CH501632A - Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate

Info

Publication number
CH501632A
CH501632A CH1162570A CH1162570A CH501632A CH 501632 A CH501632 A CH 501632A CH 1162570 A CH1162570 A CH 1162570A CH 1162570 A CH1162570 A CH 1162570A CH 501632 A CH501632 A CH 501632A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
diethyl
hydroxy
sep
benzomorphane
optically active
Prior art date
Application number
CH1162570A
Other languages
English (en)
Inventor
Moore Robinson Franklin
Stanley Anderson Paul
Anthony Nicholson James
Original Assignee
Merck & Co Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck & Co Inc filed Critical Merck & Co Inc
Priority claimed from CH704267A external-priority patent/CH500984A/de
Publication of CH501632A publication Critical patent/CH501632A/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D221/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom as the only ring hetero atom, not provided for by groups C07D211/00 - C07D219/00
    • C07D221/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom as the only ring hetero atom, not provided for by groups C07D211/00 - C07D219/00 condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D221/22Bridged ring systems
    • C07D221/26Benzomorphans

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  'erfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate    Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Ver  fahren zur Herstellung neuartiger     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-          -2-substituierter-6,7-benzomorphan-Derivate    der Formel  
EMI0001.0002     
    in der R Cycloalkenyl, Alkyl-substituiertes Cycloalkenyl,  Alkenyloxyalkyl, Alkoxyalkyl oder Spiroalkyl mit bis zu  7 C-Atomen ist. Diese Verbindungen weisen eine ausge  prägte analgetische oder schmerzlindernde Wirkung zu  sammen mit der hochgradig erwünschten Eigenschaft,  dass sie weder gewohnheitsbildend noch einschläfernd  sind, auf.  



  Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erzeugten  5,9-Diäthyl-benzomorphane zeigen beim üblichen Ratten  schwanztip- oder Rattenschwanzklemmversuch geringe  Wirksamkeit, woraus hervorgeht, dass sie entweder keine  od. nur eine geringe Süchtigkeit bewirken, da bei den oben  angegebenen Versuchen eine unmittelbare Beziehung zwi  schen erhöhter Süchtigkeit und erhöhter Wirksamkeit be  steht. Andererseits zeigen die nach dem     erfindungsgemäs-          bei     sen Verfahren hergestellten     Benzomorphan-          einem    geänderten Versuch nach Randall-Selitto eine gute  Wirksamkeit auf.

   Eine gute Wirksamkeit bei diesem Ver  such deutet auf eine nützliche analgetische Wirkung hin,  da Cyclazocin und Pentazocin, zwei bekannte Analgetika,  bei diesem Versuch eine Wirkung zeigen und zusätzlich       als    wenig gewohnheitsbildend bekannt sind.  



  Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren herge  stellten Benzomorphan-Derivate haben minimale Neben  wirkungen und eine minimale Toxizität, und viele von  ihnen weisen eine geringe oder überhaupt keine narko  tische antagonistische Wirkung auf. Der Mangel an nar  kotischer antagonistischer Wirkung kann von Vorteil sein,    da beobachtet wurde, dass eine hohe antagonistische Wir  kung im allgemeinen mit unerwünschten Nebenwirkungen  verbunden ist.  



  Es wurde festgestellt, dass die nach dem     erfindungs-          gemässen    Verfahren erzeugten Verbindungen     zweckmäs-          siger    als Glieder der Morphinfamilie natürlich vorkom  mender alkaloidartiger Analgetika synthetisch hergestellt  werden können.  



  <B>0,001</B>    Die nach dem     erfindungsgemässen    Verfahren erzeug  ten Verbindungen werden vorzugsweise in eine: wässrigen  Lösung des salzsauren Salzes und in einer Menge von  mg/kg     his    etwa 18 mg/kg oral oder subkutan  etwa  verabreicht. Die Verbindungen haben eine günstige phar  makologisch kleinste, therapeutische Dosis.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung  oben definierter Verbindungen ist dadurch. gekennzeich  net, dass man 5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-6,7-benzomorphan  mit einem Säurehalogenid der Formel RCOX, worin R  die obige Definition hat und X Chlor oder Brom ist, um  setzt, wobei ein     5,9-Diäthyl-2'-acyloxy-2-acy1-6,7-benzo-          morphan    gebildet wird, das man dann zur Bildung des  gewünschten Produktes mit einem Metallhydrid reduziert.  



  Dieses erfindungsgemässe Verfahren wird gewöhnlich  so durchgeführt, dass man das     Ausgangs-5,9-diäthyl-2'-          -hydroxy-6,7-benzomorphan    mit zwei Äquivalenten eines  Säurehalogenids der Formel RCOX, in der X Chlorid  oder Bromid ist und R die oben bei der Struktur I ange  gebene Definition hat und insbesondere Spiroalkyl ist,  in einem inerten Lösungsmittel, wie z.B. Chloroform oder  Benzol, und vorzugsweise in Gegenwart einer tertiären  Aminbase, wie z.B. Pyridin oder Triäthylamin, zur Bil  dung des entsprechenden 5,9-Diäthyl-2'-acyloxy-2-acyl-  
EMI0001.0018     
  
     hat] umsetzt.

   Durch Reduktion dieser Derivate, z.B. mit       LithiumaIuminiumhydrid    in     Diäthyläther    oder Tetrahy-      drofuran, erhält man die gewünschten, biologisch aktiven  Verbindungen.  



  Das gewünschte Produkt kann nach dem Fachmann  bekannten     Verfahren    aus ihren jeweiligen Reaktionslö  sungen oder -gemischen isoliert werden.  



  Das vorliegende erfindungsgemässe Verfahren umfasst  auch die Herstellung der Isomeren der oben angegebenen  Strukturen, bei denen die beiden Äthylgruppen in einer  cis-Beziehung zueinander stehen; diese Isomere werden  hierin als normale oder &alpha;-Isomere bezeichnet.  



  Der oben erwähnte cis-Isomer kann in seine optische  Isomere [dextro (+) und laevo (-)] gespalten werden,  indem mit optisch aktiven Säuren, entweder d     (+)    oder  1 (-), die diastereomeren Salze erzeugt werden, die dann  durch fraktionierte Kristallisation getrennt werden kön  nen.  



  Vor dieser Erfindung war allgemein bekannt, dass  linksdrehende (-) Isomere von     Benzomorphanverbin-          dungen    im wesentlichen die ganze gewünschte, analgeti  sche Wirkung aufwiesen, die das Gemisch von Isomeren  zeigt, während das rechtsdrehende (+) Isomer eine gerin  ge oder überhaupt keine analgetische Wirkung hatte.

    Es wurde nun überraschenderweise gefunden, dass im  Gegensatz zu dem, was von diesen Isomeren hinsichtlich  ihrer     Wirkungslosigkeit    im allgemeinen angenommen  wird, die rechtsdrehenden (+) Isomere vieler der nach  dem erfindungsgemässen Verfahren     erzeugten    neuartigen       5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-substituierten-6,7-benzomorpha-          ne    analgetische und andere oben angegebene wünschens  werte Eigenschaften aufweisen.

   Deshalb umfasst das  vorliegende     erfindungsgemässe        Verfahren    nicht nur die  Herstellung neuartiger     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-substi-          tuierter-6,7-benzomorphan-Derivate,    sondern auch die  Herstellung einzelner optischer Isomere, d.h. sowohl der  rechtsdrehenden     (+)    als auch der linksdrehenden (-)  Isomere der nach dem erfindungsgemässen Verfahren  hergestellten neuartigen Benzomorphanverbindungen.  



  Obwohl alle oben beschriebenen, erfindungsgemäss  erzeugten Verbindungen eine analgetische Wirkung auf  weisen, sind die besonders wirksamen, bevorzugt erfin  dungsgemäss erzeugten Verbindungen jene, bei denen R  ein Spiroalkyl mit 5-7 C-Atomen ist, wie z.B.     Spirohex-          -5-yl,    Spiro-3,3-hept-2-yl-Radikale und ähnl.  



  Die nach dem     erfindungsgemässen        Verfahren    herge  stellten     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-substituierten-6,7-benzo-          morphane    können als solche oder in Form ihrer nicht  toxischen pharmazeutisch annehmbaren Säureadditions  salze verwendet werden. Solche Salze werden aus ge  eigneten Säuren, wie z.B. anorganischen Säuren wie Salz  säure oder Schwefelsäure, oder organischen Säuren wie  Essigsäure oder Maleinsäure und dergleichen, erzeugt.  Die Säureadditionssalze werden durch Umsetzung der  Base mit ungefähr einem Äquivalent der ausgewählten  Säure in einem organischen Lösungsmittel, wie z.B.     Di-          äthyläther    oder Alkohol, hergestellt.  



  Das Ausgangsmaterial zur Herstellung der neuartigen  Verbindungen der vorliegenden Erfindung, nämlich     5,9-          -Diäthyl-2'-hydroxy-6,7-benzomorphan,    wird aus     5,9-Di-          äthyl-2'-hydroxy-2-methyl-6,7-benzomorphan,    einer be  kannten Verbindung, hergestellt. Die Herstellung des  Ausgangsmaterials erfolgt vorzugsweise dadurch, dass  5,9 - Diäthyl - 2' - hydroxy-2-methyl-6,7-benzomorphan in  Stellung 2' mit Essigsäureanhydrid acyliert wird, die     acy-          lierte    Verbindung mit Bromcyan in einem organischen  Lösungsmittel, vorzugsweise einem halogenierten Kohlen  wasserstoff, wie z.B.

   Chloroform, auf eine erhöhte Tem-    peratur erhitzt wird, wobei die 2-Methylgruppe durch  eine Cyangruppe ersetzt wird, und die Cyan- und     Acetyl-          gruppen    dann durch Hydrolyse in einer verdünnten Säu  relösung entfernt werden.  



  Neben der razemischen Form des Ausgangsmaterials  kann auch eine seiner isomeren Formen verwendet wer  den, die nach bekannten Verfahren unter Verwendung  eines Aufspaltungsmittels, wie z.B. Kampfersulfosäure,  Weinsteinsäure, Dibenzoylweinsteinsäure und dergleichen,  zur Trennung der linksdrehenden (-) und rechtsdrehen  den (+) Isomere erzeugt werden. Jedes optische Isomer  von 5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-6,7-benzomorphan kann dann  als Ausgangsmaterial in den verschiedenen Beispielen  verwendet werden, wobei man dann rechtsdrehende     (+)     oder linksdrehende (-)     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-substi-          tuierte-6,7-benzomorphane    erhält.

   Andererseits können  die razemischen     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-substituierten-          -6,7-benzomorphan-Endprodukte    selbst gemäss einem  dem obigen Verfahren ähnlichen Verfahren aufgespalten  werden, wobei man die rechtsdrehenden (+) und links  drehenden (-) Isomere von     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-          -substituierten-6,7-benzomorphanen    erhält.  



  Folgendes Beispiel veranschaulicht das oben beschrie  bene bevorzugte Verfahren zur Herstellung der neuarti  gen 5,9-Diäthyl - 2' - hydroxy - 2 -     substituierten-6,7-benzo-          morphane.     



  In diesem Beispiel wird als Ausgangsmaterial die     cis-          -(normale    oder &alpha;)-Form der     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-6,7-          -benzomorphane    verwendet, wobei das entsprechende     cis-          Endprodukt    erzielt wird. Es kann aber auch das rechts  drehende (+) oder das linksdrehende (-) Isomer von  cis-5,9-Diäthyl - 2' - hydroxy-6,7-benzomorphan als Aus  gangsmaterial verwendet werden, wobei man das entspre  chende rechtsdrehende     (+)    oder linksdrehende (-) End  produkt erhält.  



  <I>Beispiel</I>  5,9 -Diäthyl - 2'-     hydroxy-2-(spirohex-5-yl-methyl)-6,7-          -benzomorphan,    5,9 - Diäthyl - 2' -     hydroxy-2-(spiropentyl-          methyl)-6,7-benzomorphan    oder     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-          -2[spiro    (3,3) - hept-2-yl-methyl] - 6,7 - benzomorphan wird  erzeugt, indem eine Lösung von 0,0125 Mol     Spiro(3,2-          -hexan-5-carbonylchlorid,    Spiropentylcarbonylchlorid od.

    Spiro(3,3)-hept-2-yl-carbonylchlorid in 10 ml Chloroform  langsam in eine abgekühlte Lösung von 0,006 Mol     5,9-          -Diäthyl-2'-hydroxy-6,7-benzomorphan    in 35 ml trocke  nes Chloroform und 5,5 ml trockenes Triäthylamin ge  geben wird. Das Reaktionsgemisch wird     dann    etwa 12  Stunden bei     Rückfluss    erhitzt und dann abgekühlt, mit  verdünnter Salzsäure und verdünntem Natriumcarbonat  gewaschen und über Natriumsulfat getrocknet. Der Chlo  roformextrakt wird unter vermindertem Druck verdampft,  wobei man das entsprechende     5,9-Diäthyl-2'-acyloxy-2-          -acyl-6,7-benzomorphan    erhält.

   Die     2'-Acyloxy-2-acyl-          -Zwischenverbindung    wird dann zum gewünschten Pro  dukt reduziert, indem sie in etwa 6,2 ml     Tetrahydrofuran     verdünnt und die     Tetrahydrofuranlösung    in eine gerührte  Suspension von 0,9 g     Lithiumaluminiumhydrid    in 10 ml       Tetrahydrofuran    gegeben wird. Das Reaktionsgemisch  wird 4 Stunden bei Rückfluss erhitzt; 4 ml Wasser wer  den dann tropfenweise beigefügt und die gefällten anorga  nischen Salze durch Filtrieren     isoliert    und mit     Äthyläther     gewaschen.

   Die kombinierten Filtrate werden unter ver  mindertem Druck zur Trockene     verdampft,    worauf der  kristalline Rückstand aus heissem     Äthanol    kristallisiert  wird.      Das erhaltene     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-(spirohex-5-          -yl-methyl)-6,7-benzomorphan    weist einen Schmelzpunkt  von 201 - 203 C auf.  
EMI0003.0002     
  
    Analyse <SEP> für <SEP> C23H33NO
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 81,37 <SEP> H <SEP> 9,80 <SEP> N <SEP> 4,12
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 80,87 <SEP> H <SEP> 9,78 <SEP> N <SEP> 4,44       Das erzeugte     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-(spiropentyl-          methyl)-6,7-benzomorphan    weist einen Schmelzpunkt von  157 - 159<B>0</B>C auf.

    
EMI0003.0005     
  
    Analyse <SEP> für <SEP> C22H31N0
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 81,18 <SEP> H <SEP> 9,30 <SEP> N <SEP> 4,30
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 80,85 <SEP> H <SEP> 9,32 <SEP> N <SEP> 4,27       Das     5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-spiro(3,3-hept-2-yl-me-          thyl)-6,7-benzomorphan    weist einen Schmelzpunkt von  154 -     15511C    auf.  
EMI0003.0009     
  
    Analyse <SEP> für <SEP> C24H35NO
<tb>  berechnet: <SEP> C <SEP> 81,57 <SEP> H <SEP> 9,98 <SEP> N <SEP> 3,96
<tb>  gefunden: <SEP> C <SEP> 81,95 <SEP> H <SEP> 9,76 <SEP> N <SEP> 3,91

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der For mel EMI0003.0011 in der R Cycloalkenyl, Alkyl-substituiertes Cycloalkenyl, Alkenyloxyalkyl, Alkoxyalkyl oder Spiroalkyl mit bis zu 7 C-Atomen ist, dadurch gekennzeichnet, dass man 5,9- -Diäthyl-2'-hydroxy-6,7-benzomorphan mit einem Säure halogenid der Formel RCOX, worin R die obige Defi nition hat und X Chlor oder Brom ist, umsetzt, wobei ein entsprechendes 5,9-Diäthyl - 2' - acyloxy-2-acyl-6,7-benzo- morphan gebildet wird, das man dann zur Bildung des gewünschten Produktes mit einem Metallhydrid reduziert. UNTERANSPRÜCHE 1.
    Verfahren gemäss Patentanspruch zur Herstellung optisch aktiver Isomerer von 5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2- -substituierten-6,7-benzomorphan-Derivaten, dadurch ge kennzeichnet, dass man von einem optisch aktiven 5,9- -Diäthyl-2'-hydroxy-6,7-benzomorphan ausgeht. 2. Verfahren gemäss Patentanspruch zur Herstellung optisch aktiver Isomerer v. 5,9-Diäthyl-2'-hydroxy-2-sub- stituierten-6,7-benzomorphan-Derivaten, dadurch gekenn zeichnet, dass man das Produkt in seine optisch aktiven Isomere zerlegt.
    <I>Anmerkung des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges Eigentum:</I> Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentan spruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Ein klang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist.
CH1162570A 1966-05-20 1967-05-19 Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate CH501632A (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US55154666A 1966-05-20 1966-05-20
CH704267A CH500984A (de) 1966-05-20 1967-05-19 Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH501632A true CH501632A (de) 1971-01-15

Family

ID=25700625

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH1162670A CH513866A (de) 1966-05-20 1967-05-19 Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate
CH1162570A CH501632A (de) 1966-05-20 1967-05-19 Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH1162670A CH513866A (de) 1966-05-20 1967-05-19 Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate

Country Status (1)

Country Link
CH (2) CH513866A (de)

Also Published As

Publication number Publication date
CH513866A (de) 1971-10-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2760372C2 (de)
DE1795769C3 (de) 6,7,8,9-Tetrahydro-2H-pyrido [Ua] pyrimidinderivate, deren Salze mit Säuren und quaternäre Methosalze, Verfahren zu deren Herstellung sowie diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE2243961C2 (de)
CH666268A5 (de) Carbocyclische und heterocyclische carbonsaeureester und -amide von ueberbrueckten und nicht ueberbrueckten cyclischen stickstoffhaltigen aminen oder alkoholen.
DE2002840C3 (de) Neue 233-trisubstit-2&#39;-Hydroxy-6,7-benzomorphane
DE2812580A1 (de) Morphinderivate, verfahren zu deren herstellung und diese derivate enthaltende arzneimittel
CH500984A (de) Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate
DE2124640C2 (de) 1-Methyl-9,10-dihydrolysergyl-omega-nitro-L-argininol sowie seine Salze und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
CH517098A (de) Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate
DE2903891A1 (de) Optisch aktive benzamide, verfahren zu deren herstellung und deren anwendung
DE2225149C2 (de) Oxofurylesterderivate der 6-(&amp;aogon;-Aminophenylacetamido)penicillansäure, Verfahren zu deren Herstellung und ihre Verwendung
DE2454619A1 (de) Verfahren zur herstellung neuer heterocyclischer verbindungen
CH501632A (de) Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate
DE2748466A1 (de) 4a-aryloctahydro-1h-2-pyrindine
CH638190A5 (de) Verfahren zur herstellung von derivaten des 1,2,4-triazolidin-2,5-dions.
DE2305514A1 (de) Verfahren zur herstellung von lysergsaeureamiden und dihydrolysergsaeureamiden sowie lysergsaeureamide und dihydrolysergsaeureamide und ihre verwendung
CH516571A (de) Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate
CH526559A (de) Verfahren zur Herstellung neuartiger Benzomorphan-Derivate
DE2903917C2 (de)
CH535236A (de) Verfahren zur Herstellung neuer reaktionsträger Lysergsäurederivate
AT269886B (de) Verfahren zur Herstellung neuer Benzomorphanderivate und ihrer Salze
DE69113901T2 (de) Pyrazolo(1,5-a)pyridine, deren Herstellung und Verwendung.
AT367392B (de) Verfahren zur herstellung von neuen 7,7-dimethyl-1-aminoalkyl (2,2,1) bicycloheptanen und von deren saeureadditionsalzen
DE2002864A1 (de) 2,3,5,9-tetrasubstit.-2&#39;-Hydroxy-6,7-benzomorphane und Verfahren zu deren Herstellung
DE102022115963A1 (de) Azabicycloalkane und Verfahren zur Herstellung von Azabicycloalkanen

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased