CH503020A - Verfahren zur Herstellung von 3-Indolylessigsäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 3-Indolylessigsäuren

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CH503020A
CH503020A CH1186667A CH1186667A CH503020A CH 503020 A CH503020 A CH 503020A CH 1186667 A CH1186667 A CH 1186667A CH 1186667 A CH1186667 A CH 1186667A CH 503020 A CH503020 A CH 503020A
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CH
Switzerland
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methyl
chlorobenzoyl
indolinyl
acetic acid
methoxy
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Application number
CH1186667A
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English (en)
Inventor
Martin Chemerda John
Sletzinger Meyer
Original Assignee
Merck & Co Inc
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/10Indoles; Hydrogenated indoles with substituted hydrocarbon radicals attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D209/18Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D209/26Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals with an acyl radical attached to the ring nitrogen atom
    • C07D209/281-(4-Chlorobenzoyl)-2-methyl-indolyl-3-acetic acid, substituted in position 5 by an oxygen or nitrogen atom; Esters thereof

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von 3-Indolylessigsäuren
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein neues Verfahren zur Herstellung von 1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-3-indolylessigsäuren der Formel:
EMI1.1     
 worin R Methoxy oder Dimethylamino ist. Auf ein Ver fahren zur Herstellung dieser Verbindungen bezieht sich bereits unser Patent Nr. 496 695.



   Nach diesem Verfahren werden   l-p-Chlorbenzoyl-2-       -methyl-3-indolylessigsäuren    durch eine Reihe von Um setzungen hergestellt, bei denen eine 2-Methyl-3-indolylessigsäure zum entsprechenden Anhydrid entwässert; das Anhydrid zur Bildung des entsprechenden Esters mit t -Butylalkohol behandelt; der t-Butylester dann in Stellung 1 mit p-Chlorbenzoylchlorid acyliert; und das erzielte   l-Acylat    durch ein Pyrolyseverfahren in das Derivat der freien Essigsäure umgewandelt wird.



   Gemäss der vorliegenden Erfindung wurde entdeckt, dass Verbindungen der Formel I durch die Dehydrierung eines Indolderivats der Formel II:
EMI1.2     
 worin R die obige Definition hat, hergestellt werden können.



   Die Dehydrierung der Verbindungen der Formel II kann am besten katalytisch durchgeführt werden. Zu den nützlichen Dehydrierungsmitteln gehören Palladium auf
Holzkohle, Schwefel, Selen, Chloranil oder Dichlordi cyanobenzochinon. Unter diesen Dehydrierungsmitteln ist
Palladium auf Holzkohle der bevorzugte Katalysator. Die
Umsetzung wird zweckmässig in einem flüssigen Milieu, das für das Ausgangsmaterial ein Lösungsmittel und
Dehydrierungsbedingungen gegenüber inert ist, durchgeführt. Dazu geeignete Lösungsmittel sind Mesitylen,
Cyclohexen und Dihydronaphthalin.



   Die Dehydrierung erfolgt am besten bei erhöhter Temperatur, d.h. bis und mit Rückflusstemperatur. Nach erfolgter Dehydrierung wird zur Reindarstellung des Produktes der Dehydrierungskatalysator vom Reaktionsgemisch abgetrennt und nach einem herkömmlichen Verfahren weiterverarbeitet.



   Die Ausgangsverbindungen der Formel II für das erfindungsgemässe Verfahren sind neue Verbindungen.



  Sie können durch eine Reihe von Umsetzungen hergestellt werden, wobei eine 2-Methyl-3-indolinylessigsäure (Verbindung III) zu einer   2-Methyl-3-indolinylessigsäure    (Verbindung IV) reduziert; das Indolinylderivat 1-p   -chlorbenzovliert (Verbindung V): das   1 -p-Chlorbenzoyl-    -Derivat in Stellung 5 nitriert (Verbindung   VI):    und das erzielte Nitroderivat zum entsprechenden 5-Amino-Derivat   (Verbindunz    VII) reduziert wird.

  Durch Behandlung des Hvdrochlorids der Verbindung VII mit Salpetersäure und Methanol erhält man das entsprechende 5-Methoxyindolin. das das Indolinderivat der Formel II ist, worin R Methoxy ist In einer Alternative erhält man durch Behandlung der Verbindung VIT mit einem Methvlie   rtmgsmittel    das Derivat der Formel   II.    worin R Dimethvl   smino    ist. Diese Umsetzungen werden im nachstehenden Formel-Schema veranschaulicht.
EMI2.1     
  



   Beispiel I Herstellung von   2-Methyl-3 -indolinylessigsäure   
In eine Lösung von 0,1 Äquivalent 2-Methyl-3-indolylessigsäure in 200 ml Methanol werden 5 g Raney-Nikkel gegeben. Das Gemisch wird bei 50-600C reduziert und die Hydrierung unterbrochen, wenn 1 Mol Wasserstoff absorbiert ist. Die Methanollösung wird durch Filtrieren vom Katalysator isoliert und im Vakuum konzentriert, wobei man 2-Methyl-3-indolinylessigsäure erhält.



  Herstellung von   1 p-Chlorbenzoyl-2-methyl-3-indolinyl    essigsäure
In eine Lösung von 0,1 Äquivalent 2-Methyl-3-indolinylessigsäure in 150 ml Pyridin wird in einem Zeitraum von 30 Minuten 0,1 Äquivalent p-Chlorbenzoylchlorid langsam beigefügt, wobei die Temperatur bei 15 bis   20 C    gehalten wird. Nach Beigabe des ganzen Chlorids wird das Reaktionsgemisch weitere 2 Stunden bei 250C gerührt und dann im Vakuum auf ein kleines Volumen konzentriert. Der Rückstand wird mit 250 ml Wasser bei 50C rasch abgekühlt und nach Ansäuern mit   l0%iger    Salzsäure bis zu einem pH von etwa 2,5 mit Äther extrahiert. Die Ätherschicht wird im Vakuum konzentriert, wobei   1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-3-indolinylessigsäure    im Rückstand zurückbleibt.



  Herstellung von   1 -p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-nitro-3 -    -indolinylessigsäure
In ein Gemisch von 8,0 ml konzentrierter Salpetersäure in 25 ml konzentrierter Schwefelsäure werden 10 g   l-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-3-indolinylessigsäure    gegeben wobei die Temperatur des Reaktionsgemisches durch äussere Kühlung bei 10 bis 200C gehalten wird. Das Reaktionsgemisch wird 12 Stunden bei   5.10OC    gehalten und dann langsam unter Rühren in 200 ml Eiswasser gegossen. Der Niederschlag wird gesammelt, mit Wasser gründlich gewaschen und aus Äthanol umkristallisiert, wobei man   1 -p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-nitro-3 -indoli-    nylessigsäure erhält.



  Herstellung von   1 -p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5 -amino -3 -    -indolinylessigsäure
Eine Suspension von 11 g   1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-    -5-nitro-3-indolinylessigsäure und 5,0 g eines aus 10% Palladium auf Holzkohle bestehenden Katalysators in 140 ml Äthanol wird bei Raumtemperatur und einem Druck von 3 Atmosphären hydriert. Wenn die Absorption von Wasserstoff zu Ende ist, werden der Katalysator und das Lösungsmittel entfernt; der feste Rückstand wird aus Benzol umkristallisiert, wobei man   1 -p-Chlorbenzoyl-      -2-methyl-5-amino-3-indolinylessigsäure.   



  Herstellung von   1 -p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-methoxy-3 -    -indolinylessigsäure und Methylester
In eine Lösung von 3,8 g   1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-    -5-amino-3-indolinylessigsäure-hydrochlorid in 50 ml Me   thanol werden    1,2 g Methylnitrit gegeben. Die Lösung wird in einem mit Glas ausgelegtem Druckkessel 1 Stunde auf 90-1000C erhitzt. Das System wird im Vakuum entfernt und der feste Rückstand als Gemisch der freien Säure des Methylesters aus Methanol umkristallisiert.



  Durch Hydrolyse des Gemisches während 2 Stunden in 100 ml wässrigem Methanol (1:1) bei   45-500C,    Konzentration des Reaktionsprodukts im Vakuum, Extraktion des Rückstands mit Äther und Verdunstung erhält man 1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-methoxy-3-indolinylessigsäure.



  Herstellung des 5-Dimethylamino-Ausgangstoffes
10,5 g   1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-amino-3-indo-    linylessigsäure werden mit   100 mol    Methylorthocarbonat bei Rückfluss erhitzt, während Methanol durch eine Rektifikationskolonne langsam aus dem Gemisch destilliert wird. Wenn 2 Äquivalent Methanol herausdestilliert sind, wird das Reaktionsprodukt abgekühlt und im Vakuum verdampft, wobei das Produkt, nämlich   1 -p-Chlorbenzoyl-    -2-methyl-5-dimethylamino-3-indolinylessigsäure, zurückbleibt. Dieses Produkt kann in reiner Form erzielt werden, indem es mit Wasser gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet und dann aus t-Butanol umkristallisiert wird.



   Beispiel 2 Herstellung von   1 -p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-methoxy-    -3-indolylessigsäure
Ein Gemisch von 10 g   1 -p-Chlorbenzoyl-2-methyl-    -5-methoxy-3-indolinylessigsäure, 10 g eines aus 10% Palladium auf Holzkohle bestehenden Katalysators und 100 ml Mesitylen wird 3 Stunden bei Rückfluss erhitzt.



  Nach Filtrieren zur Entfernung des Katalysators, verdunstung zur Entfernung des Mesitylens und Umkristallisieren des Rückstands aus Äthylacetat-Hexan erhält man 1   -p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5 -methoxy-3 -indolylessigsäu-    re.



   Befolgt man das obige Verfahren, wobei das Mesitylen jedoch durch ein anderes Lösungsmittel, wie z.B.



  Cyclohexen oder Dihydronaphthalin, ersetzt wird, so erhält man das gleiche Produkt. Änlich wird das gleiche Produkt erzielt, wenn der aus Palladium auf Holzkohle bestehende Katalysator durch einen anderen Katalysator, wie z.B. kolloidales Platin oder Nickel, ersetzt wird.

 

   Beispiel 3 Herstellung von   1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-dimetyl-      amino-3-indolylessigsäure   
Ein Gemisch von 10 g   1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-    -dimethylamino-3-indolinylessigsäure, 10 g eines aus 10% Palladium auf Holzkohle bestehenden Katalysators und 100 ml Mesitylen wird 3 Stunden bei Rückfluss erhitzt.



  Nach Filtrieren zur Entfernung des Katalysators, Verdunstung zum Entfernen des Mesitylens und Umkristallisieren des Rückstand aus Äthylacetat-Hexan erhält man   1-p    -Chlorbenzoyl-2-methyl-5 - dimethylamino-3 - indolylessigsäure. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von l-p-Chlorbenzoyl-2 -methyl-3-indolylessigsäuren der Formel: EMI3.1 worin R Methoxy oder Dimethylamino ist, dadurch gekennzeichnet, dass eine Verbindung der Formel: EMI4.1 worin R wie oben definiert ist, dehydriert wird.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Dehydrierung in Gegenwart eines aus Palladium auf Holzkohle bestehenden Katalysators durch- geführt wird.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Dehydrierung in Gegenwart eines Lösungsmittel durchgeführt wird.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Dehydriedung in Gegenwart von Mesitylen durchgeführt wird.
CH1186667A 1966-08-25 1967-08-24 Verfahren zur Herstellung von 3-Indolylessigsäuren CH503020A (de)

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