CH512484A - Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate

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CH512484A
CH512484A CH1296769A CH1296769A CH512484A CH 512484 A CH512484 A CH 512484A CH 1296769 A CH1296769 A CH 1296769A CH 1296769 A CH1296769 A CH 1296769A CH 512484 A CH512484 A CH 512484A
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CH
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indole
formula
hexahydrobenz
compounds
acetyl
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CH1296769A
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Inventor
Bormann Gerhard
John Dr Gmuender
Heinrich Dr Wilkens
Original Assignee
Sandoz Ag
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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/56Ring systems containing three or more rings
    • C07D209/80[b, c]- or [b, d]-condensed
    • C07D209/90Benzo [c, d] indoles; Hydrogenated benzo [c, d] indoles

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate der Formel I, worin X für Wasserstoff, Halogen oder die Methylgruppe steht und ihrer Säureadditionssalze.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu den neuen Verbindungen der Formel I und ihren Säureadditionssalzen, indem man Verbindungen der Formel II, worin X obige Bedeutung besitzt, in Gegenwart von Schwefelkohlenstoff mit Äthylendiamin umsetzt und gewünschtenfalls die so erhaltenen Verbindungen der Formel I in ihre Säureadditionssalze überführt.



   Beispielsweise geht man so vor, dass man eine Verbindung der Formel II mit Äthylendiamin vermischt und Schwefelkohlenstoff zugibt. Das Diamin wird in äquimolarer Menge bzw. in geringem Überschuss eingesetzt.



  Vorzugsweise beträgt das Verhältnis bei dieser Umsetzung zwischen den Verbindungen der Formel II und Äthylendiamin ca. 1:1 bis 1: 2, während die Menge Schwefelkohlenstoff ca. 0,1 bis 0,5 Mol, bezogen auf 1 Mol einer Verbindung der Formel II, beträgt.



   Das Gemisch wird gegebenenfalls in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel, bei einer Badtemperatur von ca. 100 bis 1500 wäh   rend ca. zu 1% bis 4 Stunden erhitzt.   



   Die Verwendung eines Lösungsmittels ist im allgemeinen nicht nötig.



   Zur Aufarbeitung löst man z. B. das Reaktionsgemisch, nach Abdestillation eines allfälligen Lösungsmittels, durch Zugabe von Säure, z. B. äthanolischer Chlorwasserstofflösung, filtriert die erhaltene Lösung klar, z. B. mit Aktivkohle, und kristallisiert die Verbindungen der Formel I in Form ihrer Säureadditionssalze, zum Beispiel durch Einengen des Filtrates aus.



   Die so erhaltenen Verbindungen der Formel I können als freie Basen oder in Form ihrer Salze nach bekannten Methoden gereinigt werden, z. B. durch Kristallisation aus einem unter den vorliegenden Bedingungen inerten Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch wie Äthanol/Aceton, Äthanol/Äther usw.



   Die Verbindungen der Formel I sind basische Substanzen. welche mit anorganischen Säuren wie Chlorwasserstoff, Bromwasserstoff usw. oder mit organischen Säuren wie Methansulfonsäure, p-Toluolsulfonsäure, Maleinsäure, Weinsäure usw. stabile, meist wasserlösliche Salze bilden, deren Herstellung ebenfalls von der vorliegenden Erfindung umfasst wird.



   Zur Herstellung der als Ausgangsprodukt benötigten bisher unbekannten Verbindungen der Formel II, welche ebenfalls von der vorliegenden Erfindung umfasst werden, kann man die Verbindungen der Formel III, worin X obige Bedeutung besitzt, mit Verbindungen der Formel IV, worin Y Halogen, vorzugsweise Chlor oder Brom, bedeutet, in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, beispielsweise einer tertiären organischen Base wie Triäthylamin oder einer organischen Base z. B. Alkalimetallkarbonate wie Kaliumkarbonat, Natriumkarbonat usw., in einem unter den herrschenden Bedingungen inerten organischen   Lösungsmittel,    z. B. einem aromatischen Kohlenwasserstoff, wie Benzol oder einem chlorierten Alkankohlenwasserstoff wie Chloroform umsetzen.

  Die Umsetzung erfolgt vorzugsweise bei erhöhter   Temperatur    insbesondere bei Siedetemperatur des Reaktionsgemisches am Rückfluss und dauert ca. 3 - 8 Stunden.



   Die Verbindungen der Formel IIIa, worin X' Hal oder die Methylgruppe bedeutet, sind ebenfalls neu und können folgendermassen hergestellt werden:
1)   6-Chlor-l 2,2a,3,4,5-hexahydrobenz[cd]indol    erhält man beispielsweise, indem man   l-Acetyl-l ,2,2a,3,4,5-    -hexahydrobenz[cd]indol chloriert, z. B. durch Einleiten von Chlor in eine Lösung von   l-Acetyl-l.2,2a,3,4,5-hexa-    hydrobenz[cd]indol in einem unter den vorliegenden Bedingungen inerten organischen Lösungsmittel, z.B. einem chlorierten Alkankohlenwasserstoff wie Tetrachlorkohlenstoff, bei Raumtemperatur, und das so erhaltene 1 -Acetyl-6-chlor- 1   ,2.2a,3,4,5-hexahydrobenz[cdindol    deacyliert z.B. durch Erhitzen in einem Gemisch von   Eis-    essig/kon. Salzsäure während ca. 1-2 Stunden.



   2) Zur Herstellung des   6-Brom-l ,2,2a,3,4,5-hexa-    hydrobenz[cd]indols kann man   l-Acetyl-1,2,2a,3,4,5-he-      xahydrobenzdindol    bromieren und das so erhaltene 1   -Acetyl-6-brom- 1 ,2,2a,3 ,4,5-hexahydrobenz[cd]indol    deacetylieren. Die Bromierung erfolgt z.B. durch Eintrop  fen von Brom in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel, z.B. Eisessig, bei ca.



     10-15     in Gegenwart einer katalytischen Menge Bromwasserstoff.



   Die Deacetylierung kann wie unter Verfahren 1) zur Herstellung von   6-Chlor- 1 ,2,2a,3,4,5-hexahydrobenzkd]-    indol beschrieben, durchgeführt werden.



      3) 6-Fluor-l .7,2a,3,4.5-hexahydrocd]indol und o-Jod-      - 1 ,2,2a,3,4,5-hexahydrobenz[cd]indol    werden z.B. hergestellt, indem man   1 -Acetyl- 1 ,2,2a,3 ,4,5-hexahydro benz-    [cd]indol nitriert, z.B. in Eisessig durch Zusatz von rauchender Salpetersäure bei etwa 100, das entstandene 1 -Acetyl-6-nitro- 1   ,2,2a,3 ,4,5-hexahydrobenz[cd]indol    zur entsprechenden Aminoverbindung reduziert, die erhaltene Aminoverbindung diazotiert, z.B. mittels Natriumnitrit in schwefelsaurer Lösung bei etwa 0 bis 50, das entstandene Diazoniumsalz z.B. nach Sandmeyer zu den entsprechenden Halogenverbindungen umsetzt und diese z.B. wie unter Verfahren 1) zur Herstellung von 6-Chlor   - 1 ,2,2a,3 ,4,5-hexahydrobenz[cd]indol    beschrieben, deacetyliert.



   4) Das   1 ,2.2a,3,4.5-Hehaxydro-6-methylbenz[cd]indol    kann man z.B. erhalten, indem man das unter Verfahren 3) beschriebene Diazoniumsalz nach Sandmeyer zum   l-Acetyl-6-cyan-l,2,2a,3 ,4,5-hexahydrobenzkd]indol    umsetzt, das erhaltene   1-Acetyl-6-cyan-1,2,2a,3 ,4,5-hexa-      hydrobenz[cd]indol    in das   1-Acetyl-6-formyl-1,2,2a,3,4,5-      -hexahydrobenzd]indol    überführt und die Verbindung z.B. nach   Huang-Minlon    reduziert, wobei gleichzeitig die Acetylgruppe hydrolytisch abgespalten wird.



   Die Reduktion der Nitro-Verbindung erfolgt z.B. mit Hilfe von Hydrazinhydrat in Gegenwart von Raney-Nikkel und wird in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel, z.B. einem niederen Alkanol wie Methanol, bei erhöhter Temperatur, vorzugsweise   50-600,    durchgeführt. l-Acetyl-6-formyl-1,2,   2a,3,4,5-hexahydrobenz[cd] indol    kann man z.B. erhalten, indem man die entsprechende 6-Cyan-Verbindung mit Natriumhypophosphit und Raney-Nickel in einem Gemisch von Eisessig/Pyridin/Wasser versetzt und während längerer Zeit, bei einer Temperatur von etwa    10-50 .    rührt.



   Soweit die Herstellung der Ausgangsverbindungen nicht beschrieben wird, sind diese bekannt oder nach an sich bekannten Verfahren bzw. analog zu den hier beschriebenen oder analog zu an sich bekannten Verfahren herstellbar.



   Die Verbindungen der Formel I und ihre Salze sind in der Literatur bisher nicht beschrieben worden. Sie zeichnen sich in der pharmakologischen Prüfung durch vielfältige und stark ausgeprägte Effekte aus und können daher als Heilmittel verwendet werden.



   An der isoliert perfundierten Hinterextremität des Kaninchens führen sie zu einer anhaltenden Vasokonstriktion. Aufgrund dieser Wirkung können sie als Vasokonstriktor verwendet werden.



   Die zu verwendenden Dosen variieren naturgemäss je nach der Art der verwendeten Substanz, der Administration und des zu behandelnden Zustandes. Im allgemeinen werden jedoch befriedigende Resultate mit Ein zeldosen von 1 bis 10 ug/kg Körpergewicht erhalten. Für grössere Säugetiere liegt die Tagesdosis bei etwa 1 bis
1000 ug. Für lokale Applikationen werden Dosen von etwa 0,3 bis 300   llg    der neuen Substanzen neben festen oder flüssigen Trägersubstanzen oder Verdünnungsmitteln verwendet.



   Zudem zeigen sie am narkotisierten Hund beim Kreislaufversuch eine sympathomimetische sowie eine bradycarde Wirkung bei gleichzeitiger Carotisocclusionsreflexhemmung und können aufgrund dieser Wirkung zur Stabilisierung hypotoner Kreislaufstörungen verwendet werden. Die zu verwendenden Dosen variieren naturgemäss je nach der Art der verwendeten Substanz, der Administration und des zu behandelnden Zustandes. Im allgemeinen werden jedoch befriedigende Resultate mit einer Dosis von 0,01 bis 1 mg/kg Körpergewicht erhalten; diese Dosis kann nötigenfalls in 2 bis 3 Anteilen oder auch als Retardform verabreicht werden. Für grössere Säugetiere liegt die Tagesdosis bei etwa 0,1 bis 10 mg.

 

  Für orale Applikationen enthalten die Teildosen etwa 0,03 bis 5 mg der neuen Substanzen neben festen oder flüssigen Trägersubstanzen oder Verdünnungsmitteln.



   In den nachfolgenden Beispielen, welche die Erfindung näher erläutern, ihren Umfang aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind unkorrigiert.
EMI2.1     




   Beispiel I   
1 ,2,2a,3,4,5-Hexahydro-1-(2-ümdazolln-2-yhiielliyl)- benz[cd]indol   
13,4 g   1-Cyanmethyl-l ,2,2a,3,4,5-hexahydrobenz[cd]-    indol und 5,9 ml Äthylendiamin werden mit 1,26 ml Schwefelkohlenstoff versetzt und 1 Std. und 45 Min. auf 1200 Badtemperatur erhitzt. Man löst das Reaktionsgemisch in 33,8 ml 2 N äthanolischer Salzsäure, filtriert die Lösung mit etwas Aktivkohle klar und erhält beim Einengen des Filtrates das Hydrochlorid der im Titel  genannten Verbindung, welches aus Äthanol/Aceton in
Prismen vom Smp. 235-2380 auskristallisiert.



   Das als Ausgangsmaterial benutzte   1-Cyanmethyl-      -1,2,2a,3,4,5-hexahydrobenz[cd]indol    erhält man wie folgt:
Durch Reduktion von 1,2,2a,3-Tetrahydrobenz[cd] indol-5(4H)-on nach Huang-Minlon gelangt man zum    1,2,2a,3,4,5-Hexahydrobenz[cd]indol    (aus Äther/Petrol äther Prismen vom Smp. 57-590). Hieraus erhält man in siedendem Benzol mit Chloracetonitril in Gegenwart von Triäthylamin das 1 -Cyanmethyl-   1,2,2a,3,4,5-hexa-    hydrobenz[cd]indol; Smp. 74-750 (aus Äther/Petrol äther).



   Beispiel 2   
1 ,2,2a,3 ,4,5-Hexahydro-1 -(2-imidazolin-2-ylmethyl)-  -6-methylbenzcdlii?dol   
13,8 g   1-Cyanmethyl-1,2,2a,3,4,5    - hexahydro-6-me   thylbenz[cd]indol    und 5,7 ml Äthylendiamin werden mit 1,16 ml Schwefelkohlenstoff versetzt und 1 Stunde und 45 Minuten auf 1200 Badtemperatur erhitzt. Man löst das Reaktionsgemisch in 38 ml 2 N methanolischer Salzsäure, filtriert die Lösung mit etwas Aktivkohle klar und erhält beim Einengen des Filtrates das Hydrochlorid der im Titel genannten Verbindung, welches aus Methanol/Äther in Prismen von Smp. 237-2390 auskristallisiert.



   Das als Ausgangsmaterial benutzte   1-Cyanmethyl-      - 1 ,2,2a,3,4,5.hexahydro.6.methylbenz[cdjindol    erhält man wie folgt:
1 -Acetyl-   1,2,2a,3 ,4,5-hexahydrobenz[cd]indol    wird bei
100 in Eisessig mit rauchender Salpetersäure nitriert. Das hierbei erhaltene   1 -Acetyl- 1 ,2,2a,3 ,4,5-hexahydro-6-nitro-      benz[cdindol    (Smp. 174-1750, aus Methylenchlorid/ Äther) reduziert man in Methanol bei 50-600 mit Hydrazinhydrat in Gegenwart von Raney-Nickel zum 1-Acetyl   -6-amino- 1 ,2,2a,3,4,5.hexahydrobenz[cd]indol    (Smp. 1471490, aus Methylenchlorid/Petroläther).

  Die Aminoverbindung wird in schwefelsaurer Lösung bei 0-50 mittels Natriumnitrit diazotiert und das so erhaltene Diazoniumsalz nach Sandmeyer mit Kupfercyanür bei 600 in das   1-Acetyl - 6 - cyan-1,      2, 2a, 3,4,5    - hexahydrobenz[cd] indol überführt (Smp. 169-1710, aus   Methylenchlorid/ Petrol-    äther). Hieraus erhält man durch 20stündiges Rühren mit Natriumhypophosphit und Raney-Nickel in einem Gemisch von Eisessig/Pyridin/Wasser bei Raumtemperatur das 1-Acetyl-6-formyl-1,2,2a,3,4,5-hexahydrobenz-   lcd]indol    (Smp. 145-1470, aus   Methylenchlorid/Petrol.   



  äther), das nach dem Huang-Minlon-Verfahren unter gleichzeitiger Abspaltung der Acetylgruppe in das 1,2,   2a, 3,4,5- Hexahydro      -6- methylbenzdjindol    überführt wird (Smp.   86.880,    aus Methanol/Wasser). Hieraus erhält man in siedendem Benzol mit Chloracetonitril in Gegenwart von Triäthylamin das 1-Cyanmethyl-1,2,2a,    3,4,5-hexahydro.6.methylbenz[cd3indol    (Smp.   95-97,    aus Äther/Petroläther).



   Beispiel 3
6-Chlor-1,2,2a,3   ,4,5-hexahydro-!-(2-imidazolln-       -2-ylmethyl)nz[cd ]ind ol   
12 g   6-Chlor-1-cyanmethyl-l, 2a, 3,4,5-hexahydro-       benz[cdGindol    und 4,48 ml Äthylendiamin werden mit 0,91 ml Schwefelkohlenstoff versetzt und 1 Stunde und 45 Minuten auf 1200 Badtemperatur erhitzt. Man löst das Reaktionsgemisch in Äthanol, filtriert die Lösung klar mit etwas Aktivkohle und verdampft das Filtrat zur Trockne. Die als Eindampfrückstand erhaltene Rohbase der im Titel genannten Verbindung überführt man mit Maleinsäure direkt in ihr Hydrogenmaleinat (Smp. 148 bis 1500, aus Methanol/Äther).



   Das als Ausgangsmaterial benutzte   6-Chlor-1-cyan-      methyl- 1      ,2,2a,3,4,5-hexahydrobenz[cd]indol    erhält man folgt:    1-Acetyl-1,2,      2a, 3,4,5-    hexahydrobenz [cd] indol wird bei Raumtemperatur in Tetrachlorkohlenstoff mit der berechneten Menge Chlor chloriert. Das hierbei erhaltene 1-Acetyl-6-chlor-1,2,2a,3,4,5-hexahydrobenz[cd]in- dol (Smp. 141-1530, aus Methylenchlorid/Petroläther), verseift man durch   1 14stündiges    Kochen in konz. Salzsäure/Eisessig zum   6-Chlor-1,2,2a,3,4,5-hexahydrobenz-      kd]indol    (Smp. 109-1110, aus Äther/Petroläther). 

  Hieraus erhält man in siedendem Benzol mit Chloracetonitril in Gegenwart von Triäthylamin das   6-Chlor- 1 -cyanme-    thyl-1,2,2a,3,4,5-Hexahydrobenz[cd]indol (Smp. 105 bis 1070, aus Methylenchlorid/ Petroläther). 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate der Formel I, worin X für Wasserstoff, Halogen oder die Methylgruppe steht, und ihrer Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel II, worin X obige Bedeutung besitzt, in Gegenwart von Schwefelkohlenstoff mit Äthylendiamin umsetzt und gewünschtenfalls die so erhaltenen Verbindungen der Formel I in ihre Säureadditionssalze überführt.
    Sandoz AG Anmerkung des Eidg. Amtes für geistiges Eigentum: Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentanspruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. S1 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist.
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