CH532634A - Verfahren zur Herstellung von Styrylfarbstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Styrylfarbstoffen

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CH532634A
CH532634A CH363572A CH363572A CH532634A CH 532634 A CH532634 A CH 532634A CH 363572 A CH363572 A CH 363572A CH 363572 A CH363572 A CH 363572A CH 532634 A CH532634 A CH 532634A
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CH
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aldehyde
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malononitrile
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Application number
CH363572A
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Horst Dr Scheuermann
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Basf Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B23/00Methine or polymethine dyes, e.g. cyanine dyes
    • C09B23/14Styryl dyes
    • C09B23/143Styryl dyes the ethylene chain carrying a COOH or a functionally modified derivative, e.g.-CN, -COR, -COOR, -CON=, C6H5-CH=C-CN

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Thermal Transfer Or Thermal Recording In General (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description


  Verfahren zur Herstellung von Styrylfarbstoffen    Die     Erfindung    betrifft ein     Verfahren    zur Herstellung  von Farbstoffen der Formel 1  
EMI0001.0002     
    X Cyan, Carbamoyl oder Carbalkoxy mit 2 bis 5     C-          Atomen,     Y Wasserstoff, Chlor oder Methyl,  n die Zahlen 1 oder 2 und  R geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 4     C-          Atomen,    ss-Äthylhexyl, Cyclohexyl, Benzyl,     Phenyl-          äthyl,    Phenyl, Chlorphenyl, Methylphenyl,     Methoxy-          phenyl,    Trifluormethylphenyl, Äthoxyphenyl,

       Di-          chlorphenyl,    Dimethylphenyl,     Carbomethoxyphe-          nyl    oder Cyanphenyl  bedeuten, das dadurch gekennzeichnet ist,     dass    man Al  dehyde der Formel 2  
EMI0001.0016     
    oder die zugehörigen Aldimmoniumsalze der Formel 3  
EMI0001.0017     
    mit Methylenverbindungen der Formel 4  
EMI0001.0018     
    umsetzt, wobei  X (3 ein Anion, Rl und R2 Alkylreste und R2 auch  einen Phenylrest bedeuten.  



  Carbalkoxyreste X sind z. B. Carbomethoxy,     Carbo-          äthoxy,    Carbo-i-propoxy oder Carbobutoxy.  



  Alkylreste R sind beispielsweise Methyl, Äthyl,     n-          oder    i-Propyl oder n- oder i-Butyl.  



  Technisch von besonderer Bedeutung sind Farb  stoffe der Formel 1a  
EMI0001.0023     
    in der Z Wasserstoff oder Methyl ist und R die ange  gebene Bedeutung hat.  



  Die neuen Farbstoffe sind gelb.  



  Die Farbstoffe haben eine gute Löslichkeit in orga  nischen Lösungsmitteln und eignen sich zum Färben  von Lacken, Ölen und Kunstfasern in der Masse     sowie     zum Färben von Polystyrol und Polyäthylen. Die Farb  stoffe sind im übrigen mit faserbildenden Polymeren in       organischen        Lösungsmitteln    löslich und lassen sich in  üblicher Weise in Spinnfärbeprozessen einsetzen.  



  Verbindungen der Formel 3 sind z. B. nach der       Vilsmeyer-Reaktion    aus den entsprechenden Anilin-      derivaten und N,N-disubstituierten Amidchloriden zu    gänglich. Bei der Hydrolyse erhält man aus den Ver  bindungen der Formel 3 die Verbindungen der For  mel 2.  



  Als Methylenverbindungen der Formel 4 seien z. B.  Malonsäuredinitril, Cyanessigsäure-methylester,     Cyanes-          sigsäure-äthylester    oder -butylester genannt.  



  Eine zweckmässige Arbeitsweise zur Herstellung  der Verbindungen der Formel 1 besteht darin, dass man  Verbindungen der Formel 2 in Gegenwart oder Ab  wesenheit von Lösungsmitteln bei Temperaturen von 20  bis 150  C, vorzugsweise 60 bis l00  C, gegebenen  falls unter Zusatz eines Kondensationsmittels mit Ver  bindungen der Formel 4 umgetzt.  



  Als Lösungsmittel für die Reaktion eignen sich z. B.  Alkohole, wie Methanol, Äthanol, Butanol, Glykoläther,  wie Glykolmonomethyläther, Dioxan,     Tetrahydrofu-          ran,    Benzol, Chlorbenzol, Toluol, Dimethylformamid,  Dimethylsulfoxid, N-Methylpyrrolidon, Chloroform oder  Äthylenchlorid.  



  Geeignete Kondensationsmittel zur Beschleuni  gung der Umsetzung sind beispielsweise Piperidin,     Mor-          pholin,    Triäthylamin, Diäthylamin, Hexamethylenimin,  Kaliumhydroxid, Natriumhydroxid, Kaliumalkoholat  oder Natriumalkoholat.  



  In den folgenden Beispielen beziehen sich Angaben  über Teile und Prozente,     sofern    nicht anders vermerkt,  auf das Gewicht.    <I>Beispiel 1</I>    38,8 Teile des Aldehyds der Formel  
EMI0002.0007     
    und 7 Teile Malonsäuredinitril werden in 100 Teilen  Methanol unter Zusatz von 0,2 Teilen Piperidin 3 Stun  den unter Rückflusskühlung zum Sieden erhitzt. Beim  Abkühlen kristallisieren 36,4 Teile (83 % d. Th.) des  Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0002.0008     
    in gelben Kristallen aus. Die Verbindung schmilzt bei  118 bis 120  C.    Beispiel 2    40,2 Teile des Aldehyds der Formel  
EMI0002.0009     
    und 7 Teile Malonsäuredinitril werden in 120 Teilen  Methanol nach der Zugabe von 0,5 Teilen Piperidin    3 Stunden zum Sieden erhitzt. Beim Abkühlen kristalli  sieren 38,8 Teile (86 % d.

   Th.) des Styrylfarbstoffs der  Formel  
EMI0002.0010     
    aus. Der Farbstoff schmilzt bei 149 bis 150  C.  



  Der für die Darstellung des Farbstoffs benötigte  Aldehyd wird folgendermassen hergestellt:  255 Teile N-)-Phenyläthyl-N-ss-oxäthyl-m-toluidin  werden in 250 Teilen Chlorbenzol gelöst und bei 90 bis  l00  C allmählich mit 119 Teilen Phenylisocyanat ver  setzt. Nach 6-stündigem Rühren bei 95 bis 100  C  sind dünnschichtchromatographisch keine Ausgangs  produkte mehr nachweisbar. Daraufhin wird das Chlor  benzol unter vermindertem Druck abdestilliert. Der Si  rupöse Rückstand ist für die weiteren Umsetzungen ge  nügend rein.  



  Zu 22 Teilen Dimethylformamid in 200 Teilen  Chloroform gibt man bei 0 bis 5  46 Teilen     Phosphor-          oxychlorid.    Nach einstündigem Rühren bei 15 bis  20 C werden 74,8 Teile des, wie angegeben gewonne  nen, Amins der Formel  
EMI0002.0013     
    zugegeben, anschliessend wird 6 Stunden auf 60 bis 65   C     erwärmt    Daraufhin giesst man das Gemisch auf 500  Teile Eis, macht es mit 50-prozentiger Natronlauge  alkalisch und trennt die Chloroformschicht ab. Nach  dem Trocknen wird das Chloroform unter verminder  tem Druck abdestilliert und der ölige Rückstand mit  100 Teilen Methanol versetzt. Nach mehrstündigem  Rühren kristallisiert der Aldehyd der Formel  
EMI0002.0015     
    aus. Man erhält 58 Teile (72 % d. Th.) des Aldehyds,  der bei 120 bis 122  C schmilzt.

      <I>Beispiel 3</I>  Analog Beispiel 2 erhält man aus 40,2 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0002.0016     
      und 7 Teilen Malonsäuredinitril 42 Teile (93 % d. Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0003.0000     
    Die Verbindung schmilzt bei 106 bis 108  C.    <I>Beispiel 4</I>  Analog Beispiel 2 erhält man aus 41,6 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0003.0001     
    und 7 Teilen Malonsäuredinitril 39,5 Teile (85 % d. Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0003.0002     
    Die Verbindung     schmilzt    bei 167 bis 168  C.    <I>Beispiel 5</I>    Analog Beispiel 2 erhält man aus 41,6 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0003.0004     
  
   
EMI0003.0005     
    Der Farbstoff     schmilzt    bei 143 bis 145  C.

      <I>Beispiel 6</I>  Analog Beispiel 2 erhält man aus 43,7 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0003.0007     
    und 7 Teilen Malonsäuredinitril 40 Teile (83 % d. Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0003.0008     
    Der Farbstoff schmilzt bei 184 bis 185  C.    <I>Beispiel 7</I>    Analog Beispiel 2 erhält man aus 47,1 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0003.0009     
    und 7 Teilen Malonsäuredinitril 43 Teile (83 % d. Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0003.0010     
    Die Verbindung     schmilzt    bei 156 bis 157  C.

      <I>Beispiel 8</I>    Analog Beispiel 2 erhält man aus 47 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0003.0012     
  
     
EMI0004.0000     
  
     <I>Beispiel 9</I>    Analog Beispiel 2 erhält man aus 41,6 Teilen des Aldehyds der     Formel     
EMI0004.0002     
    und 7 Teilen Malonsäuredinitril 34 Teile (73 ,% d. Th.) des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0004.0003     
  
     <I>Beispiel 10</I>  Analog Beispiel 2 erhält man aus 40,8 Teilen des  Aldehyds der     Formel     
EMI0004.0005     
    und 7 Teilen Malonsäuredinitril 32 Teile (70 % d. Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0004.0006     
  
     <I>Beispiel 11</I>  Analog Beispiel 2 erhält man aus 36,8 Teilen des  Aldehyds der     Formel     
EMI0004.0008     
    und 7 Teilen Malonsäuredinitril 33 Teile (79 % d.

   Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0004.0009     
    Die Verbindung schmilzt bei 136 bis 138 .    <I>Beispiel 12</I>    Analog Beispiel 2 erhält man aus 37,4 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0004.0010     
      und 7 Teilen Malonsäuredinitril 32 Teile (76 % d. Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0005.0000     
    Die Verbindung schmilzt bei 119 bis 120 .    <I>Beispiel 13</I>    Analog Beispiel 2 erhält man aus 40,8 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0005.0001     
    und 7 Teilen Malonsäuredinitril 33 Teile (73 % d. Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0005.0002     
    der bei 150 bis 152  schmilzt.    <I>Beispiel 14</I>    Analog Beispiel 2 erhält man aus 38,8 Teilen des  Aldehyds der Formel  
EMI0005.0003     
    und 7 Teilen Malonsäuredinitril 30 Teile (69 % d.

   Th.)  des Styrylfarbstoffs der Formel  
EMI0005.0004     
    Die Verbindung     schmilzt    bei 156 bis 158 .    <I>Beispiel 15</I>    Zu 22 Teilen Dimethylformamid in 200 Teilen  Chloroform gibt man bei 0 bis 5  30 Teile Phosgen und  rührt anschliessend 1 Stunde bei 15 bis 20  nach. Dar  aufhin gibt man 112 Teile des Amins der Formel  
EMI0005.0006     
    zu und erhitzt die Lösung 10 Stunden auf 60 bis 65 .  Nach der Zugabe von 20 Teilen Malonsäuredinitril  und 50 Teilen wasserfreiem Natriumacetat erhitzt man  weitere 4 Stunden auf 60 bis 65 . Dann     giesst    man das  Gemisch auf 600 Teile Eis und stellt mit     2N-Natron-          lauge    einen pH von 10 ein.

   Die Chloroformschicht wird  abgetrennt, getrocknet und das Chloroform unter ver  mindertem Druck abdestilliert. Zu dem Sirupösen Rück  stand gibt man 200 Teile Methanol und rührt 2 Stunden  bei Raumtemperatur. Der kristalline Niederschlag     wird     dann abgesaugt, mit Methanol gewaschen und getrock  net. Man erhält 75 Teile (56 % d. Th.) des in Beispiel  2 beschriebenen Styrylfarbstoffs. Die Verbindung       schmilzt    bei 147 bis 149 .  



       Anälog    zur beschriebenen Arbeitsweise erhält man  die in der folgenden Tabelle durch Angabe der     Substi-          tuenten    charakterisierten Farbstoffe.    
EMI0006.0000     
  
     
EMI0007.0000     
  
     
EMI0008.0000     
  
     
EMI0009.0000     
  
     <I>Beispiel 59</I>    47,1 Teile des Aldehyds der Formel  
EMI0009.0001     
    und 10,9 Teile Cyanessigsäure-methylester werden in  150 Teilen Methanol nach der Zugabe von 0,5 Teilen  Piperidin 3 Stunden zum Sieden erhitzt. Beim Abküh-  
EMI0009.0002     
  
     len kristallisieren 53 Teile (96 % d.

   Th.) des     Styryl-          farbstoffs    der Formel      <I>Beispiel 60</I>  Verfährt man wie in Beispiel 59 beschrieben, verwendet jedoch anstelle von Cyanessigsäure-methylester  12,4 Teile Cyanessigsäureäthylester, so erhält man 48 Teile (85 % d. Th.) des Farbstoffs der Formel  
EMI0010.0000     
    Der Farbstoff schmilzt bei 132 bis 134  C.    <I>Beispiel 61</I>    Verfährt man wie in Beispiel 59 beschrieben, verwendet jedoch anstelle von Cyanessigsäure-methylester  15,5 Teile Cyanessigsäure-n-butylester, so erhält man 49 Teile (83 % d. Th.) des folgenden Farbstoffs:  
EMI0010.0001     
    Die Verbindung schmilzt bei 138 bis 140  C.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Styrylfarbstoffen der Formel 1 EMI0010.0002 in der X Cyan, Carbamoyl oder Carbalkoxy mit 2 bis 5 C- Atomen, Y Wasserstoff, Chlor oder Methyl, n die Zahlen 1 oder 2 und R geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 4 C- Atomen, ss-Äthylhexyl, Cyclohexyl, Benzyl, Phenyl- äthyl, Phenyl, Chlorphenyl, Methylphenyl, Metho- xyphenyl, Trifluormethylphenyl, Äthoxyphenyl, Di- chlorphenyl, Dimethylphenyl,
    Carbomethoxyphenyl oder Cyanphenyl bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man Aldehyde der Formel 2 EMI0010.0015 oder die zugehörigen Aldimmoniumsalze der Formel 3 EMI0010.0016 mit Methylenverbindungen der Formel 4 EMI0010.0017 umsetzt, wobei X O ein Anion, RI und R2 Alkylreste und R2 auch einen Phenylrest bedeuten.
CH363572A 1970-08-27 1971-07-14 Verfahren zur Herstellung von Styrylfarbstoffen CH532634A (de)

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