CH648551A5 - Verfahren zur herstellung des 6-aminonicotinsaeurenicotinylesters. - Google Patents

Verfahren zur herstellung des 6-aminonicotinsaeurenicotinylesters. Download PDF

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CH648551A5
CH648551A5 CH3802/82A CH380282A CH648551A5 CH 648551 A5 CH648551 A5 CH 648551A5 CH 3802/82 A CH3802/82 A CH 3802/82A CH 380282 A CH380282 A CH 380282A CH 648551 A5 CH648551 A5 CH 648551A5
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aminonicotinic acid
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reaction
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Paul L Jun Warner
Edward J Jun Luber
William A Somerville
F Christopher Zusi
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Bristol Myers Co
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    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/78Carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D213/79Acids; Esters
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Description

Der vorliegenden Erfindung lag deshalb die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung des 6-Aminonico-tinsäurenicotinylesters in hoher Ausbeute zu entwickeln.
Diese Aufgabe wird durch das erfindimgsgemässe, im Patentanspruch 1 definierte Verfahren gelöst.
Verschiedene Lösungsmittel wurden zur Anwendung in dem erfindungsgemässen Verfahren untersucht. Wasser, Di-methoxyäthan, Aceton/Wasser-Mischungen, Dioxan, Dime-thylsulfoxid, Äthanol und Acetonitril ergaben bei ihrer Verwendung als Reaktionslösungsmittel nur untragbare niedrige Ausbeuten an Nicotinylester. Von den zahlreichen getesteten Lösungsmitteln führte überraschenderweise nur Dimethylformamid zu wünschenswert hohen Ausbeuten an Nicotinylester.
Als Alkalicarbonat kann man Natriumcarbonat oder Kaliumcarbonat verwenden. Die höchste Ausbeute erhält man mit Natriumcarbonat. Es wurde gefunden, dass die Verwendung von Natriumcarbonat im Vergleich zu äquimolaren Mengen Kaliumcarbonat als Reaktionspartner bei einer Temperatur von 100 °C die Ausbeute an Nicotinylester beinahe verdoppelt. Dieses Ergebnis ist überraschend und unerwartet.
Wünschenswerterweise führt man die Reaktion bei erhöhter Temperatur durch. Vorzugsweise liegt die Temperatur in einem Bereich von 80 °C bis Rückflusstemperatur. Bevorzugter liegt die Temperatur bei 100 °C bis Rückflusstemperatur, am bevorzugtesten bei Rückflusstemperatur.
Überraschenderweise wurde gefunden, dass bei Steigerung der Reaktionstemperatur von 80 auf 100 °C die Ausbeute steigt und einen höchsten Wert bei 100 °C erreicht. Bei einer Temperatur zwischen 100 und 140 °C fällt die Ausbeute dann wieder ab. Überraschend und unerwartet war dann, dass bei Erhöhen der Temperatur von 140 °C auf Rückflusstemperatur ein starker Anstieg der Ausbeute zu beobachten war. Innerhalb dieses sehr kleinen Temperaturintervalls steigt die Ausbeute drastisch und unerwarteterweise um ungefähr 25%.
In den nachfolgenden Beispielen wird die Erfindung detailliert beschrieben.
Beispiel 1
414,4 g (3,0 Mol) 6-Aminonicotinsäure und 414,6 g (3,0 Mol) Kaliumcarbonat gibt man'zu 5,51 N,N-Dimethyl-formamid (DMF) in einem mit Rührer versehenen 12 Liter Dreihalskolben. Die Reaktionsmischung wird unter Rühren ungefähr 60 Stunden lang unter Rückfluss erhitzt und anschliessend auf 100°C gekühlt. Während man die Reaktionsmischung weiter bei einer Temperatur von 100 °C hält, gibt man 492,2 g (3,0 Mol) 3-Chlormethylpyridinhydrochlorid innert einer Stunde in steigenden Mengen zu. Man hält die Reaktionsmischung eine weitere Stunde lang bei 100 °C. Anschliessend befreit man von DMF, indem man die Reaktionsmischung durch Vakuumdestillation auf ungefähr 1 Liter einengt. Zu der gekühlten Reaktionsmischung gibt man 3 1 Eis, verdünnt die erhaltene Suspension mit Wasser auf 3,51, isoliert das erhaltene Produkt und wäscht wiederholt mit Wasser, bis die Waschflüssigkeit nahezu farblos ist. Das Produkt wird getrocknet und anschliessend aus Toluol (12,1) umkristallisiert, wobei man 236,6 g (34,4% Ausbeute) 6-Aminonicotinsäurenicotinylester erhält (C12H, iN302; MG= 229,24, Schmelzpunkt 142-143,5 °C. Das Reaktionsschema ist nachfolgend dargestellt:
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
S
C —OH
DMF >
3
648 551
h2n
^1
c - ocs2^ry
•N'
Beispiel 2
Man gibt 414,4 g (3,0 Mol) 6-Aminonicotinsäure und 318 g (3,0 Mol) Natriumcarbonat in 5,5 Liter N,N-Dime-thylformamid (DMF) in einem mit einem Rührer versehenen 12 Liter Dreihalskolben. Die Reaktionsmischung wird gerührt und wenigstens eine bis eineinhalb Stunden lang unter starkem Rückfluss erhitzt. Während dieser Zeit verdickt sich der Inhalt des Reaktionskolbens beträchtlich. Die Reaktionsmischung wird auf 140 °C gekühlt. Unter Beibehaltung dieser Temperatur gibt man 492,2 g (3,0 Mol) 3-Chlorme-thylpiperidinhydrochlorid innert 1 Stunde mit einer Rate von ungefähr 8,2 g pro Minute zu. Nach dem Ende der Zugabe von 3-Chlormethylpyridinhydrochlorid wird die Reaktionsmischung zum Rückfluss aufgeheizt und eine weitere Stunde lang unter Rückfluss erhitzt. Anschliessend engt man die Reaktionsmischung im Vakuum auf ungefähr einen Liter 25 ein und gibt zu der konzentrierten Lösung 3 Liter Eis. Die so erhaltene Mischung wird gerührt und mit Wasser bis zu einem Gesamtvolumen von 3,5 1 verdünnt. Der erhaltene braune Feststoff wird isoliert, mit Wasser gewaschen, erneut in 2,51 einer Eis/Wasser-Mischung suspendiert und erneut 30 isoliert. Dieses Verfahren wird wiederholt, bis die Ausrührflüssigkeit nahezu farblos ist, anschliessend isoliert man das Produkt und trocknet es völlig im Vakuum. Auf diese Weise erhält man 572,7 g des rohen 6-Aminonicotinsäurenicotinyl-esters. Umkristallisation dieses Produkts aus Toluol (15 Li-35 ter) liefert 527,3 g (76,76% Ausbeute) des reinen 6-Aminoni-cotinsäurenicotinylesters (C12HnN302; MG = 229,24, Fp. 142-143,5 °C).
Das Reaktionsschema ist nachfolgend dargestellt:
h2n
- oh
+ Na2CO.j dmf
Rückfluß
ON a ch2ci
1) 140(
2) Rückfluß DMF
648 551
4
Beispiel 3
Man wiederholt das in Beispiel 2 beschriebene Verfahren, wobei die Reaktion der 6-Aminonicotinsäure mit Natriumcarbonat und die anschliessende Reaktion mit 3-Chlor-methylpyridinhydrochlorid, jedoch bei einer Temperatur von 80 C durchgeführt werden. Man erhält 330,5 g (48,09% Ausbeute) 6-Aminonicotinsäurenicotinylester.
Beispiel 4
Man wiederholt das in Beispiel 2 beschriebene Verfahren, wobei jedoch die Reaktion der 6-Aminonicotinsäure mit Natriumcarbonat und die anschliessende Reaktion mit 3-Chlormethylpyridinhydrochlorid bei einer Temperatur von 100 "C durchgeführt werden. Man erhält 470,6 g (68,43% Ausbeute) 6-Aminonicotinsäurenicotinylester.
Beispiel 5
Man wiederholt das in Beispiel 2 beschriebene Verfahren, wobei die Reaktion der 6-Aminonicotinsäure mit Natriumcarbonat und die anschliessende Reaktion mit 3-Chlor-methylpyridinhydrochlorid jedoch bei einer Temperatur von 120 °C durchgeführt werden. Man erhält 445 g (64,75% Ausbeute) 6-Aminonicotinsäurenicotinylester.
Beispiel 6
Man wiederholt das in Beispiel 2 beschriebene Verfahren, wobei die Reaktion der 6-Aminonicotinsäure mit Natriumcarbonat und die anschliessende Reaktion mit 3-Chlor-methylpyridinhydrochlorid jedoch bei einer Temperatur von
140 "C durchgeführt werden. Man erhält 423,6 g (61,64% Ausbeute) 6-Aminonicotinsäurenicotinylester.
Die Beispiele 1 bis 6 ergeben klar, dass der bevorzugteste Reaktionspartner Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat je-s doch am nächstbevorzugtesten ist.
Ein Vergleich der Ergebnisse der Beispiele 1 und 4 zeigt, dass bei gleichen Bedingungen die Verwendung von Kaliumcarbonat als Reaktionspartner den gewünschten Nicotinylester in einer Ausbeute von 33,43%, die Verwendung von io Natriumcarbonat als Reaktionspartner dagegen den Nicotinylester in einer Ausbeute von 68,43% ergibt. Diese Verdoppelung der Ausbeute ist überraschend und unerwartet.
Die Beispiele zeigen weiterhin, dass, obwohl das Verfahren bei erhöhter Temperatur durchführbar ist, der Temperais turbereich von 80 °C bis Rückflusstemperatur bevorzugt, der Temperaturbereich von ungefähr 100 °C bis Rückflusstemperatur bevorzugter und Rückflusstemperatur am bevorzugtesten ist.
Die Beispiele 3 und 4 zeigen, dass bei Erhöhung der Re-20 aktionstemperatur von 80 auf 100 °C die Ausbeute stark ansteigt. Die Ausbeute erreicht einen höchsten Punkt bei 100 "C, beginnt dann bei Erhöhung der Temperatur von 100 auf 140 °C zu fallen und steigt schliesslich überraschenderweise und unerwarteterweise bei Erhöhen der Temperatur 25 von 140 °C auf Rückflusstemperatur stark an.
Innerhalb dieses sehr kleinen Temperaturintervalls steigt die Ausbeute von 61,64% auf 76,76%, was eine drastische und unerwartete Ausbeuteerhöhung von ungefähr 24,5% bedeutet.
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s

Claims (6)

648551
1. Verfahren zur Herstellung des 6-Aminonicotinsäureni-cotinylesters, dadurch gekennzeichnet, dass man a) 6-Aminonicotinsäure mit einer äquimolaren Menge Na-triumcarbonat oder Kaliumcarbonat in Dimethylform-amid bei erhöhter Temperatur umsetzt und b) anschliessend das so erhaltene Natrium- oder Kaliumsalz der 6-Aminonicotinsäure mit 3-Chlormethylpyridinhy-drochlorid in Dimethylformamid bei erhöhter Temperatur umsetzt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reaktionsstufe b) bei einer Temperatür von 80 °C bis Rückflusstemperatur durchführt.
2
PATENTANSPRÜCHE
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reaktionsstufe b) bei einer Temperatur von 100 °C bis Rückflusstemperatur durchführt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reaktionsstufe b) bei Rückflusstemperatur durchführt.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man in Reaktionsstufe a) die 6-Aminonicotinsäure mit Natriumcarbonat umsetzt.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass man in Reaktionsstufe a) die 6-Aminonicotinsäure mit Kaliumcarbonat umsetzt.
US-PS 4 141 977 beschreibt in 6-Stellung substituierte Nicotinsäure und deren Ester, die bei topischer Applikation zur Linderung der Psoriasissymptome brauchbar sind. Methyl-, Äthyl-, tert.Butyl- und Nicotinylester der 6-Aminonicotinsäure sind expressis verbis offenbart. In Spalte 5, Zeilen 59 ff. dieser Patentschrift ist ein Verfahren zur Herstellung des Äthylesters beschrieben. Dieses Verfahren liefert den 6-Aminonicotinsäureäthylester in einer Ausbeute von 82%, bezogen auf das Gewicht der Ausgangsmaterialien. Der Fachmann würde jedoch bei Anwendung dieser Reaktion auf die Herstellung des Nicotinylesters eine wesentlich niedrigere, untragbare Ausbeute erhalten.
US-PS 2 199 839 beschreibt ebenfalls die Herstellung einer Vielzahl von Niedrigalkylestern der 6-Aminonicotinsäure nach dem Verfahren der Fischer Veresterung. In gleicher Weise würde der Fachmann bei Anwendung dieses Verfahrens zur Herstellung des 6-Aminonicotmsäurenicotinylesters keine brauchbare Ausbeute erhalten. Das Chlorwasserstoffgas würde mit dem Nicotinylalkohol zu einer nicht mehr zu behandelnden Masse reagieren. Diese Patentschrift beschreibt darüber hinaus die Reaktion des Kaliumsalzes der 6-Aminonicotinsäure mit 2-Chloräthyldiäthylamin, indem man die beiden Komponenten ohne Lösungsmittel auf einem Dampfbad erhitzt. In ähnlicher Weise wurde das Kaliumsalz der 6-Aminonicotinsäure mit 3-Chlormethylpyridin umgesetzt, wobei man jedoch nur Teer und keine Ausbeute an 6-Aminonicotinsäurenicotinylester erhielt.
CH3802/82A 1981-06-22 1982-06-21 Verfahren zur herstellung des 6-aminonicotinsaeurenicotinylesters. CH648551A5 (de)

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Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS60103066A (ja) * 1983-11-02 1985-06-07 永大産業株式会社 成形物
DE102004049761A1 (de) 2004-10-12 2006-04-13 Bayer Cropscience Ag Fungizide Wirkstoffkombinationen
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Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2199839A (en) * 1938-02-28 1940-05-07 Pyridium Corp Esters of 6-amino-nicotinic acid
US4031104A (en) * 1972-04-18 1977-06-21 Bayer Aktiengesellschaft 1,4-Dihydropyridine carboxylic acid esters
GB1442474A (en) * 1974-09-05 1976-07-14 Merz & Co Process for the production of beta-2-p-chlorophenoxy-isobutyryloxy -ethyl nicotinate
US4067975A (en) * 1975-08-04 1978-01-10 Yu Ruey J Treatment of psoriasis with 6-aminonicotinamide and thionicotinamide

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JPS58964A (ja) 1983-01-06
GB2105709A (en) 1983-03-30
DK154969C (da) 1989-06-05

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