CS237282B1 - Method of oligomerization of vinyl aromatic hydrocarbon with alkaline metallic initiators - Google Patents

Method of oligomerization of vinyl aromatic hydrocarbon with alkaline metallic initiators Download PDF

Info

Publication number
CS237282B1
CS237282B1 CS543383A CS543383A CS237282B1 CS 237282 B1 CS237282 B1 CS 237282B1 CS 543383 A CS543383 A CS 543383A CS 543383 A CS543383 A CS 543383A CS 237282 B1 CS237282 B1 CS 237282B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
alkali metal
oligomer
oligomerization
aromatic hydrocarbon
vinyl aromatic
Prior art date
Application number
CS543383A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Elisabeth Antonova
Otto Urban
Christel Hellstedtova
Original Assignee
Elisabeth Antonova
Otto Urban
Christel Hellstedtova
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Elisabeth Antonova, Otto Urban, Christel Hellstedtova filed Critical Elisabeth Antonova
Publication of CS237282B1 publication Critical patent/CS237282B1/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C327/00Thiocarboxylic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C33/00Unsaturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C33/26Polyhydroxylic alcohols containing only six-membered aromatic rings as cyclic part
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/15Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reaction of organic compounds with carbon dioxide, e.g. Kolbe-Schmitt synthesis

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)

Abstract

A reactive oligomer is produced by oligomerising a vinyl aromatic hydrocarbon, e.g. alpha methyl styrene, in a polar solvent using an alkali metal amalgam initiator. The reactive oligomer may then be reacted with a functional reagent, i.e. carbon dioxide to introduce carboxy groups, with alkylene oxide to introduce hydroxy groups or with carbon disulphide to introduce carbodithio groups into the oligomer, either by reacting a solution of the oligomer in an atomized state with the functional reagent in gaseous form or by reacting a solution of the oligomer with the functional reagent in liquid or liquefied form on a rotating disc.

Description

Vynález se týká způsobu olůgomerizace vinylaromátů alkalokovovými iniciátory, zejména alfametylstyrenu a jeho na jádře substituovaných derivátů, v polárních rozpouštědlech, kterým se získávají oligomery s vysokou funkcionalitou při reakci s látkami, tvořícími koncové funkční skupiny.The present invention relates to a process for oligomerization of vinyl aromatics with alkali metal initiators, in particular alphamethylstyrene and its nucleosubstituted derivatives, in polar solvents to obtain oligomers with high functionality in reaction with end-capping agents.

Je známo, že se alfa-metylstyren a jeho na jádře substituované deriváty dají polymerovat alkalickými kovy nebo směsí alkalických kovů v polárních rozpouštědlech na oligomerní nebo polymerní látky, <It is known that alpha-methylstyrene and its nucleosubstituted derivatives can be polymerized with alkali metals or mixtures of alkali metals in polar solvents to form oligomeric or polymeric substances, <

Jako alkalické kovy se používají převážně lithium, sodík, draa lík nebo směsi alkalických kovů. Alkalické kovy se používají v suspenzi, jako spony, drát nebo plátky, Polymerní nebo oligomerní vinylaromáty, získané s těmito iniciátory mají živé konce řetězců, do nichž lze pomocí známých funkcionalizačních činidel, jako například alkylenoxidů.a oxidu uhličitého, zavést funkční skupiny, V patentech USA 2 985 594 a USAThe alkali metals used are mainly lithium, sodium, potassium or alkali metal mixtures. The alkali metals are used in suspension, such as clasps, wire or slices. The polymeric or oligomeric vinyl aromatics obtained with these initiators have live chain ends into which functional groups can be introduced using known functionalizing agents such as alkylene oxides and carbon dioxide. US 2,985,594 and US

346 666 jsou popsány mimo jiné i disperze sodíku к přípravě tetramemích alfa-metylstyrenových oligomerů, přičemž se jako dispergační činidlo používá parafinický olej, popřípadě dekalin, Dispergační Činidla působí negativně na kvalitu funkcionalizovaných alfarmetylstyrenových oligomerů, protože při zpracování oligomerů v nich zůstávají a vedle toho, že působí jako zmekčovadla snižují i funkcionalitu,Dodatečné odstranění je spoleno se značnými náklady a je neekonomické,346 666 discloses, inter alia, sodium dispersions for the preparation of tetrameric alpha-methylstyrene oligomers, wherein paraffinic oil or decalin is used as the dispersing agent. that they act as plasticizers also reduce functionality, additional removal is associated with considerable costs and is uneconomical,

Alkaloorganické sloučeniny vedou v případě použití butyllithia (USA 3 862 098) nebo Na-naftalenu (USA 3 458 491) к nefunkčním nebo monofunkčním alfa-metylstyrenovým polymerům, majícím omezenou oblast použití, které jsou oproti oligomerům, získaným pomocí alkalických kovů, podstatně dražší.Alkaloorganic compounds, when used with butyllithium (U.S. Pat. No. 3,862,098) or Na-naphthalene (U.S. Pat. No. 3,458,491), result in dysfunctional or monofunctional alpha-methylstyrene polymers having a limited field of use, which are substantially more expensive than alkali metal oligomers.

Použití alkalického kovu jako prášku, plátků nebo spon je vhodné jen pro laboratorní měřítko, neboí při reakci na .-3237 282 tetramerní alfa-metylstyren dochází ke vzniku slepků, což omezuje možnosti převedení postupu do velkovýrobních rozměrů,The use of alkali metal as a powder, wafer or buckle is suitable for laboratory scale only, since tetrameric alpha-methylstyrene results in the formation of slices, which limits the possibility of converting the process to mass production,

TYto nevýhody odstraňuje způsob oligomerizace vinylaromátů alkalokovovými iniciátory, zejména alfa-metylstyrenu a jeho na jádře substituovaných derivátů, v polárních rozpouštědlech, podle vynálezu, který spočívá v tom, že se jako iniciátor použije reakční produkt ze rtuti a alkalického kovu nebo směsi alkalických kovů, připravený v polárních rozpouštědlech nebo směsi polárních rozpouštědel při 283 až 333 K, s výhodou 293 až 303 K, přičemž poměr rtuti к alkalickému kovu nebo směsi alkalických kovů činí 0,5:100 až 20í100, s výhodou 2:100 až 5:100.These disadvantages are overcome by the process of oligomerization of vinyl aromatics by alkali metal initiators, in particular alpha-methylstyrene and its nucleosubstituted derivatives, in polar solvents, according to the invention, which comprises using a mercury-alkali metal reaction mixture or alkali metal mixture prepared as initiator. in polar solvents or a mixture of polar solvents at 283 to 333 K, preferably 293 to 303 K, the mercury to alkali metal or alkali metal mixture being 0.5: 100 to 20: 100, preferably 2: 100 to 5: 100.

Povrchová amalgamizace se provádí za míchání v přítomnosti inertní atmosféry, >Surface amalgamization is carried out with stirring in the presence of an inert atmosphere, e.g.

Jako alkalický kov se použije lithium, sodík draslík nebo^směs, Na jádře substituovaným derivátem alfa-metylstyrenu může být s výhodou o—,p—, a m-metylalfa-metylstyren.The alkali metal used is lithium, sodium potassium or a mixture. The core substituted alpha-methylstyrene derivative may preferably be o-, p-, and m-methyl-alpha-methylstyrene.

Podle vynálezu se rtu?, použitá к amalgamizaci nepodílí na oligomerizační reakci a zůstává s přebytečným alkalickým kovem v reakční nádobě, kde s přidaným alkalickým kovem opět vytváří ochrannou vrstvu, která/ízabraňuje slepování při iniciaci.According to the invention, the mercury used for the amalgamization is not involved in the oligomerization reaction and remains with the excess alkali metal in the reaction vessel, where, with the added alkali metal, it again forms a protective layer that prevents sticking during initiation.

Bez přítomnosti amalgamové vrstvy dochází к tvorbě alkalokovových slepků, což se negativně projevuje v procesu míchání a snižuje rychlost reakce,In the absence of an amalgam layer, the formation of alkali metal slices occurs, which has a negative effect on the mixing process and reduces the reaction rate,

Oligomerizaci lze provádět v polárních alifatických a/nebo cyklických éterech, popřípadě jejich směsích při 273 až 333 K, s výhodou při 293 až 303 K,The oligomerization can be carried out in polar aliphatic and / or cyclic ethers or mixtures thereof at 273 to 333 K, preferably at 293 to 303 K,

Zavádění funkčních koncových skupin sé provádí známým způsobem přerušením aktivních konců řetězců známými funkcionalizačními činidly, jako například oxidem uhličitým, alkylenoxidy nebo alkylensulfidy.The introduction of functional end groups is carried out in a known manner by interrupting the active chain ends with known functionalizing agents such as carbon dioxide, alkylene oxides or alkylene sulfides.

Získávají se oligomery se stupněm polymerace 2 až 8, s výhodou až 5»Oligomers having a degree of polymerization of from 2 to 8, preferably up to 5, are obtained.

237 282237 282

Výhoda způsobu přípravy oligomerů alfa-metylstyrenu a jeho na jádře substituovaných derivátů spočívá v tom, že se к oligomerizaci použije na povrchu amalgamovaný alkalokovový iniciátor, který se neslepuje ve fázi oligomerizace, ani při vysokých koncentracích alkalického kovu, přičemž rtu? se na reakci neúčastní. Zůstává jako amalgám spolu s přebytkem použitého alkalického kovu a může s nově přidaným alkalickým kovem v uvedených koncentracích znovu vytvořit popsanou amalgámovou vrstvu.An advantage of the process for the preparation of alpha-methylstyrene oligomers and its nucleosubstituted derivatives is that the oligomerization uses an amalgamated alkali metal initiator on the surface, which does not stick in the oligomerization phase, even at high alkali metal concentrations, with mercury? does not participate in the reaction. It remains as an amalgam together with an excess of the alkali metal used and can re-form the described amalgam layer with the newly added alkali metal at the indicated concentrations.

Vynález je dále objasněn na příkladech provedení.The invention is illustrated by the following examples.

Příklad 1Example 1

Příprava iniciátoru:Initiator preparation:

Do 6 litrové baňky se 4 hrdly, vybavené míchadlem, vnitřním teploměrem a kapací nálevkou, зж ochrannou argonovou atmosférou, se po sobě dá 4,5 1 tetrahydrofuranu, 146 g sodíku v kusech o velikosti cca 5 mm a 2,2 g rtutit Za míchání při 298 К se potáhnou částice sodíku stříbřitě lesklou vrstvou amalgamu.To a 6 liter flask with 4 necks, equipped with stirrer, internal thermometer and dropping funnel зж protective argon atmosphere can be consecutively 4.5 1 of tetrahydrofuran, 146 g of sodium in pieces of about 5 mm, and 2.2 grams of mercury tons per by stirring at 298 K, the sodium particles are coated with a silvery shiny amalgam layer.

К tomuto iniciátoru, rozpuštěnému v tetrahydrofuranu se přikapává v průběhu 1 h při pokojové teplotě (298 K) 1200 g alfametylstyrenu, Po 4 min se začne tvořit tmavěčervený oligomer. Po 4 h reakce se roztok živého oligomerů za anerobních podmínek odtáhne stoupačnou s filtřem z banky od přebytečných amalgamovaných částic sodíku a provede se funkcionalizace oligomerů etylenoxidem na rotujícím kotouči. Vzniklý pevný gel se převede přídavkem 400 ml vody za míchání na diol.1200 g of alphamethylstyrene are added dropwise to this initiator dissolved in tetrahydrofuran over 1 h at room temperature (298 K). After 4 min, a dark red oligomer begins to form. After 4 h of reaction, the solution of the living oligomer under anerobic conditions is withdrawn in ascending order with the filter from the flask from the excess amalgamated sodium particles and functionalization of the oligomers with ethylene oxide on a rotating disk. The resulting solid gel was converted to diol by adding 400 ml of water with stirring.

V získané organické fázi byly odstraněny ionty sodíku pomocí kationtoměničů až na několik ppm. Takto získaný viskózní roztok se zakoncentruje v rotační odparce a potom se diol za vakua suší při 353 K.In the organic phase obtained, sodium ions were removed with the aid of cation exchangers up to several ppm. The viscous solution thus obtained is concentrated in a rotary evaporator and then the diol is vacuum dried at 353 K.

Takto bylo získáno 1280 g diolu s následujícími parametry: Mn 680, číslo KOH 160, Hg 5 ppm. Při oligomerizaci nedocházelo к tvorbě slepků, částic sodíku. U analogicky provedeného pokusu bez přídavku rtuti docházelo již ve fázi iniciace к tvorbě slepků.Thus, 1280 g of a diol having the following parameters were obtained: Mn 680, KOH number 160, Hg 5 ppm. The oligomerization did not produce the formation of slices, sodium particles. In an analogous experiment without the addition of mercury, the formation of slices already occurred during the initiation phase.

- 5 Příklad 2- 5 Example 2

237 282237 282

Podle receptury z příkladu 1 se provedlo po sobě 20 pokusů v téže reakční nádobě bez nového přídavku rtuti. Pouze se nahradila část sodíku, spotřebovaná při předchozím pokusu. Při oligomerizaci nedocházelo к tvorbě slepků sodíkových částic, Oligomer z 20, pokusu byl zpracován jako v příkladu 1 a analyticky vyšetřen; množství oligomerů 1290 g, Mn 680, KOH číslo 164» Hg obsah 3 ppm.According to the recipe of Example 1, 20 experiments were carried out in succession in the same reaction vessel without a new addition of mercury. It merely replaced the portion of sodium consumed in the previous experiment. Oligomer of 20, the experiment was processed as in Example 1 and analyzed analytically; amount of oligomers 1290 g, Mn 680, KOH number 164 Hg content 3 ppm.

Příkad č, 3Example No. 3

Pracovalo se opět jako v příkladu 1 s tím rozdílem, že se použila směs tetrahydrofuranu s metyltercbutyléterera, vždy po 50 dílech. Nedocházelo ke slepování částic sodíku. Oligomer se zpracovával stejně jako v příkladu 1, avšak s tím rozdílem, že se živý oligomer funkcionalizoval oxidem uhličitým a hydrolýza se provedla 15 % kyselinou solnou.The procedure was again as in Example 1 except that a mixture of tetrahydrofuran and methyl tert-butyl ether was used, each with 50 parts. There was no sticking of sodium particles. The oligomer was processed as in Example 1, except that the living oligomer was functionalized with carbon dioxide and hydrolysis was performed with 15% hydrochloric acid.

Z násady se získalo 1210 g dikarboxylové kyseliny s následujícími parametry: Mn 620, číslo kyselosti 175, obsah Hg 10 ppm.1210 g of a dicarboxylic acid having the following parameters were obtained from the batch: Mn 620, acid number 175, Hg content 10 ppm.

Příklad č, 4 seopět jako v příkladu 1 s tím rozdílem, že seExample No. 4 is repeated as in Example 1 except that it is

PracovaloIt worked

použila směs sodíku a draslíku v poměru 90:10 Zpracování se provedlo analogicky jako v příkladuused a 90:10 mixture of sodium and potassium. The treatment was carried out analogously to the example

1, Získalo se 1320 g diolu s následujícími parametry; Mn 680, číslo KOH 161, obsah Hg 5 ppm.1, 1320 g of a diol with the following parameters were obtained; Mn 680, KOH number 161, Hg content 5 ppm.

Příklad 6Example 6

Pracovalo se stejně jako v příkladu 2 s tím rozdílem, že se namísto alfa-metylstyrenu použil na jádře substituovaný derivát p-metyl-alfa-metylstyren, Živý oligomer byl stejně jako v příkladu 1 oddělen od přebytečného amalgamovaného sodíku pomocí 485 ml isopropanolu na nefunkční oligomer. Po přidání 200 ml vodyThe procedure was as in Example 2, except that a substituted p-methyl-alpha-methylstyrene was used instead of alpha-methylstyrene instead of alpha-methylstyrene. The living oligomer was separated from excess amalgamated sodium with 485 ml of isopropanol to a non-functional oligomer as in Example 1. . After adding 200 ml of water

237 282 za pomalého míchání a po následujícím oddělení vodní fáze byl oligomer izolován z roztoku na rotační odparce. Získalo se 1150 g produktu o molekulové hmotnosti 620.237 282 with slow stirring and subsequent separation of the aqueous phase, the oligomer was isolated from the solution on a rotary evaporator. 1150 g of a product with a molecular weight of 620 were obtained.

Claims (2)

Předmět vynálezuObject of the invention 237 282237 282 1. Způsob oligomerizace vinylaromátů alkalokovovými iniciátory, zejména alfa-metylstyrenu a jeho na jádře substituovaných derivátů, v polárních rozpouštědlech, vyznačený tim, že se jako iniciátor použije reakčni produkt ze rtuti a alkalického kovu nebo směsi alkalických kovů, připravený v polárních rozpouštědlech nebo směsi polárních rozpouštědel při 285 až 555, s výhodou 295 až 505 K, přičemž poměr rtuti к alkalickému kovu nebo směsi alkalických kovů činí 0,5 : 100 až 20 : 100, s výhodou 2 : 100 až 5 : 100.Process for oligomerization of vinyl aromatics with alkali metal initiators, in particular alpha-methylstyrene and its nucleosubstituted derivatives, in polar solvents, characterized in that the initiator is a reaction product of mercury and an alkali metal or a mixture of alkali metals prepared in polar solvents or a mixture of polar solvents at 285 to 555, preferably 295 to 505 K, wherein the ratio of mercury to alkali metal or alkali metal mixture is 0.5: 100 to 20: 100, preferably 2: 100 to 5: 100. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačený tím, že jako alkalický kcv použije lithium, sodík, draslík nebo jejich směs.2. A process according to claim 1, wherein the alkali metal is lithium, sodium, potassium or a mixture thereof.
CS543383A 1982-07-23 1983-07-20 Method of oligomerization of vinyl aromatic hydrocarbon with alkaline metallic initiators CS237282B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD24190382A DD237754A3 (en) 1982-07-23 1982-07-23 METHOD FOR THE OLIGOMERIZATION OF VINYL AROMATES WITH ALKALINE METALINITIATORS

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS237282B1 true CS237282B1 (en) 1985-07-16

Family

ID=5540167

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS543383A CS237282B1 (en) 1982-07-23 1983-07-20 Method of oligomerization of vinyl aromatic hydrocarbon with alkaline metallic initiators

Country Status (5)

Country Link
CS (1) CS237282B1 (en)
DD (1) DD237754A3 (en)
FR (1) FR2530619B1 (en)
GB (1) GB2125419B (en)
SU (1) SU1425193A1 (en)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4845277A (en) * 1988-08-22 1989-07-04 Mine Safety Appliances Company Method of preparing dialkoxybenzoic acid
US6525133B1 (en) * 2000-03-29 2003-02-25 The Goodyear Tire & Rubber Company Tire with tread which utilizes an alpha-methyl styrene oligomer

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2816914A (en) * 1956-05-09 1957-12-17 Nat Distillers Chem Corp Dimerization process
DE1066742B (en) * 1958-04-16 1959-10-08 Badische Anilin1- &. Soda-Fabrik Aktiengesellschaft, Ludwigshafen/Rhein Process for the production of high molecular weight polymers and copolymers of α-methylstyrene and derivatives of α-methylstyrene substituted on the core
FR1116819A (en) * 1958-12-15 1956-05-14 Nat Distillers Prod Corp Preparation of substituted acids
FR1566343A (en) * 1968-02-05 1969-05-09

Also Published As

Publication number Publication date
FR2530619A1 (en) 1984-01-27
SU1425193A1 (en) 1988-09-23
GB2125419A (en) 1984-03-07
FR2530619B1 (en) 1987-08-28
GB8318107D0 (en) 1983-08-03
DD237754A3 (en) 1986-07-30
GB2125419B (en) 1985-05-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4048420A (en) Polymerizations catalyzed by very finely divided lithium
Morishima et al. Syntheses of amphiphilic block copolymers. Block copolymers of methacrylic acid and p‐N, N‐dimethylaminostyrene
EP1237941B1 (en) Method for preparing a dilithium initiator
CS237282B1 (en) Method of oligomerization of vinyl aromatic hydrocarbon with alkaline metallic initiators
US3488332A (en) Process for preparation of living polymer
US6525156B1 (en) Styrene-containing popcorn polymers, method for producing same and utilisation
US3862251A (en) Organo-dilithium initiator for anionic polymerization, a novel polyisoprene, and processes for production thereof
US4252925A (en) Anionic polymerization process
FI96213C (en) Method of occurring polymer slag formation
JP2618430B2 (en) Method for producing isobutylene-based polymer having isopropenyl group
WO2019138449A1 (en) Synthetic polyisoprene copolymer and manufacturing method therefor
FR2530642A1 (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF MULTIFUNCTIONAL POLYMERIZATION INITIATORS
US3091606A (en) Organolithium polymerization initiator prepared in the presence of a small amount of sodium
JP3744246B2 (en) Process for producing poly (pt-butoxystyrene)
KR0124953B1 (en) Process for preparation of dispersed polymer with functional groups on surface
JP3342111B2 (en) Method for producing functionalized resin
US3679776A (en) Polymerization of hydrocarbon dienes with lithium-sodium alloys
SU1118648A1 (en) Method of obtaining unsaturated polymers
CS229003B1 (en) Method of preparing prepolymers with hydroxyl end groups
RU2030424C1 (en) Method for production of mixture of polyalkylene ethers
CS231465B1 (en) Processing of lithium stsrthers of polymerization
WO1991015522A1 (en) High molecular weight polyvinylpyrrolidones and method for their preparation
SU482467A1 (en) The method of obtaining &#34;living&#34; bifunctional polymers
WO2025176772A1 (en) Recovery of metal compounds from polymers obtained by anionic polymerization
RU2139299C1 (en) Method of preparing low molecular 1,2-polybutadiene