CS896287A3 - Process for producing cast boards exhibiting high impact resistance andbeing based on polymethyl methacrylate - Google Patents

Process for producing cast boards exhibiting high impact resistance andbeing based on polymethyl methacrylate Download PDF

Info

Publication number
CS896287A3
CS896287A3 CS878962A CS896287A CS896287A3 CS 896287 A3 CS896287 A3 CS 896287A3 CS 878962 A CS878962 A CS 878962A CS 896287 A CS896287 A CS 896287A CS 896287 A3 CS896287 A3 CS 896287A3
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
mold
methyl methacrylate
process according
weight
elastomeric polyurethane
Prior art date
Application number
CS878962A
Other languages
English (en)
Inventor
Jean-Paul Leca
Michel Avenel
Original Assignee
Altulor Sa
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Altulor Sa filed Critical Altulor Sa
Publication of CS896287A3 publication Critical patent/CS896287A3/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J5/00Manufacture of articles or shaped materials containing macromolecular substances
    • C08J5/18Manufacture of films or sheets
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G18/00Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates
    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
    • C08G18/28Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen characterised by the compounds used containing active hydrogen
    • C08G18/40High-molecular-weight compounds
    • C08G18/63Block or graft polymers obtained by polymerising compounds having carbon-to-carbon double bonds on to polymers
    • C08G18/637Block or graft polymers obtained by polymerising compounds having carbon-to-carbon double bonds on to polymers characterised by the in situ polymerisation of the compounds having carbon-to-carbon double bonds in a reaction mixture of saturated polymers and isocyanates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F283/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G
    • C08F283/006Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G on to polymers provided for in C08G18/00
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L75/00Compositions of polyureas or polyurethanes; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L75/04Polyurethanes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G2270/00Compositions for creating interpenetrating networks

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Casting Or Compression Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
  • Polyurethanes Or Polyureas (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)

Description

2
Lité desky na bázi polymethylmethakrylátu jsou jižvelmi dobře známé, přičemž tyto desky nalezly velmi širo-ké a rozmanité uplatnění, zejména tam, kde se jedná o ná-hradu skleněných desek nebo tabulí a to vzhledem k jejichtransparenci, lehkosti a jejich výrobní ceně.
Nicméně je rovněž známo, že tyto desky z polymethyl-methakrylátu vykazují: - nižší odolnost proti nárazu vesrovnání s bezpečnostním sklem as jinými transparentními polymer-ními materiály, jakými jsou napřiklad materiály na bázi polykarbo-nátů, a - vyšší hořlavost a nižší odolnostprosti průstřelu ve srovnání suvedenými materiály na bázi poly-karbonátů.
Problém, který si tento vynález klade za úkol vy-řešit, spočívá v nalezení způsobu výroby litých desek nabázi polymethylmethakrylátu, kterým by se získaly desky,vykazující zlepšenou odolnost proti nárazu, sníženou hoř- - 3 - lavost, zlepšené chování při stárnutí, zlepšenou odolnostproti průstřelu a vylepšené optické vlastnosti ve srovná-ní s tradičně vyráběnými transparentními deskami, nebo v který by se získaly alespoň transparetní desky, jejichžsouhrn uvedených vlastností bude převyšovat souhrn vlast-ností uvedených tradičně vyráběných desek. Z US patentu 3 859 381 je již znám způsob výrobyelastomerního materiálu z homogenní kompozice obsahujícíhmotnostně 5θ až 95 % prekurzorů zesilovaného polyuretha-nu a 50 až 5 % alespoň jedné ethylenicky nenasycené poly-merovatelné sloučeniny; při tomto způsobu se uvedené pre-kurzory polyurethanu nechají v podstatě zcela zreagovatještě před započetím polymerace uvedené ethylenicky nena-sycené sloučeniny, přičemž uvedené prekurzory jsou v prů-běhu reakce v nepřítomnosti ethylenicky nenasycené slou-čeniny schopné vytvořit zesilovaný polyurethanový elasto- mer mající teplotu zeskelnění /T / nejvýše rovnou 25 °C. s v
Uvedeným elastomerním materiálem se uvedeném paten-tu rozumí materiál, který lze natáhnout alespoň na 200 %jeho původní délky a který se po uvolnění natahující sílyzase smrští do své původní délky. Z US patentu 4 098 733 je rovněž znám způsob výroby - 4 - kompozitních výrobků na bázi vinylových a polyurethanovýchpolymerů, při kterém se : - připraví směs kapalného poly-olu, polyisokyanátu, katalyzá-toru katalyzujícího tvorbu ure-tanu, ethylenicky nenasycené-ho monomeru a katalyzátoru ka-talyzujícího polymeraci ethy-lenicky nenasyceného monomeru, - načež se takto připravená směsodlije do formy a zde se necházreagovat a ztuhnout a - potom se takto vytvořený výro-bek z formy vyjme; při tomto způsobu se nepoužije více než 60 % hmotnostiethylenicky nenasyceného monomeru, vztaženo na celkovouhmotnost polyolu, polyisokyanátu a ethylenicky nenasycené-ho monomeru. Tento způsob, při kterém lze v důsledku vpodstatě současně probíhající polymerace urethanu a po-lymerace vinylové sloučeniny vyjmout výrobek z formy na-nejvýš 15 minut po úplném smíšení všech složek polymeračnísměsi, umožňuje získat produkty vykazující relativní pro- - 5 - dloužení nižší než 100 %.
Je vhodné zde poznamenat, že i když methylmethakry-lát se nachází mezi ethylenicky nenasycenými monomery, je-jichž použití se předpokládá při způsobu popsaném jak vpatentu US 4 098 733» tak i v patentu US 3 859 381, anijeden z těchto patentů nepopisuje možnost získání trans-parentních výrobků s vysokou odolností proti nárazu nabázi polymethylmethakrylátu. A to je důvodem, proč výšezmíněný problém, jehož vyřešení si vynález vytkl, zůstalaž dosud nevyřešen. Předmětem vynálezu je způsob výroby litých deseks vysokou odolností proti nárazu na bázi polymethylmetha-krylátu, jehož podstata spočívá v tom, že se do formy za-vede směs methylmethakrylátu, alespoň jednoho iniciátoruradikálové polymerace, alespoň jedné organické sloučeni-ny obsahující alespoň dvě isokyanátové funkce, alespoňjednoho zesítovacího činidla methylmethakrylátu, alespoňjednoho polyolu schopného vytvořit s isokyanátovými funkcemi organické sloučeniny polyurethanovou elastomerní síta alespoň jednoho katalyzátoru schopného umožnit tvorbuuvedené polyurethanové elastomerní sítě, přičemž poměrsložek polyurethanové elastomerní sítě k souhrnu těchtosložek a methylmethakrylátu činí 5 až 35 % hmotnostních, - 6 - načež se tato směs vystaví ve formě působení teplotnícha tlakových podmínek, pomocí kterých dojde postupně nej-dříve k vytvoření uvedené elastomerní polyurethanové sítěa potom k polymeraci methylmethakrylátu v této elastomer-ní polyurethanové síti. Výhodně se směs vystaví ve formě uvedeným teplot-ním a tlakovým podmínkám po dobu 4 až 120 hodin.
Směs zavedená do formy výhodně obsahuje také ales-poň jedno činidlo podporující snadné vyjmutí produktu zformy.
Forma použitá při uvedeném způsobu je s výhodouvytvořena z materiálu zabraňujícího polymerační fotokata-lýze některého z monomerů přítomných ve směsi zavedené doformy.
Forma se zavedenou směsí se výhodně vystaví tlaku0,035 až 0,5 MPa.
Forma se zavedenou směsí se výhodně vystaví atmo-sférickému tlaku a teplotě 35 až 135 °C.
Forma se zavedenou směsí se s výhodou vystaví te-plotnímu programu, který je časově nejednotný. - 7 -
Forma použité při způsobu podle vynálezu je s vý-hodou vytvořena z minerálního skla zpracovaného tak, abynemohlo dojít k reakci mezi funkcemi Si-0 skla a funkcemiN-CO isokyanátu.
Forma použitá při způsobu podle vynálezu je výhod-ně vytvořena z minerálního skla potaženého vrstvou oxidukovu.
Katalyzátor schopný umožnit tvorbu polyurethanovéelastomerní sítě není způsobilý vytvořit s iniciátorempolymerace methylmethakrylátu redox-článek.
Katalyzátorem schopným umožnit tvorbu polyuretha-nové elastomerní sítě je s výhodou dibutylcíndilaurát.
Katalyzátorem schopným umožnit tvorbu polyuretha-nové elastomerní sítě může být výhodně rovněž oktoát cí-natý.
Katalyzátor schopný umožnit tvorbu polyurethanovéelastomerní sítě se s výhodou použije v množství 0,1 až8 %, vztaženo na celkovou hmotnost polyolu a organickésloučeniny s isokyanátovými funkcemi. - 8 -
Použitý polyol má s výhodou molekulovou hmotnostrovnou alespoň 1000.
Použitý polyol je s výhodou zvolen ze skupiny za-hrnující polyetherglykoly a polyesterglykoly.
Použitá organická sloučenina obsahující alespoňdvě isokyanátové funkce je výhodně zvolena ze skupiny zahrnující diisokyanáty obecné struktury OCN - R - NCO , ve které R znamená alkylenový řetězec mající 4 až 8 ato-mů uhlíku, a jejich oligomery.
Směs zavedená do formy výhodně rovněž obsahuje v 0,05 až 1 % alespoň jednoho omezovače polymerního řetěz-ce, vztaženo na hmotnost methylmethakrylátu.
Směs zavedená do formy výhodně rovněž obsahujealespoň jedno činidlo redukující hořlavost získaného produktu.
Směs zavedená do formy výhodně rovněž obsahujealespoň jeden pigment rozpustný v methylmethakrylátu. - 9 - Činidlo podporující snadné vyjmutí produktu z for-my se výhodně použije v množství 0,1 až 2 %, vztaženo nahmotnost methylmethakrylátu.
Směs zavedená do formy výhodně také obsahuje ethy-lenicky nenasycený komonomer kopolymerovatelný s methyl-methakrylátem.
Tento ethylenicky nenasycený komonomer je s výho-dou zvolen ze skupiny zahrnující styren, 1 *-alfa-methyl-styren, terc.butylstyren, n-butylakrylát, 2-ethylhexylakry-lát, n-butylmethakrylát, methylakrylát, ethylakrylát, ethylmethakrylát a vinyltolen. S výhodou se uvedený komonomer přidá v množstvícelkově nejvýše rovném 20 %, vztaženo na hmotnost methyl-methakrylátu. Předmětem vynálezu jsou rovněž lité desky získanévýše uvedeným způsobem podle vynálezu, které jsou trans-parentní, vykazují vysokou odolnost proti nárazu a majítlouštku 1,5 až 50 mm.
Způsob výroby litých desek s vysokou odolností pro- ti nárazu na bázi polymethylmethakrylátu podle vynálezu 10 tedy především zahrnuje zavedení do formy směsi : - methylmethakrylátu, - účinného množství alespoň jedno-ho iniciátoru radikálové polyme-race, - účinného množství alespoň jednéorganické sloučeniny obsahujícíalespoň dvě isokyanátové funkce, - účinného množství alespoň jedno-ho zesítovacího činidla methyl-methakrylátu, - alespoň jednoho polyolu schopné-ho vytvořit elastomerní polyure-thanovou sít s isokyanátovýmifunkcemi organické sloučeniny a - účinného množství alespoň jedno-ho katalyzátoru způsobilého umož-nit tvorbu uvedené elastomernípolyurethanové sítě, 11 přičemž poměr složek elastomerní polyurethanové sítě /kte- réžto složky zahrnují organickou sloučeninu s isokyanáto- vými funkcemi a polyol/ k souhrnu těchto složek a methyl- methakrylátu je roven 5 až 35 % hmotnostním, výhodně 10 až 30 % hmotnostním.
Další stupeň způsobu podle vynálezu spočívá v tom,že se ve formě vytvoří tlakové a teplotní podmínky, v dů-sledku kterých se nejdříve vytvoří elastomerní polyuretha- v nová sít a teprve potom dojde k polymeraci methylmethakry-látu v této elastomerní polyurethanové síti.
Potom se nechá zpolymerovaná směs vychladnout veformě, načež se odlitá deska z formy vyjme.
Jeden způsob realizace způsobu podle vynálezu spo-čívá především v přípravě dvou roztoků methylmethakrylátu.
První z těchto roztoků, který budiž označen jakoroztok A, může kromě methylmethakrylátu obsahovat : - iniciátor radikálové polymera-ce, který může být zejména zvo-len ze skupiny zahrnující per-sulfáty, peroxidy, hydroperoxi- 12 dy a diazosloučeniny, jako na-příklad azobisisobutyronitril, 2,2 *-azobis/2,4-dimethylvale-ronitril/, 1,1#-azobis-1-cyklo-hexankarbonitril, perbenzoátterč.butylnatý a terc.butylpe-roxyisopropylkarbonát; jestli-že se jako persulfátu použijev roli iniciátoru radikálovépolymerace, potom může být per-sulfát použit v kombinaci salespoň jedním redukčním čini-dlem zvoleným ze skupiny zahrnu-jící polyhydrofenoly, siřiči-tan a' hydrogensiřičitan sodný,dimethylaminopropionitril, di-azomerkaptany a ferrikyanidy;iniciátor radikálové polymera-ce a případně redukční činidlojsou použitelné v množství asi0,01 až 2 % hmotnosti /totomnožství platí zvláát pro ini-ciátor radikálové polymerace azvlášt pro redukční činidlo/,vztaženo na celkové množství 13 methylmethakrylátu přítomnév obou roztocích A i B /slo-žení roztoku B bude rovněž uve-deno níže/; a organickou sloučeninu obsahu-jící alespoň dvě isokyanátovéfunkce; tato sloučenina můžebýt difunkční a trifunkční ne-bo může mít i vyšší funkčnost;může být alifatická, cykloali-fatická nebo aromatická nebomůže obsahovat skupiny několi-ka z těchto kategorií; jakožtopříklady těchto sloučenin lzeuvést diisokyanáty obecné struktury OCN - R - NCO , ve které R znamená alkylenový řetězec mající 4 až 8 atomů uhlíku, nebo jejich oligomery, stejně jako 4,4 '-difenylmethan-u diisokyanát, 2,4- a 2,6-tolen- diisokyanát, isoforondiisokya-nát a 4>4*-dicyklohexylmethan-diisokyanát.
Druhý roztok, který budiž označen jako roztok B,může kromě methylmethakrylátu obsahovat : - alespoň jeden polyol schopnýreakce s isokyanátovými funkce-mi organické sloučeniny přítom-né v roztoku A při určitých podmínkách za vzniku polyuřethano-vé elastomerní sítě; tento po-lyol může být zvolen ze skupi-ny zahrnující polyetherglykolya polyesterglykoly a může mít s výhodou molekulární hmotnostalespoň rovnou 1000;a - katalyzátor schopný příznivěovlivnit tvorbu polyurethanovéelastomerní sítě během doby,kdy je polyol ve styku se slou-čeninou s isokyanátovými funkcemi; at už jsou teplotní podmiň- - 15 ky v okamžiku uvedeného stykujakékoliv, je třeba za účelemzabránění znemožnění nebo zpo-malení tvorby uvedené elastomer-ní polyurethanové šitě zvolittento katalyzátor tak, aby ne-tvořil á iniciátorem polymeracemethylmethakrylátu redox-článek;jakožto příklady tohoto kataly-zátoru je možné uvést oktoátcínatý nebo dibutylcíndilaurát,přičemž uvedený katalyzátor mů-že být s výhodou použit v množst-ví 0,1 až 8 #, vztaženo na cel-kovou hmotnost polyolu a slou-čeniny s isokyanátovými funkcemi.
Každý z roztoků A a B může kromě toho obsahovat :
- účinné množství alespoň jednohočinidla redukjícího hořlavostzískaného produktu, jakým jsounapříklad tribromfenylmethakry-lát nebo organofosforové slou-čeniny popsané v patentech EP 16 117 174 a FE 2 567 127; alespoň jeden pigment rozpustnýv methylmethakrylátu, alespoň jeden ethylenicky nena-sycený komonomer kopolymerova-telný s methylmethakrylátem,jakým je například styren, alfa-methylstyren, tere.butylstyren,n-butylakrylát, 2-ethylhexylakry-lát, n-butylmethakrylát, methyl-akrylót, ethylakrylát, ethyl-methakrylát nebo vinyltoluen,v celkovém množství s výhodounejvýše rovném 20 % hmotnostním,vztaženo na celkové množstvímethylmethakrylátu přítomnéhov roztocích A a B; účinné množství alespoň jednohočinidla podporujícího snadnévyjmutí produktu z formy, jakýmje například kyselina stearová,dioktylsulfosukcinát sodný a orga - 17 nické estery kyselin fosforeč-ných /jako například produktPhospac Dion prodávaný firmouProtex/; toto činidlo podporu-jící snadné vyjmutí produktu zformy se obecné používá v množ-ství asi 0,01 až 2 % hmotnostní,vztaženo na celkové množstvímethylmethakrylátu přítomné vroztocích A a B; přítomnost to-hoto činidla je obzvláště dopo-ručena v případě, kdy je použi-tá forma vytvořena z minerální- ho skla a/nebo v případě, kdy ježádoucí získat ploché transpa-rentní desky mající dokonalý po-vrch, a - alespoň jedno zesítovací činidlov dostatečném množství, zejménav množství alespoň rovném asi 1hmotnostnímu % a výhodně nejvýšerovném 5 % hmotnostním, vztaženona celkové množství methylmetha-krylátu přítomného v roztocíchA a B; jako tohoto zesítovacího 18 činidla může být například po-užito : 1/ sloučenin majících alespoňdvě polymerovatelné dvojné vaz-by a 2/ sloučenin majících alespoňjednu dvojnou polymerovatelnouvazbu a alespoň jednu funkčnískupinu, která je reaktivní smethylmethakrylátem a případněs jeho komonomeremjá*jakožto příklady prfně uvede-ných sloučenin s alespoň dvěmapolymerovatelnými dvojnými vaz-bami je možné uvést :a/ di- nebo pólyvinylové slou-čeniny, jako například divinyl-benzen, divinyltoluen, divinyl-xylen, divinylether, divinyl-aceton a trivinylbenzen,b/ di- nebo polyestery nenasy-cených mono- nebo polykarboxylo-vých kyselin s polyoly, jakonapříklad estery kyselin di-nebo tri/meth/akrylových s po- - 19 lyoly /jako například s ethy-lenglykolem, trimethylolpropa-nem, glycerinem, polyoxyethylen-glykoly a pólyoxypropylenglyko-ly/, nenasycené polyestery /kte-ré mohou být získány reakcíněkterého z výše uvedených po-lyolů s nenasycenou kyselinou,jakou je například kyselina ma-le inová/, atd., c/ bis/meth/akrylamidy, jakonapříklad N,N-methylenbisakryl-amid, d/ karbamylestery, které mohoubýt získány uvedením v reakcipolyisokyanátů /jako napříkladtoluendiisokyanátu, hexamethylen-diisokyanátu, 4,4-difenylmethan-diisokyanátu, stejně jako před-polymerů obsahujících jednuskupinu NCO a získaných uvedenímv reakci takového diisokyanátuse sloučeninami obsahujícímiaktivní atomy vodíku/s monomeryobsahujícími hydroxylové skupiny; - 20 z těchto esterů je třeba uvéstzejména ty estery kyselin di/mth/-akrylových, které mohou být zís-kány reakcí výše uvedených diiso-kyanátů s hydroxyethyl/meth/akry-látem, e/di- nebo poly/meth/allyletherypolyolů /jako například alkylen-glykolů, sacharidů a p./, jako na-příklad pólyethylenglykoldiallyl-ether, allylovaný škrob a allylo-vaná celulóza, f/ di- nebo polyallylestery poly-karboxylových kyselin, jako na-příklad diallylftalát nebo diallyl-adipát a nenasycených g/estery/mono- nebo polykarboxy-lových kyselin s polyolmono/meth/-allylethery, jako například esterkyseliny /meth/akrylové s poly-ethylenglykolmonoallyletherem. - 21
Jakožto příklady sloučenin mají-cích alespoň jednu polymerovatel-nou dvojnou vazbu a alespoň jednufunkční skupinu, která je schopnareakce s methylmethakrylátem apřípadně s jeho komonomerem, lzeuvést N-methylol/meth/akrylamida glycidyl/meth/akrylát; - účinné množství alespoň jednohoomezovače polymerního řetězce,který může být zejména zvolen zeskupiny zahrnující di-nenasycenémonocyklické terpeny a mono-nena-sycené bicyklické terpeny a jehožmnožství činí 0,05 až 1 % hmotnos-ti, vztaženo na celkové množstvímethylmethakrylátu přítomného vroztocích A a B; a v - účinné množství alespoň jednohoabsorberu ultrafialového záření,který je výhodně zvolen tak, abynebyl schopen reakce se složkamisměsi a/nebo s katalyzátorem umož- 22 nujícím tvorbu elastomerní po-lyurethanové sítě.
Rovněž může být žádoucí, a to zejména s ohledem nato, aby se zabránilo okluzi vzduchových bublin v odlitýchdeskách /kterážto okluze zhoršuje transparenci těchto de-sek/, odplynit jeden a/nebo druhý z uvedených roztoků A aB za sníženého tlaku, například za tlaku 2,5 až 25 kPa. Při tomto způsobu realizace způsobu podle vynálezuse oba roztoky A a B smísí a jejich směs se potom zavededo formy, například pomocí zařízení zobrazeného na připo-jeném obrázku.
Toto zařízení zahrnuje mísiče 1 a a 1b, ve kterýchse odděleně připraví uvedené roztoky A a B, dále odplyno-vače 2a a 2b, ve kterých se takto připravené roztoky odply-ní, filtry 3a a 3b pro oddělení pevných částic případněpřítomných v odplyněných roztocích a dávkovači čerpadla4a a 4b,pomoci kterých se požadovaná množství roztoků A aB, které byly odplyněny a zfiltrovány, vedou do stacionár-ního směšovače 5.»
Za účelem zlepšení vyjímání odlitých desek z formymůže být výhodné použít formu vytvořenou z minerálního i - 23 - skla zpracovaného takovým způsobem, že se zabrání reakcimezi funkcemi Si-0 skla a funkcemi NCO isokyanátu, napří-klad vytvořenou z minerálního skla povlečeného vrstvouminerálního charakteru, jako například vrstvou oxidu kovuvytvrzenou pyrolýzou.
Aby se zabránilo tomu, že by došlo k tvorbě poly-urethanové elastomerní sítě již před požadovaným časovýmokamžikem, může být výhodné použít formu vytvořenou z ma-teriálu zabraňujícímu polymerační fotokatalýze některéhoz přítomných monomerů.
Forma použitá při způsobu podle vynálezu jinak mu-sí odolávat maximální teplotě reakční směsi a musí býtinertní nebo nerozpustná ve styku s kapalnou polymeračnísměsí. Vhodné formy jsou vyrobeny z materiálů, jakými jsounapříklad polyethylen, polypropylen, polyethylenterftalát,silikonové elastomery a kovy, jako například hliník, mědnebo nikl anebo slitiny, jako například mosaz nebo nere-zavějící ocel. Kovové formy se použije zejména v případě,kdy bude způsob podle vynálezu prováděn kontinuálně, na-příklad v zařízení typu licího stroje na výrobu plochýchtransparentních desek.
Jakmile jsou všechny složky systému ve formě, vy- - 24 - staví se tato forma působení takových podmínek, zejménateplotních a tlakových podmínek, že se nejdříve vytvoříelastomerní polyurethanové sít reakcí mezi funkcemi -OHpolyolu a funkcemi N-CO isokyanátu a potom, když je jižtato sít celistvě vytvořena, teprve dojde k polymeracimethylmethakrylátu v této elastomerní polyurethanové sí-ti, čímž se získá sít, pro kterou se vžilo označení zaklí-něné sít.
Ve skutečnosti jsou obě makromolekulám! sítě, asice polymethylmethakrylátová sít a polyurethanové sít,vzájemně proniknuty pouze fysikálně bez chemických vazeb. I když nelze vyloučit, že může dojít k některým intermakromolekulárním přenosovým reakcím, je možné tvrdit, že zá-sluhou způsobu podle vynálezu jsou tyto nežádoucí reakcetak málo početné, že nepříznivě neovlivňují získání desekvykazujících současně znamenité optické vlastnosti /zejmé-na světelnou propustnost/ a znamenitou odolnost proti ná-razu.
Použitelnými podmínkami jsou například : pokud jde o tlak, může být použito tlaku rovného atmosférickému tlaku nebotaké tlaku dosahujícího až hodnoty 0,5 - 25 - MPa anebo tlaku sníženého až na hod-notu 35 kPa; - pokud jde o teplotu, může být zvolenaz rozmezí 35 až 135 °C v případě, žese použije atmosférického tlaku; te-plota formy může být v rámci uvedenéhorozmezí zvyšována postupně, napříklads určitými prodlevami; obecně může býtvýhodné zvolit teplotní program, kterýje časově nejednotný, což znamená, žeuvedený teplotní režim zahrnuje něko-lik etap s rozdílnými délkami trvání aprováděnými při rozdílných teplotách; - pokud jde o reakčnéí dobu, potom cel-ková doba s výhodou činí 4 až 120 ho-din /za atmosférického tlaku/ pro litédesky tlouátky jdoucí až k hodnotě 50 mm.
Způsob podle vynálezu umožňuje zhotovit transparent-ní /transparence je zde definována světelnou propustnostípodle normy ASTM D-1003 alespoň rovnou 91 %/ lité deskys vysokou odolností proti nárazu na bázi polymethylmetha- - 26 krylátu mající tlouštku asi 1,5 až 50 mm. Tyto desky ma-jí zlepšený souhrn vlastností ve srovnáni s tradičně odlévánými deskami /t.zn. bez polyurethanu/ z polymethylmethakrylátu; zejména jde o vlastnosti : - odolnost proti nárazu měřená podlenormy ISO 179: pro tlouštku desky 3mm se odolnost proeti nárazu zvyšujez hodnoty 10 kJ/m pro tradiční deskuna hodnotu: - 100 kJ/m pro desku odlitou způsobempodle vynálezu a obsahující 22 % hmot-nostních polyurethanu, - 40 kJ/m pro desku odlitou způsobempodle vynálezu a obsahující 18 % hmot-nostních polyuretanu a - 30 kJ/m pro desku odlitou způsobempodle vynálezu a obsahující 15 % hmot-nostních polyurethanu; - optické vlastnosti: pro tlouštku desky3 mm se zákal /stanovený podle normy - 27 - ASTM D 1003/snižuje z hodnoty 4,9 %pro tradiční desku na hodnotu 2,9 %pro desku vyrobenou způsobem podle vy-nálezu; propustnost světla /stanovenápodle normy ASTM L-1003/ je v oboupřípadech rovna 92 %; odolnost proti průstřelu: byla prove-dena série zkoušek s různými typy mu-nice a z různých vzdáleností od 10 do50 metrů, přičemž bylo stanoveno, žeu desky odlité způsobem podle vynálezutlouštky 10 nim nezpůsobil náraz střelyani perforaci a dokonce ani hvězdico-vitou prasklinu; při stejné tlouátcedesky způsobil náraz střely hvězdico-vitou prasklinu tradiční polymethylme-thakrylátové desky a perforaci polykarbonátové desky; hořlavost: pro tlouštku desky 10 mmdosahuje limitní kyslíkové číslo /sta-novené podle normy ASTM D 2863/deskyodlité způsobem podle vynálezu obsahu-jící účinné množství činidla redukují-cího hořlavost desky hodnoty 24,5 % - 28 namísto 25 % pro polykarbonátovou des-ku a 18 % pro tradiční polymethylmetha-krylátovou desku.
Vzhledem k těmto četným dobrým vlastnostem nachá-zí desky odlité způsobem podle vynálezu důležitá uplatněnízejména jako neprůstřelná skla v rozličných sektorech občans-ké bezpečnosti. Druhotně mohou být tyto desky po jejichohnutí a vytvarování rovněž použity v oblasti externí ortho-pedie. V následující části popisu je vynález blíže objas-něn formou konkrétních příkladů provedení, které však roz-sah vynálezu nikterak neomezují a mají jen ilustrativnícharakter. Kromě výjimek jsou všechny obsahové údaje uve-deny hmotnostně.
I 1 - 29 - Příklad 1 V zařízení zobrazeném na připojeném obrázku se přiteplotě asi 20 °C připraví: - jednak roztok obsahující: 1,9 dílu oktoátu cínatého, 25 dílů methylmethakrylátu, 23 dílů polyolu prodávaného firmou
Areo pod obchodním označením Arcoll342 a 2 díly butandioldiakrylátu a - jednak roztok obsahující: 75 dílů methylmethakrylátu, . 0,2 dílu azobisisobutyronitrilu, 0,1 dílu kyseliny stearové a 3,1 dílu trimerovaného hexamethylendi-isokyanátu prodávaného firmouBayer pod obchodním označením Des-modur N.
Oba tyto roztoky se před zavedením do formy odply-ní a potom intenzivně promísí. Forma je vytvořena deskami - 30 - z vytvrzeného a vybarveného skla zabraňujícího fotokata-lýze /prodávaného firmou Saint-Gobain pod obchodním ozna-čením Antelio/, umístěnými ve vzájemném rozestupu 4 mm.
Po naplnění formy uvedenou směsí se teplota formy nejdří-ve zvýší na 50 °C. Na této teplotě se forma udržuje podobu 4 hodin, načež se udržuje 2 hodiny na teplotě 75 °Ca potom ještě 2 hodiny na teplotě 95 °C.
Potom se polymerovaná směs nechá ve formě vychlad-nout a k vyjmutí odlité desky lze přistoupit při teplotě30 °C. Příklad 2 V zařízení zobrazeném na připojeném obrázku se přiteplotě 22 °C připraví přidáváním složek za míchání domethylmethakrylátu: i - jednak roztok obsahující: 100 dílů methylmethakrylátu, 2 díly butandioldiakrylátu, 25,9 dílu polyolu prodávaného firmou
Areo pod obchodním označením
Arcol 1342, - 31 0,5 dílu dibutylcíndilaurátu prodá- vaného firmou AKZO pod obchodním označením Stanclere TL, 8,6 dílu polyolu prodávaného firmouDu Pont de Nemours pod obchodnímoznačením Terathane 2000, 1,5 dílu absorberu ultrafialového
záření prodávaného firmou Ciba-Ceigy pod obchodním označenímTinuvin 770 DF a - jednak roztok obsahující: 100 dílů methylmethakrylátu, 0,03 dílu kyseliny stearové, 0,015 dílu 2,2*-azobis/2,4-dimethylva- leronitril/u, 0,02 dílu azobisisobutyronitrilu a 5,75 dílu trimerováného hexamethylen-diisokyanátu prodávaného firmouBayer pod obchodním označenímDesmodur N.
Oba tyto roztoky se potom odplyní za absolutního tlaku 10 kPa a zfiltrují pomocí plátna s velikostí ok 0,5/um - 32 -
Naplnění takto odplyněné a zfiltrované a posléze promíse-né směsi do formy se provádí pomocí stacionárního směšo-vače, před kterým jsou zařazeny dávkovači čerpadla prooba roztoky. Používá se stejné formy jako v příkladu 1 stím rozdílem, že desky jsou od sebe vzdáleny 12 mm. Po na-plnění se forma udržuje jednu hodinu na teplotě 60 °G, po-tom 5 hodin na teplotě 50 °C a konečně 4 hodiny na teplo-tě 90 °C.
Zpolymerovaná směs se nechá potom ve formě vychlad-nout a k vyjmutí odlité desky z formy lze přikročit přiteplotě 35 °C. Příklad 3 V zařízení zobrazeném na připojeném obrázku se přiteplotě 20 °C připraví přidáváním složek za míchání do methylmethakrylátu: - jednak roztok obsahující: 38 dílů methylmethakrylátu, 2 díly butandioldiakrylátu, 18,8dílu polyolu prodávaného firmou - 33
Areo pod obchodním označením Areol1342, 0,5 dílu dibuylcíndilaurátu prodávané-ho firmou Akzo pod obchodním ozna-čením Stanclere TL, 6,3 dílu polyolu prodávaného firmouDu Pont de Nemours pod obchodnímoznačením Terathane 2000, 1,5 dílu absorberu ultrafialového zá-ření prodávaného firmou Ciba-Geigypod obchodním označením Tinuvin770 a 0,03dílu terpinolenu prodávaného firmouProlabo, a - jednak roztok obsahující: 62 dílů methylmethakrylátu, 0,03dílu kyseliny stearové, 0,2 dílu 2,2z-azobis/2,4-dimethylvale- ronitril/u, 0,1 dílu 1,1 z-azobis-1-cyklohexankarbo-nitrilu, 0,1 dílu 2,2 '-azobisisobutyronitrilu,4,2 dílu trimerovaného hexamethylendi- isokyanátu prodávaného firmou Bayer
pod obchodním označením Desmodur N - 34 - a 0,03 dílů roztoku /hmotnostní koncen-trace 1 °/oo/ produktu WaxolinPourpre A,prodávaného firmouv methylmethakrylátu.
Oba tyto roztoky se potom odplyní za absolutníhotlaku 10 kPa a potom se zfiltrují pomocí plátna s velikos-tí ok 0,5/um. Naplnění do formy se provádí jako v příkladu1 s tím rozdílem, že desky ejsou od sebe vzdáleny 50 mm.
Po naplněni formy se forma udržuje po dobu 30 hodin přiteplotě 44 °C, potom po dobu 12 hodin při teplotě 48 °C,dále 8 hodin při teplotě 54 °C a konečně 8 hodin při teplo-tě 95 °C.
Po vychladnutí zpolymerováné směsi ve formě se mů-že přistoupit k vyjmutí odlité desky z formy při teplotě35 °C.

Claims (24)

v ά . - 35 - \ Advokátní porada t w 115 04 PRAHA 1, Žitná 25 &4ί>ι -«řT- PATENTOVÉ NÁROKY \
1. Způsob výroby litých desek s vysokou Odolností pro-ti nárazu na bázi polymethylmethakrylátu, vyznačený tímže se do formy zavede směs methylmethakrylátu, alespoňjednoho iniciátoru radikálové polymerace, alespoň jednéorganické sloučeniny obsahující alespoň dvě isokyanátové funkce, alespoň jednoho zesítovacího činidla methylmetha-krylátu, alespoň jednoho polyolu schopného vytvořit s iso-kyanátovými funkcemi uvedené organické sloučeniny elasto-merní polyurethanovou sít a alespoň jednoho katalyzátoruzpůsobilého umožnit tvorbu uvedené elastomerní polyuretha-nové sítě, přičemž poměr složek této elastomerní polyure-thanové sítě k souhrnu těchto složek a methylmethakrylátučiní 5 až 35 hmotnostních %, načež se ve formě vytvořítlakové a teplotní podmínky, při kterých se nejdříve vy-tvoří uvedená elastomerní polyurethanová sít a potom dojdek polymeraci methylmethakrylátu v této elastomerní poly-urethanové síti.
2. Způsob podle bodu 1, vyznačený tím, že se forma - 36 - vystaví působení uvedených tlakových a teplotních podmí-nek po dobu 4 až 120 hodin.
3. Způsob podle bodu 2, vyznačený tím,děná do formy obsahuje navíc alespoň jednorující snadné vyjmuti produktu z formy. že směs zave-činidlo podpo-
4· Způsob podle bodů 1 až 3, vyznačený tím, že použi- tá forma je vytvořena z materiálu zabraňujícího polymerač- ní fotokatalýze některého z monomerů přítomných ve směsi.
| 5· Způsob podle bodů 1 až 4, vyznačený tím, že se for- ma vystaví tlaku 35 kPa až 0,5 MPa. i
6. Způsob podle bodů 1 až 5, vyznačený tím, že se for- ma vystaví atmosférickému tlaku a teplotě 35 až 135 °C. r
7. Způsob podle bodů 1 až 6, vyznačený tím, že se for- i ma vystaví teplotnímu režimu, který je časově nejednotný. - 37
8. Způsob podle bodů 1 až 7, vyznačený tím, že použi-tá forma je vytvořena z minerálního skla zpracovaného způ-sobem zabraňujícím reakci mezi funkcemi Si-0 skla a funkcemi N-CO isokyanátu.
9. Způsob podle bodu 8, vyznačený tím, že použitá for-ma je vytvořena z minerálního skla povlečeného vrstvouoxidu kovu.
10. Způsob podle bodů 1 až 9, vyznačený tím, že kataly-zátor umožňující tvorbu elastomerní polyurethanové sítěnení způsobilý vytvářet s iniciátorem polymerace methyl-methakrylátu redox-článek.
11. Způsob podle bodů 1 až 10, vyznačený tím, že kata-lyzátorem umožňujícím tvorbu elastomerní polyurethanovésítě je dibutylcíndilaurát.
12. Způsob podle bodů 1 až 10, vyznačený tím, že kata-lyzátorem umožňujícím tvorbu elastomerní polyurethanovésítě je oktoát cínatý. - 38 -
13. Způsob podle bodů 1 až 12, vyznačený tím, že katalyzátor umožňující tvorbu elastomerní polyuretha-nové sítě se použije v množství 0,1 až 8 %, vztaženona celkové množství polyolu a organické sloučeniny sisokyanátovými funkcemi.
14· Způsob podle bodů 1 až 13, vyznačený tím, že polyol má molekulovou hmotnost rovnou alespoň 1000.
15· Způsob podle bodů 1 až 14, vyznačený tím, že polyol je zvolen ze skupiny zahrnující polyetherglyko·ly a polyesterglykoly.
16. Způsob podle bodů 1 až 15, vyznačený tím, že organická sloučenina obsahující alespoň dvě isokyanáto-vé funkce je zvolena ze skupiny zahrnující diisokyanátyobecné struktury OCN - R - NCO , ve které R znamená alkylenový řetězec mající 4 až 8atomů uhlíku, a jejich oligomery. - 39 -
17. Způsob podle bodů 1 až 16, vyznačený tím, že směszavedená do formy navíc obsahuje 0,05 až 1 % hmotnostialespoň jednoho omezovače polymerního řetězce, vztaženona hmotnost methylmethakrylátu.
18. Způsob podle bodů 1 až 17, vyznačený tím, že směszavedená do formy navíc obsahuje alespoň jedno činidlo re-dukující hořlavost vyrobeného produktu.
19. Způsob podle bodů 1 až 18, vyznačený tím, že směszavedená do formy navíc obsahuje alespoň jeden pigmentrozpustný v methylmethakrylátu.
20. Způsob podle bodu 3, vyznačený tím, že činidlo pod-porující snadné vyjmutí produktu z formy se použije v množství 0,1 až 2 % hmotnosti, vztaženo na hmotnost methylme-thakrylátu.
21. Způsob podle bodů 1 až 20, vyznačený tím, že směszavedená do formy navíc obsahuje ethylenicky nenasycenýkomonomer kopolymerovatelný s methylmethakrylátem. • 40 -
22. Způsob podle bodu 21, vyznačený tím, že uvedenýethylenicky nenasycený komonomer kopolymerovatelný s me-thylmethakrylátem je zvolen ze skupiny zahrnující styren,alfa-methylstyren, terč.butylstyren, n-butylakrylát, 2-ethylhexylakrylát, n-butylmethakrylát, methylakrylát,ethylakrylát, ethylmethakrylát a vinyltoluen.
23. Způsob podle bodů 21 a 22, vyznačený tím, že seuvedený komonomer přidá v celkovém množství nejvýše rov-ném 20 % hmotnosti, vztaženo na hmotnost methy lmethakry-látu.
24»—transparentní lité desky a vysokou odolnosti proti, wá-rnan a- flílné η?·5Ρ,ηιπι, agenti So jgrm pft-iρτ»Α- yeny npůsobem padle bodů 1- až 23« JUDr. Milci }ZŠETEČKAAdvokátníAp/radna č. 10Π5 04 PRjfthA 1, Žitná 25
CS878962A 1986-12-11 1987-12-08 Process for producing cast boards exhibiting high impact resistance andbeing based on polymethyl methacrylate CS896287A3 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR8617327A FR2608095B1 (fr) 1986-12-11 1986-12-11 Plaques coulees a haute resistance au choc, leur procede de fabrication et articles faconnes obtenus

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS896287A3 true CS896287A3 (en) 1992-12-16

Family

ID=9341775

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS878962A CS896287A3 (en) 1986-12-11 1987-12-08 Process for producing cast boards exhibiting high impact resistance andbeing based on polymethyl methacrylate

Country Status (6)

Country Link
EP (1) EP0272975A3 (cs)
JP (1) JPS63199214A (cs)
KR (1) KR880007613A (cs)
BR (1) BR8707256A (cs)
CS (1) CS896287A3 (cs)
FR (1) FR2608095B1 (cs)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2639642B1 (fr) * 1988-11-30 1993-01-29 Norsolor Sa Reseaux polymeres semi-interpenetres greffes, leur procede de preparation et leur application a l'obtention d'articles industriels
ES2089158T3 (es) * 1990-03-15 1996-10-01 Atochem Elf Sa Placas coladas con elevada resistencia al choque, su procedimiento de fabricacion.
EP0511827A3 (en) * 1991-05-01 1993-05-26 Teijin Limited Plural liquid pack type heat-curable resin composition and process for producing shaped resin article therefrom
FR2727423B1 (fr) * 1994-11-29 1997-01-03 Atohaas Holding Cv Composition pour plaques coulees a base de reseaux interpenetres de polyurethanne et de poly(methacrylate de methyle), plaques coulees obtenues a partir de cette composition et leur procede de fabrication
ATE307787T1 (de) * 1996-06-18 2005-11-15 Nippon Catalytic Chem Ind Formmasse, verfahren zu ihrer herstellung und formteile daraus
DE19860041A1 (de) * 1998-12-23 2000-06-29 Basf Ag Durch Addition an Isocyanatgruppen als auch durch strahlungsinduzierte Addition an aktivierte C-C-Doppelbindungen härtbare Beschichtungsmittel
DE102005055793A1 (de) 2005-11-21 2007-05-24 Röhm Gmbh Transparente TPU (thermoplastische Polyurethane)/ PMMA (Polymethyl(meth)acrylat) Abmischungen mit verbesserter Kältesschlagzähigkeit
DE102008001596A1 (de) 2008-05-06 2009-11-12 Evonik Röhm Gmbh Kunststoffmischungen umfassend ein thermoplastisches Polyurethan (TPU) und ein schlagzähes Poly(meth)acrylat
DE102009024452A1 (de) 2009-06-10 2010-12-16 Kunststoff- Und Farben-Gesellschaft Mbh Polymerisierbare Masse
CN104870507B (zh) 2012-10-16 2017-05-24 巴斯夫欧洲公司 热塑性聚氨酯和聚(甲基)丙烯酸酯的可热塑加工的透明混合物

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1440068A (en) * 1972-10-30 1976-06-23 Ici Ltd Block copolymer elastomers
US3859381A (en) * 1973-04-19 1975-01-07 Ici Ltd Crosslinked polyurethanes from polyurethane precursors and vinyl monomers
GB1557015A (en) * 1975-07-02 1979-12-05 Dow Chemical Co Composites of polyurethanes and vinyl polymers

Also Published As

Publication number Publication date
KR880007613A (ko) 1988-08-29
FR2608095B1 (fr) 1988-12-30
EP0272975A3 (fr) 1988-07-27
BR8707256A (pt) 1988-08-16
FR2608095A1 (fr) 1988-06-17
EP0272975A2 (fr) 1988-06-29
JPS63199214A (ja) 1988-08-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1145881A (en) Interpolymers of polyurethanes and addition polymerizable monomers
JP2022050528A (ja) ポリロタキサンを有して形成する架橋体を含有する球状粉体及びその製造方法
US3829531A (en) Additive for impact modified thermoplastics
CS896287A3 (en) Process for producing cast boards exhibiting high impact resistance andbeing based on polymethyl methacrylate
JPS60106819A (ja) 重合性組成物
KR940009922B1 (ko) 충격강도가 높은 주형판 및 그의 제조방법
US20220243059A1 (en) A curable polyurethane based resin for use in additive manufacturing
EP1720926A1 (en) Polymer compositions for dual or multi staged curing
CN110167734A (zh) 成型体和其制造方法
US5424375A (en) Process for the manufacture of a polymeric material containing interpenetrated polysiloxane-polyacrylic networks
KR960000856B1 (ko) 상호 침투성 폴리실록산-폴리아크릴 망산 구조를 함유하는 중합체 물질, 그의 제조 방법 및 수득된 성형 제품
EP1692202A1 (de) Thermoplastisches polyurethan enthaltend polymerpolyole
EP0507597B1 (en) Polymerizable molding liquid resins, compositions containing the same and in-mold cured products therefrom
EP3545024B1 (en) Urethane urea acrylic mold casted sheet materials
JPH11147988A (ja) ウレタン・アクリル系樹脂組成物、その製法及び成形用品又は成形部品
CN109880040B (zh) 一种机械性能可控且具有自修复能力的聚氨酯材料及其制备方法
EP1370597B1 (de) Verfahren zur herstellung von polyurethan-weichschaumstoffen
US10239988B2 (en) Urethane vinyl copolymers and impact resistant sheets made therefrom
JPH0531864A (ja) 透明遮音板用積層体及びその製造方法
FR2639642A1 (fr) Reseaux polymeres semi-interpenetres greffes, leur procede de preparation et leur application a l'obtention d'articles industriels
WO1999036452A1 (en) Impact-resistant acrylic resin composition, process for producing the same, and molded article