CZ20021535A3 - Nové deriváty pyrimidin-2,4,6,-trionu, způsob jejich přípravy a farmaceutické prostředky, které je obsahují - Google Patents

Nové deriváty pyrimidin-2,4,6,-trionu, způsob jejich přípravy a farmaceutické prostředky, které je obsahují Download PDF

Info

Publication number
CZ20021535A3
CZ20021535A3 CZ20021535A CZ20021535A CZ20021535A3 CZ 20021535 A3 CZ20021535 A3 CZ 20021535A3 CZ 20021535 A CZ20021535 A CZ 20021535A CZ 20021535 A CZ20021535 A CZ 20021535A CZ 20021535 A3 CZ20021535 A3 CZ 20021535A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
phenyl
pyrimidine
trione
benzenesulfonamide
piperazin
Prior art date
Application number
CZ20021535A
Other languages
English (en)
Inventor
Frank Grams
Hans-Willi Krell
Herbert Leinert
Ernesto Menta
Gerd Zimmermann
Original Assignee
F. Hoffmann-La Roche Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by F. Hoffmann-La Roche Ag filed Critical F. Hoffmann-La Roche Ag
Publication of CZ20021535A3 publication Critical patent/CZ20021535A3/cs

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/46Two or more oxygen, sulphur or nitrogen atoms
    • C07D239/52Two oxygen atoms
    • C07D239/54Two oxygen atoms as doubly bound oxygen atoms or as unsubstituted hydroxy radicals
    • C07D239/545Two oxygen atoms as doubly bound oxygen atoms or as unsubstituted hydroxy radicals with other hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/495Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with two or more nitrogen atoms as the only ring heteroatoms, e.g. piperazine or tetrazines
    • A61K31/505Pyrimidines; Hydrogenated pyrimidines, e.g. trimethoprim
    • A61K31/513Pyrimidines; Hydrogenated pyrimidines, e.g. trimethoprim having oxo groups directly attached to the heterocyclic ring, e.g. cytosine
    • A61K31/515Barbituric acids; Derivatives thereof, e.g. sodium pentobarbital
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • A61P35/04Antineoplastic agents specific for metastasis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D405/00Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom
    • C07D405/02Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings
    • C07D405/12Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Nové deriváty pyrimidin-2,4,6-trionu, způsob jejich přípravy a farmaceutické prostředky, které je obsahují
Oblast techniky
Předkládaný vynález se týká nových derivátů 5,5-disubstituovaných.pyrimidin-2,4,6-trionů. Tyto sloučeniny vykazují značnou protinádorovou a antimetastatickou aktivitu.
Dosavadní stav techniky
V normálních tkáních existuje rovnováha mezi syntézou a degradací. Extracellulární matrice se degraduje proteázami, které patří k alespoň třem skupinám matricových metalloproteáz. Jsou to kolagenázy, želatinázy a stromelysiny. Normálně jsou zde specifické inhibitory pro tyto katabolické enzymy, jako jsou oí2 makroglobuliny a TIMP (= tkáňový inhibitor metaloproteáz (MMP)), takže nedochází k nadměrné degradaci extracellulárních matric. Příbuzná skupina proteáz jsou adamalysiny. Prominentním členem adamalysinů je TÁCE (TNF-akonvertující enzym).
Bylo popsáno alespoň 17 různých a přitom vysoce homologních MMP druhů, včetně intersticiální fibroblastové kolagenázy (MMP-1, HFC), neurofilní kolagenázy (MMP-8, HNC), dvou želatináz, stromelysinů (jako je HSL-1) a HPUMP (nejnovější přehled viz. Birkedal-Hansen, H., Moore, W.G.I, Bodden, M.K., Windsor, L.J., Birkedal-Hansen, B., DeCarlo, A., Engler, J.A, Critical Rev. Oral Biol. Med. (1993) 4, 197 250. Tyto proteázy sdílejí řadu strukturních a funkčních rysů, ale liší se poněkud ve své substrátové specificitě. Pouze HNC a HFC jsou způsobilé štěpit typ I, II a III původních kolagenů s trojitou spirálou v jednoduché vazbě, za vzniku fragmentů % a M původní délky řetězce. Toto snižuje bod tání kolagenu a
činí je přístupné dalšímu napadnutí jinými matricovými degradačními enzymy.
Nicméně nekontrolovaná nadměrná degradace této matrice je charakteristickým rysem mnoha patologických stavů, jako je například klinický obraz revmatické artritidy, osteoartritidy, násobné sklerózy, při tvoření rakovinových metastáz, korneální ulcerace, zánětlivých nemocí a záchvatů a nemocí kostí a zubů.
Dá se předpokládat, že patogenéze těchto klinických stavů mohou být příznivě ovlivněny podáním inhibitorů matricové metalloproteázy. V literatuře je známa řada sloučenin (viz například přehledný článek autorů D. E. Levý, A. M. Erzin Emerging Drugs, 205-230 (1997), M. Whittaker, P. Brown, Curr. Opin. Drug Discovery Dev. (1998), 1(2), 157-164, nebo jsou popsány v patentové literatuře, zejména se zbytkem kyseliny hydroxamové, thiolovou nebo fosfinovou skupinou jako skupinou vázající zinek (viz například WO-A-9209563, Glycomed, EP-A-497 192, Hoffmann-La Roche, WO-A-90057119, British Biotechnology, EP-A-489 577, Celltech, EP-A-320 118, Beecham, US-A-4 595 700, Searle, WO 97/20824, Agouron Pharmaceuticals, WO 96/15096, Bayer Corporation).
Některé z těchto sloučenin mají vysokou účinnost jako inhibitory matricových metalloproteáz, mají však velmi nízkou orální dostupnost. Tyto sloučeniny také často vykazují široké spektrum inhibice metallproteáz, které mohou být spojovány s nežádoucími vedlejšími účinky a toxicitou.
Pyrimidin-2,4,β-trionové deriváty jsou popsány v EP 0869947, obecně jako inhibitory matricových metalloproteáz. Nicméně, stále existuje velká potřeba pro nové sloučeniny, mající nízkou toxicitu, žádné vedlejší účinky a značnou inhibiční aktivitu vůči metalloproteázám, zejména jako • 0
0 • ·
I 0 00· kandidáty pro trvalou léčbu vůči nádorovému růstu a metastázám.
Podstata vynálezu
Nyní bylo zjištěno, že nárokované nové deriváty pyrimidin2,4,6-trionu mají zlepšenou účinnost jako inhibitory matricové metalloproteázy vůči sloučeninám nárokovaným v EP 0869947 a také vykazují dobrou orální dostupnost.
Předkládaný vynález se týká sloučenin obecného vzorce I
O kde
Ri znamená fenyl, fenoxy, fenylthio, fenylsulfinyl, fenylsulfonyl, fenylamino nebo fenylmethylový zbytek, kde fenylová část může být substituována jedním nebo více atomy halogenu, hydroxy, Ci-C6 alkoxy, Ci-C6 alkyl, kyano nebo nitroskupinami, výhodně jsou substituovány v para a/nebo meta poloze jedním nebo dvěma substituenty.
R2 znamená případně substituovanou arylovou nebo heteroarylovou skupinu.
Předkládaný vynález se také týká farmaceuticky přijatelných solí nebo proléčiv sloučenin obecného vzorce I a • ft ftft » ftft ‘ ftft ·· • ft <
» · ·· · ft · • ftftft • · • ftftft rovněž použití těchto sloučenin k získání farmaceutických prostředků.
Arylová skupina v případě R2 se skládá z fenylového kruhu. Hetarylová skupina je cyklický nenasycený nebo nasycený kruhový systém, obsahující 5 až 7 atomů v kruhu, které mohou být vybrány z jednoho nebo více atomů uhlíku, dusíku, kyslíku a síry. Výhodné jsou elektronově deficitní hetarylové zbytky, jako jsou 6 členné kruhy, jako pyridiny, pyrimidiny, pyraziny nebo 1,3,5-triaziny nebo jejich N-oxidy. Nejvýhodnější hetarylové zbytky jsou pyrimidinyl nebo pyrazinyl. Arylové nebo hetarylové kruhy mohou být substituovány jedním nebo více substituenty vybranými ze skupiny, kterou tvoří halogen, hydroxy, alkoxy, amino, dialkylamino, kyano, nižší alkyl, nižší alkenyl, nižší alkynyl, nižší acyl, nižší alkylthio, nižší alkylsulfonyl, nižší alkylaminokarbonyl, aminokarbonyl, SO2NR3R4, nitro, nižší alkoxykarbonyl, karboxy, kde R3 a R4, které mohou být stejné nebo různé, představují vodík; C1-C6 alkyl, s přímým nebo rozvětveným řetězcem, který může být substituován jednou nebo několikrát OH, N(CH3)2 nebo který může být přerušen kyslíkem, nebo představuje COR5, kde R5 je alkylová skupina, která může být substituována NH2. Výhodné jsou substituenty v para a/nebo meta poloze jedním až dvěma substituenty uvedenými shora.
Nižší alkyl ve zbytku R2, jako takový nebo v kombinaci s jinými zbytky znamená Ci-Ce alkyl, výhodně methyl, ethyl, propyl, izopropyl nebo terc-butyl.
Nižší alkenyl znamená C2~C6 alkenyl, výhodně allyl nebo pentadienyl. Nižší alkynyl znamená C2-C6 alkynyl, výhodně propargyl.
• · «· ···· ♦ · 9 • · ··· • · * ·· • · 9 • · 9 ··
Nižší acyl ve zbytku R2 shora znamená -C (0) -Ci-Cg-alkyl nebo -C(O)H, výhodně acetylovou skupinu.
Alkylový zbytek v R2 může být případně přerušen jednou nebo několikrát heteroatomy (O, S, NH).
Halogen znamená atom fluoru, chloru, bromu, jodu, výhodně chloru nebo bromu.
Pokud sloučenina obecného vzorce I obsahuje jeden nebo několik asymetrických atomů uhlíku, předmětem předkládaného vynálezu jsou rovněž opticky aktivní sloučeniny obecného vzorce I.
Sloučeniny obecného vzorce I se mohou připravit velmi dobře známými postupy, výhodně reakcí sloučeniny obecného vzorce II
kde Ri má význam uvedený shora a T znamená odštěpující se skupinu, jako je Hal nebo OSO2R3. Hal znamená chlor, brom nebo jod a R3 aryl nebo methylový zbytek, se sloučeninou obecného vzorce III
Hl
-R2 (III) ·· ·<*· • * • ··· to · kde R2 má význam uvedený shora a získaná sloučenina se případně konvertuje na farmaceuticky přijatelnou sůl.
Sloučeniny obecného II vzorce se mohou připravit analogicky postupům popsaným ve známé literatuře. Tak například pyrimidin-2,4,6-triony brómované v 5-poloze se mohou připravit reakcí vhodných dialkylesterů brommalonové kyseliny s močovinou (například Acta Chim. Acad. Sci. Hung. 107(2), 139 (1981)). Odpovídající hromované nebo chlorované sloučeniny obecného vzorce II se mohou získat reakcí pyrimidin-2,4,6trionů substituovaných Ri-fenylem v 5-poloze s bromem (analogicky k J. Prakt. Chemie 136, 329 (1933) nebo J. Chem. Soc. 1931, 1870) nebo sulfurylchloridem (J. Chem. Soc. 1938, 1622) nebo N-bromsukcinimidem nebo podobnými hromadními činidly. Takové postupy jsou také popsané v EP 0869947.
Aminy obecného vzorce III jsou komerčně dostupné nebo jsou známé v literatuře nebo v analogii k popsaným metodám v experimentální části.
Pyrimidin-2,4,6-triony obecného vzorce II, kde T znamená vodík se mohou připravit podle známých metod, reakcí esterů kyseliny malonové s močovinou (viz například J. Med. Chem. 10, 1078 (1967) nebo Helvetica Chim. Acta 34, 459 (1959),
Pharmacie 38 (1), 65 (1983)) nebo EP 0869947. Reakce se obvykle provádí v alkoholech, jako je methanol, ethanol nebo butanol v přítomnosti vhodného alkoholátu sodného a při teplotě mezi 50 °C a 100 °C.
Estery kyseliny malonové, které jsou nutné pro přípravu pyrimidin-2,4,6-trionů jsou známé z literatury nebo se mohou připravit podle postupů, které jsou v literatuře známé.
Obvyklý postup pro přípravu kyselin malonových, kde Rl má shora uvedený význam je znázorněn v následujícím schématu:
· • · • 00 0 0 « 0
R1
,COOH (b) (a) Willgerodt-Kindlerova reakce
1. síra, morfolin
2. H2SO4
R1
COO-Et (b) Esterifikace (c) Dimethylkarbonát, NaH (c)
R1
COO-Et
COOEt
Příklady těchto reakcí mohou být nalezeny v Houben-Veyl, díl E5/2, J. Org. Chem. 46, 2999 (1981) a Arch. Pharm. 323,
579 (1990).
Sloučeniny obecného vzorce 1 mohou obsahovat jedno nebo několik chirálních center a mohou být přítomné v racemické nebo opticky aktivní formě. Racemáty mohou být separovány podle známých metod v enantiomery. Výhodně vznikají diastereomemí soli, které mohou být separovány krystalizací, z racemických směsí reakcí s opticky aktivní kyselinou, jako je například D- nebo L-vinná kyselina, kyselina mandlová, kyselina jablečná, kyselina vinná nebo kyseliny kafrsulfonová nebo s opticky aktivním aminem, jako je například D- nebo L-afenylethylamin, efedrin, chinidin nebo cinchonidin.
Alkalické soli, soli alkalických zemin, jako vápenaté nebo hořečnaté soli, amonné soli, acetáty nebo hydrochloridy se zejména používají jako farmaceuticky přijatelné soli, které se získají obvyklým způsobem například titrací sloučenin s anorganickou nebo organickou bází nebo anorganickou kyselinou, jako je hydroxid sodný hydroxid draselný, vodný amoniak, Ci-C4-alkylaminy, jako je například triethylamin nebo s kyselinou chlorovodíkovou. Soli jsou obvykle čištěny přesrážením ze směsi vody a acetonu.
0** 4 ί·· · · « 4 *·* , < > ·
4 · »»· • · » ·
4»9 ♦
• Α ** * <9 9 · ta 4» 4
4>* • · · •· ·49·
Nové sloučeniny obecného vzorce I a jejich soli podle vynálezu se mohou podávat enterálně, parenterálně v kapalné nebo pevné formě. Připadají v úvahu všechny obvyklé formy podání, například tablety, kapsle, povlečené tablety, sirupy, roztoky, suspenze atd. Voda, která obsahuje aditiva jako stabilizátory, solubilizéry a pufry, které jsou obvykle v injekčních roztocích se výhodně používá jako injekční medium.
Tato aditiva jsou například vinanové a citrátové pufry, ethanol, komplexní činidla (jako je kyselina ethylendiamintetraoctová a její netoxické soli), vysokomolekulární polymery (jako je kapalný polyethylenoxid) regulující viskositu.
Kapalné nosičové substance pro injekční roztoky musí být sterilní a jsou výhodně dávkovány do ampuli. Pevné nosičové substance jsou například škrob, laktóza, mannitol, methylcelulóza, talek, vysoce dispersní kyselina křemičitá, výše molekulární mastné kyseliny (jako je kyselina stearová), želatiny, agaragar, fosforečnan vápenatý, stearát hořečnatý, živočišné a rostlinné oleje, pevné vysokomolekulární polymery (jako jsou polyethylenglykoly). Vhodné prostředky pro orální aplikaci mohou také obsahovat aromáty a sladidla.
Dávka závisí na různých faktorech, jako jsou způsob podání, druh, věk a/nebo individuální zdravotní stav. Dávky, které se podávají denně jsou okolo 10 až 1000 mg/člověka, výhodně 100 až 500 mg/člověka a mohou být podány jednotlivě nebo rozděleny do několika dávek.
Prekurzory léčiv sloučenin podle předkládaného vynálezu jsou takové, které jsou přeměněny in vivo na farmakologický aktivní sloučeniny. Nejvýhodnějším prekurzorem léčiv jsou estery karboxylových kyselin.
·· · · ··· ···· ···· ····· ···· · φ φ • · · · · · ··· · · · ·
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
5-(4-(4-Chlorfenoxy)fenyl)-5-(4-pyrimidin-2-ylpiperazin)pyrimidin-2, 4, 6-trion
A) 1-(4-(4-Chlorfenoxy)fenylethanon
4-Fluoracetofenon (24,4 g) se rozpustí v dimethylformamidu (180 ml) a přidá se 4-chlorfenol (22,8 g) a uhličitan draselný (29,5 g). Směs se zahřívá za zpětného toku spolu s mícháním 7 hodin. Po ochlazení se směs zředí s vodou a extrahuje se methylenchloridem. Organická fáze se promyje vodou, suší se a odpaří se a tak se získá výtěžek 38 g krystalické pevné látky. T.t. = 66 až 68 °C.
B) 2-(4-(4-Chlorfenoxy)fenyl)morfolin-4-ylethanthion
12.4 g produktu získaného postupem uvedeným výše se smíchá se sírou (4 g) a morfolinem (8,8 ml). Směs se zahřívá 2 hodiny na 150 °C, ochladí se v ledové lázni a působí se na ni 30 minut ethanolem (20 ml). Vysrážené krystalky se seberou a rekrystalizují z ethanolu a tak se získá výtěžek 13 g sloučeniny uvedené v názvu. T.t. = 104 až 105 ’C.
C) Kyselina (4-(4-chlorfenoxy)fenyl)octová
10.4 g sloučeniny připravené v kroku B se zahřívá spolu s 50% kyselinou sírovou (200 ml) 8 hodin na 130 °C. Po ochlazení na teplotu místnosti se reakční směs zředí vodou (300 ml) a extrahuje se ethylacetátem. Organická fáze se promyje vodou a následně se extrahuje 2N roztokem uhličitanu sodného. Vodná • to ·· • to ·· · · · · fáze se okyselí zředěnou kyselinou chlorovodíkovou, přidá se ethylacetát, organická fáze se oddělí, suší se a odpaří se a tak se získá výtěžek 5,1 g nahnědlého zbytku. T.t. = 98 až 100 °C.
D) Methylester kyseliny (4-(4-chlorfenoxy)fenyl)octové
5,1 g produktu z kroku C se rozpustí v methanolu (50 ml). Roztok se ochladí na -10 °C a působí se na něj thionylchloridem (3 ml) a následně se zahřívá 1 hodinu za zpětného toku. Reakční směs se odpaří a zbytek se rozpustí v etheru. Etherová fáze se promyje vodou, suší se a odpaří se a tak se získá výtěžek 5,1 g načervenalého hnědého oleje.
E) Dimethylester kyseliny 2-(4-(4-chlorfenoxy)fenyl)malonové
Na suspenzi hydridu sodného (350 mg) v dimethyluhličitanu (10 ml) se působí při teplotě místnosti s produktem získaným v kroku D. Směs se zahřívá na 90 'Cl hodinu, ochladí se a vlije se do ledové vody a extrahuje se methylenchloridem. Extrakt se suší a odpaří se a tak se získá výtěžek 5,7 g sloučeniny uvedené v názvu ve formě oleje.
F) 5-(4-(4-Chlorfenoxy)fenyl)pyrimidin-2,4,6-trion
Sodík (800 mg) se rozpustí v ethanolu (80 ml). K tomuto roztoku se přidá močovina (1,65 g) a roztok sloučeniny získaný výše v ethanolu (5,5 g). Směs se zahřívá 3 hodiny za zpětného toku, ochladí se na teplotu místnosti, působí se na něj ledovou vodou (100 ml) a okyseluje se zředěnou kyselinou chlorovodíkovou. Sraženina se sebere, promyje se vodou a suší se a tak se získá výtěžek 5 g sloučeniny uvedené v názvu. T.t. = 257 až 258 °C.
·· · · · · frfr tt frfr ·· • frfr · · · · · · · · • · · ·· ···· frfr · • · frfrfr ······ · ·
G) 5-Brom 5-(4-(4-chlorfenoxy)fenyl)pyrimidin-2,4,6-trion
Suspenze sloučeniny získané v kroku F (6,3 g) , N-bromsukcinimidu (4,1 g) a dibenzoylperoxidu (100 mg) v chloridu uhličitém (120 ml) se míchá 3 hodiny při teplotě místnosti. Směs se odpaří, zbytek se extrahuje ethylacetátem. Organická fáze se suší a odpaří se . a tak se získá výtěžek 7,5 g sloučeniny uvedené v názvu ve formě hustého oleje.
H) 5-(4-(4-Chlorfenoxy)fenyl)-5-(4-pyrimidin-2-ylpiperazin)pyrimidin-2,4,6-trion
Na roztok sloučeniny z kroku G (410 mg) v methanolu (5 ml) se působí N-(pyrimidin-2-yl)piperazinem (330 mg). Směs se míchá 24 hodin. Zbytek získaný po odpaření reakční směsi se chromatografuje na silikagelu směsí methylenchlorid/methanol 5% jako eluentu. Spojením příslušných frakcí se získá 410 mg sloučeniny uvedené v názvu ve formě amorfní pevné látky identifikované hmotnostní spektroskopií: m/e 492.
Příklad 2
5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-5-(2,3,5,6-tetrahydro[1,2']bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2, 4, 6-trion
Sloučenina uvedená v názvu se připraví analogií k příkladu 1 kroku H za použití 330 mg 1-(pyrazin-2-yl)piperazinu místo N(pyrimidin-2-yl)piperazinu a tak se získá 460 mg sloučeniny uvedené v názvu ve formě amorfního produktu identifikovaného hmotnostní spektrometrií: m/e: 492.
Příklad 3 • 4 44 4444
Následující sloučeniny se připraví za použití postupů příkladu 1 nahrazením 4-chlorfenolu odpovídajícími fenoly. Konečné produkty se identifikují hmotnostní spektrometrií
č. Chemický název m/ e
1 5-[4-(3,4-Dichlorfenoxy)fenyl]-5-(4-pyrimidin-2-yl)- piperazin-l-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 526
2 5-[4-(3, 4-Dichlorfenoxy)fenyl]-5-(2,3, 5,6-tetra- hydro[1,2']bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 526
3 5-[4-(2, 4-Dichlorfenoxy)fenyl]-5-(4-pyrimidin-2-ylpipe- razin-l-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 526
4 5-[4-(2,4-Dichlorfenoxy)fenyl]-5-(2,3,5,6-tetra- hydro[1,2']bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 526
5 5-[4-(2-Chlorfenoxy)fenyl]-5-(4-pyrimidin-2-ylpiperazin- 1-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 492
6 5-[4-(2-Chlorfenoxy)fenyl]-5-(2,3,5,6-tetra- hydro[1,2']bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 492
7 5-[4-(Fenoxy)fenyl]-5-(4-pyrimidin-2-ylpiperazin-l-yl)- pyrimidin-2,4,6-trion 458
8 5-[4-(Fenoxy)fenyl]-5-(2,3,5,6-tetra- hydro[1,2']bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 458
9 5-[4-(4-Methylfenoxy)fenyl]-5-(4-pyrimidin-2-ylpipera- zin-l-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 472
10 5-[4-(4-Methylfenoxy)fenyl]-5-(2,3,5,6-tetrahy- dro[1,2']bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 472
11 5-[4-(4-terc-Butylfenoxy)fenyl]-5-(4-pyrimidin-2-ylpipe- razin-l-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 514
12 5-[4-(4-terc-Butylfenoxy)fenyl]-5-(2,3,5, 6-tetra- hydro[1,2']bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 514
13 5-[4-(3, 4-Dimethylfenoxy)fenyl]-5-(4-pyrimidin-2-ylpipe- razin-l-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 486
Γ4 5-[4-(3,4-Dimethylfenoxy)fenyl]-5-(2,3, 5, 6-tetra- hydro[1,2']bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 486
• * · ··· ·« ·· ·· ·· • · · · · · · · ♦ · * ····· · · · · ·· · • · ··· ······ · · ·· ··· ·· ·· «· ····
15 5-[4-(4-Bromfenoxy)fenyl]-5-(4-pyrimidin-2-ylpiperazin- 1-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 537
16 5-[4-(4-Bromfenoxy)fenyl]-5-(2,3,5,6-tetrahydro[1,2']bi- pyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion 537
Příklad 4
4-(4-5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxohexahydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-N-(2-hydroxyethyl)benzensulfonamid
A) N-(2-Hydroxyethyl)-4-piperazin-l-ylbenzensulfonamid
4-Fluorbenzensulfonylchlorid se rozpustí v dichlormethanu (20 ml) a působí se na něj roztokem ethanolaminu (1,2 ml) v dichlormethanu (10 ml). Směs se 1 hodinu míchá a extrahuje se dvakrát vodou (50 ml). Vodná fáze se nasytí chloridem sodným a dvakrát se extrahuje ethylacetátem. Spojené organické fáze se suší síranem hořečnatým a odpaří se. 1,4 g výsledného 4-fluor-N-hydroxyethylbenzensulfonamidu se rozpustí ve vodě (15 ml) a působí se na něj piperazinem (2,6 g). Směs se zahřívá za zpětného toku 6 hodin a ponechá se při teplotě místnosti 24 hodin. Sraženina se sebere, promyje se malým množstvím vody a suší se a tak se získá výtěžek 1,6 g sloučeniny uvedené v názvu identifikované hmotnostní spektrometrií (APCI [M+H] = 286
B) 4-(4-5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxohexahydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-N-(2-hydroxyethyl)benzensulfonamid
Na roztok sloučeniny z příkladu 1 postupu G (230 mg) v methanolu (5 ml) se působí N-(2-hydroxyethyl)-4-piperazin-lylbenzensulfonamidem (330 mg) (viz výše). Směs se míchá 24 •9 9 99· 99 99 99 99
99» 9999 9*99
99999 9999 99 ·
9 999 999999 9 9
999 99 ·· ·· 9999 hodin. Zbytek získaný po odpaření reakční směsi se chromatografuje na silikagelu směsí methylenchlorid/methanol (15 %) jako eluentu. Spojením odpovídajících frakcí se získá 186 mg sloučeniny uvedené v názvu ve formě amorfní pevné látky identifikované hmotnostní spektroskopií: APCI [M+l] = 614.
Příklad 5
Následující sloučeniny se připraví za použití postupů příkladu 1 nahrazením 4-chlorfenolu odpovídajícími fenoly, kde to je žádoucí. Piperazinové deriváty se připraví podle příkladu 4 postupu A a výměnou ethanolaminu vhodným aminem. Konečné produkty se identifikují hmotnostní spektrometrií.
č. Název MS výsledky APCI [M+H]
1 4-4-[2,4,6-Trioxo-5-(4-fenoxyfenyl)hexahydro- pyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid 536
2 4-4-[5-(4-Butoxyfenyl)-2,4,6-trioxohexahydropyrimi- din-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid 516
3 4-[4-(5-Bifenyl-4-yl-2,4,6-trioxohexahydropyrimi- din-5-yl)piperazin-1-yl]benzensulfonamid 520
4 N-(2-Hydroxyethyl)-4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4-fenoxy- fenyl)hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid 580
5 Ν,Ν-Bis(2-hydroxyethyl)-4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4-fenoxyfenyl) hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid 624
6 4-(4-5-[4-(4-Bromfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxohexa- hydropyrimidin-5-ylpiperazin-1-yl)benzensulfonamid 615
7 4-(4-5-[4-(4-Bromfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxohexa- hydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-N-(2-dimethyl- 686
·♦ ··· · > · ·
I · · ··
aminoethyl)benzensulfonamid
8 N-(2-Dimethylaminoethyl)-4-[4-(5-octyl-2, 4, 6-tri- oxohexahydropyrimidin-5-yl)piperazin-l-yl]benzensulfonamid 551
9 4-(4-5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxohexa- hydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)benzensulfonamid 570
10 4-(4-5-[4-(Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxohexa- hydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-Ν,Ν-bis(2-hydroxyethyl ) benzensul f onamid 658
11 N-(2,3-Dihydroxypropyl)-4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4-fenoxyfenyl )hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-yl- benzensulfonamid 610
12 N-(2-Hydroxy-l-hydroxymethylethyl)-4-4-[2, 4, 6- trioxo-5-(4-fenoxyfenyljhexahydropyrimidin-5- yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid 610
13 N-2-[2-(2-Hydroxyethoxy)ethoxy]ethyl-4-4-[2,4,6- trioxo-5-(4-fenoxyfenyl)hexahydropyrimidin-5-yl]- piperazin-l-ylbenzensulfonamid 668
14 4-(4-5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxohexa- hydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-N-(2,3-di- hydroxypropyl)benzensulfonamid 644
15 4-(4-5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxo- hexahydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-N-(2-hy- droxy-l-hydroxymethylethyl)benzensulfonamid 644
16 4-(4-5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxo- hexahydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-N-[2-(2-hy- droxyethoxy)ethyl]benzensulfonamid 658
17 4-(4-5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxohexa- hydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-N-2-[2-(2-hy- droxyethoxy)ethoxy)ethoxy]ethylbenzensulfonamid 702
18 N-(2-Hydroxy-l,1-bishydroxymethylethyl)-4-4-[2,4,6- trioxo-5-(4-fenoxyfenyl)hexahydropyrimidin-5-yl]- piperazin-l-ylbenzensulfonamid 640
• to · to· · to toto to to·#* • · · ·· to • · · · · ·« toto • to· * • ·* · • · ··« · • · · ♦ to ·« • toto * toto · • to · to·* ♦ · * · to ·
19 4-(4-5-[4-(4-Chlorfenoxy)fenyl]-2,4,6-trioxo- hexahydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)-N-(2-hy- droxy-1,1-bishydroxymethylethyl)benzensulfonamid 674
Příklad 6
N-(2-Oxo-[1,3]dioxolan-4-ylmethyl)-4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4fenoxyfenyl)hexahydropyrimidÍn-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid
Produkt příkladu 5, č. 11 (120 mg) se rozpustí v směsi dichlormethanu (5 ml) a tetrahydrofuranu (5 ml) . Na roztok se působí N,N'-karbonyldiimidazolem (65 mg) a míchá se 4 hodiny při teplotě místnosti. Rozpouštědlo se odpaří a zbytek se chromatografuje na silikagelu za použití směsi dichlormethan/methanol (9:1) jako elučního rozpouštědla. Odpařením produktu obsahujícího frakce se získá 60 mg sloučeniny uvedené v názvu. Hmotnostní spektrum: APCI [M+H] = 636, [M-H] = 634
Příklad 7
N-(4-Aminobutyryl)-4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4-fenoxyfenyl)hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid
A) 4-(4-Benzylpiperazin-l-yl)benzensulfonamid
4-Fluorbenzensulfonylchlorid (25 g) se rozpustí v dichlormethanu (250 ml) a působí se na něj při 0 °C vodným roztokem amoniaku (25 %, 50 ml). Směs se míchá 2 hodiny za chlazení a přes noc při teplotě místnosti. Reakční směs se okyselí a organické rozpouštědlo se odpaří. Zbytek se extrahuje ethylacetátem a tak se získá 20 g 4-fluorbenzensulfonamidu, který se rozpustí ve vodě (300 ml), působí se na něj 1benzylpiperazinem (102 g) a zahřívá se při zpětném toku 24 • frfr hodin. Reakční směs se filtruje a tak se získá 26 g sloučeniny uvedené v názvu. (Hmotnostní spektrum APCI [M+H.] = 332) • fr frfrfr· • » · • · · · · • · · * · fr • · fr ♦ · • fr « frfr • frfr • · · • · fr ·· frfr ·♦ ·· • ♦ · fr • · ♦ • · · · • •frfr • · ·· · ·
B) terc-Butylester kyseliny 4-[4-(piperazin-l-yl)benzensulf onylamino]-4-oxobutylkarbamové
Kyselina 4-(N-terc-butoxykarbonyl)aminobutanová (3,05 g) se rozpustí v tetrahydrofuranu (30 ml) a působí se na ní N,N'karbonyldiimidazolem (2,5 g). Směs se míchá 15 minut při teplotě místnosti, zahřívá se 15 minut při zpětném toku a 1 hodinu se míchá při teplotě místnosti. Přidá se produkt z kroku A (3,3 g) a směs se míchá přes noc. Rozpouštědlo se odpaří a zbytek se míchá s dichlormethanem a vodou. Organická fáze se oddělí, suší se a rozpouštědlo se odpaří. Zbytek se chromatografuje na silikagelu za použití směsi dichlormethan/methanol (9:1) jako elučního rozpouštědlo. Produkt se podrobí katalytické hydrogenaci v methanolu za použití Pd na uhlí a tak se získá 2,5 g sloučeniny uvedené v názvu. (Hmotnostní spektrum spektrum APCI [M-H] = 425).
C) N-(4-Aminobutyryl)-4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4-fenoxyfenyl)hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid
Produkt získaný v postupu B reaguje analogicky k příkladu 1 postupu H s 5-brom-5-(4-(fenoxy)fenyl)pyrimidin-2,4,6-trionem. Ten se připraví analogicky k postupu připravenému v příkladu 1 náhradou p-chlorfenolu s fenolem. K odstranění BOC-ochranné skupiny se rozpustí produkt (290 mg) v 4N roztoku HCI v dioxanu. Po 1 hodině při teplotě místnosti se roztok dekantuje a zbytek se trituruje etherem a tak se získá 180 mg sloučeniny uvedené v názvu. (Hmotnostní spektrum APCI [M+H] = 621) .
Příklad 8
0·00 ·
• ··* • •0 ·♦ • · · · • * 0 0 • · 0 000 • 0 0
00 • 0 »0 » ♦ * 9 • · 0 • · · ·· ·· ·
Následující sloučeniny se připraví za použití postupů z příkladu 7 náhradou kyseliny 4-(N-terc-butoxykarbonyl)aminobutanové vhodnou aminokyselinou chráněnou N-terc-butoxykarbonylem. Konečné produkty se identifikují hmotnostní spektrometrií.
č. Název MS výsledky APCI [M+H]
1 N-Aminoacetyl-4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4-fenoxyfenyl)- hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid 593
2 N-(5-Aminopentanoyl)-4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4-fenoxyfenyl) hexahydropyrimidin-5-yl] piperazin-l-yl- benzensulfonamid 635
3 N-(5-Aminopentanoyl)-4-(4-5-[4-(4-chlorfenoxy)- fenyl]-2,4, 6-trioxohexahydropyrimidin-5-ylpipera- zin-l-yl)benzensulfonamid 669
4 N-(4-Aminobutyryl)-4-(4-5-[4-(4-chlorfenoxy)fenyl]- 2,4,6-trioxohexahydropyrimidin-5-ylpiperazin-l-yl)- benzensulfonamid 655
Příklad 9
4-Methoxyfenylester kyseliny 2-oxo-2-(4-4-[2,4,6-trioxo-5-(4fenoxyfenyl)hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonylamino)ethyl]karbamové
Produkt příkladu 5 č. 1 (140 mg) se rozpustí v dichlormethanu (10 ml), smíchá se s triethylaminem (0,14 ml) a působí se na něj 4-methoxyfenylchlorformátem. Směs se míchá 90 minut při teplotě místnosti a odpaří se. Zbytek se chromatografuje na
0*
0 0
0 0
000 t
0
00
0 0 ·
0 0
0 0 • 00
0* 000«
0000 0 0 *
0 000
0 « 0 « 0 0 «· ·0· silikagelu za použiti směsi dichlormethan/methanol (9:1) jako eluentu. Spojením odpovídajících frakcí se získá 90 mg sloučeniny uvedené v názvu. (Hmotnostní spektrometrie APCI [M+H] = 743).
Příklad 10
Za účelem určení inhibice MMP, například HNC se inkubuje katalytická doména (izolace a čištění viz. například Schnierer, S., Kleine, T., Gote, T., Hillemann, A., Knáuper, V., Tschesche, H., Biochem. Biophys. Res. Commun. (1993) 191, 319 - 326) s inhibitory různé koncentrace. Následně se měří počáteční reakční rychlost konverze standardního substrátu způsobem, který popsali Grams F. a kol., FEBS 335 (1993) 76 80) .
Výsledky se hodnotí zmapováním reciproční reakční rychlosti proti koncentraci inhibitoru. Inhibiční konstanta (Ki) se získá jako negativní sekce úsečky grafickým způsobem podle Dixona, M., Biochem. J. (1953) 55, 170 - 202.
Syntetický kolagenový substrát je heptapeptid, který se kopuluje na terminální uhlík pomocí DNP (dinitrofenol).
Uvedený zbytek DNP zháší fluorescenci sousedícího triptofanonu heptapeptidu z důvodů sférických zábran. Po odštěpení tripeptidů, který zahrnuje skupinu DNP, se fluorescence tryptofanu zvýší. Proteolytické štěpení substrátu může tak být měřeno hodnotou fluorescence.
a) První způsob
Zkouška se provede v 25 ’C teplém, čerstvě připraveném 50 mM Tris pufru (pH 8,0) zpracovaném dithiozonem k odstranění stop těžkých kovů. 4 mM CaCl2 se přidá k pufru a pufr se nasyt:
• Φ φφφφ φφ Φ· ·· ·· φφ* ΦΦΦ· * φ · · φ φ φφφ φφφφ φ · * φ φ φφφ φφφφφφ φ φ φφ φφφ φφφφ φ* φφ* φφ φφ φφ φφφφ argonem. Připraví se zásobní roztok adamalysinu II odstředěním proteinu ze suspenze síranu amonného a následně se rozpustí v zkušebním pufru. Zásobní roztok kolagenázy se zředí zkoušených pufrem. Koncentrace enzymu se stanoví pomocí uv měření (ε28ο = 2,8.104 M1 cm-1, ε288 : 2,2.104 M1.cm·1) a zásobní roztok se uschová v chladu. Tento roztok se zředí 1:100 a získá se konečná 16 nM koncentrace k provedení zkoušky. Fluorogenní substrát DNP-Pro-Leu-Gly-Leu-Trp-Ala-D-Arg-NH2 s Km 52 μΜ se použije při koncentraci 21,4 μΜ; pro stanovení Ki se použije koncentrace 12, 8 μΜ. Fluorescence substrátu se měří při excitační a emisní vlnové délce λ = 320 a 420 nm na spektrofluorimetru (Perkin Elmer, Model 650 - 40) opatřený termostatovaným držákem kyvety. Hydrolýza substrátu se pozoruje 10 minut ihned po přidání enzymu. Všechny reakce se provedou alespoň třikrát. Hodnoty Ki inhibitorů se počítají z průsečíku bodu přímé čáry získané z diagramů v0/vi [koncentrace inhibitoru], zatímco hodnoty IC50 se vypočítají z diagramu Vi/vo [koncentrace inhibitoru] pomocí nelineární regrese.
b) Druhý způsob
Zkušební pufr:
mM Tris/HCl pH 7,6 (Tris = tris(hydroxymethyl)aminomethan) 100 mM NaCl/10 mM CaCl2/5 % MeOH (pokud je nezbytný)
Enzym: 8 nM katalytická doména (Met80-Gly242) lidské neurofilní kolagenázy (MMP-8)
Substrát: 10 microM DNP-Pro-Leu-Gly-Leu-Trp-Ala-D-Arg-NH2 Celkový objem zkoušky: 1 ml
Připraví se roztok enzymu a inhibitoru ve zkušebním pufru (25 ’C). Reakce začne ihned, jakmile se substrát dá do roztoku. Štěpení fluorogenního substrátu se sleduje fluorescenční spektroskopií s excitační a emisní vlnovou • 4 «444 44 44 »«
4 4 44·· · » · 4
4 444 4 4 4 4 4 4 4
4 4 4 4 4 444 «44 4
4 44 «44« ·* 444 4« 44 44 4 44 4 délkou 180 resp. 350 nm. Hodnota IC50 se počítá jako koncentrace inhibitoru, která je nezbytná ke-snížení rychlosti reakce na polovinu ve srovnání s reakcí bez inhibitoru.
Tabulka I ukazuje nalezené hodnoty IC50 ve srovnání se sloučeninami z příkladu 26 a výhodnou sloučeninou č. 118, citované v evropské patentové přihlášce EP 0869947
Tabulka I: IC50 hodnoty MMP-Inhibitoru (MMP-8, katalytická doména)
Referenční sloučenina z EP 0869947 IC50 [nM]
výhodná sloučenina č. 118 60
příklad 26 15
Sloučeniny podle vynálezu IC50 [nM]
Příklad 1 10
Příklad 2 4
Příklad 3 - č. 1 4
Příklad 3 - č. 2 2
Příklad 3 - č. 15 4
Příklad 3 - č. 15 4
Příklad 4 10
Příklad 5 - č. 6 2, 8
Příklad 5 - č. 7 13
Příklad 5 - č. 9 12
Příklad 5 - č. 10 9
Příklad 5 - č. 11 4,5
Příklad 5 - č. 12 5,5
Příklad 5 - č. 13 5
Příklad 5 - č. 18 13
Příklad 5 - č. 19 9
Příklad 6 9

Claims (6)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Sloučenina obecného vzorce kde
    Ri znamená fenoxylový zbytek, kde fenylová část může být substituována jednou nebo více atomy halogenu, hydroxyskupinou, Ci-C6 alkoxyskupinou, Ci~C6 alkylem, kyanoskupinou, nitroskupinou, a
    R2 znamená pyrimidin, pyrazin nebo jeho N-oxidy nebo fenyl substituovaný skupinou -SO2NR3R4, kde R3 a R4, jsou stejné nebo různé a představují vodík; Ci-C6 alkyl, s přímým nebo rozvětveným řetězcem, který může být substituován jednou nebo několikrát OH, N(CH3)2 nebo který může být přerušen kyslíkem nebo představují COR5, kde R5 je alkylová skupina, která může být substituována NH2.
  2. 2. Sloučenina obecného vzorce I podle nároku 1, kde Ri je fenoxyskupina, substituovaná jednou nebo vícekrát chlorem, bromem, methylem nebo terc-butylem.
  3. 3. Sloučenina obecného vzorce I podle nároku 1, kde R3 znamená vodík a R4 znamená vodík, -CH2CH2OH; -CH2CH2-N (CH3) 2; CH2-CH(OH)-CH2OH; -CH- (CH2OH)2; -CH2-CH2-O-CH2-CH2-O-CH2CH2OH; nebo -C(CH2OH)3.
    »* 9999 99 99 «· ·«
    494 · 4 4 4 9 9 9 9
    9 9 999 9 9 9 9 9 9 9
    9 9 9999 999 999 9
    9 9 9 9 9 9 9 9 9
    99 999 99 99 99 9999
  4. 4. Sloučenina obecného vzorce I podle nároku 1, vybraná ze skupiny, kterou tvoří:
  5. 5—[4—(4-Chlorfenoxy)fenyl)-5-(4-pyrimidin-2-ylpiperazin)pyrimidin-2,4, 6-trion
    5—[4— (4-Chlorfenoxy) fenyl]-5- (2,3,5, 6-tetrahydro-[l, 2 ' -]bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion
    5—[4—(3,4-Dichlorfenoxy)fenyl)-5-(4-pyrimidin-2-ylpiperazin)pyrimidin-2,4,6-trion
    5-[4- (3,4-Dichlorfenoxy) fenyl]-5- (2,3,5, 6-tetrahydro-[l, 2 '-]bipyrazinyl-4-yl)pyrimidin-2,4,6-trion
    5—[4—(4-Bromfenoxy)fenyl)-5-(4-pyrimidin-2-ylpiperazin)pyrimidin-2,4,6-trion
    4- (4-5-[4- (4-Chlorfenoxy) fenyl]-2,4, 6-trioxohexahydropyrimidin
    5- ylpiperazin-l-yl)-N-(2-hydroxyethyl)benzensulfonamid
    4- (4—5—[4— (4-Bromfenoxy) fenyl]-2, 4, 6-trioxohexahydropyrimidin5- ylpiperazin-l-yl)benzensulfonamid
    4- (4—5—[4— (4-Bromfenoxy) fenyl]-2, 4, 6-trioxohexahydropyrimidin5- ylpiperazin-l-yl)-N-(2-dimethylaminoethyl)benzensulfonamid
    4- (4 —5—[4— (4-Chlorfenoxy) fenyl]-2, 4, 6-trioxohexahydropyrimidin
    5- ylpiperazin-l-yl)benzensulfonamid
    4- (4—5—[4— (4-Chlorfenoxy) fenyl]-2,4, 6-trioxohexahydropyrimidin
    5- ylpiperazin-l-yl)-N,N-bis-(2-hydroxyethyl)benzensulfonamid ·· ··· * • ·
    9 999 9 9
    9 9
    99 999
    99 99 99
    9 9 9 · 9 9 9
    9 9 9 9 9 9
    9 999 99 9 9
    9 9 9 9 9
    99 99 9999
    N-(2,3-Dihydroxypropyl)-4-4-(2, 4, 6-trioxo-5-(4-fenoxyfenyl)hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-yl) benzensulfonamid
    N- (2-Hydroxy-l-hydroxymethylethyl) -4-4-(2,4,6-trioxo-5-(4-fenoxyfenyl) hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid
    N- (2—(2— (2-Hydroxyethoxy) ethoxy]ethyl-4-4-[2,4, 6-trioxo-5- (4-fenoxyfenyl) hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid
    N- (2-Hydroxy-l, 1-bis-hydroxymethylethyl) -4-4-(2, 4, 6-trioxo-5(4-f enoxy fenyl) hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid
    4- (4-5-(4- (4-Chlorfenoxy) fenyl]-2,4, 6-trioxohexahydropyrimidin5- yl-piperazin-l-yl)-N-(2-hydroxy-l,1-bis-hydroxymethylethyl)benzensulfonamid
    N- (2-0xo-[l, 3]dioxolan-4-ylmethyl) -4-4-(2, 4, 6-trioxo-5- (4-fenoxyf enyl) hexahydropyrimidin-5-yl]piperazin-l-ylbenzensulfonamid.
    5. Farmaceutické prostředky, vyznačující se tím, že obsahují jako aktivní složku sloučeninu podle nároků 1 až 4 ve směsi s farmaceuticky přijatelnými pomocnými látkami nebo ředidly.
  6. 6. Použití sloučenin podle nároků 1 až 4 pro přípravu léčiva, majícího inhibiční účinek na metalloproteázu.
    44 44
    4 4 4 · • 9 4 4
    44 9 444
    4 4 4
    99 49
    44 4 9
    4 4 9 4
    4 4 4
    9 9 4 4
    4 4 9
    44 9499 β t · • · 4 44
    4 9 4
    9 4 4
    44 444
    Ί. Použití sloučenin podle nároku 6, majících protinádorovou a/nebo antimetastatickou účinnost.
CZ20021535A 1999-10-01 2000-09-29 Nové deriváty pyrimidin-2,4,6,-trionu, způsob jejich přípravy a farmaceutické prostředky, které je obsahují CZ20021535A3 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP99119506 1999-10-01

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CZ20021535A3 true CZ20021535A3 (cs) 2002-11-13

Family

ID=8239103

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ20021535A CZ20021535A3 (cs) 1999-10-01 2000-09-29 Nové deriváty pyrimidin-2,4,6,-trionu, způsob jejich přípravy a farmaceutické prostředky, které je obsahují

Country Status (28)

Country Link
US (1) US6498252B1 (cs)
EP (1) EP1226128B1 (cs)
JP (1) JP3848160B2 (cs)
KR (1) KR100459975B1 (cs)
CN (1) CN1157382C (cs)
AR (1) AR033651A1 (cs)
AT (1) ATE289595T1 (cs)
AU (1) AU768309B2 (cs)
BR (1) BR0014678A (cs)
CA (1) CA2385863C (cs)
CO (1) CO5210860A1 (cs)
CZ (1) CZ20021535A3 (cs)
DE (1) DE60018301T2 (cs)
ES (1) ES2235955T3 (cs)
HU (1) HUP0202832A3 (cs)
IL (1) IL148573A0 (cs)
MA (1) MA26823A1 (cs)
MX (1) MXPA02003192A (cs)
NO (1) NO20021380D0 (cs)
NZ (1) NZ517635A (cs)
PE (1) PE20010659A1 (cs)
PL (1) PL202680B1 (cs)
RU (1) RU2248971C2 (cs)
TR (1) TR200200858T2 (cs)
UY (1) UY26362A1 (cs)
WO (1) WO2001025217A1 (cs)
YU (1) YU22102A (cs)
ZA (1) ZA200201754B (cs)

Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6716845B2 (en) * 2001-03-30 2004-04-06 Hoffmann-La Roche Inc. Barbituric acid derivatives
AU2002346729A1 (en) 2001-12-20 2003-07-09 Bristol-Myers Squibb Company Barbituric acid derivatives as inhibitors of tnf-$g(a) converting enzyme (tace) and/or matrix metalloproteinases
WO2004084903A1 (en) * 2003-03-27 2004-10-07 F. Hoffmann-La Roche Ag Use of a trioxopyrimidine for the treatment and prevention of ocular pathologic angiogenesis
WO2004084902A1 (en) * 2003-03-28 2004-10-07 F. Hoffmann-La Roche Ag Use of a trioxopyrimidine for the treatment of chronic wounds
EP1737464B1 (en) * 2004-04-01 2008-07-23 F. Hoffmann-La Roche AG Use of a trioxopyrimidine for the treatment and prevention of bronchial inflammatory diseases
AU2005230380B2 (en) * 2004-04-01 2010-09-23 Universite De Liege Cyclodextrin inclusions complexes of pyrimidine-2,4,6-triones
EP1632489A1 (en) * 2004-08-24 2006-03-08 University of Liege 5-(1,1'-Biphenyl)-4-yl-5-(4-(4-aminoacylphenyl)-piperazin)-1-yl-pyrimidine-2,4,6-trione derivatives, as inhibitors of zinc metallondopeptidases, their preparation and use.
RU2449994C1 (ru) * 2011-03-10 2012-05-10 Светлана Алексеевна Мещерякова 6-(4-бензилпиперазино)-1,3-диметилурацила дигидрохлорид, проявляющий биологическую активность
RU2598607C1 (ru) * 2015-07-16 2016-09-27 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Астраханский государственный университет" (Астраханский государственный университет) Способ получения 5-гетарилметиленпиримидин-2,4,6-трионов

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1246743B (de) * 1965-01-12 1967-08-10 Dresden Arzneimittel Verfahren zur Herstellung von 5-Phenyl-5-piperidinobarbitursaeuren
US4595700A (en) 1984-12-21 1986-06-17 G. D. Searle & Co. Thiol based collagenase inhibitors
GB8726714D0 (en) 1987-11-14 1987-12-16 Beecham Group Plc Compounds
GB8827305D0 (en) 1988-11-23 1988-12-29 British Bio Technology Compounds
US5239078A (en) 1990-11-21 1993-08-24 Glycomed Incorporated Matrix metalloprotease inhibitors
ES2069833T3 (es) 1990-12-03 1995-05-16 Celltech Ltd Derivados peptidilicos.
CA2058797A1 (en) 1991-02-01 1992-08-02 Michael John Broadhurst Amino acid derivatives
US5789434A (en) 1994-11-15 1998-08-04 Bayer Corporation Derivatives of substituted 4-biarylbutyric acid as matrix metalloprotease inhibitors
ES2233275T3 (es) 1995-12-08 2005-06-16 Agouron Pharmaceuticals, Inc. Intermediarios que sirven para la preparacion de inhibidores de metaloproteinasas.
DE19548624A1 (de) 1995-12-23 1997-06-26 Boehringer Mannheim Gmbh Neue Barbitursäure-Derivate, Verfahren zu deren Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
US6350786B1 (en) * 1998-09-22 2002-02-26 Hoffmann-La Roche Inc. Stable complexes of poorly soluble compounds in ionic polymers

Also Published As

Publication number Publication date
CO5210860A1 (es) 2002-10-30
CN1374954A (zh) 2002-10-16
WO2001025217A1 (en) 2001-04-12
HK1050198A1 (en) 2003-06-13
MA26823A1 (fr) 2004-12-20
MXPA02003192A (es) 2002-09-30
PL202680B1 (pl) 2009-07-31
YU22102A (sh) 2004-11-25
AU768309B2 (en) 2003-12-04
NZ517635A (en) 2003-11-28
IL148573A0 (en) 2002-09-12
HUP0202832A2 (hu) 2003-02-28
HUP0202832A3 (en) 2003-03-28
US6498252B1 (en) 2002-12-24
JP2003511376A (ja) 2003-03-25
ATE289595T1 (de) 2005-03-15
BR0014678A (pt) 2002-07-23
NO20021380L (no) 2002-03-20
NO20021380D0 (no) 2002-03-20
TR200200858T2 (tr) 2002-07-22
DE60018301T2 (de) 2006-04-06
PE20010659A1 (es) 2001-06-20
CA2385863A1 (en) 2001-04-12
UY26362A1 (es) 2001-04-30
CA2385863C (en) 2009-04-14
PL357385A1 (en) 2004-07-26
EP1226128A1 (en) 2002-07-31
ZA200201754B (en) 2003-06-02
JP3848160B2 (ja) 2006-11-22
KR100459975B1 (ko) 2004-12-03
DE60018301D1 (de) 2005-03-31
ES2235955T3 (es) 2005-07-16
CN1157382C (zh) 2004-07-14
AR033651A1 (es) 2004-01-07
AU7784900A (en) 2001-05-10
RU2248971C2 (ru) 2005-03-27
EP1226128B1 (en) 2005-02-23
KR20020039356A (ko) 2002-05-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6110924A (en) Barbituric acid derivatives, processes for their production and pharmaceutical agents containing these compounds
MC2076A1 (fr) Composes ayant un effet sur le systeme nerveux central et utilisables comme substances actives de medicaments
HRP980340A2 (en) Barbituric acid derivatives with antimetastatic and antitumor activity
HUT58707A (en) Process for producing diamino-pyrimidine derivatives and pharmaceutical compositions containing them
FR2804113A1 (fr) Derives animes de dihydro-1,3,5-triazine et leurs applications en therapeutique
CZ20021535A3 (cs) Nové deriváty pyrimidin-2,4,6,-trionu, způsob jejich přípravy a farmaceutické prostředky, které je obsahují
AU2002302470B2 (en) Pyrimidine-2,4,6-trione derivatives, processes for their production and pharmaceutical agents containing them
AU2002302470A1 (en) Pyrimidine-2,4,6-trione derivatives, processes for their production and pharmaceutical agents containing them
HK1050198B (en) New pyrimidine-2,4,6-trione derivatives, processes for their production and pharmaceutical agents containing these compounds
HU197567B (en) Process for producing heterocyclic carbonyl derivatives of 4-(2-pyrimidinyl)-1-piperazine and pharmaceuticals comprising same as active ingredient
CA2240845C (en) New barbituric acid derivatives, processes for their production and pharmaceutical agents containing these compounds