CZ247594A3 - Polymers for the use in detergents, process of their preparation and detergents containing such polymers - Google Patents

Polymers for the use in detergents, process of their preparation and detergents containing such polymers Download PDF

Info

Publication number
CZ247594A3
CZ247594A3 CZ942475A CZ247594A CZ247594A3 CZ 247594 A3 CZ247594 A3 CZ 247594A3 CZ 942475 A CZ942475 A CZ 942475A CZ 247594 A CZ247594 A CZ 247594A CZ 247594 A3 CZ247594 A3 CZ 247594A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
units
polymer
coom
formula
polymer according
Prior art date
Application number
CZ942475A
Other languages
English (en)
Inventor
Stephen G Hales
Ezat Khoshdel
Robert Polywka
Original Assignee
Unilever Nv
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Unilever Nv filed Critical Unilever Nv
Publication of CZ247594A3 publication Critical patent/CZ247594A3/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C11ANIMAL OR VEGETABLE OILS, FATS, FATTY SUBSTANCES OR WAXES; FATTY ACIDS THEREFROM; DETERGENTS; CANDLES
    • C11DDETERGENT COMPOSITIONS; USE OF SINGLE SUBSTANCES AS DETERGENTS; SOAP OR SOAP-MAKING; RESIN SOAPS; RECOVERY OF GLYCEROL
    • C11D3/00Other compounding ingredients of detergent compositions covered in group C11D1/00
    • C11D3/16Organic compounds
    • C11D3/37Polymers
    • C11D3/3746Macromolecular compounds obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds
    • C11D3/3757(Co)polymerised carboxylic acids, -anhydrides, -esters in solid and liquid compositions
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F220/04Acids; Metal salts or ammonium salts thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G61/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carbon-to-carbon link in the main chain of the macromolecule
    • C08G61/12Macromolecular compounds containing atoms other than carbon in the main chain of the macromolecule

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Detergent Compositions (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Polyoxymethylene Polymers And Polymers With Carbon-To-Carbon Bonds (AREA)

Description

Oblast techniky
Předkládaný vynález se týká nových polykarboxylátových polymerů a jejich použití jako builderů v pracích prostředcích.
Dosavadní stav techniky
Polykarboxylátové polymery, zvláště akrylové a maleinové, jsou známými složkami pracích prostředků a poskytují různý užitek. Používají se například jako látky, zabraňující zpětnému usazování a inkrustaci; jako detergentní buildery (tj. látky, zmírňující negativní vliv tvrdosti vody), zejména ve spojení s vodou nerozpustnými hlinitokřemičitými buildery. Používají se také ke strukturování pracích prášků.
K publikovaným dokumentům, popisujícím použití akrylových a maleinových polymerů v pracích prostředcích, patří patenty GB 1 460 893 (Unilever), zabývající se polyakryláty, EP 25 551B (BASF), zabývající se akrylovými a maleinovými kopolymery a EP 124 913B (Procter & Gamble), zabývající se pracími prostředky, obsahujícími kombinace polyakrylátových a akrylových a maleinových kopolymerů.
I když v literatuře byly jako detergentní příměsi popsány různé polykarboxylátové polymery, v komerčních pracích prostředcích nalezly široké využití jen polyakryláty a akrylátové a maleinové kopolymery. Tyto polymery ovšem nejsou biologicky degradovatelné.
Předkládaný vynález se zakládá na zjištění, že začlenění (inkorporace) ketonových jednotek do hlavního řetězce takových karboxylových polymerů vyvolá zlepšení možnosti biologické degradace bez úbytku detergentní schopnosti (vazby vápníku). Tyto jednotky mohou být do polymeru zavedeny pomocí sloučeniny 2,2'-difenyl-4-methylen-1,3-dioxolanu nebo příbuzných sloučenin. Polymerační reakce je kontrolovatelná, snadno může být prováděna za atmosférického tlaku s nezředěnými látkami nebo ve vodném či nevodném roztoku a poskytuje vysoké výtěžky biologicky degradovatelných polymerů s dobrou kapacitou pro vazbu vápníku.
US patenty 3 761 412 a 3 764 586 pracovníky/FMC Corporation) předkládají sloužící jako detergentní buildery, plynného oxidu uhelnatého a anhydridu Polymerační reakce vyžaduje zvýšený organického rozpouštědla, výtěžky pak (Lancelot se spolupoly-β-ketokyseliny, tvořené kopolymery kyseliny maleinové. tlak a přítomnost jsou slabé (obvykle
12-24%) .
Patent EP 281 139A (Mitsubishi) předkládá trojné polymery (terpolymery) ethylenu (nebo jiného nižšího olefinů), anhydridu kyseliny maleinové a oxidu uhelnatého, které jsou využitelné jako detergentní buildery. Přítomnost olefinů usnadňuje polymerační proces a zvyšuje výtěžek, ovšem polymerace stále vyžaduje použití vysokého tlaku při vysoké teplotě a není důsledně reprodukovatelná.
Jiný přístup je popsán v patentu JP 02 073 811A (Hitachi), který předkládá kopolymer kyseliny akrylové a 2-cyklohexen-l-onu, využitelný jako detergentní builder.
2-2'-difenyl-4-methylen-l,3-dioxolan a jeho homopolymery poprvé popsali Y. Hiraguri a T. Endo v J. Am. Chem.
Soc. 109, 3779-3780, 1987. Další studie, týkající se těchto sloučenin a kopolymerů s nekarboxylovými vinylovými monomery, jsou popsány ve třech pracích stejných autorů v J. Polymer Science: Část A, Polymer. Chem. 27, 2135-3138 a 4403-4411, 1989 a Část C, Polymer Lett. 27, 1-4, 1989. Ovšem není v nich žádný objev kopolymerace tohoto materiálu s karboxylovými monomery.
Podstata vynálezu
Tento vynález proto předkládá polymer, složený z alespoň dvou odlišných strukturních jednotek, který obsahuje (i) strukturní jednotky, obsahující skupinu obecného vzorce I
R 1
C f1
COOM (I) kde R představuje vodíkový atom, ci”c3 alkyl nebo hydroxyalkylovou skupinu, anebo skupinu o vzorci A2-COOM, každý zbytek A^ a A2, které mohou být stejné nebo rozdílné, představuje přímou vazbu nebo volitelnou skupinu ramínka, složenou z 1 až 4 uhlíkových atomů,
M představuje vodíkový atom nebo solubilisační kation; a (ii) strukturní jednotky obecného vzorce II
----CH,----C----CH-,----II o
(II)
Vynález dále předkládá využití polymeru, definovaného v předchozím odstavci, jako činidla, vázajícího dvojmocné a vícemocné kovy, a zejména jako detergentního builderu v pracích prostředcích.
Vynález tedy dále předkládá prací prostředek, obsahující alespoň jednu detergentně aktivní sloučeninu^ a déle obsahující systém detergentního builderu, vytvářený zcela nebo částečně polymerem, nárokovaným výše.
Vynález také předkládá způsob přípravy polymeru, definovaného v minulém odstavci, zahrnující kopolymerací (i) nenasycené karboxylové kyseliny nebo její sole či anhydridu, a (ii) sloučeniny obecného vzorce VI
kde R4 a R5, stejné nebo rozdílné, představují skupinu, schopnou stabilisovat volný radikál, v přítomnosti iniciátoru volných radikálů.
POLYMER
Prvním subjektem tohoto vynálezu je nový polymer.
Polymer obsahuje nejméně dva různé typy strukturních jednotek a je charakterizován přítomností strukturních (monomerních) jednotek (i), obsahujících karboxylovou kyselinu nebo karboxylátové skupiny, vázané k uhlíkovému hlavnímu řetězci bucf přímo, nebo prostřednictvím krátkého ramínka, a strukturní jednotky (ii), obsahující ketoskupiny vzorce
----CH9----C----CH0
H 2
O (II)
Tyto jednotky (ii) lze rozlišit od ketoskupin, obsažených v polymerech, popsaných ve výše uvedených US patentech 3 761 412 a 3 764 586 (Lancelot a spolupracovníci/ FMC Corporation) a v patentu EP 281 139A (Mitsubishi), majících vzorec o
Polymer s výhodou obsahuje od 70 do 99 molárních procent jednotek (i) a od 1 do 30 molárních procent jednotek (ii). Je-li to žádoucí, mohou být přítomny dvě odlišné jednotky nebo i více a není vyloučena ani přítomnost menších množství jiných neinterferujících monomerních jednotek.
Polymer ještě výhodněji obsahuje od 80 do 95 molárních procent jednotek (i) a od 5 do 20 molárních procent jednotek (ii) ·
Číselná střední molekulární hmotnost členů se s výhodou pohybuje mezi 1 000 a 200 000, lépe mezi 2 000 a 50 000 a nejlépe mezi 3 000 a 30 000.
Střední molekulová hmotnost se s výhodou pohybuje mezi 2 000 a 2 000 000, lépe mezi 3 000 a 1 000 000 a nejlépe mezi 4 000 a 900 000.
JEDNOTKY (i)
Jednotky (i) jsou odvozeny od nenasyceného karboxylového monomeru ve formě volné kyseliny, soli, esteru nebo anhydridu. S výhodou je alespoň jedna karboxylová skupina přímo vázána na hlavní řetězec polymeru (hlavní uhlíkový řetězec), to znamená, že skupina Αχ ramínka v dříve uvedeném vzorci I jednoduše představuje přímou vazbu. Takové uspořádání však není hlavním rysem vynálezu a veškeré přítomné karboxylové skupiny mohou být od hlavního řetězce polymeru odděleny skupinou ramínka, obsahující 1 až 4 uhlíkové atomy a volitelně obsahující také jeden či více atomů kyslíku.
V karboxylové skupině -COOM je M s výhodou vodíkovým atomem nebo sodným, draselným či ammonným iontem, anebo amonným iontem, substituovaným nižším alkylem. Nejvýhodněji se jedná o sodný iont.
Přednost se dává jednotkám (i) o vzorci III:
C---------G
I | (III)
R3 COOM kde Rj a R2, stejné nebo rozdílné, představují vodíkový atom nebo methylovou či ethylovou skupinu; R3 představuje vodíkový atom nebo skupinu -COOM.
Jednotky, jejichž R3 je vodíkovým atomem, jsou odvozeny od kyseliny akrylové (nebo jejích solí) a jejích produktů, vzniklých substitucí alkylu. Jednotky, jejichž R3 je skupinou -COOM, jsou odvozeny od kyseliny maleinové (či jejích solí) nebo anhydridu kyseliny maleinové a jejích alkylových substitučních produktů.
Zvláštní přednost se dává jednotkám (i) podle vzorce lila, odvozeným od samotné kyseliny akrylové (nebo jejích solí):
CH,--------CH----1 (lila)
COOM a jednotkám podle vzorce Illb, odvozeným od kyseliny maleinové (nebo jejích solí) či od jejího anhydridu:
-----CH--------CH----I | (Illb)
COOM COOM
S výhodou mohou být přítomny jak akrylové jednotky podle vzorce lila, tak i maleinové jednotky podle vzorce Illb.
Jiným používaným karboxylovým monomerem je kyselina itakonová (a její sole), poskytující jednotky o vzorci IV:
CH,COOM 1 2
CH,----C------I
COOM
Tento karboxylové karboxylové monomer poskytuj e j ednotky, slupiny vázané na hlavní skupiny postranního řetězce.
(IV) obsahující jak řetězec, tak i
Příkladem karboxylového monomeru, v němž jsou všechny karboxylové skupiny odděleny od polymeru skupinou ramínka, je allyl kyseliny jantarové, poskytující jednotky o vzorci
V:
CH2----CH-------(V)
CH9
I
CH----CH2
COOM COOM
JEDNOTKY (ii)
Jednotky (ii) mohou být odvozeny od sloučeniny obecného vzorce VI:
R (VI) kde R4 a R5, stejné nebo rozdílné, představují skupinu, schopnou stabilisovat volný radikál.
Přednost se dává tomu, aby jeden ze substituentů R4 a R5 představal arylovou skupinu nebo kyanoskupinu a druhý arylovou skupinu, alkylovou skupinu nebo kyanoskupinu.
Výhodně je alespoň jeden ze substituentů R4 a R5 fenylovou skupinou a zvláště výhodná je taková sloučenina, v níž oba substituenty R4 a Rg představují fenylové skupiny. Takovou sloučeninou je 2,2,-difenyl-4-methylen-l,3-dioxolan.
V literatuře byly popsány také sloučeniny, v nichž je jeden ze substituentů R4 a R5 fenylovou skupinou, zatímco druhý je alkylovou skupinou s rovným nebo větveným řetězcem, například methylovou, ethylovou, n-propylovou, isopropylovou t-butylovou, nebo n-heptylovou skupinou. Popsána byla také sloučenina, u níž je jeden ze substituentů R4 a R5 2-naftylovou skupinou a druhý je methylovou skupinou.
U ještě další skupiny, které se dává přednost, je jeden ze substituentů R4 a R5 methylovou skupinou a druhý kyanoskupinou.
Sloučeniny obecného vzorce VI mohou být synthetisovány z 3-chlor-l,2-propandiolu (vzorec VII) a vhodného ketonu R4COR5 (vzorec VIII) dvojstupňovým postupem, zahrnujícím vznik chlorem substituovaného meziproduktu (IX):
C1CH9-CH-CH9OH + R, - C - Rc 2 I II
OH 0 (VII) (VIII)
Tento první krok může být prováděn v přítomnosti kyselého katalysátoru, například kyseliny toluensulfonové, v organickém rozpouštědle. V literatuře popsaná metoda (Hiraguri a Endo, viz výše) využívá benzenu, ovšem autoři tohoto vynálezu zjistili, že je výhodnější ho nahradit toluenem: meziprodukt se získává v takovém stupni čistoty, že ho není nutné před druhým krokem postupu dále čistit.
Ve druhém kroku může být meziprodukt (IX) přeměněn na sloučeninu methylenu (VI) pomocí silné base, například methoxidu sodného, v rozpouštědle jako je například dimethylformamid. Pokud je jako rozpouštědlo v prvním kroku použit toluen, získává se výsledný produkt v dostatečně čistém stavu, takže jediným dalším nutným čištěním je odstranění zbytkového rozpouštědla (z druhého kroku) za sníženého tlaku. Celkový výtěžek je obvykle vyšší než 80%, v zásadě větší než výtěžky, získatelné způsoby, popsanými v literatuře.
Zahříváním a v přítomnosti zdroje volných radikálů může být methylenová sloučenina VI polymerována v reakci, při níž se kruhová struktura otvírá za vzniku polyketonu a regeneruje se keton R4COR5, jak je znázorněno v reakčním schématu uvedeném dále.
V přítomnosti komonomeru proto lze reakce využít k zavedení ketonové funkční skupiny do polymeru. Keton R4COR5 může být recyklován k dalšímu použití při synthese sloučeniny VI.
-(CH2-C-CH2)n - + R4 - C - Rc
II II
To poskytuje vhodnou cestu k zavedení ketonové funkční skupiny do uhlíkového základního řetězce polymeru řízeným způsobem. Reakce probíhá snadno a kontrolovatelně ve hmotě i ve vodném nebo nevodném roztoku. Polymerace se může provádět v otevřené nádobě pod dusíkovou atmosférou, nebo v evakuované zaplombované trubici. Není k ní zapotřebí zvýšeného tlaku. Ketonový vedlejší produkt může být recyklován.
Polymerační teplota se s výhodou pohybuje v rozmezí od 60 do 130°C.
Kopolymerační reakce vyžaduje přítomnost iniciátoru volných radikálů. K příkladům vhodných iniciátorů patří peroxodvojsíran sodný a draselný, 2,2-azobis(amidinopropan)hydrochlorid, dibenzoylperoxid (Lucidol), peroxid cyklohexanonu, di-terciární butylperoxid, 2,2-azobis-isobutyronitril (AIBN), terciární butylhydroperoxid, cyklohexylsulfonylperoxid (Percadox ACS), diisopropylperdvojuhličitan (Percadox JPP) a hydroperoxid kumenu (tj. isopropylbenzenu). Pro polymerisaci ve vodném roztoku se dává přednost sodnému nebo draselnému peroxodvojsíranu.
Rychlost a rozsah otevření dioxolanového kruhu závisí na volbě substituentů R4 a Rg a na reakční teplotě. Zdá se, že jeden z nich by měl být pro stabilisování radikálových meziproduktů aromatický (nejlépe fenyl), kyanoskupia nebo t-butyl. Pokud je jeden ze substituentů R4 a R5 fenyl, pořadí výhodnosti druhého substituentu je následovně: fenyl > isopropyl > n-heptyl > n-propyl > ethyl > methyl. Pokud je jedním ze substituentů R4 a R5 methyl, sloučenině, jejíž druhým substituentem je 2-naftylová skupina, se dává přednost před sloučeninou, jejíž druhým substituentem je fenylová skupina.
Nejvýhodnější sloučenina je taková, jejíž oba substituenty jsou fenylové skupiny a jako sloučenině VI se tedy dává přednost 2,2'-difenyl-4-methylen-l,3-dioxalanu (DMD). Použití této sloučeniny má tu další výhodu, že ketonovým vedlejším produktem kopolymerizační reakce je v takovém případe benzofenon, stabilní pevná látka, tající při vysoké teplotě, která v podstatě není nebezpečná a hodí se k ulehčeni manipulace jak v laboratoři, tak při výrobě většího množství.
MYCÍ A PRACÍ PROSTŘEDKY
Nové detergentní buildery podle předkládaného vynálezu mohou být zavedeny do mycích a pracích prostředků všech fysikálních typů, například do prášků, tekutin, gelů a pevných tyčinek. Je-li to žádoucí, mohou být používány ve spojení s dalšími detergentními buildery. Zvláště se předpokládá, že jimi budou nahraženy funkčně podobné polymery, které jsou široce používány v mycích a pracích prostředcích, avšak nejsou biologicky degradovatelné.
Celkové množství detergentního builderu v prostředku se bude s výhodou pohybovat v rozmezí od 15 do 80 hmotnostních procent a může být zcela nebo částečně tvořeno polymerním materiálem podle předkládaného vynálezu. Množství polymeru v mycím a pracím prostředku se může pohybovat například od 1 do 80 hmotnostních procent.
Polymerní builder podle vynálezu může být s výhodou použit ve spojení s anorganickým builderem. Vhodné anorganické buildery zahrnují uhličitan sodný, pokud je to žádoucí, v kombinaci s krystalovými zárodky uhličitanu vápenatého, jak popisuje patent GB 1 437 950 (Unilever); krystalické a amorfní hlinitokřemičitany, například zeolity, popsané v patentu GB 1 473 201 (Henkel), amorfní hlinitokřemičitany, popsané v patentu GB 1 473 202 (Henkel) a směsné krystalické a amorfní hlinitokřemičitany, popsané v patentu GB 1 470 250 (Henkel); maximálně hlinitý zoelit P popsaný a nárokovaný v patentu EP 384 070A (Unilever) ; a vrstvené křemičitany, popsané v patentu EP 164 514B (Hoechst).
Anorganické fosforečnanové buildery, například orthofosforečnan sodný, pyrofosforečnan (dvoj fosforečnan) a tripolyfosforečnan, mohou být rovněž přítomny, avšak vynález je zvláště využitelný v prostředcích, obsahujících snížené nebo nulové množství anorganického fosforečnanu.
Mezi organické buildery, které mohou být dále přítomny, patří polymerní polykarboxyláty jako jsou ty, popsané a nárokované patenty EP 435505A a EP 433010A (Unilever), stejně jako nemodifikované polyakryláty a kopolymery akrylové a maleinové; monomerní polykarboxyláty jako jsou citráty, glukonáty, oxydisukcináty, vinan-monosukcináty a -disukcináty, glycerol mono-, di- a trisukcináty, karboxymethyloxysukcináty, karboxymethyloxymalonáty, dipikolináty, hydroxyethyliminodiacetáty, nitrilotriacetáty, ethylendiamintetraacetáty, alkyl- a alkenylmalonáty a -sukcináty, a sole sulfonovaných mastných kyselin. Tento výčet není zamýšlen jako vyčerpávající. Přednost se však dává tomu, aby jakékoli jiné přítomné buildery byly rovněž biologicky degradovatelné.
Mycí a prací prostředky podle vynálezu budou také obsahovat, jako hlavní složky, jednu nebo více detergentně aktivních sloučenin, které mohou být zvoleny z mýdel a nemýdelných aniontových, kationtových, neiontových, amfoterních a obojetných detergentně aktivních sloučenin a jejich směsí. Množství přítomné detergentně aktivní sloučeniny je s výhodou v rozmezí od 0,5 do 60 hmotnostních procent.
Mnoho vhodných detergentně aktivních sloučenin je dostupných a popsaných v literatuře, například v knize: Surface-Active Agents and Detergents, díl I a II, vyd. Schwartz, Perry a Berch.
Z detergentně aktivních látek, které mohou být použity, se dává přednost mýdlům a synthetickým nemýdelným aniontovým a neiontovým sloučeninám.
Aniontové povrchově aktivní látky jsou dobře známé osobám, zorientovaným v oboru. K příkladům patří alkylbenzenové sulfonáty, jejichž alkylový řetězec tvoří 8 až 15 uhlíkových atomů; primární a sekundární alkylsírany, zejména sodné ci2~c15 sírany primárního alkoholu; alkylethersírany; olefinsulfonáty; alkansulfonáty; alkylxylensulfonáty; dialkylsulfosukcináty a sulfonáty esterů mastných kyselin.
Mezi neiontové povrchově aktivní látky, které mohou být použity, patří ethoxyláty primárních a sekundárních alkoholů, zvláště C12 _ci5 primární a sekundární alkoholy, ethoxylované v průměru 3 až 20 moly oxidu ethylnatého na mol alkoholu; alkylpolyglykosidy a polyhydroxyamidy (glukamidy).
Výběr povrchově aktivní látky a její množství bude záviset na předpokládaném použití mycího a pracího prostředku. Pro mytí nádobí v myčce se například obecně dává přednost relativně nízkému množství málo pěnivé, neiontové povrchově aktivní látky. V prostředcích pro praní tkanin mohou být, jak je známo zkušeným tvůrcům pracích prostředků, zvoleny odlišné systémy povrchově aktivních látek, a to pro výrobky určené k ručnímu praní a pro výrobky, určené k praní v pračkách.
Celkové množství použité povrchově aktivní látky bude samozřejmě záviset na předpokládaném konečném využití a může být sníženo až na 0,5 procent hmotnosti, například v přípravcích pro mytí nádobí v myčkách, anebo může dosahovat až 60 procent hmotnosti, například v přípravcích pro ruční praní tkanin. Obecně je u pracích prostředků pro praní tkanin přiměřeným množstvím povrchově aktivní látky 5 až 40 procent hmotnosti prostředku.
Prací prostředky, vhodné pro použití ve většině automatických praček, obecně obsahují aniontovou nemýdelnou povrchově akti-vní látku, nebo neiontovou povrchově aktivní látku, nebo kombinaci obou v jakémkoli poměru, volitelně spolu s mýdlem.
Prací a mycí prostředky podle tohoto vynálezu mohou také vhodně obsahovat bělící systém. Prostředky pro mytí nádobí v myčkách mohou vhodně obsahovat chlorové bělicí činidlo, zatímco prostředky pro praní tkanin mohou obsahovat bělící peroxysloučeniny, například anorganické persoli nebo organické peroxokyseliny, kterých může být použito ve spojení s aktivátory, zlepšujícími bělení při nízkých teplotách praní.
Anorganickými persolemi, jimž se dává přednost v prostředcích pro praní tkanin, jsou monohydrát a tetrahydrát perborátu sodného a peruhličitan sodný, výhodně zpracovávané spolu s aktivátorem. Aktivátory bělení, označované rovněž jako prekursory bělicích činidel, byly v oboru široce studovány. K příkladům, jimž se dává přednost, patří prekursory peroctové kyseliny, například tetraacetylethylendiamin, nyní široce komerčně využívaný ve spojení s perborátem sodným; a dále prekursory kyseliny perbenzoové. Velký zájem je věnován také novým kvarterním amonným a fosfoniovým bělícím aktivátorům, popsaným v US patentech 4 751 015 a 4 818 426 (Lever Brothers Company).
K dalším látkám, které mohou být obsaženy v pracích a mycích prostředcích podle vynálezu, patří křemičitan sodný, fluorescenční přísady, činidla, zabraňující zpětnému usazování, anorganické sole jako síran sodný, enzymy, činidla, kontrolující pěnivost, nebo, pokud je to vhodné, zvyšující pěnivost, barviva a parfémy. Tento výčet však není míněn jako vyčerpávající.
Prací a mycí prostředky podle vynálezu mohou být připraveny jakoukoli vhodnou metodou. Prací prášky jsou vhodně připravovány sušením rozprašováním kašovité směsi slučitelných, tepelně odolných složek a dále rozprašovacím nástřikem složek, nehodící se ke zpracování cestou kašovité směsi anebo jejich dodatečným dávkováním. Pro zkušeného tvůrce pracích prostředků nebude obtížné rozhodnout, které složky mohou být obsaženy v kašovité směsi a které budou muset být dodatečně dávkovány nebo rozprášeny. Polymerni builderová složka podle vynálezu může být obecně obsažena, pokud je to žádoucí, v kašovité formě, i když je samozřejmě možné, pokud je to vyžadováno, použít i jiných způsobů jejího začlenění.
Příklady provedení vynálezu
Vynález bude nyní dále dokreslen následujícími Příklady, na které se však neomezuje.
Polymery byly charakterizovány spektrometrií v infračerveném světle a v některých případech i spektroskopií za použití nukleární magnetické resonance (NMR).
Použité přístrojové vybavení pro infračervenné světlo zahrnovalo infračervený spektrometr Nicolet (zapsaná značka) 1705X s Fourierovou transformací a s detektorem MCT, využívajícím procesor Nicolet 1280 a infračervený spektrometr Nicolet SDXC s Fourierovou transformací s detektorem DGS, využívajícím procesor Nicolet 62.
testovanému polymeru ve studii obohacení odpadních vod.
Hodnoty 25-35% konverse na CO^, dosažené v modifikovaném Sturmově testu a v obdobných testech, byly často popsány u polymerů, ale to může být přičteno přítomnosti monomerů a nízkomolekulárních oligomerů. Hodnoty rovné 50% a vyšší, získané v tomto testu, jsou znakem nadprůměrné bioegradability.
Příklad 1
Příprava 2,2-difenyl-4-methylen-l,3-dioxolanu
Monomer byl připraven zdokonalenou metodou, založenou na postupu, popsaném Y. Hiragurim a T. Endem v J. Am. Chem. Soc. 109, 3779-3780, 1987, v níž však byl jako rozpouštědlo použit toluen místo 3-chlor-l,2-propandiol benzofenonem za vzniku dříve uvedeného vzorce IX, kde R4 a R5 jsou fenylové skupiny. Ve druhé etapě byla z chlorem substituovaného meziproduktu vzorce IX odštěpena HCl.
benzenu. V první etapě reagoval (vzorec VII byl uveden dříve) s chlorem substituovaného meziproduktu
Roztok 3-chlor-l,2-propandiolu (22,1 g, 0,2 molu) a benzofenonu (36,4 g, 0,2 molu) v toluenu (150 ml) byl refluxován v přítomnosti p-toluensulfonové kyseliny (0,5 g), až do završení azeotropního odstraňování vody. Toluen byl odstraněn za sníženého tlaku a v tomto stadiu 1H NMR analysa prokázala, že produkt (chlorovaný meziprodukt) je v zásadě čistý (100%). Proto byl do druhé etapy předveden bez dalšího čištění.
Roztok chlorovaného meziproduktu (30,0 g, 0,11 molu) a methoxidu sodného (12,0 g, 0,22 molu) v N,Ν'-dimethylformamidu (150 ml) byl po 3 hodiny míchán při 50°C. Výsledná ^H a 13C NMR spektra byla měřena na spektrometru Brucker (zapsaná značka) WM 360 MHz s Fourierovou transformací.
Číselná střední molekulová hmotnost a střední molekulová hmotnost polymerních látek byly stanoveny pomocí gelové chromatografie. Ta byla prováděna za použití kapalninového chromatografu Hewlett Packard (zapsaná značka) HP 1090, vybaveného 30 cm x 7,5 cm lineární TSK gelovou GMPW kolonou (sloupcem). Polymery rozpustné v organickém rozpouštědle byly měřeny proti polystyrénovým standardům a polymery, rozpustné ve vodě, proti polyethylenglykolu.
vázat vápník byly měřeny titrací vápenatého za použití elektrody, iontům vápníku, typu Radiometer Vazná konstanta vápníku pKCa2+
Vazba vápníku
Schopnosti polymerů vzorků roztokem chloridu selektivně citlivé vůči (zapsaná značka) F2112Ca, byla počítána metodou C. Tanforda, popsanou v kapitole 8 publikace Multiple Equilibria, Physical Chemistry of Macromolecules, vyd. John Wiley, New York, 1961.
Hodnoty pKCa2+ rovné 4,0 nebo vyšší charakterisují látky, pravděpodobně využitelné jako detergentní buildery, a to bud samotné nebo ve spojení s jinými builderovými naměřená pro tripolyfosforečnan sodný je vyšší hodnota představuje vynikající látkami. Hodnota, 6,0 a jakákoli builderovou schopnost.
Biologická degradovatelnost
Biodegradabilita byla zjišťována pomocí testu, podobného modifikovanému Sturmovu testu, popsanému v OECD
Guideline 302b. Tento test měří produkci CO2 testovanou látkou za standardních podmínek, kdy je polymer uzavřen v zapečetěné nádobě, naočkované bakteriemi, přivyklými směs byla vlita do vody a extrahována 3 dávkami diethyletheru. Organická vrstva byla oddělena a rozpouštědlo bylo odstraněno za sníženého tlaku za vzniku konečného produktu (71%), čistého podle 1H NMR.
Příklad 2
Příprava keto-modifikovaného akryláto-maleátového polymeru metodou polymerace ve hmotě.
Tento příklad popisuje přípravu a charakterisaci terpolymeru, obsahujícího akrylátové a maleátové jednotky (celkem 95 molámích %) a ketonové jednotky, odvozené od 2,2'-difenyl-4-methylen-l,3-dioxolanu (5 molámích %), metodou polymerace ve hmotě.
Polymer obsahoval následující jednotky:
CH,--------CH----I (lila)
COOM
-----CH---------CH---I I (Iiib)
COOM COOM
(II)
Kyselina akrylová kyseliny maleinové (9,8 g, (6,5 g, 0,09 molu), anhydrid 0,1 molu) a 2,2'-difenyl-4-methy- 20 len-1,3-dioxolan (2,38 g, 0,01 molu) byly vloženy do zapečetěné trubice společně s 2,2'-azo-bis-isobutyronitrilera (200 mg, 7,5 x 10”4 mmolu).
Poté byla trubice trojnásobně zbavena vzduchu metodou zmražování a rozmražování, zapečetěna a vložena na 2 dny do olejové lázně, předem vyhřáté na 120
Vzniklá pevná látka byla neutralisována in sítu vodným roztokem hydroxidu sodného při asi 50°C.
Benzofenon byl odfiltrován a roztok byl vysrážen ve velkém přebytku methanolu. Polymer byl isolován filtrací a nakonec rozpuštěn ve vodě a lyofilisován za vzniku látky o lepší kvalitě. Výtěžek činil 24,14 g (104% : pravděpodobně s obsahem hydratační vody).
Charakterisace (i) Infračervená data (v tabletě KBr) s Fourierovou transformací karboxylát o krátkém řetězci (vzdálenost C=O) 1580 cm“ keton (ramínko) (vzdálenost C=O) 1700 cm“ (ii) NMR (oxid deuteria)
Chemický posun (ppm):
0,8-3,5 protony základního řetězce (CH2 a CH) (iii) l^c NMR (oxid deuteria)
Chemický posun (ppm):
30-62 protony základního řetězce (CH2 a CH)
180-200 karboxylátové a ketonové skupiny (iv) Molekulové hmotnosti, určené gelovou chromatografií (GPC)
Číselná střední molekulová hmotnost (Mn) 23 850 Střední molekulová hmotnost (^) 1721000
D = 72,2 (v) Chemická charakterisace
K dalšímu potvrzení ketonové funkční skupiny bylo použito chemické reakce terpolymeru se 4-nitrofenylhydrazinem.
(ví) Vazba vápníku pKCa2+ byla 5,9.
(víi) Biologická degradovatelnost
Ve dvou oddělených stanoveních byla nalezena konverse na C02 ve výši 64% a 49%.
Srovnávací Příklad A
Polymer obsahující 50 molárních procent jak akrylátových, tak maleátových jednotek byl připraven metodou polymerace ve hmotě podle Příkladu 2.
pKCa2+ byla 5,8.
Molekulové hmotnosti (GPC):
Číselná střední molekulová hmotnost (Mn) 21 500 Střední molekulová hmotnost (M^ 847 700
Biologická degradovatelnost:
Konverse C02
30%
Příklady 3 až 6
Následující terpolymery byly připraveny metodou polymerace ve hmotě podle Příkladu 2.
Příklad 3
Terpolymer obsahující molárních % akrylátových jednotek 50 molárních % maleátových jednotek 10 molárních % ketonových jednotek pKCa2+ byla 6,17.
Molekulové hmotnosti (GPC):
Číselná střední molekulová hmotnost (Mn) Střední molekulová hmotnost (Mw)
700
438 000
D = 65,4
Příklad 4
Terpolymer obsahující molárních % akrylátových jednotek 50 molárních % maleátových jednotek 10 molárních % ketonových jednotek pKCa2+ byla 6,2.
Molekulové hmotnosti (GPC):
Číselná střední molekulová hmotnost (Mn) 12 100
Střední molekulová hmotnost (Mw) 34 000
Biologická degradovatelnost (dvě oddělená stanovení):
Konverse C02 (po dialyse) 93%, 88%
Příklad 5
Terpolymer obsahující molárních % akrylátových jednotek 50 molárních % maleátových jednotek 20 molárních % ketonových jednotek pKCa2+ byla 5,73.
Molekulové hmotnosti (GPC):
Číselná střední molekulová hmotnost (Mn) 3 000
Střední molekulová hmotnost (Mw) 219 000
D = 73,0
Příklad 6
Kopolymer obsahující molárních % itaconátových jednotek 10 molárních % ketonových jednotek
Polymer obsahoval následující jednotky:
CHqCOOM
I
-----ch2----C------------ (IV)
COOM
-----CH9----C-----CH9--- (II)
H o
Vazba vápníku byla vynikající: pKCA2+ = 6,6.
Molekulové hmotnosti (GPC):
Číselná střední molekulová hmotnost (Mn) 3 000
Střední molekulová hmotnost (Mw) 4 700
D = 1,6
Biologická degradovatelnost (dvě oddělená stanovení)
Konverse C02 43%, 29%
Příklad 7
Terpolymer obsahující následující jednotky:
maleát (50 molárních %):
-----CH---------ch----I I (IHb)
COOM COOM allylsukcinát (40 molárních %):
-----CH9--------CH---- (V)
I <rH2
CH----CH
COOM COOM (II) keton (10 molárních %):
H 2
Vazba vápníku byla vynikající: pKCA2+ = 6,57.
Molekulové hmotnosti (GPC):
Číselná střední molekulová hmotnost (Mn) 3 550
Střední molekulová hmotnost (Mw) 6 300
D = 1,8
Příklad 8
Příprava keto-modifikovaného akryláto-maleátového polymeru metodou polymerace ve vodném roztoku
Příklad popisuje přípravu a charakterisaci terpolymeru, obsahujícího akrylátové jednotky (44,5 molárního %), maleátové jednotky (44,5 molárního %) a ketonové jednotky, odvozené od 2,2-difenyl-4-methylen-l,3-dioxolanu (11 molárních %), metodou polymerace ve vodném roztoku.
Byla použita následující činidla:
kyselina akrylová (destilovaná) anhydrid kyseliny maleinové 2,2'-difenyl-4-methylen-l,3dioxolan hydroxid sodný persíran sodný dodecylsíran sodný voda
7,2 g/0,1 molu 9,8 g/o,l molu
6,0 g/0,025 molu 7,0 g/0,17 molu 2 x 0,24 g 1,0 g
Anhydrid kyseliny maleinové byl vložen do reaktorové baňky s tubusem a přírubou, doplněné mechanickým míchadlem, přívodem dusíku, přikapávaci nálevkou k vyrovnávání tlaku a zpětným chladičem. Poté byl připraven roztok hydroxidu sodného ve vodě (32 ml) a asi jedna třetina tohoto roztoku byla přidána do reaktoru. Reaktor byl zahříván na přibližně 95°C za míchání a pod dusíkovou atmosférou a poté byl v průběhu 20 minut přidán zbytek roztoku hydroxidu sodného.
Reakční směs byla udržována při refluxu po dalších 10 minut a poté byla do reaktoru přidána, spolu s 2,2'-difenyl-4-methylen-l,3-dioxolanem, přibližně jedna čtvrtina kyseliny akrylové, rozpuštěné 2,5 ml vody. Za rychlého míchání byl společně s polovinou persíranu sodného (0,24 g ve 2,5 ml vody), přidán během dvou hodin zbytek kyseliny akrylové. Nakonec byl během druhých dvou hodin postupně přidáván zbytek persíranu sodného. Po jeho přidání byl systém udržován po další 4 hodiny při refluxu a následně byl ochlazen na laboratorní teplotu.
Výsledný terpolymer byl převeden na svou sodnou sůl pomocí 25% vodného roztoku hydroxidu sodného v množství, postačujícím k dosažení hodnoty pH 7,6. Voda byla odstraněna tvorbou azeotropu s isopropanolem. Pevný terpolymer (sodná sůl) byl smísen s teplým acetonem k odstranění benzofenonu, vzniklého během polymeračního procesu. Další benzofenon byl odstraněn přidáním vody a filtrací. Lyofilisací filtrátu se získalo 26,5 g bílého prášku, což představuje 106% výtěžek (pravděpodobně zahrnující hydratační vodu).
Charakterisace (i) Molekulová hmotnost (GPC)
Po odstranění nízkomolekulárních látek ultrafiltraci za použití membrány, odstraňující látky do molekulové hmotnosti 5 000, byly molekulární hmotnosti (vodné) následuj ící:
Mn 23 500
62 70«
(ii) Semi kvantitativní infračervená data s
Fourierovou transformací (v tabletě KBr)
Absorbance při 1736 cm-1(ketonová carbonylová vazba) a při 1580 cm-1 (karbonylová skupina karboxylátového aniontu) byly změřeny a standardizovány vůči absorbanci alkanu -CH2~ při 2933 cm“1. Tyto údaje naznačují, že do základního řetězce polymeru bylo zavedeno přibližně 10 molárních % ketonových skupin.
(iii) Vazba vápníku
Hodnota pKCa2+ byla rovna 6,6.
(iv) Fotodegradace
K dalšímu ověření přítomnosti ketonových skupin v polymeru byl vzorek podroben světelné degradaci ve vodném médiu. Středně tlaková rtuťová výbojka byla použita k vytvoření ultrafialového záření především při 254, 256, 313 a 366 nm. Vzorky byly odebírány v intervalech během sedmi dní a byly analysovány FT-IR (Fourierovou transformací infračerveného světla), pomocí NMR a GPC (gelové chromatografie).
Gelová chromatografie prokázala, že molekulová hmotnost polymeru rychle klesá s rostoucím ozářením, zvláště béhem prvních 24 hodin. Snížení molekulové hmotnosti polymeru mělo faktor deset; což odpovídá teoretickému obsahu a náhodnému rozmístění ketonových skupin v základním řetězci polymeru.
Doba degradace molekulové hmotnosti (GPC) (dny) Mn Mw D
0 23 500 62 700 2,7
1 4 800 8 400 1,75
4 3 180 6 150 1,9
7 1 850 3 150 1,7
Srovnání FT-IR spekter vzorků ukázalo rozvoj vazby raménka při asi 1 700 cm-1, který se stává zřetelným po sedmi dnech ozařování. Tento děj lze přisuzovat tvorbě methylketonových koncových skupin.
Sledování FH NMR spekter prokázalo dva pozoruhodné rysy:
- ve vzorku protonů základního řetězce (0,8-3,0 ppm) došlo ke změně tří oddělených signálů na dva; a
- objevily se dva ostré vrcholy (píky) při 2,2 a 8,5 ppm, které mohou být připsány přítomnosti methylketonových, respektive formylových skupin.
C NMR spektra prokazala změnu v modelu resonanci karboxylátové skupiny a základního řetězce.
(v) Biologická degradovatelnost (konverse C02): 39%,
56%
Příklad 9
Další polymer byl připraven ze stejných monomerů ve stejném poměru metodou polymerace ve vodném roztoku podle Příkladu 8.
Vazba vápníku: pKCa2+ = 6,0
Molekulové hmotnosti: Mn 16 900, Mw 38 800
Polymer vykázal všechny očekávané spektroskopické charakteristiky, včetně IR (tableta KBr) 1736 cm“1, charakterizující ketoskupinu.
Srovnávací vzorek B
Metodou polymerace ve vodném roztoku podle Příkladu 8 byl připraven polymer, skládající se ze 78 molárních % akrylátových jednotek a 22 molárních % maleátových jednotek.
Vazba vápníku: pKCa2+ = 5,4
Molekulové hmotnosti: Mn 10 200, M^ 99 200 Biologická degradovatelnost (konverse C02): 7%.

Claims (18)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Polymer, složený alespoň ze dvou rozdílných typů strukturních jednotek, vyznačující se tím, že obsahuje (i) strukturní jednotky, obsahující skupinu obecného vzorce I
    R
    I
    I t1
    COOM (I) kde R představuje vodíkový atom, ci-c3 alkyl nebo hydroxyalkylovou skupinu, anebo skupinu o vzorci A2-COOM, každý substituent A-j_ a A2, které mohou být stejné nebo rozdílné, představuje přímou vazbu nebo volitelnou skupinu ramínka, složenou z 1 až 4 uhlíkových atomů,
    M představuje vodíkový atom nebo solubilisační kation; a (ii) strukturní jednotky obecného vzorce II
    ----CH0----c----CH,----II (II) o
  2. 2. Polymer podle nároku 1,vyznačuj ící se tím, že obsahuje jednotky (i) obecného vzorce III;
    COOM (III)
    -31 kde Rj a R2, stejné nebo rozdílné, představují vodíkový atom nebo methylovou či ethylovou skupinu; R3 představuje vodíkový atom nebo skupinu -COOM.
  3. 3. Polymer podle nároku 1,vyznačuj ící se tím, že obsahuje jednotky (i) obecného vzorce lila:
    CH,--------CH----l (Hla)
    COOM
  4. 4. Polymer podle nároku 1,vyznačuj ící se tím, že obsahuje jednotky (i) obecného vzorce Illb:
    -----CH--------CH----J I (IHb)
    COOM COOM
  5. 5. Polymer podle nároku 1,vyznačuj ící se tím, že obsahuje jednotky (i) obecného vzorce lila a jednotky (i) obecného vzorce Illb.
  6. 6. Polymer podle nároku 1,vyznačuj ící se tím, že obsahuje jednotky (i) obecného vzorce IV:
    CH,COOM
    I
    CH,----C------I
    COOM (IV)
  7. 7. Polymer podle nároku 1,vyznačuj ící se tím, že obsahuje jednotky (i) obecného vzorce V:
    CH2----CH------------CHCH----CH, (V)
    COOM COOM
  8. 8. Polymer podle nároku 1,vyznačující se tím, že obsahuje od 70 do 99 molárních % jednotek (i) a od 1 do 30 molárních % jednotek (ii).
  9. 9. Polymer podle nároku 8,vyznačující se tím, že obsahuje od 80 do 95 molárních % jednotek (i) a od 5 do 20 molárních % jednotek (ii).
  10. 10. Polymer podle nároku 1,vyznačuj ící se tím, že je jeho číselná střední molekulová hmotnost v rozmezí od 1 000 do 200 000.
  11. 11. Polymer podle nároku l,vyznačuj ící se tím, že je jeho střední molekulová hmotnost v rozmezí od l 000 do 200 000.
  12. 12. Způsob přípravy polymeru podle nároku 1, v y značující se tím, že zahrnuje kopolymerací (i) nenasycené karboxylové kyseliny nebo její soli či hydrátu, a (ii) sloučeniny obecného vzorce VI (VI) kde R4 a R5, stejné nebo rozdílné, představují substituent, schopný stabilisovat volné radikály, v přítomnosti iniciátoru volných radikálů.
  13. 13. Způsob přípravy polymeru podle nároku 12, vyznačující se tím, že ve sloučenině obecného vzorce VI jeden ze substituentů R4 a R5 představuje arylovou nebo kyanovou skupinu, a druhý představuje arylovou, alkylovou nebo kyanovou skupinu.
  14. 14. Způsob přípravy polymeru podle nároku 12, vyznačující se tím, že ve sloučenině obecného vzorce VI oba substituenty R4 i R5 představují fenylové skupiny.
  15. 15. Použití polymeru podle nároku 1 k vazbě dvojmocných a vícemocných kovů.
  16. 16. Prací prostředek, vyznačující se tím, že obsahuje alespoň jednu detergentně aktivní sloučeninu a rovněž obsahuje systém detergentního builderu, skládající se plně nebo částečně z polymeru podle nároku 1.
  17. 17. Prací prostředek podle nároku 16, vyznačující se tím, že obsahuje od 0,5 do 60 hmotnostních procent detergentně aktivní sloučeniny a od 15 do 80 hmotnostních procent systému detergentního builderu, skládajícího se plně nebo částečně z polymeru podle nároku 1.
  18. 18. Prací prostředek podle nároku 16, vyznačující se tím, že obsahuje od 1 do 80 hmotnostních procent polymeru podle nároku 1.
CZ942475A 1992-04-09 1994-10-07 Polymers for the use in detergents, process of their preparation and detergents containing such polymers CZ247594A3 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB929207795A GB9207795D0 (en) 1992-04-09 1992-04-09 Polymers and detergent compositions containing them

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CZ247594A3 true CZ247594A3 (en) 1995-04-12

Family

ID=10713734

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ942475A CZ247594A3 (en) 1992-04-09 1994-10-07 Polymers for the use in detergents, process of their preparation and detergents containing such polymers

Country Status (13)

Country Link
US (2) US5439997A (cs)
EP (1) EP0635033B1 (cs)
JP (1) JPH07505663A (cs)
BR (1) BR9306218A (cs)
CA (1) CA2133202A1 (cs)
CZ (1) CZ247594A3 (cs)
DE (1) DE69305983T2 (cs)
ES (1) ES2096914T3 (cs)
GB (1) GB9207795D0 (cs)
HU (1) HUT70687A (cs)
SK (1) SK120194A3 (cs)
WO (1) WO1993021243A1 (cs)
ZA (1) ZA932548B (cs)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09324018A (ja) * 1996-04-04 1997-12-16 Idemitsu Kosan Co Ltd アクリル系重合体、その製造方法、生分解性ビルダー、洗剤組成物及び分散剤
DE19646782C2 (de) * 1996-11-13 2000-05-25 Merck Patent Gmbh Bioresorbierbare Polymerisationsprodukte aus strahlungshärtbaren Bindemittelsystemen
US6133356A (en) 1996-12-23 2000-10-17 Shell Oil Company Graft copolymerized compositions
DE69911020T2 (de) * 1999-10-06 2004-07-08 Dainippon Ink And Chemicals, Inc. 4-Methylen-1,3-dioxolane mit funktionellen Gruppen
US8822954B2 (en) 2008-10-23 2014-09-02 Intematix Corporation Phosphor based authentication system

Family Cites Families (22)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2382640A (en) * 1943-09-08 1945-08-14 Eastman Kodak Co Resinous polymer of methylene dioxolane
US2445733A (en) * 1945-07-21 1948-07-20 Firestone Tire & Rubber Co Resins from methylene dioxolanes
GB695633A (en) * 1950-04-24 1953-08-12 Ici Ltd Polymers, including copolymers, from new esters of acrylic or methacrylic acid
US3764586A (en) * 1970-05-01 1973-10-09 C Lancelot Polyelectrolyte builder and detergent compositions
GB1430085A (en) * 1972-04-07 1976-03-31 Fuillet J E Polymer blends
NL159413B (nl) * 1973-01-16 1979-02-15 Ruhrchemie Ag Werkwijze ter bereiding van afbreekbare tercopolymeren uit etheen, koolmonoxide en vinylacetaat.
US4144226A (en) * 1977-08-22 1979-03-13 Monsanto Company Polymeric acetal carboxylates
US4169934A (en) * 1978-04-03 1979-10-02 Monsanto Company Copolymers of keto dicarboxylates
US4219437A (en) * 1979-02-02 1980-08-26 Monsanto Company Copolymers of keto dicarboxylates
JPS58204008A (ja) * 1982-05-24 1983-11-28 Hitachi Ltd 感光性樹脂組成物
JPS63218732A (ja) * 1987-03-06 1988-09-12 Mitsubishi Petrochem Co Ltd 共重合体
DE3714732C3 (de) * 1987-05-02 1994-07-14 Grillo Werke Ag Copolymerisate auf der Basis von ungesättigten Carbonsäuren und zur Enolatbildung befähigten Monosacchariden, Verfahren zur Herstellung derselben und ihre Verwendung
JPS63277213A (ja) * 1987-05-08 1988-11-15 Nippon Petrochem Co Ltd 新規なエチレン共重合体
JPS63284296A (ja) * 1987-05-15 1988-11-21 Mitsubishi Petrochem Co Ltd 洗剤組成物
US4847005A (en) * 1987-10-22 1989-07-11 Monsanto Company Solutions of hydrolytically stable polymeric acetal carboxylate salts and stable liquid detergent compositions containing such salts
US4923941A (en) * 1987-10-28 1990-05-08 American Cyanamid Company Carboxy-functional polymers and their use as detergent additives
US4959409A (en) * 1988-01-14 1990-09-25 The Procter & Gamble Company Amino-functional compounds as builder/dispersants in detergent compositions
GB8813978D0 (en) * 1988-06-13 1988-07-20 Unilever Plc Liquid detergents
JPH0224320A (ja) * 1988-07-12 1990-01-26 Mitsubishi Petrochem Co Ltd 易分解性高分子の製造法
JPH0273811A (ja) * 1988-09-08 1990-03-13 Hitachi Chem Co Ltd アクリル酸塩−シクロヘキセノン共重合体、その中間体、それらの製造法、ビルダー及び洗浄剤組成物
JPH02294397A (ja) * 1989-05-08 1990-12-05 Mitsubishi Petrochem Co Ltd 洗剤組成物
GB8928318D0 (en) * 1989-12-14 1990-02-21 Unilever Plc Polycarboxylate compounds and detergent compositions containing them

Also Published As

Publication number Publication date
US5464558A (en) 1995-11-07
ZA932548B (en) 1994-10-08
DE69305983D1 (de) 1996-12-19
BR9306218A (pt) 1998-06-23
HUT70687A (en) 1995-10-30
HU9402908D0 (en) 1995-02-28
WO1993021243A1 (en) 1993-10-28
JPH07505663A (ja) 1995-06-22
ES2096914T3 (es) 1997-03-16
DE69305983T2 (de) 1997-04-10
SK120194A3 (en) 1995-04-12
CA2133202A1 (en) 1993-10-28
GB9207795D0 (en) 1992-05-27
EP0635033B1 (en) 1996-11-13
US5439997A (en) 1995-08-08
EP0635033A1 (en) 1995-01-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US8143209B2 (en) Cleaning compositions with amphiphilic graft polymers based on polyalkylene oxides and vinyl esters
EP3047003B1 (de) Verwendung modifizierter polyasparaginsäuren in spülmitteln
EP1537198B1 (en) Polymer systems and cleaning compositions comprising same
US5431846A (en) Copolymers and detergent compositions containing them
JPH08508022A (ja) ペルオキシ酸
EP0697422A1 (en) Improvements in or relating to polymers
EP2588500B1 (en) Copolymers of monocarboxylic acids and dicarboxylic acids, their preparation and use
JPH06100888A (ja) 汚れ落とし組成物及び汚れ落とし方法
CZ247594A3 (en) Polymers for the use in detergents, process of their preparation and detergents containing such polymers
EP0641363B1 (en) Detergent compositions containing copolymers
IT8922135A1 (it) Processo per la produzione di soluzioni acquose di agenti anti-incrostazione e soluzioni cosi&#39; ottenute
EP0435505B1 (en) Polymers and detergent compositions containing them
WO2024126268A1 (en) Biodegradable graft polymers for dye transfer inhibition
EP0433010B1 (en) Polycarboxylate compounds and detergent compositions containing them
EP0391711A2 (en) Maleic anhydride copolymers
WO2021262535A1 (en) Laundry detergent formulation with biodegradable antiredeposition agent