DD223444A5 - Verfahren zur herstellung von 5-acyl-2-(1h)-pyridinonen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 5-acyl-2-(1h)-pyridinonen Download PDF

Info

Publication number
DD223444A5
DD223444A5 DD84262415A DD26241584A DD223444A5 DD 223444 A5 DD223444 A5 DD 223444A5 DD 84262415 A DD84262415 A DD 84262415A DD 26241584 A DD26241584 A DD 26241584A DD 223444 A5 DD223444 A5 DD 223444A5
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
dimethylamino
methylenyl
compounds
propanedione
mol
Prior art date
Application number
DD84262415A
Other languages
English (en)
Inventor
Winton D Jones
Richard A Schnettler
Richard C Dage
Original Assignee
Merrell Dow Pharma
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merrell Dow Pharma filed Critical Merrell Dow Pharma
Publication of DD223444A5 publication Critical patent/DD223444A5/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/78Carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D213/84Nitriles
    • C07D213/85Nitriles in position 3
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/04Inotropic agents, i.e. stimulants of cardiac contraction; Drugs for heart failure
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/06Antiarrhythmics

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Hospice & Palliative Care (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung neuer 5-Acyl-2-(1H)-pyridinone, die wertvolle Arzneistoffe zur Behandlung von Herzinsuffizienz darstellen.

Description

ο ο ο ο * ' "* ο ο ο
"OO ° O O O ° 3 O '0OO
Γ Π
Titel der Erfindung:
Verfahren zur Herstellung von 5-Acyl-2-(1H)-pyridinonen
Anwendungsgebiet der Erfindung:
Die Anwendung der Erfindung erfolgt auf dem Gebiet der Herstellung von therapeutisch wirksamen Stoffen, insbesondere von Cardiotonika. 20
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen:
Strukturchemisch verwandte Verbindungen, die als Herzmittel eingesetzt werden, sind derzeit nicht bekannt.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, neue 5-Acyl-2-(1H)-pyridinone bereitzustellen, die sich als Herzmittel (Cardiotonika) eignen.
L . - J
Darlegung des Wesens der Erfindung:
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von neuen 5-Acyl-2-(1H)-pyridinonen zu schaffen, die wertvolle Cardiotonika bei der Behandlung von Herzinsuffizienz sowie anderen Krankheitszuständen darstellen, bei denen eine Stärkung der Herztätigkeit mit einem cardiotonisch wirksamen Mittel erforderlich ist.
Die Erfindung betrifft somit ein Verfahren zur Herstellung von 5-Acyl-2-(1H)-pyridinonen der allgemeinen Formel I
15
sowie von pharmazeutisch verträglichen Salzen davon, das gekennzeichnet ist dadurch, daß ein geeignetes 1-RÜ3-R -2-(1- Dimethylamine»-1-methylidenyl)-1,3-propandion mit Cyanacetamid umgesetzt wird, wobei R einen C-.-C.--Alkylrest und R1 eine Methyl- oder Äthylgruppe bedeuten.
Die Erfindung betrifft auch das genannte Verfahren mit der Besonderheit, daß die Umsetzung unter den üblichen Bedingungen der Michael-Additionsreaktion durchgeführt wird. Ferner betrifft die Erfindung das genannte Verfahren mit der Besonderheit, daß 3-[(Dimethylamine)-methylenyl]-2,4-octandion als 1,3-Propandion eingesetzt wird. .
30
Ferner betrifft die Erfindung das genannte Verfahren mit der Besonderheit, daß 4-[(Dimethylamino)-methylenyl]-3,5-nonandion als 1,3-Propandion eingesetzt wird.
Ferner betrifft die Erfindung das genannte Verfahren mit der Besonderheit, daß 3-[(Dimethylamine)-methylenyl]-2,4-nonandion als 1,3-Propandion eingesetzt wird.
Γ - 3 - Π
Schließlich betrifft die Erfindung das genannte Verfahren mit der Besonderheit, daß 4-[(Dimethylamino)-methylenyl)-3,5-dekandion als 1,3-Propandion eingesetzt wird.
Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen sind wertvolle cardiotonisch wirkende Stoffe und eignen sich zur Behandlung von Erkrankungen des Herzens, wie Herzinsuffizienz und anderen Zuständen, die eine. Stärkung der Wirkung des Herr-
zens mit einem Cardiotonik"um erfordern. 10
Die Bezeichnung "Alkylrest" umfaßt unverzweigte und verzweigte sowie cyclische Kohlenwasserstoffreste. Spezielle Beispiele für solche Alkylreste sind die n-Propyl-, n-Butyl-, Pentyl-, Hexyl-, Septyl-, Octyl-, Nonyl- und Decylgruppe sowie ihre verzweigten und cyclisierten Isomeren.
Die Verbindungen der Formel I können sowohl als Base als auch in Form von Säureadditionssalzen eingesetzt werden. Die Säureadditionssalze sind im allgemeinen für den Gebrauch ge-
eigneter, so daß ihre Verwendung in der Praxis vorgezogen wird. Geeignete Säuren zur Herstellung von Additionssalzen ergeben bei der Umsetzung mit der freien Base pharmakologisch verträgliche Salze, d.h. Salze, deren Anionen bei den pharmazeutischen Dosierungen des Salzes für einen Säugerorganismus
verhältnismäßig unschädlich sind. In der Praxis ist die Herstellung von Sulfaten, Phosphaten, Methansulfaten oder Lactaten günstig. Weitere geeignete Salze leiten sich von Mineralsäuren, wie Salzsäure, oder von organischen Säuren, wie Essigsäure, Citronensäure, Weinsäure, Äthansulfonsäure, Ben-
zolsulfonsäure oder p-Toluolsulfonsäure ab. Die Additionssalze werden nach üblichen Verfahren hergestellt, beispielsweise durch Auflösen der freien Base in einer v/äßrigen oder wäßrig-alkoholischen Lösung, oder in einem anderen, die entsprechende Säure enthaltenden geeigneten Lösungsmittel und
Eindampfen der Lösung oder durch Umsetzung der freien Base in einem organischen Lösungsmittel, wobei sich das Salz di-
ι σο ο " " - ο ο β
- ο ο - η O O ° OO O O O
Γ -4-
Ι rekt abschaltet oder durch Konzentrierung der Lösung erhalten werden kann.
Die Verbindungen der Erfindung werden im allgemeinen nach an sich bekannten Verfahren hergestellt. Ein bevorzugtes Verfahren zur Herstellung der Verbindungen der Erfindung umfaßt die Umsetzung eines geeigneten 1-R-S-R1-2-(1-Dimethylamino-1-methylidenyl)-1,3-propandions (II) mit Cyanacetamid (III) unter den'Bedingungen einer üblichen Michael—Additionsreaktion. Vorzugsweise wird das Cyanacetamid (III) mit Natriumhydrid unter Argon in einem inerten organischen Lösungsmittel, wie Tetrahydrofuran, umgesetzt, wobei ein Anion entsteht, das dann mit dem Diketon (II) kondensiert wird. Dazu werden die Reaktionsteilnehmer zusammen in einem inerten organischen Lösungsmittel, vorzugsweise Tetrahydrofuran, erhitzt. Die Temperatur der Umsetzung beträgt vorzugsweise etwa 5O0C, verläuft jedoch auch im Temperaturbereich von Raumtemperatur bis 100°C befriedigend. Das Reaktionsgemisch wird mehrere Stunden, vorzugsweise etwa 15 Stunden lang,erhitzt.
.
Wenn die Reste R und R1 in der Verbindung der Formel II nicht gleich sind, wird ein Produktgemisch erhalten, das sehr gut durch Flash-Chromatographie getrennt werden kann. Dazu wird das Produktgemisch mit Kieselgel mit einer Korngröße von etwa 0,075 bis 0,25 mm vermischt und die Säule dann mit einem geeigneten Lösungsmittelsystem, beispielsweise 35 % Äthylacetat - 65 % Methylenchlorid, eluiert. Die Eluatfraktionen werden dünnschichtchromatographisch überwacht.
Die vorstehend erläuterte Umsetzung verläuft nach folgendem Reaktionsschema A:
L J
ι ' ; ο -ο ' ο ο ο ° ' ° « ' "
Reaktionsschema A:
H ^ .N(CH3O2
Q. CN
R C Rl + H2C-C-NH2
C C
U Ii.
OO .
II
R-C
wobei R und R wie vorstehend definiert sind.
Die 1-R-3-R1~2-[(1-Dimethylamino)-alkylidenyl]-1,3-propandione der Formel (II) können durch Kondensation der entsprechend substituierten 1,3-Propandione der Formel (V) mit einem entsprechend substituierten Ν,Ν-Dialkylamino-dialkoxymethan, beispielsweise.Dimethylformamid-acetale, unter den
üblichen Bedingungen einer Kondensationsreaktion hergestellt werden. Dazu werden beispielsweise äquimolare Mengen der Umsetzungsteilnehmer zusammengebracht, gegebenenfalls in einem inerten Lösungsmittel, und 1 bis 12 Stunden etwa bei Raumtemperatur gerührt. Diese Umsetzung verläuft nach folgendem Re-
30 aktionsschema B:
r _ 6 _
1 Reaktionsschema B:
H C
C -ν. Ii
C 0
Il
0
R C R1
+ (CH-O)0CHN(CH-)ο —^ II
V VI
10. wobei R und R wie vorstehend definiert sind.
Ausführungsbeispiel: Herstellung von Zwischenprodukten
Beispiel 1
4-[(Dimethylamino)-methylenyl·]-3,5-nonandion Ein Gemisch aus 16,68 g (0,136 Mol) Dimethylformamid-dimethylacetal und 21,2 g (0,136 Mol) 3,5-Nonandion wird bei Raumtemperatur unter Argon als Schutzgas etwa 15 Stunden gerührt. Das entstandene rote Öl wird am Rotationsverdampfer eingedampft, wobei 4-[(Dimethylamino)-methylenyl·]-3,5-nonandion
25 erhalten wird.
Beispiel 2
3-[(Dimethylamino)-methylenyl]-2,4-octandion Ein Gemisch aus 7,11 g (0,50 Mol) 2,4-Octandion und 7,15 g (0,60 Mol) Dimethylformamid-dimethylacetal wird bei Raumtemperatur unter Argon als Schutzgas etwa 15 Stunden gerührt. Das entstandene rote Öl wird am Rotationsverdampfer eingedampft und dann im Kugelrohr bei einem Druck von höchstens 3^ 15 mm und einer Temperatur von 140 bis 155 C destilliert. Ausbeute: 860 g (87 %) 3-[(Dimethylamino)-methylenyl]-2,4-octandion.
7 "θ" Λο
Γ - 7 -
Beispiel 3
3-[(Dimethy!amino)-methylenyl]-2/4-nonandion 10,0 g (0,0649 MoI) 2,4-Nonandion und 8,97 g (0,075 MoI) Ν,Ν-Dimethylformamid-dimethylacetal werden bei Raumtemperatur unter Argon als Schutzgas etwa 15 Stunden gerührt. Die erhaltene orangefarbene Flüssigkeit wird am.Rotationsverdampfer eingedampft und. dann im Kugelrohr bei einem Druck von 0,05 mm und einer Temperatur bis 140 C destilliert. Ausbeute: 10,1 g (73 %) hellgelbe Flüssigkeit.
Beispiel. '4
4- [(Dimethylamine)-methylenyl]-3,5-decandion 10,0 g (0,067 Mol) 3,5-Decandion und 8,97 g (0,075 Mol) Dimethylformamid-dimethylacetal werden bei Raumtemperatur unter Argon als Schutzgas etwa 15 Stunden gerührt. Dann wird das Gemisch'am Rotationsverdampfer eingedampft. Es wird die Titel verbindung erhalten
20
In ähnlicher Weise werden bei Verwendung der entsprechenden 1,3-Propandione mit den gewünschten Resten R und R. anstelle der 1-R-3-R -1,3-Propandione der vorstehenden Beispiele und bei im wesentlichem gleichen Verfahren die gewünschten Zwischenprodukte erhalten, die zur der Formel I erforderlich sind.
schenprodukte erhalten, die zur Herstellung von Verbindungen
Herstellung der Endprodukte Beispiel 5
5-(1-Oxopentyl)-1,2-dihydro-6-methyl-2-oxo-3-pyridin-carbonitril
Eine Suspension von 3,36 g (0,04 Mol) Cyanacetamid und 1,0 g (0,04 Mol) Natriumhydrid wird unter Rühren mit 7,29 g (0,037 Mol) 3-[(Dimethylamine)-methylenyl]-2,4-octandion ver-
setzt. Das Gemisch wird etwa 15 Stunden bei 500C gerührt. Dann wird das Reaktionsgemisch mit Essigsäure auf den pH-Wert 6 neutralisiert und am Rotationsverdampfer eingedampft. Der Rückstand wird mit einem 50 : 50-Gemisch von Methylenchlorid und Wasser aufgenommen. Etwa 3,0 g des erhaltenen Pulvers werden mit 8,0 g Kieselgel mit einer Korngröße von 0,075 bis 0,25 mm vermischt und der Flash-Chromatographie unterzogen. Die Eluierung wird mit. 35 % Essigsäureäthylester und 65 % Methylenchlorid durchgeführt, wobei 65 ml Fraktionen abgenommen werden. In den Fraktionen 5 und 6 werden 600 mg 5-(1-Oxopentyl)-1,2-dihydro-6-methyl-2-oxo-3-pyridin-carbo-. nitril vom F. 216 bis 217°C erhalten. Die Flash-Chromatographie wird fortgeführt, wobei 1,8 g 5-Acetyl-1,2-dihydro-6-butyl-2-oxo-3-pyridin-carbonitril vom F. 195-bis 197 C in den Fraktionen 12 bis 25 erhalten werden. Diese Verbindung ist jedoch nicht Teil der Erfindung.
Beispiel 6
5-(1-Oxopentyl)-1,2-dihydro-6-äthyl-2-oxo-3-pyridin-carbonitril (II)
Eine Suspension von 3,36 g (0,04 Mol) Cyanacetamid und 1,0 g (0,04 Mol) Natriumhydrid wird unter Rühren mit 7,8 g (0,037 Mol) 4-[(Dimethylamino)-methylenyl]-3,5-nonandion versetzt. Das Reaktionsgemisch wird unter Rühren etwa 15 Stunden'' auf 50 C erhitzt. Dann wird das Gemisch mit Essigsäure auf den pH-Wert 6 neutralisiert und zur Trockene eingedampft. Der Rückstand wird mit einem 50 : 50-Gemisch von CH-CL-H 0 digeriert, wobei ein Feststoff erhalten wird, der über Kieselgel
chromatographiert wird. Es wird die Titelverbindung erhalten.
Beispiel 7
5-(1-Qxohexyl)-6-methyl-2-oxo-1,2-dihydro-3-pyridin-carbo-
.. ., nxtril
10,1 g (0,0475 Mol) 3-[(Dimethylamino)-methylenyl]-2,4~nonan-
dion, gelöst in 20 ml wasserfreies THF wird auf einmal zu einer Suspension von 4,20 g (0,050 Mol) Cyanacetamid und 2,5 g (0,05 Mol) Natriumhydrid in 175 ml wasserfreies THF bei Raumtemperatur unter Argon als Schutzgas gegeben. Das Reaktionsgemisch wird dann auf 500C erwärmt und etwa 15 Stunden gerührt. Dann wird das Gemisch auf Raumtemperatur abgekühlt und mit 5,5 ml Eisessig neutralisiert. Das erhaltene viskose, orangefarbene Gemisch wird unter vermindertem Druck eingedampft und dann mit Methylenchlorid und Wasser aufgenommen. Die Methylenchloridschicht wird abgetrennt, mit 5 % Natriumbicarbonatlösung extrahiert, abgetrennt, mit Kochsalzlösung gewaschen, erneut abgetrennt, über Magnesiumsulfat getrocknet, filtriert und am Rotationsverdampfer eingedampft. Der erhaltene Feststoff wird mit. 300 ml Hexan dige-15- riert und filtriert. Ausbeute: 8,9 g (81 %) Verbindungsgemisch vom F. 55 bis 159 C. Durch Flash-Chromatographie und Eluierung mit 15 % Essigsäureäthylester / 85 % Hexan wird die gewünschte Verbindung vom F. 178 bis 180 C erhalten.
Beispiel 8
5-(1-Oxohexyl)-6-äthyl-2-oxo-1,2-dihydro-3-pyridin-carbo nitril
10,7 g (0,0475 Mol) 4-[(Dimethylamino)-methylenyl]-3,5-decandion, gelöst in wasserfreiem THF werden in einer Menge zu einer Suspension von 4,20 g (0,050 Mol) Cyanacetamid und 2,50 g (0,05 Mol) Natriumhydrid in wasserfreiem THF bei Raumtemperatur unter Argon als Schutzgas gegeben. Das Gemisch wird dann unter Argon als Schutzgas etwa 15 Stunden bei 50 C gerührt. Anschließend wird das Reaktionsgemisch auf Raumtemperatur abkühlen gelassen und mit Eisessig neutralisiert. Die erhaltene Flüssigkeit wird am Rotationsverdampfer eingedampft und der Rückstand mit Methylenchlorid und Wasser aufgenommen. Die Methylenchloridschicht wird mit 5 % Natriumbicarbonatlösung extrahiert, mit Kochsalzlösung gewaschen, abgetrennt, über Magnesiumsulfat getrocknet und eingedampft.
L . J
0 0 0' 0 O O 9 ΐ>
Γ - 10 - Π
Der Rückstand wird chromatographisch gereinigt, wobei die Titelverbindung erhalten wird.
In ähnlicher Weise können nach den in den Beispielen 1 bis 8 beschriebenen' Verfahren weitere Verbindungen der Erfindung hergestellt werden, in denen R ein Alkylrest mit mehr als " " 5 Kohlenstoffatomen ist. Dazu gehören Verbindungen mit Heptanoyl-, Octanoyl-, Nonanoyl- und Decanoylgruppen in 5-Stellung {Homologe der Beispiele 5 bis 8). 10
Die Verbindungen der allgemeinen Formel I können"zur Behandlung von Herzinsuffizienz, einschließlich Stauungs-Herzinsuffizienz, rückwärtige Herzinsuffizienz, vordere Herzinsuffizienz, Insuffizienz des linken oder rechten Ventrikels ^5 oder zur-Behandlung irgendwelcher anderer Erkrankungen be- . nutzt werden, die Stärkung der Herztätigkeit mit einem Cardiotonikum erfordern.
Die Brauchbarkeit der Verbindungen der Formel I als Cardiotonika kann durch intravenöse, intraperitoneale, intraduodenale oder intragastrische Verabreichung einer Testverbindung in einer Menge von etwa 0,01 bis 10 mg/kg in einem geeigneten Träger an einen Bastard-Hund (beiderlei Geschlechts) bestimmt werden. Die Versuchstiere werden anesthetisiert und durch Isolierung einer geeigneten Arterie, z.B. der Oberschenkelarterie oder der gemeinen Carotis, und einer geeigneten Vene, z.B. einer Oberschenkelvene oder externen Jugulum-Vene hergerichtet. Es werden mit 0,1 % Heparin-Na gefüllte Polyäthylen-Katheter zur Aufnahme des arteriellen Blutdrucks sowie zur Verabreichung der Verbindungen eingeführt. Die Brust wird durch Öffnen des Brustbeins an der Mittellinie oder durch einen Einschnitt im 5. linken Rippen-Zwischenraum geöffnet und es wird ein um das Herz gelegter Bügel zur Stützung des Herzens angebracht. Ein Walton-
Brodie-Spannungsmesser wird an das rechte oder linke Ventrikel zur überwachung der Herz-Kontraktionskraft angenäht.
r. _ u _ π
Ein elektromagnetischer Strömungsmesser kann um die Wurzel der ansteigenden Aorta zur Messung des Herz-Ausstoßes und damit des Blutflusses im Herzen angebracht werden. Sodann wird Herzinsuffizienz durch Verabreichung von 20 bis 40 mg/kg Natriumpentobarbital, gefolgt von kontinuierlicher Infusion . .von 1 bis 2 mg/kg/Minute oder durch Verabreichung von Propranalol-hydrochlorid in einer Menge von 4 mg/kg, gefolgt von einer kontinuierlichen Infusion von 0,18 mg/kg/ Minute in das das Herz durchströmende Blut induziert. Nach der Gabe eines dieser die Herzleistung erniedrigenden Mittels steigt der Druck im rechten Vorhof sehr stark an und der Herz-Ausstoß geht stark zurück. Eine Umkehrung dieser Wirkungen durch die Testverbindung zeigt cardiotonische Aktivität an.
Die Verbindungen können zur Erzielung der gewünschten Wirkung in verschiedener Weise verabreicht werden. Sie können entweder allein oder in Form von pharmazeutischen Zubereitungen dem zu behandelnden Patienten entweder oral oder parenteral, d.h. intravenös oder intramuskulär gegeben werden. Die zu verabreichende Menge hängt vom Patienten, der Schwere der'Herzinsuffizienz und der Verabreichungsart ab.
Bei oraler oder parenteraler Verabreichung beträgt die cardiotonisch wirksame Menge etwa 0,01 bis 500, vorzugsweise etwa 0,1 bis 200 mg/kg Körpergewicht des Patienten pro Tag.
Bei oraler Gabe kann eine Dosierungseinheit, beispielsweise 1,0 bis 750, vorzugsweise etwa 10 bis 250 mg Wirkstoff enthalten. Bei parenteraler Verabreichung kann eine Dosierungseinheit beispielsweise 5 bis 500, vorzugsweise etwa 10 bis 250 mg Wirkstoff enthalten. Eine Verabreichung der Verbindungen mehrmals am Tag kann wünschenswert sein und hängt vom
Zustand des Patienten und der Art der Verabreichung ab. 35
L . J
Γ . - 12 -
Der Begriff "Patient" bedeutet hier warmblütige Tiere, z»B. Vögel, wie Hühner und Truthühner, sowie Säugetiere, wie Primaten, Menschen, Schafe, Pferde, Rinder, Schweine, Hunde, Katzen, Ratten und Mäuse.
.
Zur oralen Gabe können die Verbindungen in festen oder flüssigen Zubereitungen formuliert werden, wie Kapseln, Pillen, Tabletten,. Pulver, Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen. Als feste-Form der Dosierungseinheit kommen Kapseln in Frage,
1^ die gewöhnliche Gelatine-Kapseln sein können und beispielsweise Gleitmittel und inerte Füllstoffe, wie Lactose, Saccharose und Maisstärke enthalten, in einer anderen Ausführungsform können die Verbindungen der allgemeinen Formel I auch mit üblichen Tabletten-Grundstoffen, wie Lactose,
^ Saccharose und Maisstärke, in Verbindung mit Bindemitteln, wie Akazia, Maisstärke oder Gelatine, Sprengmitteln, wie Kartoffelstärke oder Algininsäure, und einem Gleitmittel, wie Stearinsäure oder Magnesiumstearat, tablettiert werden. ,
Zur parenteralen Verabreichung können die Verbindungen als injizierbare Dosierungen einer Lösung oder Suspension der - Verbindung in einem physiologisch verträglichen Verdünnungs- - mittel mit einem pharmazeutischen Träger gegeben werden. Als Träger kommen keimfreie Flüssigkeiten, wie Wasser, Alkohole,
Öle und andere verträgliche organische Lösungsmittel mit oder ohne Zusatz eines Netzmittels oder anderer pharmazeutisch verträglicher Hilfsstoffe in Betracht. Spezielle Beispiele für Öle, die in diesen Zubereitungen verwendet werden können, sind Öle mineralischen, tierischen, pflanzlichen oder
synthetischen Ursprungs, z.B·. Erdnußöl, Sojabohnenöl oder Mineralöl. Bevorzugte flüssige Träger, insbesondere für injizierbare Lösungen sind im allgemeinen Wasser, Kochsalzlösung, wäßrige Dextrose und verwandte Zuckerlösungen, Äthanol und Glykole, wie Propylenglykol oder Polyäthylenglykol oder
2-Pyrrolidon.
L · ' - J
Die Verbindungen können in Form einer Depot-Injektion oder als Implantat gegeben werden, welche derart formuliert werden können, daß sie eine verzögerte Abgabe des Wirkstoffes ermöglichen. Der Wirkstoff kann zu Pellets oder>kleinen Zylindern verpreßt und subkutan oder intramuskulär als Depot-Injektion oder Implantat gegeben werden. Für Implantate können inerte Stoffe, wie bioabbaubare Polymerisate oder synthetische Silikone verwendet werden, z.B. Silastic, ein Silikonkautschuk von Dow-Corning Corporation.
Unter den nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Verbindungen sind diejenigen Verbindungen der Formel I wegen ihrer pharmazeutischen Wirksamkeit bei der Behandlung von Herzinsuffizienz beim Menschen besonders bevorzugt, bei denen der Rest R eine η-Butyl- oder n-Pentylgruppe bedeutet. Die am stärksten bevorzugten Verbindungen sind 3-Cyano-6-methyl-5-m-pentanoyl-2(1H)-pyridinon und 3-Cyano-6-äthyl-5-n-pentanoyl-2(1H)-pyridinon. Unter den übrigen Verbindungen der Formel I sind die am nächsten bevorzugten Verbindungen diejenigen, in denen der Rest R eine Pentylgruppe bedeutet, d.h. die Verbindungen 3-Cyanon-6-methyl-5-n-hexanoyl-2(1H9)-pyridinon und 3-Cyano-6-äthyl-5-n-hexanoyl-2-(1H)-pyridinon.

Claims (6)

  1. - . Erfindungsanspruch
    1. Verfahren zur Herstellung von 5-Acyl-2-(1H)-pyridinonen der allgemeinen Formel I
    (D
    ^ gekennzeichnet dadurch,
    daß man ein entsprechendes 1-R-3-R -2-(1-Dimethylamino-1-methylidenyl)-1,3-propandion mit Cyanacetamid umsetzt, wobei R einen C -C Q-Alkylrest bedeutet und R. eine Methyl- oder Äthylgruppe darstellt.
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß man die Umsetzung unter den üblichen Bedingungen einer
    Michael-Additionsreaktion durchführt.
    3. Verfahren nach Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß man 3-[(Dimethylamino)-methylenyl]-2,4-octandion als 1,3-Propandion einsetzt.
  3. 4. Verfahren nach Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß man
    4-[(Dimethylamino)-methylenyl]-3,5-nonandion als
    1,3-Propandion einsetzt.
  4. 5. Verfahren nach Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß man
    3-[(Dimethylamino)-methylenyl]-2,4-nonandion als
    1,3-Propandion einsetzt.
  5. 6. Verfahren nach Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß man 4-[(Dimethylamino)-methylenyl]-3,5-dekandion als
    1,3-Propandion einsetzt.
    35
    L- J
    Γ - 15 -
  6. 17. Verfahren nach Punkt 1 bis 6, gekennzeichnet dadurch, daß man die erhaltenen Produkte durch Flash-Chromatographie trennt.
DD84262415A 1983-04-29 1984-04-27 Verfahren zur herstellung von 5-acyl-2-(1h)-pyridinonen DD223444A5 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US06/490,081 US4568751A (en) 1983-04-29 1983-04-29 5-Acyl-2-(1H)-pyridinones

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DD223444A5 true DD223444A5 (de) 1985-06-12

Family

ID=23946554

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DD84262415A DD223444A5 (de) 1983-04-29 1984-04-27 Verfahren zur herstellung von 5-acyl-2-(1h)-pyridinonen

Country Status (22)

Country Link
US (1) US4568751A (de)
EP (2) EP0124090B1 (de)
JP (2) JPS59206355A (de)
KR (2) KR900005010B1 (de)
AR (1) AR240313A1 (de)
AT (2) ATE26262T1 (de)
AU (2) AU571219B2 (de)
CA (2) CA1256880A (de)
DD (1) DD223444A5 (de)
DE (2) DE3462889D1 (de)
DK (2) DK159425C (de)
ES (2) ES531910A0 (de)
GR (2) GR81990B (de)
HU (2) HU191753B (de)
IE (2) IE57273B1 (de)
IL (2) IL71648A (de)
NO (2) NO164415C (de)
NZ (2) NZ207961A (de)
PH (1) PH20256A (de)
PT (2) PT78491B (de)
SU (1) SU1299505A3 (de)
ZA (2) ZA843033B (de)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4992452A (en) * 1983-04-29 1991-02-12 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. Certain 5-acyl-2-(1H)-pyridinones useful in treating cardiac failure
US4731371A (en) * 1984-03-29 1988-03-15 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. Certain 5-acyl-1,2-dihydro-2-oxo-3-pyridinecarbonitriles which are useful as cardiotonic agents
US4853395A (en) * 1983-04-29 1989-08-01 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. Certain 3-carboxylate or 3-carbamyl-5-acyl-2-(1H)-pyridinones having cardiotonic properties
US4568751A (en) * 1983-04-29 1986-02-04 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. 5-Acyl-2-(1H)-pyridinones
US5428045A (en) * 1983-04-29 1995-06-27 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. 5-acyl-2-(1H)-pyridinoes
US5118696A (en) * 1983-04-29 1992-06-02 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. 5-Acyl-2-(1H)-pyridinones useful for treating cardiac failure
US5212314A (en) * 1983-11-03 1993-05-18 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. Alkoxyimino ether derivatives of 5-acyl-2(1H)-pyridinones
US4732982A (en) * 1983-11-03 1988-03-22 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. Novel alkoxyimino ether derivatives of 5-acyl-2(1H)-pyridinones
US4657919A (en) * 1984-08-03 1987-04-14 E. I. Du Pont De Nemours & Co. Pyridone esters as inotropic agents
US4650806A (en) * 1985-01-14 1987-03-17 Sterling Drug Inc. Cardiotonic 5-(heterylcarbonyl)-pyridones

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2531035A1 (de) * 1975-07-11 1977-01-27 Basf Ag Verfahren zur herstellung von 5-cyanpyridonen-(6)
US4072746A (en) * 1975-10-14 1978-02-07 Sterling Drug Inc. 3-Amino-5-(pyridinyl)-2(1H)-pyridinones
GB1596887A (en) * 1977-07-15 1981-09-03 Rohm & Haas 2-pyridone derivatives and their use as plant growth regulators
DE3005069A1 (de) * 1980-02-11 1981-08-20 Cassella Ag, 6000 Frankfurt Pyridonderivate, ihre herstellung und ihre verwendung
DE3106460A1 (de) * 1980-03-03 1982-01-28 Sandoz-Patent-GmbH, 7850 Lörrach 2(1h)-pyridinon-derivate, ihre herstellung und sie enthaltende pharmazeutische zubereitungen
US4524149A (en) * 1982-03-15 1985-06-18 Sterling Drug Inc. 5-Alkanoyl-6-alkyl-2(1H)-pyridinones, their preparation and their cardiotonic use
US4412077A (en) * 1982-03-15 1983-10-25 Sterling Drug Inc. Process for preparing 5-(lower-alkanoyl)-6-(lower-alkyl)-2(1H)-pyridinone
US4568751A (en) * 1983-04-29 1986-02-04 Merrell Dow Pharmaceuticals Inc. 5-Acyl-2-(1H)-pyridinones
DE3406329A1 (de) * 1984-02-22 1985-08-22 Merck Patent Gmbh, 6100 Darmstadt Pyridone

Also Published As

Publication number Publication date
HU191753B (en) 1987-04-28
NZ207961A (en) 1986-09-10
IL71648A0 (en) 1984-07-31
PT78491A (en) 1984-05-01
AU2713184A (en) 1984-11-01
CA1242443A (en) 1988-09-27
JPS59206355A (ja) 1984-11-22
AR240313A1 (es) 1990-03-30
ZA843034B (en) 1984-11-28
NO841691L (no) 1984-10-30
KR840008322A (ko) 1984-12-14
US4568751A (en) 1986-02-04
JPH058192B2 (de) 1993-02-01
PT78491B (en) 1986-05-22
IL71649A (en) 1987-10-30
IE841046L (en) 1984-10-29
NO164415C (no) 1990-10-03
GR81990B (de) 1984-12-12
NO164415B (no) 1990-06-25
ATE26262T1 (de) 1987-04-15
JPH0579668B2 (de) 1993-11-04
NO164416C (no) 1990-10-03
KR900005011B1 (ko) 1990-07-16
EP0124089A1 (de) 1984-11-07
JPS59206356A (ja) 1984-11-22
AU557543B2 (en) 1986-12-24
DE3462889D1 (de) 1987-05-07
ZA843033B (en) 1984-11-28
ES531911A0 (es) 1985-06-01
SU1299505A3 (ru) 1987-03-23
DK159425C (da) 1991-03-18
DE3462503D1 (en) 1987-04-09
IL71648A (en) 1987-11-30
AU2714184A (en) 1984-11-01
GR81967B (de) 1984-12-12
DK159425B (da) 1990-10-15
EP0124090A1 (de) 1984-11-07
IE57273B1 (en) 1992-07-01
AU571219B2 (en) 1988-04-14
NZ207960A (en) 1987-05-29
PH20256A (en) 1986-11-14
ES8505955A1 (es) 1985-06-01
DK213584D0 (da) 1984-04-27
ATE25678T1 (de) 1987-03-15
DK159424B (da) 1990-10-15
IE57285B1 (en) 1992-07-15
PT78493B (en) 1986-05-20
DK213584A (da) 1984-10-30
ES8505956A1 (es) 1985-06-01
ES531910A0 (es) 1985-06-01
NO841690L (no) 1984-10-30
HU191928B (en) 1987-04-28
DK213284A (da) 1984-10-30
HUT34006A (en) 1985-01-28
EP0124090B1 (de) 1987-04-01
DK159424C (da) 1991-03-18
EP0124089B1 (de) 1987-03-04
DK213284D0 (da) 1984-04-27
IE841047L (en) 1984-10-29
PT78493A (en) 1984-05-01
KR900005010B1 (ko) 1990-07-16
NO164416B (no) 1990-06-25
CA1256880A (en) 1989-07-04
KR840008323A (ko) 1984-12-14
IL71649A0 (en) 1984-07-31
HUT34007A (en) 1985-01-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2658544C2 (de) Carbostyrilderivate, Verfahren zu deren Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE2458965B2 (de) 3-Amino-indazol-N-carbonsäure-Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie sie enthaltende Arzneimittel
DE2734678A1 (de) Epininester und verfahren zu ihrer herstellung
DD223444A5 (de) Verfahren zur herstellung von 5-acyl-2-(1h)-pyridinonen
EP0538783B1 (de) N-phenyl-2-cyano-3-hydroxycrotonsäureamidderivate und deren Verwendung als Arzneimittel mit immunmodulatorischer Eigenschaft
EP0104423B1 (de) 2-Nitro-1,1-ethendiamine, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als Arzneimittel
EP0316279A2 (de) Veresterte azacyclische Hydroxyverbindungen
DE2635961A1 (de) Therapeutisch wirksame verbindungen und verfahren zu ihrer herstellung
DE2512609A1 (de) Pharmazeutische zubereitung
DE2446100C3 (de) Phenoxyalkancarbonsäureamide von Thiazolidincarbonsäuren, Verfahren zu ihrer Herstellung und Arzneimittel
DE2535599C2 (de) Substituierte Zimtsäureamide, Verfahren zu ihrer Herstellung und pharmazeutische Zubereitungen, welche diese Verbindungen enthalten
DE2651789C2 (de) Purinderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende pharmazeutische Zubereitungen
DE2941592A1 (de) 2,6-diaminonebularine und verfahren zu deren herstellung
DE3023206A1 (de) Indometacin-ester, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als arzneimittel
DE3021169A1 (de) Pivaloyloxymethyl-2-propylpentanoat, verfahren zu seiner herstellung und diese verbindung enthaltende arzneimittel
DE2923817C2 (de) (3-Alkylamino-2-hydroxyproposy)-furan-2-carbonsäureanilide und deren physiologisch verträgliche Säureadditionssalze und Verfahren zu deren Herstellung sowie Arzneimittel mit einem Gehalt dieser Verbindungen
DE2739380A1 (de) N-substituierte 2-hydrazono-propionsaeure-derivate, verfahren zur herstellung derselben und arzneimittel, die diese enthalten
DE2235406C3 (de) 2-Amino-4H-pyrane, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als Arzneimittel
DE2450161C3 (de) N-ß-(3',4'-Dihydroxyphenäthyl)- glutamin und dessen Alkylester sowie deren pharmakologisch verträgliche Säureadditionssalze, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
EP0088323B1 (de) Imidazothiadiazolalkencarbonsäureamide, neue Zwischenprodukte zu ihrer Herstellung, ihre Herstellung und ihre Verwendung in Arzneimitteln
DE2526795A1 (de) Sulfonamide
DE2412388A1 (de) Dibenzothiophenderivate, verfahren zu deren herstellung und sie enthaltende arzneimittel
DE2253554C3 (de) 2-Amino-2-oxazoline, Verfahren zu ihrer Herstellung und deren Verwendung zur Erhöhung des Blutdrucks
DE3107599C2 (de) N-Cyan-N'-methyl-N"-{2-[(5-methylthio-imidazol-4-yl)-methylthio]-äthyl}-guanidin, Verfahren zu seiner Herstellung und diese Verbindung enthaltende Arzneimittel
DE2942065A1 (de) Neue 1,6-naphthyridinderivate, verfahren zu ihrer herstellung sowie mittel gegen schwindel und zur verbesserung der zerebralen zirkulation, die diese derivate enthalten

Legal Events

Date Code Title Description
ENJ Ceased due to non-payment of renewal fee