DD247672B1 - Verfahren zur herstellung von 2-[n-methyl-n-(alkoxycarbonyl-methyl)-sulfamoyl]-benzoesaeurealkylestern - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 2-[n-methyl-n-(alkoxycarbonyl-methyl)-sulfamoyl]-benzoesaeurealkylestern

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DD247672B1
DD247672B1 DD25236883A DD25236883A DD247672B1 DD 247672 B1 DD247672 B1 DD 247672B1 DD 25236883 A DD25236883 A DD 25236883A DD 25236883 A DD25236883 A DD 25236883A DD 247672 B1 DD247672 B1 DD 247672B1
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Klaus Unverferth
Gunter Laban
Waltraud Guenther
Dieter Lohmann
Egon Kretzschmar
Heinz Cassebaum
Lothar Luecke
Edgar Jassmann
Herma Hilger
Hans-Joachim Runge
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Dresden Arzneimittel
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Description

Hierzu 1 Seite Formeln
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 2-[N-Methyl-N-(alkoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäurealkylestern der allgemeinen Formel I, worin R1 und R2, die gleich oder verschieden sein und einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest mit 1 bis 3 C-Atomen bedeuten können.
Derartige Verbindungen stellen wertvolle Zwischenprodukte zur Herstellung von Pharmaka, wie z. B. entzündungshemmende Mittel dar.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Die Bildung des 24N-Methyl-N-(methoxycarrwnylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäuremethylesters (^ Formel I, R1 = R2 = CH3) nach einem Mehrstufenverfahren wurde von K. Abe, Y.Tsukamoto und A.lshimura (J.Pharm. Soc. Japan 73,1319-1322 [1953] beschrieben. Dabei wird Saccharin-2-essigsäureethylester (£ Formel II, R1 = C2H5) verseift und hydrolytisch zur 2-(N-Carboxymethyl-sulfamoyD-benzoesäure (& Formel IV, R1 = R2 = H) gespalten.
Diese Verbindung wird dann anschließend N-methyliert und verestert, wobei 1 (R1 = R2 = CH3) entstehen soll. Die Ausbeute sowie analytische und physikalische Daten wurden nicht angegeben.
Die Nacharbeitung liefert nur ein Öl, das, auch nachdem die Verbindung erfindungsgemäß zugänglich war, beim Animpfen nicht kristallisiert.
Die Umsetzung dieses Öls gemäß DD-PS 247 676 („Verfahren zur Herstellung von 2-Methyl-3-alkoxycarbonyl-4-hydroxy-2H-1,2-benzothiazin-1,1 -dioxiden") lieferte in nur :>0%iger Ausbeute das 2-Methyl-3-methoxycarbonyl-4-hydroxy-2H-1,2-benzothiazin-1,1-dioxid. Dies zeigt, daß das gemäß K. Abe et al. als Öl zugängliche vermeintliche I (R1 = R2 = CH3) nur ein Substanzgemisch darstellt.
In einer Veröffentlichung von Schapira (J. Heterocycl. Chem. 17,1281-1288 [1980]) ist die Herstellung von 2-(N-(Alkoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäurealkylestern aus Il mittels Alkalialkanolat in Alkanolen im 0,01 Mol-Maßstab bei Reaktionszeiten von 1 bis 3 Minuten und Temperaturen von 20 bis 70°C beschrieben. Diese Reaktionsbedingungen müssen genau eingehalten werden, da eine Verlängerung der Reaktionszeit nach Schapira sogar bei Raumtemperatur zur Ausbeuteminderung durch Bildung wasserlöslicher Produkte führt. Darüber hinaus reagieren nach Schapira die 2-[N-(AlkoxycarbonylmethyU-sulfamoyll-benzoesäurealkylester teilweise zu 3-Alkoxycarbonyl-4-hydroxy-2H-1,2-benzothiazin-i ,1 dioxiden weiter. Die praktische Durchführbarkeit dieser in so kurzer Zeit stattfindenden Reaktionen ist selbst unter Laborbedingungen nur schwer und bei entsprechender Maßstabsvergrößerung kaum noch zu realisieren, da allein die
erforderliche Zeit für die Zugabe der Reaktionspartner eine Reaktionszeit von 1 bis 3 Minuten weit überschreitet. Nachteilig ist weiterhin der Umgang mit metallischem Natrium und somit das wasserfreie Arbeiten.
Von den in Frage kommenden verwandten Verbindungen sind nur die durch Umsetzung von 2-Chlorsulfonylbenzoesäureestern mit N-Methylglycinamiden erhältlichen N-substituierten 2-[N-Methyl-N-(carbamoylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäureester bekannt (DD-PS Π1079; J. Heterocycl. Chem. 13,333 [1976].
Ziel der Erfindung
Durch die Erfindung wird es möglich, die 2-[N-Methyl-N-(alkoxycarbonylmethyO-sulfamoyl]-benzoesäurealkylester der allgemeinen Formel I in einfacher Weise, hoher Reinheit und sehr guten Ausbeuten aus leicht zugänglichen Ausgangsprodukten herzustellen.
Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich ferner durch einfache technologische Operationen und geringe Anforderungen an die Apparatetechnik aus.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, 2-[N-Methyl-N-(alkoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäurealkylester der allgemeinen Formel I, worin R1 und R2 die oben genannte Bedeutung besitzen, in einfacher Weise, hoher Reinheit und sehr guten Ausbeuten herzustellen.
Entsprechend der vorliegenden Erfindung wird das dadurch erreicht, daß man einen Saccharin-2-essigsäureester der allgemeinen Formel II, worin R' die oben genannte Bedeutung besitzt, in einem Lösungsmittel mit Alkalihydroxiden bei niederen Temperaturen, vorzugsweise von 0 bis 300C, umsetzt und das erhaltene Reaktionsgemisch mit einem Methylierungsmittel bei Temperaturen von 0 bis 4O0C behandelt. Entsprechend der vorliegenden Erfindung ist es zwar prinzipiell auch möglich, die Umsetzung der Verbindungen der allgemeinen Formel Il mit den Alkalihydroxiden auch bei Temperaturen oberhalb 3O0C durchzuführen, wobei jedoch mit steigenden Temperaturen in zunehmendem Maße eine Cyclisierungsreaktion zu 2-Methyl-3-alkoxycarbonyl-4-hydroxy-2H-1,2-benzothiazin-1,1-dioxiden abläuft, wodurch Gemische aus Verbindungen der allgemeinen Formel I mit den vorgenannten Verbindungen entstehen.
Bei weiterer Temperaturerhöhung, etwa ab 500C, findet nur eine Cyclisierung der Verbindung der allgemeinen Formel I zu den vorgenannten Verbindungen statt, die Gegenstand der DD-PS 245197 ist. Als Lösungsmittel wird ein Alkanol der allgemeinen Formel III, wobei R2 die o.g. Bedeutung besitzt, verwendet. Als Alkalihydroxide eignen sich insbesondere Kalium- oder Natriumhydroxid.
Als Methylierungsmittel eignen sich z. B. Methylhalogenide und Dimethylsulfat. Ein besonders bevorzugtes Methylierungsmittel ist Dimethylsulfat.
Sowohl das Alkalihydroxid als auch das Methylierungsmittel werden mindestens äquimolar zum Saccharin-2-essigsäurealkylester der allgemeinen Formel Il in die Reaktion eingesetzt. Die Reaktionszeit hängt von dem Fachmann bekannten Einflüssen, wie beispielsweise der Reaktionstemperatur, ab. Sie beträgt gewöhnlich 30 Minuten bis 4 Stunden.
Zweckmäßigerweise wird das Verfahren so durchgeführt, daß man zunächst das Alkanol, das Alkalihydroxid und den Saccharin-2-essigsäurealkylester zusammengibt und reagieren läßt, bis der Ester annähernd gelöst ist und anschließend das Methylierungsmittel zu dem Reaktionsgemisch zugibt. Besonders durch die Methylierung des in alkanolischer Lösung vorliegenden Alkalisalzes der Verbindung der Formel IV ohne Zwischenisolierung (Eintopfverfahren) werden Folgereaktionen (Bildung wasserlöslicher Produkte und Cyclisierungsreaktionen) verhindert.
Natürlich ist es entsprechend der vorliegenden Erfindung auch möglich, das bei der Umsetzung des Saccharin-2-essigsäurealkylesters der allgemeinen Formel Il mit Alkalihydroxid erhaltene Zwischenprodukt der allgemeinen Formel IV, worin R1 und R2 die oben genannte Bedeutung besitzen, z. B. durch Ansäuern zu isolieren und erst dann die Methylierung durchzuführen.
Eine weitere Ausführungsform der Erfindung besteht darin, daß man das Methylierungsmittel gleich von Anfang an dem Reaktionsgemisch zugibt. Beispielsweise kann das so erfolgen, daß man den Saccharin-2-essigsäurealkylester der allgemeinen Formel Il und das Methylierungsmittel in einem Alkanol vorlegt und die alkanolische Alkalihydroxidlösung zutropft. Die Ausgangsprodukte der allgemeinen Formel Il sind nach Ber. dtsch. chem. Ges. 13,1265 (1897) und 56,1810 (1923) herstellbar.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1
Zu einer Lösung von 4,4g Natriumhydroxid in 125ml Methanol gibt man unter Kühlung 25,5g Saccharin-2-essigsäuremethylester und rührt bis zur fast völligen Auflösung des Esters bei 18 bis 25°C (Dauer etwa 5 bis 10 Minuten). Anschließend tropft man unter Rühren und Kühlung bis zu einer Innentemperatur von 30°C während etwa 5 Minuten 14,9g Dimethylsulfat zu. Man rührt 2 Stunden bei Raumtemperatur nach, kühlt das Reaktionsgemisch auf 15 bis 20°C ab und läßt innerhalb von etwa 5 bis 10 Minuten unter Kühlung und kräftigem Rühren 225 ml kattes Leitungswasser langsam zulaufen. Nach einer Nachrührzeit von 30 Minuten saugt man ab und wäscht das Produkt mit 70ml Wasser neutral und anschließend mit 35ml Isopropanol wasserfrei. Nach der Trocknung erhält man 25g 2-[N-Methyl-N-(methoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäuremethylester (= 83% der Theorie) vom Fp 61 bis 64°C.
Ein ähnliches Ergebnis erhält man, wenn man den Saccharin-2-essigsäuremethylester und Dimethylsulfat in Methanol vorlegt und die methanolische Alkalihydroxid-Lösung zutropft.
Analyse für C12H15O8NS MM = H = 301,32 S
C 4,98% N 10,63%
berechnet: 47,84% 5,00% 4,65% 10,36%
gefunden: 47,96% 5,07% 4,65% 10,57%
47,79% 4,75%
Dünnschichtchromatographie:
Rf 0,48 (Fließmittel Toluen/Methanol 90:10; Alufolie GF254 Merck)
NMR (in Aceton —de):
7,47-8.03 (m) = GH - aromat.
2.98 (s) ^N -
3.60 (s) -GH2-
3.86 (s) -O^
^ O
4,13 (s) - CH2 -
IR: Vc - о 1630 und 1650cm"1
Beispiel 2
Zu einer Suspension von 25,5 g (0,1 Mol) Saccharin^-essigsäuremethylester in 75 ml Methanol tropft man unter Rühren bei Raumtemperatur eine Lösung von 6,15g (0,11 Mol) Kaliumhydroxid in 50 ml Methanol und läßt 15 Minuten reagieren. Anschließend wird mit verdünnter HCI angesäuert, der Niederschlag abgesaugt, mit Wasser gewaschen und aus Methanol umkristallisiert. Man erhält 25,8g (90% der Theorie) 2-[N-(Methoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäuremethylestervom Fp 99-100 "C.
Beispiel 3
Zu einer Lösung von 4,4g Natriumhydroxid in 60ml Methanol gibt man unter Kühlung 28,7g eines nach Beispiel 3 erhaltenen 2-(Methoxycarbonylmethyl-sulfamoyl)-benzoesäuremethylesters und rührt bis zur Auflösung des Esters bei 20-30°C (Dauer etwa 15 Minuten). Anschließend tropft man unter Rühren und Kühlung bis zu einer Innentemperatur von 300C während etwa 5 Minuten 15g Dimethylsulfat zu. Man rührt.noch 2 Stunden bei Raumtemperatur nach, kühlt das Reaktionsgemisch auf etwa 20°C ab und läßt unter Kühlung und kräftigem Rühren innerhalb von 5-10 Minuten 125 ml kaltes Wasser zulaufen. Nach einer Nachrührzeit von 30 Minuten wird abgesaugt, das Produkt mit Wasser neutral und anschließend mit Isopropanol wasserfrei gewaschen. Nach der Trocknung erhält man 25g 2-[N-Methyl-N-(methoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäuremethylester (£ 83% der Theorie) vom Fp 60-650C.
Beispiel 4
Zu einer Lösung von 4,4g Natriumhydroxid in 125ml Ethanol gibt man unter Kühlung 27g Saccharin-2-essigsäureethylester und rührt bei Raumtemperatur, bis sich der Ester nahezu gelöst hat (Dauer etwa 15 Minuten). Anschließend wird mit verdünnter HCI angesäuert. Der 2-[N-(Ethoxycarbonylmethyl)-sulfатоуП-benzoesäureethylester trennt sich aus dem Reaktionsgemisch als gelbes Öl ab.
Ausbeute: 26,7g (& 85% der Theorie).
Die Methylierung zum entsprechenden 2-[N-Methyl-N-(ethoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäureethylester erfolgt analog Beispiel 3.
Beispiel 5
Psi Umsetzung des Saccharin-2-essigsäureisopropylesters in einer Lösung aus Natriumhydroxid in Isopropanol erhält тал analog Beispiel 6 den entsprechenden 2-[N-(lsopropoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäureisopropylester in einer Ausbeute von 82%. Fp: 72-75 °C.
Beispiel б
In einem 8Ol Hängegefäß werden 37,51 Methanol vorgelegt und unter Rühren und Kühlen 3,6kg KOH-Plätzchen zugesetzt. Nach Auflosung der Plätzchen wird die Lösung auf etwa 4°C gekühlt. Unter Rühren werden während etwa 30 Minuten 15,2 kg Saccharin-2-essigsäuremethylester in diese Lösung eingetragen. Anschließend läßt man unter Kühlung (5 bis 6°C) kurze Zeit (bis der Saccharin-2-essigsäuremethylester annähernd gelöst ist) nachrühren und gibt während etwa 1 Stunde bei etwa 200C 6,61 Dimethylsulfat zu. Nachdem 2 Stunden bei 200C nachgerührt wurde, wird der gesamte Ansatz in 1001 Wasser gesaugt und nochmals 2 Stunden gerührt. Das auskristallisierte Reaktionsprodukt wird abgesaugt und mit Wasser gewaschen. Nach dem Trocknen erhält man 14,5kg 2-[N-Methyl-N-(methoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäuremethylester (A 81 % der Theorie). Fp: 55-600C

Claims (7)

1. Verfahren zur Herstellung von 2-[N-Methyl-N-(alkoxycarbonylmethyl)-sulfamoyl]-benzoesäurealkylestern der allgemeinen Formel 1, worin R1 und R2, die gleich oder verschieden sein und einen geradkettigen oder verzweigten Alkylrest mit 1 bis 3 C-Atomen bedeuten können, durch Umsetzung eines Saccharin-2-essigsäureesters der allgemeinen Formel II, worin R1 die oben genannte Bedeutung besitzt, mit Alkalien in einem Lösungsmittel, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Saccharin-2-essigsäureester der allgemeinen Formel II, worin R1 die oben genannte Bedeutung besitzt, mit einem Alkalihydroxid in einem niederen Alkanol der allgemeinen Formel III, worin R2 die oben genannte Bedeutung besitzt, bei Temperaturen von 0 bis 300C umsetzt und das erhaltene Reaktionsgemisch mit einem Methylierungsmittel bei Temperaturen von 0 bis 4O0C behandelt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reste R1 und R2 gleich sind.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Methylierungsmittel ein Methylhalogenid oder Dimethylsulfat eingesetzt wird.
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionspartner Alkalihydroxid und das Methylierungsmittel gegenüber dem Saccharin-2-essigsäurealkylesterder allgemeinen Formel Il im mindestens äquimolaren Verhältnis zur Reaktion gebracht werden.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die bei der Umsetzung der Verbindungen der allgemeinen Formel Il mit den Alkalihydroxiden erhaltenen Zwischenprodukte der allgemeinen Formel IV, worin R1 und R2 die oben genannte Bedeutung besitzen, isoliert und anschließend mit einem Methylierungsmittel zu Verbindungen der allgemeinen Formel I umgesetzt werden.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man dem Reaktionsgemisch von Anfang an das Methylierungsmittel zusetzt.
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß man den Saccharin-2-essigsäurealkylester der allgemeinen Formel Il und das Methylierungsmittel in einem Alkanol vorlegt und die alkanolische Alkalihydroxidlösung zutropft.
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