DD271114A5 - Verfahren zur herstellung von chinolincarbonsaeurederivaten - Google Patents

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DD271114A5
DD271114A5 DD88317123A DD31712388A DD271114A5 DD 271114 A5 DD271114 A5 DD 271114A5 DD 88317123 A DD88317123 A DD 88317123A DD 31712388 A DD31712388 A DD 31712388A DD 271114 A5 DD271114 A5 DD 271114A5
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Istvan Hermecz
Geza Kereszturi
Lelle Vasvari
Agnes Horvath
Maria Balogh
Peter Ritli
Judit Sipos
Aniko Pajor
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Chinoin Gyogyszer- Es Vegyeszeti Termekek Gyara Rt.,Hu
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von Chinolincarbonsaeurederivaten der allgemeinen Formel I, worin R1 fuer wahlweise durch 1 oder 2 Halogenatome substituiertes Phenyl oder fuer eine Gruppe der allgemeinen Formel CH2CR6R7R8 (worin R6, R7 und R8 Wasserstoff oder Halogen darstellen) steht;R2fuer Piperazinyl oder 4-Methylpiperazinyl steht;R3fuer Wasserstoff oder Fluor steht)und deren pharmazeutisch annehmbaren Salzen. Die Verbindungen der allgemeinen Formel I sind als antibakterielle Mittel bekannt. Der Vorteil des erfindungsgemaessen Verfahrens besteht darin, dass es die gewuenschten Verbindungen der allgemeinen Formel I auf eine einfache Weise in hoher Ausbeute und in einer kurzen Reaktionszeit zur Verfuegung stellt. Formel (I)

Description

17 834 55
-1-
Vorfahren zur Herstellung von Chinolincarboneäurederivaten Anwendungsgebiet der Erfindung:
Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von l-substituierten-7-(wehlwelee substituierten Piperazin)-6-fluoro-8-(wahlweise fluoreub8tituierten)-4-oxo-lf4-dihydrochinolln-S-carboneäurederlvaten der allgemeinen Formel I
COOH
(i)
27 ί 1 14
I - 2 -
j und deren pharmazeutisch annehmbaren Salzen.
:In der allgemeinen Formel I steht
R für Phenyl« das wahlweise durch 1 oder 2 Halogenatome ι substituiert ist oder für eine Gruppe der allgemeinen Formel - CH2CR6R7R8 (worin R6. R7 und R8 Waeseretoff oder Halogen darstellen);
2 R für Piperazinyl oder 4-Methylpiperazinyl;
R3 für Wasserstoff oder Fluor, i Charakteristik des bekannten Standes der Technikt
Ee ist bekannt« daß eine Gruppe von 7-eubstituierten-Carboxylderivaten der allgemeinen Formel I (worin R für Piperazinyl« 4-Methylpiperazlnyl, R für eine Gruppe der allgemeinen Formel - CH2CR6R7R8 (worin R6, R7 und R8 Waeeerstoff oder Halogen dar-
; stellen) und R3 für Fluor steht) eine hohe antibakterielle Wirk eamkeit besitzt (Ό, Med. Chem. 1986, 29, 445; Drugs of Fut. : 1984, 9, 246; 23. Intersci. Conf« Antimlcrob. Agents Chemother. , 1983» Abet. 628, 7. Int. Symp. Fut. Trends Chemother· 1986,
: 86). Diese Verbindungen können durch Umsetzung von 6,7,8-Trifluor^-oxo-li^dihydrochinolin-S-carbonsäure und cyclischen Aminen hergestellt werden (Belgische PS 887874« GB-PS 2057444« Österreichische PS 537813 und EP-PS 1064489).
Eine weitere Gruppe der 7-eubetitulertem Chinolin-3-carbonsäuren der allgemeinen Formel I (worin R für wahlweise durch 1 oder 2 Halogenatome substituiertes Phenyl« R für Piperezinyl oder 4-Methylpiperazinyl und R3für Waeseretoff steht) besitzt ebenfalls eine hohe antibakterielle Wirksamkeit (24* Intersci* Conf. Antimicrob. Agents Chemother· 1984, Abst. 72-78« Antimicrob. Agente Chemother· 1987, 619, Antimicrob. Agents Chemother· 1986, 192-208)· Diese Verbindungen können durch Umeetzung von l-subetituierter-Phenyl-e-fluoro^-chloro^-oxo-li^-dihydrochinolin-3-carbonsäure und cyclischen Aminen 20 Stunden lang in Gegenwart elnee Lösungsmittel bei einer Temperatur von 100 j
- 3 - j
0C hergestellt werden (EU-PS 131839, Ό, Mod. ehem. 1985, 1558, 0. Mod. Com. 1987, 504).
Ziel der Erfindung:
Ziel der Erfindung let es, die Herstellung der eingangs genannten Verbindungen zu vereinfachen·
Darlegung dee Wesens der Erfindung:
Erfindungsgemäß wird ein neues Verfahren zur Herstellung der Chlnolln-S-carboneäurederivate der allgemeinen Formel I (worin R für wahlweise durch 1 oder 2 Halogenatome substituiertes Phenyl oder eine Gruppe der allgemeinen Formel -CH0CR R7R8
6 7 8 (worin R ,R und R Wasserstoff oder Halogen darstellen) steht,'
R2 für Piperazinyl, 4-Methylplperazinyl steht und R3 für Wasserstoff oder Fluor steht) und deren pharmazeutisch annehmbaren Salzen zur Verfügung gestellt, das die Umsetzung einer Verbindung der allgemeinen Formel II
(II)
(worin R für Halogen, eine aliphatieohe Acyloxygruppe mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen oder eine aromatische Acyloxygruppe mit 7 bis 11 Kohlenstoffatomen steht, R für Fluor oder Chlor
steht, R und R die oben erläuterte Bedeutung heben) mit einem Am in der allgemeinen Formel III
27 M 14 ]
irU HH (>iii)
(worin R fur Wasserstoff oder Methyl steht) oder deren Salz umfaßt und die so gewonnene Verbindung der allgemeinen Formel IV
(IV)
12 3
(wori' R1 R , R und R die oben erläuterte Bedeutung haben) \ nach ι'der ohne Isolierung hydrolysiert wird und wenn gewünscht,; die so gewonnene Verbindung der allgemeinen Formel I in ihr '! Salz umgewandelt wird oder die Verbindung aus ihrem Salz freigesetzt wird.
Der Vorteil dee erfindungegemäßen Verfahrene besteht darin, j
daß es die Herstellung der Verbindungen der allgemeinen For- \
mel I auf eine einfache Weise mit sehr hoher Ausbeute und in ; einer kurzen Reaktionszeit erlaubt*
Die Borderivate der allgemeinen Formel IV sind neue Verbindungen. :
Nach einer bevorzugten Aueführungeform des erfindungegemäßen ; Verfahrens wird das Borderivat der allgemeinen Formel IV ohne J
Isolierung in die gewünschte Chinolin-3-carbonsäure der all- i
• I '
27 ί ί f4
ί - 5 -
!gemeinen Formel I umgewandelt.
Die Borderivate der allgemeinen Formel II können mit dem AmIn der allgemeinen Formel III. wenn gewünscht, in Gegenwart eines inerten organischen Lösungsmittels und eines edurebindenden Mittels, umgesetzt werden*
Als inertes organisches Lösungsmittel können vorzugsweise ein Säureamid (ζ. B, Dimethylformamid, Dimethylacetamid), ein Keton (z. B. Aceton, Methylethylketon), ein Ether (z. B. Dioxan, Tetrahydrofuran, Diethylether), ein Ester (z. B. Ethylacetat, Methylacetat, Ethylpropionat), ein Sulfoxid (z. B» Dimethyl" sulfoxid), ein Alkohol (z. B. Methanol, Ethanol, 1-Decanol, Butanol) verwendet werden·
Als säurebindendes Mittel kann eine organische oder anorganische Base verwendet werden. Aue der Gruppe der organischen Basen können Trialkylamine (z. B. Trietylamin, Trlbutylamin), I cyclische Am.ine (z. B, Pyridin, !,ö-Diazabicyclo/Sj^O/undec- ; 5-en, 1, S-Dlazablcyclo/A. 3.O/-non-5-en, l^-Diazabicyclo/a^.a/ octan) genannt werden und bei den anorganischen Basen können vorzugsweise Hydroxide oder Carbonate von Alkali- oder Erdalkalimetallen angewandt werden. So kommen als säurebii.jende Mittel vorteilhafterweise Kaliumcarbonat, Kaliumhydrogencarbonat, Natriumhydroxid, Calciumhydroxid usw. oder ein Überschuß des Amins der allgemeinen Formel III in Frage.
Daβ Borderivat der allgemeinen Formel II und das Amin der allgemeinen Formel III können bei einer Temperatur zwischen 0 und 200 0C Je nach verwendetem Lösungsmittel umgesetzt werden. Die Reaktionszeit kann zwischen einer halben Stunde und 10 Stunden liegen. Die Reaktionszeit hängt auch von der Reaktionstemperatur ab. Wenn die Reaktion bei einer erhöhten Temperatur ausgeführt wird, kann die Reaktionszeit verkürzt werden. Die oben genannten Reaktionsbedingungen sind bevorzugte Werte, andere Bedingungen können ebenfalls angewandt werden.
27 11 f 4
Die Verbindungen der allgemeinen Formel IV können nach oder ohne Isolierung unter sauren oder basischen Bedingungen zu den gewünschten Chinolin-3-carboneäuren hydrolysiert werden* Die Verbindung der allgemeinen Formel IV präzipitiert z. B. bei Abkühlung aus dem Reaktionsgemische und kann auf Wunsch z, B. durch Filtration oder Zentrifugieren getrennt werden·
Die basische Hydrolyse kann vorzugsweise durch Erhitzen mit Hilfe eines Hydroxide oder Carbonate eines Alkallmetall- oder eines Erdalkalimetallhydroxide, das ale wäßrige Lösung verwendet wird, ausgeführt werden· Vorzugsweise kann man eine wäßrige Lösung von Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat, Calciumhydroxid verwenden· Organische Amine (ζ. B. Triethylamin) können in der Hydrolysestufe jedoch auch eingesetzt werden.
Die Säurehydrolyse kann vorzugsweise durch Verwendung einer wäßrigen Mineralsäure durchgeführt werden· Eine Verbindung der : allgemeinen Formel IV kann vorzugsweise durch Erhitzen mit einer wäßrigen Lösung von Chlorwasserstoffsäure, Wasserstoff, Bromid, Schwefelsäure oder Phosphorsäure hydrolysiert werden. Die Hydrolyse kann auch mit Hilfe einer organischen Säure (z. 8. Essigsäure, Propioneäre uew.) erfolgen·
Die Hydrolyse der Verbindungen der allgemeinen Formel IV kann auch in einem wäßrigen Medium in Gegenwart eines wassemischbaren organischen Lösungsmittels durchgeführt werden. Für diesen Zweck kommen beispielsweise Alkohole (z· B. Methanol, Ethanol), ein Keton (z. B* Aceton), ein Ether (z. B. Dioxan), ein Säureamld (z. B. Dimethylformamid), ein Sulfoxid (z, B. Dimethylsulfoxid) oder Pyrldin in Frage.
Die so gewonnene Chlnolin-3-carbonsäure der allgemeinen Formel I kann z. B. durch Einstellen des pH-Wertes der wäßrigen Lösung auf einen geeigneten Wert und Trennung der präzipitierten Kristalle z. B. durch Filtrieren oder Zentrifugieren oder durch .... Lyophllisieren dee wäßrigen Reaktionsgemische isoliert werden·
I -7- j
j i
ί Die Verbindungen der allgemeinen Formel I können auf eine be- ', kannte Art und Weise in ihre pharmazeutisch annehmbaren Salze · ' umgewandelt werden· Dazu können vorzugsweise Säureadditions-, ealze gebildet werden, z. B. mit Halogenwaeseretoffen. Sulfonsäuren, Schwefelsäure oder organischen Säuren gebildete Salze· Es können vorzugsweise Chloride, Bromide, Arylsulfonate, Methansulf onate, Maleate, Fumarate, Benzoate usw. gebildet werden. Die Verbindungen der allgemeinen Formel I bilden Salze mit Alkali- oder Erdalkalimetallen und auch mit anderen Metallionen· Demzufolge können die Natrium-, Kalium-, Magnesium-, Silber-, Kupferealze usw· hergestellt werden.
Die Verbindungen der allgemeinen Formel I und ihre pharmazeutisch annehmbaren Salze können durch an eich bekannte Methoden \ in Hydrate (z. B, Halbhydrate, Trihydrate usw.) umgewandelt : werden.
Nach einem weiteren erfindungsgemäßen Aspekt werden neue Ver-
12 3
bindungen der allgemeinen Formel IV (worin R, R , R und R di oben erläuterte Bedeutung haben) zur Verfügung gestellt.
Daβ Ausgangsmaterial der allgemeinen Formel II kann durch Um- ; setzung von l-Phenyl-e-fluoro^-chloro^-oxo-l^-dihydrochinolin· 3-carbonsäure (EU-PS 131.839) oder l-Ethyl-e^.e-trifluor·^- j oxo-1,4-dihydrochinolin-3~carbon8äure (GB-PS 2.057.440) mit einem Borderivat, z. B. mit einer Verbindung der allgemeinen Formel V ^ * ;
(worin R Halogen oder eine aliphatieche Acyloxygruppe mit 2 bis i 6 Kohlenstoffatomen oder eine aromatische Acyloxygruppe mit 7 : bis 11 Kohlenstoffatomen ist) oder mit Fluorborat in wäßrigem oder in organischen Medium hergestellt werden. i
Weitere Einzelheiten der vorliegenden Erfindung oind in den fol-; genden Beispielen dargelegt, die jedoch den Schutzbereich der j
2 7 Π.1 4
Ι - θ -
ι Beispiele nicht oinschränken.
j AuefOhrunqsbeispielet
j Beispiel 1
1,59 g (l-Ethyl-6t7,8-trifluor-l,4-dlhydro-4-oxo«.chinolin-3- : carboxylat-0 ,0 )-dlf.1uorbor werden 3 Stunden lang bei 100 0C mit 1,29 g Piperazin in θ ml Dimethylsulfoxid umgesetzt. Ee wird eine 6%ige wäßrige Löeung von 12,6 ml Natriumhydroxid zu- ; geeetzt und 2 Stunden lang durch Erhitzen hydrolyeiert· Das : Reaktionegemiech wird filtriert, der pH-Wert wird mit 96%iger Essigsäure auf 7 eingestellt, und das Gemiech wird mit If? ml Wasser verdünnt· Dae kristalline Reaktionegemiech wird Ober Nacht gekühlt und die präzipitierten Kristalle werden filtriert, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Damit werden 1,61 j g l-Ethyl-oje-difluor-l^-dihydro^-oxo^-piperazino-chinolin· 3-carboneäure gewonnen.
Der Schmelzpunkt beträgt 234-236 0C
Analyee für die Formel C16HL7FgN3O3:
Berechnet: C « 56,90 % H « 5,07 % N= 12,45 %
Gefunden; C » 56,75 % H » 5,02 % N » 12,48 %
Beispiel 2
1,99 g (l-Ethyl-e^e-trifluor-l^-dihydro^-oxo-chinolin-S-carboxylat-0 ,0)-bie(diacetat-O)-bor werden 2 Stunden lang bei 110 0C mit 1,29 g Piperazin in 8 ml Dimethylsulfoxid umgesetzt. Eine 3%ige wäßrige Löeung von 20 ml 3%igem Natriumhydroxid wird zugeeetzt. Das Reaktionegemisoh wird eine Stunde unter Rückfluß gekocht, danach filtriert und der pH-Wert wird mit 36%iger Essigsäure auf 7 eingestellt. Nach dem Abkühlen und Verdünnen mit 10 ml Wasser werden die präzipitierten Kristalle filtriert und getrocknet. Damit werden 1,59 g ockerfarbene l-Ethyl-6,8-difluor-l,4-dlhydro-4-oxo-7-piperβzino- ;. chinolin-3-oarboneäure gewonnen. Der Schmelzpunkt beträgt
1 i
27ί ί f4
die Formel C, • % - 9 - 5, 07 % N a 12, < i
234 0C. C - 56,90 % 5, 11 % N a 12, ι
Analyse für C a 57,03 71W 45 % :
Berechnet: H a 51 %
Gefunden: H «
Beispiel 3
Gemäß Beispiel 2 werden 1,06 g (l-Ethyl-6,7,8-trifluor-l,4-dihydro-4-oxo-chinolin-3-carboxylat-0 ,0 )-bis(propionat-0)-bor mit 0,64 g Piperezln in 4 ml Dimethyleulfoxid umgesetzt· Eine 6%ige wäßrige Lösung von 6,3 ml Natriumhydroxid wird ausgesetzt und das Reaktionsgemisoh wird eine Stunde unter Rückfluß gekocht. Nach dem Filtrieren wird der pH-Wert mit 96%iger Essigsäure auf 7 eingestellt, 10 ml Wasser werden zugegeben und das Reaktionsgemisch wird über Nacht gekühlt. Die präzipitierten Kristalle werden filtriert, mit Wasser gewaschen und getrocknet. Damit werden 0,74 g l-Ethyl-6,8-difluor-l,4-dihy·» dro-4-oxo-7-piperazino-chinolin-3-carbonsäure gewonnen. Der Schmelzpunkt beträgt 232-236 0C.
Analyse für die Fo •mel C16H17 F2N 3: 07 % N a 12, 45 %
Berechnet: C a 56, 90 % H B 5, OO % N - 12, 39 %
Gefunden: C a 56, 85 % H a 5,
Beispiel 4
Gemäß Beispiel 1 werden 1,59 g (l-Ethyl-6,7,8-trifluor-l,4- \ dihydro-4-oxo-chinolin-3-carboxylat-0 ,0 )-difluor-bor mit 1,5 g 1-Methylpiperazin in 8 ml Dimethylsulfoxld umgesetzt. Damit ! werden 1,54 g l-Ethyl-6,8-difluor-l,4-dihydro-4-oxo-7-(l-me- j thylpiperazino)-chinolin-3-oarbon8äure gewonnen. Der Schmelzpunkt beträgt ü37-240 0C.
27 ί if 4 - ίο -
Analyse for die Formel C47H40F9N,0,:
ι Berechnet: C a 58, 10 % H - 5, 45 % N a 11 ,91 %
;Gefunden: i C a 58, OO % H « 5, 46 % N a 11 ,95 %
ίBeispiel 5
i Gemäß Beispiel 2 werden 1,99 g (l-Ethyl-6,7,8-trifluor-l,4- ; dihydro-^oxo-chinolin-S-carboxylat-O ,0 )-bie(aceto-0)-bor mit 1,5 g 1-Methylpiperazin umgesetzt. Damit werden 1,5 g 1-Ethyl-6,8-dlfluor-l,4-dihydro-4-oxo-7-(l-methylplperazino)- 1 chinolin-3-carbon8äure gewonnen. Der Schmelzpunkt beträgt j 238-240 0C.
Analyse for die Formel
Berechnet: . C - 58, 10 % H a 5, 45 % N a 11. 91 %
Gefunden: C a 58, 19 % H a 5, 53 % N » 11, 87 %
Beispiel 6
Gemäß Beispiel 3 werden 1,06 g (l-Ethyl-6,7,8-trifluor-l,4-dihydro-4-oxo-chinolin-3-carboxylat-0 ,0 )-bls(propionat-0)- ] bor mit 0,75 g l-Methyl-piperazin umgesetzt. Damit werden 0,79 g l-Ethyl-6,8-difluor-l,4-dihydro-4-oxo-7-(l-Methylpiperazino)-i chinolin-3-carbonsäure gewonnen. Der Schmelzpunkt beträgt 239-240 0C. , ' ]
Analyse für die Formel ci7Hig
Berechnet: C » 58,10 % H » 5.45 % N β 11,91 % Gefunden: C « 57,95 % Ha 5,37 % Ne 11,90 % \
Beispiel 7 ;
0,46 g l-(4'-Fluorphenyl)«'6-fluoro-7-chloro-l,4-dlhydro-4-oxo-; chinolin-3-carboxylat-O ,0 )-bis(aceto)-0)-bor werden eine i
27 1 f 14
- li - j
i j
!Stunde lang bei 110 0C mit 0,6 g N-Methylpiperazin in 5 mx Di-
;methylsulfoxid umgesetzt. 10 ml 5%ige wäßrige Natriumhydrogencarbonatlöeung werden zugegeben, das Reaktionsgemisch wird 2 'Stunden unter Rückfluß gekocht, danach wird der pH-Wert mit 96%iger Essigsäure auf 7 eingestellt. Das Reaktionsgemieoh wird! gekühlt und die präzlpitierten Kristalle werden filtriert und !mit kaltem Wasser gewaschen. Damit werden 3,54 g l-(4*-Fluor- · > phenylJ-e-fluoro^-fN-methylpiperazinylJ-l^-dihydro-^oxo-chinolin-3-carboneäure gewonnen. Der Ochmelzpunkt beträgt 282-264 0C. Die so gewonnene Carbonsäure wird unter Erhitzen in einer schwachen Chlorwasserstoffeäurelösung gelöst, die Lösung wird im Vakuum eingedampft und es entsteht das Chlorwaeseretoffealz von l-(4'-Fluorphsnyl)-6-fluoro-7-(N-methylpiperazinyl) l,4-dihydro-4-oxo-chlnolin-3-carbon8äure. Das Produkt zersetzt , sich bei Temperaturen über 270 0C.
Analyse für die Formel: C2iHigF2N3°3:
!Berechnet: C * 63,15 % H = 4,97 % Ne 10,52 %
«'Gefunden: C - 63,27 % H = 4,89 % N « 10,35 %

Claims (6)

  1. !Patentansprüche
    11. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen I Formel I
    (I)
    (worin
    R1 for wahlweise durch 1 oder 2 Halogenatome substituiertes Phenyl oder für eine Gruppe der allgemeinen Formel CH2CR6R7R8 (worin R6, R7 und R8 Waeaeretoff oder Halogen darstellen) steht;
    R for Piperazinyl oder 4-Methylpiperaziny1 etehtj R3 für Waeeeretoff oder Fluor steht)
    und deren pharmazeutisch annehmbaren Salzen, dadurch gekennzeichnet, daß eine Verbindung der allgemeinen Formel II
    (II)
    (worin R für Halogen oder eine aliphatisch^ Acyloxygruppe mit 2 bis 6 Kohlenetoffatomen oder eine aromatische Acyloxygruppe mit 7 bie 11 Kohlenetoffatomen steht, R für Fluor oder Chlor
    - . . . . . j
    - 13 - ;
    steht mit einem Piperazlnderlvat der allgemeinen Formel III
    (III)
    (worin R für Wasserstoff oder Methyl steht) oder deren Salz
    umgesetzt wird und die so gewonnene Verbindung der allgemeinen Formel IV
    (IV)
    (C
    12 3
    (worin R, R , R und R die oben erläuterte Bedeutung haben) j nach oder ohne Isolierung hydrolysiert wird und wenn gewünscht« die so gewonnene Verbindung der allgemeinen Formel I in ihr \ Salz umgewandelt wird oder die Verbindung aus ihrem Salz freigesetzt wird. i
    *
  2. 2. Verfahren nach Anspruch I1 dadurch gekennzeichnet, daß eine ί Verbindung der allgemeinen Formel II in Gegenwart eines orga- > niechen Lösungsmittels, vorzugsweise eines Säureamids, SuIf- ; oxide, Ketone, Alkohole, Ethers oder Esters mit einem Am in der ! allgemeinen Formel III umgesetzt wird·
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß ale ' organischee Lösungsmittel Oimethyleulfoxid verwendet wird, |
    Α» Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die
    Umeetzung der Verbindungen der allgemeinen Formeln II und III
    ι - 14 -
    ; in Gegenwart eines saurebindenden Mittel© durchgeführt wird.
  4. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß ein Amin oder ein Überschuß der Verbindung der allgemeinen Formel VI ale eäurebindendee Mittel verwendet wird.
    ! 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die ; Hydrolyee in einem sauren Medium erfolgt,
    ; 7, Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in einer organischen oder anorganischen Säure, vorzugsweise Chlorwasssrstoffsäure, Schwefelsäure oder Essigsäure,; erfolgt«
  5. 8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die ι Hydrolyse in einem alkalischen Medium erfolgt.
  6. 9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß ein Alkalimetallhydroxid, ein Erdalkalimetallhydroxid oder eine
    ; organische Base, vorzugsweise eine wäßrige Triethylaminlösung, verwendet wird.
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