DD296937A5 - Neue sulfatisierte polysaccharide - Google Patents

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DD296937A5
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Sylvia Colliec
Jacqueline Bretaudiere
Patrick Durand
Anne-Marie Fischer
Jacqueline Jozefonviecz
Bernard Kloareg
Catherine Vidal
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Abstract

Die Erfindung betrifft neue sulfatierte Polysaccharide, die durch schonende Lyse von aus Braunlagen extrahierten Fucanen gewonnen werden. Das Lysat wird durch Gelfiltration fraktioniert und die Fraktionen mit einem Molekulargewicht ueber 5 und unter 40 kDa aufgefangen. Die sulfatierten Polysaccharide haben einen Schwefelgehalt ueber dem das Ausgangsfucans, enthalten weniger als 0,15% kontaminierende Proteine, sind loeslicher als die Ausgangsfucane und weisen antikoagulierende und antithrombotische Eigenschaften auf. Sie koennen mit diesen Eigenschaften als Heilmittel in der Medizin sowie als Antikomplementaeragens verwendet werden.{Polysaccharide, sulfatierte; Braunalgen; Phaeophyzeen; Fucane; Antikoagulantien; Antikomplementaeragentien; Antithrombotikum}

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Diese Erfindung bezieht sich auf neuartige sulfatierte Polysaccharide, die durch die schonende Lyse von aus Phäophyzeen (Braunalgen) extrahierten Fucanen gewonnen werden, auf ihr Gewinnungsverfahren sowie auf ein neues Antikoagulans und Antithrombotikum und ein neues Antikomplementäragens.
Bekannte technische Lösungen
Die antikoagulierende Wirkung ist als die Hemmung der Bildung von aktivem Thrombin im Plasma definiert, während der antithrombotische Effekt als die Inhibierung der Bildung des Thrombus und/oder seines Wachstums definiert wird. Das gegenwärtig am häufigsten verwendete antikoagulierende Medikament ist Heparin, das ein sulfatiertes Polysaccharid ist, das aus Glucosamin- und Glucuronsäureeinheiten besteht, die in 1-4 gebunden sind, bei denen die Sulfatgruppen an der Aminfunktion des Glucosamins und/oder an den Alkoholfunktionen des Glucosamine und der Uronsäure vorhanden ist. Das Heparin wirkt auf die Koagulation ein, indem es die antikoagulierende Wirkung der beiden Plasm a inhibitoren potential isiert. Der erste davon, das Antithrombin III (AT III), wirkt gleichzeitig auf das Thrombin (auch unter dem Namen Faktor Il bekannt) und auf den aktivierten Faktor X (oder Faktor Xa) ein; der zweite Inhibitor, der auch zweiter Kofaktordes Heparins (HCH) genannt wird, wirkt auf den Faktor Ha und nicht auf den Faktor Xa ein.
Was die Thrombosenprophylaxe angeht, so werden außerdem in zunehmendem Maße Heparine mit niedrigem Molekulargewicht eingesetzt, die durch Depolymerisation gewonnen werden; ihre Wirkung auf die Gesamtkoagulation ist gering; sie haben zum Beispiel in vitro keine Wirkung auf die Cephalin-Kaolin-Zeit (TCK), die global über die plasmatische Koagulation auf endogenem Wege Auskunft gibt, d.h. über die Gesamtheit der Plasmafaktoren mit Ausnahme des Faktors VII und der Thrombozytenfaktoren; dagegen gestatten sie in vivo die Verhütung von experimentellen Thrombosen. Es wurde aufgezeigt, daß sie die hemmende Aktivität von ATIII gegenüber dem Faktor Xa verstärken und daß sie gegenüber dem Faktor Il a wenig aktiv waren. Es erscheint jedoch immer wahrscheinlicher, daß ihre Wirkung bei der Thrombosenprophylaxe hauptsächlich auf ihrer geringen restlichen Anti-Ila-Aktivität beruht.
Das Heparin ist auch auf Grund seiner antikomplementären Eigenschaften bekannt. Das Komplementsystem ist ein System von Plasma- oder Membranproteinen, die im Mechanismus der Immunabwehr eine wesentliche Rolle spielen. Es wird wirksam bei der Abwehr des Organismus (Zerstörung infektiöser Erreger, Elimination der Immunkomplexe) und bei pathologischen Prozessen vom entzündlichen Typ. Im Blut ist es außerdem für die Hämolyse oder Lyse der roten Blutkörperchen verantwortlich. Die Proteine des Komplements befinden sich in inaktivierter Form im Serum. Ihre Aktivierung erfolgt in einer bestimmten Reihenfolge nach zwei Abfolgen, dem alternativen Weg und dem klassischen Weg. Die Aktivierung nach dem alternativen Weg beruht auf einem nichtspezifischen Erkennungsmechanismus der Zieloberfläche (Bakterium, Virus, Parasit, Tumorzelle). Die Aktivierung nach dem klassischen Weg beruht auf der spezifischen Erkennung des Angriffsziels durch einen Antikörper. Beim alternativen Weg wird die Initialphase durch die Bindung eines Spaltproduktes von C3, dem C3b, und die Freisetzung von C3a, dem für entzündliche Reaktionen verantwortlichen Anaphylatoxin eingeleitet. Das C3 b verbindet sich somit durch eine kovalente Bindung mit den Hydroxyl- und Amingruppen der Oberfläche. Nach erfolgter Bindung kann es den Faktor B binden, und nach Aktivierung des letzteren durch den Faktor D bildet es die alternative C 3-Convertase. Beim klassischen Weg wird die Initialphase durch die Aktivierung von Cl eingeleitet, die hauptsächlich am Antigen-Antikörper-Komplex erfolgt. Nach Aktivierung von Cl werden die Komponenten C4 und C2 ihrerseits aktiviert und bilden an der Oberfläche eine Enzymkomplex, die klassische СЗ-Convertase. Die Aktivierung von C4 erfolgt analog zu der von C3 mit Freisetzung von C4b und C4a. C4b verbindet sich kovalent mit dem gleichen Typ mechanischer Gruppen wie das C3b.
Das Heparin wirkt als Inhibitor der Aktivierung des Komplements durch seine Wechselwirkung mit der СЗ-Convertase. Es wurde nachgewiesen, daß diese antikomplementäre Wirkung des Heparins völlig unabhängig von seiner antithrombotischen Wirkung ist und daß sie mit dem Vorhandensein einer Sulfat- oder Acetylgruppe an der Amin-Funktion zusammenhängt, im Gegensatz zur antikoagulierenden Aktivität, die nicht beobachtet wird, wenn der Substituent der Aminfunktion keine Sulfatgruppe ist. Es zeigt sich ebenfalls, daß das Vorhandensein einer Sulfatgruppe an einer der Alkoholfunktionen der Uronsäure eine wichtige Rolle bei der antikomplementären Aktivität spielt. (KAZATCHINE u.a.; J. Clin. Invest.; 67, [1981 ]).
Andere Polysaccharide sind ebenfalls wegen ihrer antikoagulierenden und/oder antithrombotischen Eigenschaften bekannt. Es handelt sich zum Beispiel um die Dermatansulfate, deren antikoagulierende Aktivität, verglichen mit der des Heparins, gering ist, doch deren antithrombotische Aktivität gleichwertig ist. Sie wirken, indem sie das Thrombin durch die Verstärkung des inhibitorischen Effekts des Kofaktors HCH hemmen; dagegen wirken sie nicht über den Kofaktor ATIII und haben keine Wirkung auf den FaktorXa.
Das Pentosanpolysulfat, das weitgehend in der Thrombosenprophylaxe verwendet wird, wirkt auch, indem es die Inhibierung des Thrombins durch HCH katalysiert.
Dagegen weisen diese Polysaccharide keine antikomplementäre Aktivität auf, die mit der des Heparins vergleichbar ist. KAZATCHINE u. a. haben in der oben genannten Veröffentlichung aufgezeigt, daß das Dermatansulfat, in dem die Aminfunktion
des Galactosamins acetyliert ist, aber dessen Alkoholfunktionen der Uronsäure nicht sulfatiert sind, auf dieser Ebene 14mal weniger aktiv ist als das Heparin.
Fucane sind sulfatierte Polysaccharide mit hohem durchschnittlichem Molekulargewicht (100 bis 80OkDa), die aus den Thalli von Braunalgen extrahiert werden. Es sind dies die Polymere von a-1,2-L-Fucose-4-sulfat, das auch D-Xylose, D-Galactose und Uronsäuren enthalten kann. Die Uronsäuren der Fucane sind im Gegensatz zu denen des Heparins nicht sulfatiert. Außerdem unterscheiden sich die Fucane sowohl von Heparin als auch von Dermatansulfat dadurch, daß sie keine Aminozucker enthalten.
Durch die an Rohfucanen durchgeführten Untersuchungen konnten ausgehend vom gleichen Rohextrakt verschiedene Unterpopulationen von Fucanen abgetrennt werden, die voneinander einerseits durch ihr mittleres Molekulargewicht und andererseits durch ihre physikalisch-chemischen Eigenschaften differieren.
Und zwar wurde durch diese Arbeiten, bei denen nicht aggressie Fraktionierverfahren (fraktionierte Ausfällung, Gelfiltration usw.), die das Polysaccharidgerüst der Fucanmoleküle nicht zersetzen, angewendet wurden, das Vorhandensein natürlicher Unterpopulationen von Fucanen nachgewiesen.
Die antikoagulierenden Eigenschaften der Rohfucane wurden bereits 1957 durch SPRINGER u.a. nachgewiesen und seither durch zahlreiche Verfasser (BERNARDI und SPRINGER, The Journal of Biological Chemistry, 237.1, [1962]; MORI u.a.. Marine Algae in Pharmaceutical Science, 2,1982) bestätigt.
Eine von den Erfindern über den Wirkungsmechanismus des Rohfucans bei der Koagulation durchgeführte Untersuchung ergab, daß das Rohfucan die Cephalin-Kaolin-Zeit (TCK) und vor allem die Thrombinzeit (TT) verlängert, (die über die Umwandlung desFibrinogensin Fibrinklumpen unter dem Einfluß des Thrombi ns, der letzten Phase der Koagulation, Aufschluß gibt). Diese Untersuchung zeigt auch, daß das Rohfucan nahezu ausschließlich auf das Thrombin (Faktor Ma) einwirkt, und das hauptsächlich durch Verstärkung der Wirkung des Inhibitors HCH (in der gleichen Konzentration wie das Heparin) und der des Antithrombins III (mit 30mal höheren Konzentrationen als denen des Heparins). Dagegen besitzt das Rohfucan im Gegensatz zum Heparin keinerlei Anti-Xa-Aktivität.
Ähnliche Beobachtungen wurden von anderen Verfassern gemacht (CHURCH u. a. The Journal of Biological Chemistry; 264.6 [19891), die gleichfalls die Eigenschaften von Rohfucan untersuchten. Diese Autoren haben nachgewiesen, daß Rohfucan die Hemmung des Thrombins durch ATIII schwach und die Inhibierung des Thrombins durch HCH stark katalysiert.
Die Fucane könnten somit eine neue Kategorie von antikoagulierenden Medikamenten darstellen, die sich durch ihren besonderen Wirkungsmechanismus auszeichnen, der von dem der bekannten Antikoagulantien abweicht. Und zwar verstärken sie die inhibitorische Aktivität von HCH und auch die des ATIII gegenüber dem Thrombin, im Gegensatz zu Dermatansulfat, das ausschließlich die hemmende Aktivität von HCH verstärkt. Dagegen haben die Fucane ebenso wie das Dermatansulfat und im Gegensatz zum Heparin keinerlei Einfluß auf die Hemmung des Faktors Xa; sie sind ausschließlich Inhibitoren des Thrombins.
Die Erfinder haben auch festgestellt, daß die Fucane überraschenderweise, obwohl sie (im Gegensatz zum Heparin) weder Aminozucker noch 0-sulfatierte Uronsäuren enthalten, die Eigenschaft besitzen, die Aktivierung des Komplements zu hemmen.
Die Hemmstoffe der Aktivierung des Komplements können eine Rolle bei der Verhinderung der Abstoßungsphänomene von Transplantaten spielen. Ihre Anwendung wurde auch zur Behandlung von Nierendialysepatienten und Rekonvaleszenten von Herzinfarkten vorgeschlagen. Die antikomplementäre Aktivität kann auch ausgenutzt werden, um die Aktivierung des Komplements in den Geräten der extrakorporalen Zirkulation zu hemmen.
Obwohl ihre antikoagulierenden Eigenschaften seit langen Jahren bekannt sind, wurden die Rohfucane in der Therapie nicht eingesetzt, einmal auf Grund ihres relativ hohen Gehaltes an Restproteinen, der immunogene Phänomene hervorrufen kann, und andererseits wegen ihrer hohen Molekülmasse, die eine schlechte Löslichkeit zur Folge hat, was ihre Anwendung in hohen Konzentrationen beträchtlich einschränkt.
Die bisher über die antikoagulierende Wirkung der Fucane durchgeführten Untersuchungen und insbesondere diejenigen, die der antikoagulierenden Aktivität der verschiedenen Fucan-Unterpopulationen galten, die durch Fraktionierung von Rohfucan gewonnen wurden, legten den Schluß nahe, daß die antikoagulierende Aktivität mit eben dieser beträchtlichen Größe der Fucanmoleküle zusammenhing. Einige Forscherteams kamen zu dem Schluß, daß die antikoagulierende Aktivität mit einem hohen Molekulargewicht im Zusammenhang stand. (USUI u.a. Agr., Biol. Chem., 44-48, [1980]).
Andere Arbeiten stimmen darin überein, daß sie das Vorhandensein einer Untergrenze von 2OkDa nachweisen, unterhalb derer keine signifikante antikoagulierende Aktivität beobachtet wurde. Das Englische Patent 890207 beschreibt zum Beispiel die Gewinnnung von 7 verschiedenen Fraktionen, deren Molekulargewichte sich durch fraktionierte Ausfällung des Rohfucans in Ethanol zwischen 5 und 50000 staffeln. Nach diesem Patent weisen unter diesen Fraktionen nur diejenigen eine interessante antikoagulierende Aktivität auf, deren Molekulargewicht höher als 20000 ist.
NISHlNO u.a. (Carbohydrate Research, 186(1989], 119-129) haben die antikoagulierenden Eigenschaften der aus nicht abgebauten Fucanen gewonnenen Fraktionen untersucht und ebenfalls diese Grenze von 2OkDa nachgewiesen; außerdem haben die in ihrer Veröffentlichung beschriebenen gereinigten Fraktionen einen Wirkungsmechanismus, der von dem für die Rohfucane beschriebenen abweicht, denn, obwohl sie wie letztere gegenüber Thrombin aktiver zu sein scheinen als gegenüber dem Faktor Xa, manifestiert sich ihre Wirkung hauptsächlich im Gesamtmechanismus der Koagulation, was sich durch eine Verlängerung der Cephalin-Kaolin-Zeit (TCK) äußert; dagegen haben sie nur wenig Einfluß auf die Thrombinzeit und scheinen deshalb in der letzten Phase der Koagulation weniger aktiv zu sein.
Es hat also den Anschein, daß die bisher durch nicht abbauende Fraktionierung des Rohfucans gewonnenen Polysaccharid-Unterpopulationen eine Wirkung auf die Koagulation haben, die von einer Unterpopulation zur anderen variiert und, wie es scheint, von der im Falle des Rohfucans beobachteten abweichen kann; andererseits geht aus den bisher durchgeführten Untersuchungen hervor, daß die Fraktionen mit einer Molekularmasse unter 2OkDa, die auf Grund ihrer Löslichkeit besonders vorteilhaft wären, nahezu inaktiv in bezug auf die Koagulation sind.
Die Erfinder haben die Hypothese aufgestellt, daß es durch Zerlegung der langen Polysaccharidketten des Rohfucans möglich wäre, Fraktionen mit geringem Molekulargewicht zu erhalten. Das Zerteilen des Saccharidgerüstes der Fucanmoleküle erfordert jedoch die Anwendung von Lyseverfahren, die kontrolliert werden müssen, um einen zu weitgehenden Abbau zu vermeiden, der den Verlust seiner Eigenschaften nach sich ziehen würde.
Durch die in dieser Richtung bereits durchgeführten Versuche war es nicht möglich, ein Abbauverfahren der Fucane zu entwickeln, das Fraktionen mit mittlerem Molekulargewicht ergab. Und zwar führten die angewendeten Verfahren entweder zu einem unzureichenden Abbau, der Fraktionen mit einem Molekulargewicht über 4OkDa ergab, oder zu einem nahezu vollständigen Abbau, der Fragmente ohne antikoagulierende Aktivität lieferte. (V. COLLIEC u.a., IVemes Journees d'hemostase et de thrombose [IV. Tagung für Hämostase und Thrombose] Paris, März 1988), (FISCHER u.a.. International Congress on thrombosis [Athen], Mai 1988), (COLLIEC u.a.. Polymers in Medicine, Warschau, Oktober 1988).
Ziel der Erfindung
Folglich ist es Ziel dieser Erfindung, zu Polysaccharidfraktionen mit relativ geringem Molekulargewicht zu gelangen, die durch die schonende Lyse aus den Fucanen von Braunalgen gewonnen werden. Sie hat ebenfalls zum Ziel, Antikoagulantien und Antithrombotika zur Verfugung zu stellen, die insofern besonders interessant sind, daß ihre Aktivität in der Hemmung des Faktors Na besteht und daß sie keine Anti-Xa-Aktivität besitzen und daß sie keine Nebenwirkungen haben, die auf das hohe Molekulargewicht und ihren hohen Gehalt an Restproteinen der Rohfucane zurückzuführen sind, und daß sie außerdem aus Braunalgen gewonnen werden, die ei η in großen M engen und leicht verfügbarer Rohstoff sind. Die Erfindung hat auch zum Ziel, ein neues Antikomplementär-Agens bereitzustellen, das aus den Fucanen von Braunalgen gewonnen wird.
Wesen der Erfindung
Diese Erfindung hat sulfatierte Polysaccharide zum Gegenstand, die aus den Fucanen von Phäophyzeen gewonnen werden, dadurch gekennzeichnet, daß ihr Molekulargewicht, das durch Gelfiltration in bezug auf einen Polysaccharidstandard bestimmt wird, größer als 5 und kleiner als 4OkDa ist, daß ihr Schwefelgehalt höher als der des Ausgangsfucans ist, daß sie weniger als 0,15% kontaminierende Proteine enthalten und daß sie löslicher sind als die ursprünglichen Fucane und daß sie antikoagulierende und antithrombotische Eigenschaften besitzen.
Erfindungsgemäß sulfatierte Polysaccharide können durch schonende Lyse eines aus Phäophyzeen extrahierten Rohfucans gewonnen werden.
Nach einer bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide ist ihr mittleres Molekulargewicht kleiner als oder gleich 2OkDa.
Entsprechend einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide liegt ihr durchschnittliches Molekulargewicht zwischen 20 und 35kDa.
Entsprechend einer ebenfalls bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide ist ihr Schwefelgehalt um 2% bis 20% höher als der der Ausgangsfucane.
Entsprechend einer besonders vorteilhaften Anordnung dieser Ausführungsform werden die sulfatierten Polysaccharide durch schonende saure Hydrolyse auf der Basis von aus Fucus vesiculosus extrahierten Fucanen gewonnen, ihr Schwefelgehalt ist um ungefähr 15% bis 20% höher als der der Ausgangsfucane und ihr Proteingehalt liegt unter 0,05%.
Entsprechend einer anderen, besonders vorteilhaften Anordnung dieser Ausführungsform werden die sulfatierten Polysaccharide durch schonende saure Hydrolyse aus Fucanen gewonnen, die aus Ascophyllum nodosum extrahiert wurden, ihr Schwefelgehalt ist um etwa 2% bis 5% höher als der der ursprünglichen Fucane, und ihr Proteingehalt liegt unter 0,05%.
Entsprechend einer weiteren, besonders vorteilhaften Anordnung dieser Ausführungsform werden die sulfatierten Polysaccharide durch schonende saure Hydrolyse aus Fucanen gewonnen, die aus Pelvetia canaliculata extrahiert wurden, ihr Schwefelgehalt ist um etwa 15% bis 20% höher als der der Ausgangsfucane, und ihr Proteingehalt liegt unter 0,05%.
Entsprechend einer weiteren, besonders vorteilhaften Anordnung dieser Ausführungsform werden die sulfatierten Polysaccharide durch schonende saure Hydrolyse aus Fucanen gewonnen, die aus Undaria pinnatifida extrahiert wurden, ihr Schwefelgehalt ist um etwa 10% bis 15% höher als der der Ausgangsfucane und ihr Proteingehalt liegt unter 0,05%.
Die Erfinder haben in vitro und in vivo nachgewiesen, daß die erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide zugleich antikoagulierende und antithrombotische Eigenschaften besaßen. Im Gegensatz zu den Polysaccharid-Unterpopulationen mit niedrigem Molekulargewicht, die von NISHINO u.a. beschrieben wurden, wirken die erfindungsgemäßen Polysaccharide hauptsächlich in der letzten Phase der Koagulation.
Diese Erfindung hat auch ein antikoagulierendes und antithrombotisches Agens zum Gegenstand, das sowohl in vitro als in vivo aktiv ist und ein Aktivator der Kofaktoren HCH und ATIII ist, dadurch gekennzeichnet, daß es wenigstens ein wie oben definiertes sulfatiertes Polysaccharid enthält.
Diese Erfindung hat außerdem ein Verfahren zur Gewinnung der wie oben definierten sulfatierten Polysaccharide zum Inhalt, dadurch gekennzeichnet, daß eine schonende Lyse eines aus Phäophyzeen stammenden Rohfucans vorgenommen wird, daß das gewonnene Lysat durch Gelfiltration fraktioniert wird und daß die Fraktionen mit einem Molekulargewicht über 5 und unter 4OkDa aufgefangen werden.
Entsprechend einer bevorzugten Anwendungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird die schonende Lyse des Fucans durch saure Hydrolyse vollzogen.
Entsprechend besonders einer vorteilhaften Anwendungsweise des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt die saure Hydrolyse durch die Einwirkung von H2SO4 0,5bis 1 N bei einer Temperatur zwischen 40° und 500C während 1 bis 4 Stunden.
Entsprechend einer anderen bevorzugten Anwendungsart des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt die schonende Lyse des Fucans durch Radiolyse, indem das Fucan einer Strahlung, vor allem einer Gammastrahlung, ausgesetzt wird.
Nach einer weiteren bevorzugten Anwendungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt die schonende Lyse des Fucans durch enzymatische Hydrolyse. Diese Anwendungsweise beinhaltet den Einsatz von wenigstens einem Enzym, das das Kohlenwasserstoffgerüst des Fucans zerlegen kann, zum Beispiel ein Enzym von derArtdera-i-2-Fucosidase; Enzymgemische, die zum Beispiel aus Verdauungssäften von Meeresmollusken bestehen oder aus diesen gewonnen wurden, oder auch aus Enzymen, die in Bakterien enthalten sind, die Algen zersetzen, können auch verwendet werden.
Nach einer weiteren bevorzugten Anwendungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt die schonende Lyse des Fucans durch physikalische Verfahren, vor allem durch Behandlung mit Schall.
Entsprechend einer vorteilhaften Anwendungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die Fraktionen aufgefangen, deren Molekulargewicht niedriger als oder gleich 2OkDa ist.
Das Molekulargewicht der erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide läßt ihre Solubilisierung selbst bei hohen Konzentrationen im Plasma und in injizierbaren Lösungen zu. Außerdem enthalten sie im Vergleich zu den Rohfucanen einen geringen Prozentsatz an kontaminierenden Proteinen. Es ist deshalb möglich, diese Produkte beim Menschen als Medikament anzuwenden. Dies ist besonders bei einigen Anwendungen der antithrombotischen Eigenschaften der erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide vorteilhaft, insbesondere bei der Verhütung von Venenthrombosen durch subkutane Injektion eines Antithrombotikums. Diese Anwendung erfordert den Einsatz relativ stark konzentrierter Lösungen, was mit den nicht fraktionierten Fucanen unmöglich war. Es ist ebenfalls vorstellbar, die erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide auf oralem oder transdermalem Weg zu verabreichen.
Die Fraktionen mit einem Molekulargewicht zwischen 5 und 10OkDa, die aus den Fucanen gewonnen wurden, besitzen außerdem eine antikomplementäre Aktivität, die ebenso groß oder größer als die der nicht fraktionierten Fucane ist.
Die vorliegende Erfindung hat folglich auch einen Hemmstoff der Aktivierung des Komplements zum Gegenstand, der dadurch gekennzeichnet ist, daß er aus Phäophyzeen extrahierte Fucane und/oder ihre Fraktionen enthält.
Entsprechend einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Hemmstoffes der Komplementaktivierung enthält er eine Fraktion mit einem Molekulargewicht über 5OkDa, die ausgehend von einem aus Phäophyzeen extrahierten Fucan gewonnen wird.
Entsprechend einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Hemmstoffes der Komplementaktivierung enthält er eine Fraktion mit mittlerem Molekulargewicht zwischen 5 und 5OkDa, die aus einem aus Phäophyzeen extrahierten Fucan gewonnen wurde.
Entsprechend einer weiteren bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Hemmstoffs der Komplementaktivierung enthält er sulfatierte Polysaccharide, so wie sie obenstehend definiert sind.
Die vorliegende Erfindung wird anhand der zusätzlichen nachfolgenden Beschreibung besser verständlich, die auf Beispiele der Gewinnung von erfindungsgemäßen sulfatierten Polysacchariden auf der Grundlage von aus verschiedenen Braunalgen extrahierten Fucanen und auf die Darstellung der Aktivitäten dieser Polysaccharide Bezug nimmt.
Diese Beispiele dienen jedoch ausschließlich der Veranschaulichung des Gegenstandes der Erfindung und stellen in keiner Weise eine Einschränkung dar.
1 -Gewinnung von erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharidfraktionen Beispiel 1: Fraktionierung der Fucane und Reinigung der gewonnenen Fraktionen
A) Extraktion von Fucanen aus Braunalgen
Die Fucane werden aus parietalem Material derThalli von Braunalgen durch ein klassisches Verfahren der organischen Extraktion herausgezogen. Dieses Verfahren ist vom Verfahren von BLACK u.a. abgeleitet (J. Scie. Food Agric. [1952]).
Das Extraktionsprotokoll kann folgendermaßen schematisiert werden: die Thalli werden in absolutem Ethanol, das 5Gew.-% Formol enthält, zerkleinert. Das zerkleinerte Gut wird einer ersten Extraktion durch 95%iges Ethanol, das 5Gew.-% Formol enthält, dann einer zweiten Extraktion durch ein Aceton-Toluol-Gemisch 2:1 (V/V) unterzogen. Nach Trocknung im Wärmeschrank wird das gewonnene Material einer oder mehrerer saurer Extraktionen durch HCL 0,01 M, die 2Gew.-% CaCI2 enthält, unterzogen.
Nach Neutralisation durch Soda wird der saure Extrakt mit N-Cetylpyridiniumchlorid behandelt, das einen Komplex mit den am stärksten sulfatierten Fucanen bildet und gestattet somit, das Präparat mit letzteren anzureichern. Der gewonnene Niederschlag wird dann in einer CaCI2 3M-Lösung wieder gelöst und dann lyophilisiert.
B) Fraktionierung der extrahierten Fucane
1. Etappe: Abbau des Rohextrakts
a) durch saure Hydrolyse
Der saure Extrakt wird im Verhältnis 10mg/ml in einer H2SO4-Lösung 1 N und der bei 45°C gleichbleibenden Temperatur gelöst. Der durch Viskosimetrie überwachte Abbau (Viskosimeter vom Ubbelohde-Typ mit einem Durchmesser der Ausflußkapillare von 0,5 mm) wird durch Zugabe von Soda (NaOH M) vor der totalen Hydrolyse des Fucans gestoppt. Während des Abbaus wird die verringerte spezifische Viskosität (η spez./c) alle 30 Minuten errechnet. Die Lösung des abgebauten sauren Extrakts wird konzentriert und unter Verwendung einer Membran ultrafiltriert, die eine Trennschwelle von 1 000 Dalton hat, und schließlich lyophilisiert.
b) durch Radiolyse
Die radiochemische Hydrolyse erfolgt unter Bestrahlung aus einer Kobalt-60-Strahlungsquelle von 60000Ci. Die Rohfucane werden bei Umgebungstemperatur 92 Stunden lang mit einer Strahlendosis von 2081 Rad/min, d.h. mit einer Strahlungsdosis von 11,5MRad für alle Proben bestrahlt.
c) enzymatischer Abbau
Der enzymatische Abbau des Rohextrakts von Pelvetia canaliculate durch Rohextrakte des Verdauungssaftes von Haliotidae (Haliotis tuberculata) und von Aplysia (Aplysia californica) wird folgendermaßen durchgeführt: das Rohfucan wird in einer Konzentration von 10mg/ml in Citratphosphatpuffer gelöst; pH 5,8 (Citronensäure = C6H8O7 zu 0,1 M und Disodiumhydrogenphosphat = Na2HPO4,2 H2O zu 0,2 M). Die Fucanlösung wird auf 37 гС erwärmt, und 200 μΙ Verdauungsextrakt werden alle Stunden zugesetzt, um eine gleichbleibende Konzentration von aktivem Enzym zu gewährleisten. Die Zersetzung wird durch Viskosimetrie verfolgt, die verringerte spezifische Viskosität (r]sp)/C wird bei den verschiedenen Probeentnahmen errechnet. Die Reaktion wird durch Zugabe einer Dinatriumcarbonatlösung (Na2DO3)O 0,2 M gestoppt.
2. Etappe: Preparatives Fraktionieren des abgebauten Rohextrakts
a) im Labormaßstab
400 mg des in5ml NaCI 0,2 M wieder gelösten Lyophilisats werden in eine Säule (Höhe 35 bis 45 cm x 4,8 cm) mit Gel zur Fraktionierung (SEPHACRYL 2-200 oder S-300) gegeben. Der lineare Durchsatz beträgt 3,33cm/h. Der doppelte Nachweis erfolgt am Säulenausgang mit Hilfe eines Differentialrefraktometers und eines UV-Detektors bei 280nm. Die Säule wurde mit Hilfe von Polysaccharid-Standards geeicht. Die Signale werden mit einem Zweikanalschreiber aufgezeichnet. Nach Untersuchung der Chromatogramme werden die am Säulenausgang erhaltenen einzelnen Fraktionen (5ml) in 3 oder 4 Fraktionen zusammengegeben. Jede Fraktion wird konzentriert, auf einer Membran mit einer Trennschwelle von 10 000 Dal tons bei der ersten Fraktion und einer Membran mit einer Trennschwelle von 1000 Dalton bei den anderen Fraktionen ultrafiltriert und lyophilisiert.
b) im halbtechnischen Versuchsbetrieb 30gin125mlNaCI 0,2 M wieder gelöstes Lyophilisat werden in eine Säule vom Typ SEPHACRYL S-200 (Höhe 60cm χ Durchmesser 11,3cm) gegeben, der lineare Durchsatz beträgt 15cm/Stunde. Ein doppelter Nachweis erfolgt am Säulenausgang mit Hilfe eines Differentialrefraktometers und eines UV-Detektors bei 280nm. Die Signale werden mit einem Zweikanalschreiber aufgezeichnet. Nach Untersuchung der Chromatogramme werden die einzelnen am Säulenausgang erhaltenen Fraktionen (30ml) in 3 oder4 Fraktionen zusammengegeben. Jede Fraktion wird konzentriert, auf einer Membran, die eine Trennschwelle von 10000 Dalton bei der ersten Fraktion hat, und auf einer Membran mit einer Trennschwelle von 1 000 Dalton bei den anderen Fraktionen ultrafiltriert und lyophilisiert.
Fig. 1 stellt die präparative Fraktionierung auf SEPHACRYL S-200-Gel (Fraktionierbereich 250 χ 103bis5 x 103 Dalton) des sauren Extraktes von Fucan dar, das bei 45°C durch H2SO4 1 N abgebaut wurde: A1 = 1. Fraktion (PM > 2OkDa) (PM = Molekulargewicht); A2 = 2. Fraktion (2OkDa > PM > 1OkDa); A3 = 3. Fraktion (PM < 1OkDa); Vm = Totvolumen und Vt = Gesamtvolumen. Die gestrichelte (-—) Kurve stellt die durch Differentialrefraktometrie gemessene eluierte Menge Material
dar. Die im Vollstrich ( ) gezeichnete Kurve stellt die Menge der Proteine dar, die durch UV-Absorption bei 280 nm gemessen
wurde.
Beispiel 2: Physikalisch-chemische Charakterisierung der gewonnenen Fraktionen Infrarot-Spektrum:
Figur 2 stellt die Infrarotspektren des aus den Wänden von Fucus vesiculosus extrahierten Rohfucans (2 a) und einer Fraktion A2 (2b) mit mittlerem Molekulargewicht 13 χ 103 dar, die durch schonende saure Hydrolyse dieses sauren Extraktes gewonnen wurde. Der Peak bei 1 240cm"1 ist charakteristisch für die Sulfurylgruppen. Der Peak bei 850cm"1 zeigt, daß die Mehrheit der Sulfatgruppen in C4 an der L-Fucose vorhanden ist; ein Teil dieser Sulfatgruppen ist jedoch in C6, wie die Schulter bei 820cm~1 zeigt. Der Großteil der Carboxylfunktionen liegt in nicht dissoziierter Form vor, wie der Peak bei 1 720cm"1 im Vergleich zu der schwachen Schulter bei 1420cm"1 zeigt, die die Carboxylfunktionen in dissoziierter Form darstellt.
Bestimmung des Molekulargewichtes
Die Bestimmung des Molekulargewichts der Fucanfraktionen in g/Mol erfolgt durch analytische Hochleistungsflüssigchromatographie (HPLC) mit einer Säule Si-Diol 500 (Fraktionierbereich 5000 bis 106 Dalton) durch Einspritzung von 50μ Polysaccharid-Standards (Pullulan von der POLYMER LABORATORIES LTD.) oder der untersuchten Fucanfraktion in einer Konzentration von 2 mg/mI in NaCI 0,2 M, wobei der Durchsatz 1 ml/min beträgt und der Nachweis durch Refraktometrie erfolgt. Die Chromatogramme werden gesammelt und dank eines Mikrocomputers mit einem GPC-Programm (sterische Ausschlußchromatographie auf permeablem Gel) analysiert, die Ergebnisse werden auf einem Druckschreiber registriert.
Gehalt an S und N:
Der Gehalt an S und N der Fucanfraktionen wird in Gew.-% (des reinen Produkts) durch Elementaranalyse angegeben.
Gehalt an Proteinen:
Der Proteingehalt wird in Gew.-% (des reinen Produkts) durch den kolorimetrischen Bradford-Test („Bio-Rad"-Test) unter Verwendung von Rinderalbumin als Referenzsubstanz geschätzt.
Anhand der Tabelle I kann ein Vergleich zwischen den physikalisch-chemischen Eigenschaften des Rohfucans, d. h. des nicht fraktionierten sauren Extrakts, und den erfindungsgemäßen sulfatierten Polysacchariden angestellt werden, die durch die Fraktion A2 dargestellt werden, die durch saure Hydrolyse ausgehend von aus4 Braunalgen extrahierten Rohfucanen gewonnen wird: (Ascophyllum nodosum) (An), Fucus vesiculosus (Fv), Pelvetia canaliculata (Pc), Undaria pinnatifida (Up).
Tabelle I
Durchschnittliches S Protein 0,36 Ausbeute
Molekulargewicht % % <0,91 %
EA(An) 7 χ 10s 8,9 0,85 -
A2(An) 18x103 9,1 <0,01 57
EA(Fv) 8 x 105 7,8 0,19 -
A2(Fv) 13 X 103 9,2 <0,01 57
EA(Pc) 75X10" 9,4 0,26 -
A2 (Pc) 18 x 103 11 <0,01 40
EA(Up) 48 x 104 7.2 -
A2(Up) 23X103 8,0 36
Anhand der Tabelle Il kann ein Vergleich zwischen den physikalisch-chemischen Eigenschaften des nicht fraktionierten sauren Extrakts (EA) und den erfindungsgemäßen sulfatierten Polysacchariden angestellt werden, die durch die Fraktion A2 dargestellt werden, die durch Radiolyse aus den Fucanen von 3 Braunalgen gewonnen wurde: (Ascophyllum nodosum [AnJ, Fucus vesiculosus [Fv], Pelvetia canaliculata [Pc]).
Tabelle Il
Durchschnittliches S Protein 0,36 Ausbeute
Molekulargewicht % % 0,11 %
EA(An) 7 x 105 8,9 0,85 _
A2(An) 17 χ 103 7,8 <0,01 46
EA (Fv) 8 x 105 7,8 0,19 _
A2(Fv) 17 x 103 8,6 0,10 56
EA(Pc) 75 χ 10" 9,4 0,26 _
A2(Pc) 15x 103 9,7 0,11 58
EA(Up) 48X10" 7,2 -
A2(Up) 13 x 10" 8,0 36
Il — Vergleich der biologischen Aktivität der Rohfucane und der durch schonende Lyse derselben gewonnenen Fraktionen Beispiel 3: Antikoagulierende Aktivität in vitro:
Die antikoagulierende Aktivität des nicht abgebauten Fucans und von Fraktionen von abgebautem Fucan mit einem Molekulargewicht zwischen 10 und 2OkDa wird durch eine Cephalin-Kaolin-Zeit (TCK) bewertet. Die Aktivität wird in internationalen Einheiten pro mg Produkt (ΙΕ/mg) durch folgende Beziehung angegeben: (Neigung der sich auf dieFucanfraktion beziehenden Geraden/Neigung der sich auf das Standard-Heparin beziehenden Geraden) x Aktivität in ΙΕ/mg des Standard-Heparins (Heparin H108 der CHOAY-Labors).
Die Neigung wird ausgehend von der Geraden berechnet, die man erhält, indem man den Logarithmus der Koagulationszeit in Sekunden in Abhängigkeit von der Konzentration an Antikoagulans (Heparinkonzentration 0,5 bis 1 pg/ml Plasma und Fucankonzentration 10 bis 50pg/ml) aufträgt.
Anhand der Tabelle IM kann ein Vergleich zwischen den antikoagulierenden Aktivitäten des sauren Extraktes (EA) (oder Rohfucans) und der (durch saure Hydrolyse) der Braunalgen: Ascophyllum nodosum (An), Fucus vesiculosus (Fv), Pelvetia canaliculata (Pc) und Undaria pinnatifida (Up) gewonnenen Fraktion A2 angestellt werden.
Tabelle III
Antikoagulierende Aktivität* (IE/mg)
EA(An) A2(An) 4,5 6,6
EA(Fv) A2(Fv) 5,0 5,8
EA(Pc) A2(Pc) 4,0 2,0
EA(Up) A2(Up) 1,3
* Antikoagulierende Aktivität, dadurch bestimmt, daß ein Standardheparin H 108 in einer Konzentration von 173 ΙΕ/mg als Referenzpräparat gewählt wird.
Durch die Tabelle IV kann die antikoagulierende Wirkung der erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide genauer analysiert werden, indem ein Vergleich zwischen den jeweiligen Auswirkungen auf die Quickzeit (TQ), die Cephalin-Kaolin-Zeit (TCK), die Thrombinzeit (TT) und die Reptilasezeit (TR) der Fraktion A2 (Pc) und des Heparins ermöglicht wird.
Tabelle IV
TQ Koagulationszeit (Sekunden) TT 25 90 TR
F2(PC) TCK 40 > 120
(цд/ті) 13 130 > 120 22
О 14 56 >180 > 120 22
10 15 70 > 180 > 120 22
25 15 100 >180 > 120 21
30 15 120 TT 22
50 18 155 22
100 TQ 220 TR
Heparin TCK
(Mg/ml) 14 22
0,25 14 85 22
0,5 14 120 22
0,75 14 150 22
1 17 > 200 22
5 23 > 200 22
10 >200
Das zeigt, daß die erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide hauptsächlich die Thrombinzeit beeinflussen.
Beispiel 4: Antikoagulierende Aktivität in vivo; Einfluß der erfindungsgemäßen sulfatierten Polysaccharide auf die Parameter der Koagulation
Die antikoagulierende Aktivität der erfindungsgemäßen Polysaccharidfraktionen wird am Kaninchen bewertet. Eine nach dem im Beispiel 1 beschriebenen sauren Hydrolyseverfahren hergestellte Fraktion mit einem mittleren Molekulargewicht von 15000Da wird bei 3 kg schweren Kaninchen injiziert. Den Kaninchen wird in regelmäßigen Abständen Blut abgenommen, und die Parameter der Koagulation werden am entnommenen Blut durch Messung der Thrombinzeit (TT) und der Cephalin-Koalin-Zeit (TCK) bewertet.
Tabelle V zeigt den Verlauf der Koagulationsparameter in Abhängigkeit von der Zeit nach Injektion von 0,5 ml einer Lösung von erfindunsgemäßen sulfatierten Polysacchariden (Fraktion A2 von Ascophyllum nodosum, durch saure Hydrolyse gewonnen) in Konzentrationen von 100mg/ml, 40mg/ml und zum Vergleich nach Injektion von Heparin zu 2mg/ml.
Tabelle V
Probenahme TT TCK
zeit (Sek.) (Sek.)
A2(An) 0 35 23,3
100 mg/ml 10min >240 115
30 min >240 88,4
4h30min 31 32,4
A2(An) 0 48 30
40 mg/ml 10min >240 73,4
30 min >240 58,8
4 h 30 min 23,4 25
A2(An) 0 33 25
30mg/ml 10min >300 59,2
30 min 123,6 47
4h30min 20,3 24
Heparin 0 28,4 23
10min >240 52
30 min >240 60
4h30min - -
Beispiel 5: Antithrombotische Aktivität in vivo; experimentelle Thrombose
1 / Verfahrensweise
Das angewendete Modell der experimentellen Thrombose ist das von WESSLER und HAUPTMANN [STANFORD WESSLER, STANLEY M. REIMER und MINDEL CSHEPS-J. Appl. Physiol (1959) 14, S. 943-946] beim Kaninchen, bei dem der Faktor Xa [J.HAUPTMANN, B.KAISER, F.MARKWARDT und G. NOUAK-Thromb. Haemostaris Stuttg. 43 (1980) S. 118-123] als Auslöser der Thrombose eingesetzt wird.
Die Versuche werden mit einer Polysaccharidfraktion mit einem mittleren Molekulargewicht von 20000 ± 2000 durchgeführt, die, wie im Beispiel 1 beschrieben, durch saure Hydrolyse des Rohfucans gewonnen wird. Das Produkt wird intravenös in Dosen von 0,150; 0,625; 1,25; 2,5 und 5mg/kg 10min vor Erzeugung der Thrombose injiziert. Jede Dosis wird an 5 Kaninchen getestet.
Eine Bestimmung der antithrombotischen ED 50 (effektive Dosis 50, entspricht der Dosis, die das Gewicht des entstandenen
Thrombus um 50% reduziert) erfolgte durch logarithmische Regression und ergibt einen mittleren Wert von 0,40 mg/kg (zwischen 0,23 und 0,66mg/kg).
Die Blutentnahme erfolgt 10min nach intravenöser Injektion unmittelbar nach Bildung des Venensacks. Die für jede Dosis erzielten durchschnittlichen Ergebnisse sind in Tabelle Vl zusammengefaßt.
Tabelle Vl
Injizierte Dosis TCKa TTb TQC
(mg/kg) (Sek.) (Sek.) (Sek.)
0 30,6 20,4 8,5
0,150 31,8 22,2 8,5
0,625 35 24,9 8,7
1,25 40,2 38,5 8,6
2,5 50,9 45,2 8,5
5 67,6 71,2 8,4
Kontrolltiere 28,8 21,4 8,3
a) Cephalin-Kaolin-Zeit
b) Thrombinzeit
c) Quickzeit
Diese Ergebnisse bestätigen die in vitro beobachteten und in Beispiel 3 und in Tabelle IV festgehaltenen Resultate. Die Ergebnisse, die bei Kontrollkaninchen beobachtet wurden, die dem Protokoll einer experimentellen Thrombose unterzogen wurden, jedoch nur ein Lösungsmittel der Fraktion A2 verabreicht bekamen, sind ebenfalls in dieser Tabelle angegeben. Die mittleren Gewichte der in der kontralateralen Vene bei Dosen von 0,15; 0,625; 1,25 und 5mg/kg entnommenen feuchten Thromben sind in der Tabelle VII angegeben.
Tabelle VII
Dosis mg/kg 5 1,25 0,625 0,15 Kontroll tiere
Gewicht des Thrombus (mg) 0,0 0,0 23,5 40 76,9
Beispiel 6: Bestimmung der globalen antikomplementären Aktivität der Fucane und ihrer Fraktionen
Die antikomplementäre Aktivität wird durch Bestimmung des CH50 (Hämolytisches Komplement 50) in Gegenwart oder in Abwesenheit von Fucanen ermittelt. Durch die Bestimmung von CH 50 kann die globale funktioneile Aktivität des klassischen Weges des Komplementsystems des menschlichen Serums bewertet werden. DieserTest besteht darin, die kleinste Menge von frisch entnommenem menschlichem Serum zu ermitteln, die in der Lage ist, die 50%ige Lyse einer gegebenen Anzahl roter Blutkörperchen von Schafen zu bewirken, die durch die Kaninchenantikörper von Antierythrozyten des Schafes optimal sensibiüsiert wurden (Es = sensibilisierte Erythrozyten).
Die Proteine des klassischen Weges des Komplementsystems erkennen diese roten Blutkörperchen als ein fremdes Element und aktivieren sich durch aufeinanderfolgende Spaltungen, um mit diesen roten Blutkörperchen zu reagieren, was deren Lyse bewirkt. Es ist möglich, die hemmenden Eigenschaften eines Polymers, z. B. des Heparins oder des Fucans durch Bestimmung des CH 50 in Gegenwart des Polymers zu ermitteln. Das Inhibitionsvermögen ist gegeben durch die Konzentration des Polymers in mg pro ml im Verhältnis 1:4 verdünnten menschlichen Serums, die in der Lage ist, 50% der Lyse der Zellen zu inhibieren, wobei eine Dosis/Wirkungskurve der Lyse der Zellen in Abhängigkeit von der Polymerkonzentration aufgestellt wird. Je geringer die Konzentration ist, je größer ist die antikomplementäre Aktivität des Polymers. Um die antikomplementäre Aktivität der Fucane zu messen, wurden der saure Extrakt (Rohfucan) sowie Fraktionen mit verschiedenen Molekulargewichten eingesetzt, die durch saure Hydrolyse dieses Rohfucans gewonnen wurden. Die Versuchsbedingungen sind folgende: 50μΙ reines normales menschliches Serum (SHN) werden mit 50μΙ Fucan unterschiedlicher Konzentrationen (0,2 bis 0,5mg/ml) gemischt; nach einer Inkubation von 45 Minuten bei 370C wird das Gemisch 10 Minuten lang bei 1 300g und bei 4°C zentrifugiert, und man liest DO bei 414nm ab.
Zusammensetzung des Puffers VBS++:
NaCI 42,5 g
Veronal (Natriumdiethylbarbital) 1,875g
Diethylbarbitursäure 2,85 g
Destilliertes H2O qsp 1 000 ml
Der pH wird auf 7,4 eingestellt; 20ml dieser Lösung werden mit 80 ml destilliertem Wasser gemischt: es werden 0,5ml CaCI2 0,03M und 0,5ml MgCI20,10M hinzugesetzt.
Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle VIII (2. Spalte) festgehalten. DieFucanfraktionen sind 3- bis lOOfach aktiver als das unter den gleichen Bedingungen analysierte Heparin H108. Diese Aktivität ist unabhängig von der antikoagulierenden Aktivität.
Tabelle VII
DI«, Dl50 Dl50
Fraktionen (CH 50) C3a C4a
(mg/ml) (mg/ml) (mg/ml)
EAAn 0,035-0,16 nicht best. 0,14
Αι An 0,26 0,070 nicht best.
A2An 1-1,37 0,10 0,11
A3An 0,20 0,175 0,024
A1Pc 0,036 nicht best. nicht best.
A2Pc 0,60 nicht best. nicht best.
A2Fv 1,95 nicht best. nicht best.
A2Up 1,26 nicht best. nicht best.
Heparin 4 0,15 0,05
Somit wird nachgewiesen, daß das Rohfucan sowie Fraktionen mit einem mittleren Molekulargewicht zwischen 5 und 10OkDa die Aktivierung des Komplements vollständig hemmen und eine höhere antikomplementäre Aktivität als das Heparin besitzen. Und zwar bedarf es im Falle des Heparins 4 mg/ml Polymer um 50% der Lyse der Zellen zu inhibieren, es bedarf jedoch nur 0,035 bis 1,95 mg/ml (je nach Molekulargewicht) roher oder fraktionierter Fucane, um den gleichen Effekt zu erzielen. Somit wurde beobachtet, daß die Fraktionen mit dem mittleren Molekulargewicht von 1800OkDa, die wie in Beispiel 1 beschrieben hergestellt wurden, zu 50%dieZelllyse bei einer Konzentration von 1,3mg/ml hemmen und daß die Fraktionen mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht zwischen 5 und 10kDa 50% der Zelllyse bei einer Konzentration von 0,20 mg/mI inhibieren.
Beispiel 7: Messung des C3a und des C4a durch Radioimmunoassay (RIA)
Die Konzentration der Proteine C3a und C4a, die in flüssiger Phase im Verlauf der Aktivierung freigesetzt wurden, wird im Überstand durch Radioimmunoassay-Bestimmung gemessen.
Der Versuch wird folgendermaßen mit Hilfe des Radioimmunoassay-Testbestecks C3a-desarg 1251 (von Amersham auf den Markt gebracht) durchgeführt:
50μΙ des reinen durch Sephadex aktivierten menschlichen Normalserums werden mit 50 μΙ VBS^-Puffer und ΙΟΟμΙ Fucan mit variablen Konzentrationen (0,1 bis 5mg/ml) gemischt; das Gemiscch wird 30 Minuten bei 37CC inkubiert, dann 5min lang bei 1700g zentrifugiert. Es werden 160μΙ Überstand entnommen, denen 10μΙ EDTA (8,66 · 10"2M), (dasdie Aktivierung des Komplements blockiert), dann 170μΙ Fällungsmittel (wird mit dem Testbesteck mitgeliefert) zugesetzt werden; nach Inkubation von 5min bei Umgebungstemperatur wird das Gemisch 2 Minuten lang bei 10000g zentrifugiert, und der Überstand wird verdünnt (1A bis Vsi2), bevor die RIA-Bestimmung vorgenommen wird.
Die Aktivität der Probe (Dl 50) wird als die Fucanmenge ausgedrückt, die notwendig ist, um 50% der Menge von C3 a zu inhibieren, die normalerweise in 1 ml, im Verhältnis 1 A verdünntem menschlichen Normalserum erzeugt wird, wobei diese inhibitorische Dosis in mg Fucan/ml 1:4 verdünntem menschlichen Normalserum ausgedrückt wird. Die Ergebnisse sind in Tabelle VII (Spalte 3) enthalten.
Eine Lösung von 0,21 mg/ml A2 (An) in im Verhältnis 1:4 verdünntem menschlichen Normalserum gestattet es, die Aktivierung des C3 unterhalb der spontanen Aktivierung des menschlichen Normalserums zu verringern.
Außerdem genügen 0,5mg dergleichen Fraktion, um die Aktivierung des C3 total zu hemmen, das in 1 ml, im Verhältnis 1:4 verdünntem menschlichen Normalserum enthalten ist und der Wirkung eines Aktivators (Sephadex, das bei der Konzentration von 15 mg/ml eine totale Aktivierung des Komplements nach sich zieht) ausgesetzt wird, der in einer Menge eingesetzt wird, die größer als die zu einer totalen Aktivität des Komplements notwendigen Menge ist.
Die sich auf C4a beziehenden Ergebnisse sind auch in der Tabelle VIII (Spalte 4) aufgeführt.
Wie aus dem Voraufgehenden hervorgeht, beschränkt sich die Erfindung keineswegs auf die Arten des Einsatzes, der Realisierung und der Anwendung, die ausführlicher beschrieben wurden; sie umfaßt im Gegenteil alle Varianten, die dem Fachmann auf diesem Gebiet vorstellbar sind, ohne daß dabei der Rahmen oder der Umfang dieser Erfindung verlassen werden.

Claims (21)

1. Aus Fucanen von Phäophyzeen gewonnene sulfatierte Polysaccharide, dadurch gekennzeichnet, daß ihr durch Gelfiltration in bezug auf einen Polysaccharidstandard bestimmtes Molekulargewicht größer als 5 und kleiner als 4OkDa ist, daß ihr Schwefelgehalt über dem des Ausgangsfucans liegt, daß sie weniger als 0,15% kontaminierende Proteine enthalten und daß sie löslicher als die Ausgangsfucane sind und daß sie antikoagulierende und antithrombotische Eigenschaften besitzen.
2. Sulfatierte Polysaccharide nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie durch schonende Lyse eines aus Phäophyzeen extrahierten Rohfucans gewonnen werden können.
3. Sulfatierte Polysaccharide nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ihr mittleres Molekulargewicht kleiner als oder gleich 2OkDa ist.
4. Sulfatierte Polysaccharide nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ihr mittleres Molekulargewicht zwischen 20 und 35kDa liegt.
5. Sulfatierte Polysaccharide nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß ihr Schwefelgehalt um 2 bis 20% höher als der der Ausgangsfucane ist.
6. Sulfatierte Polysaccharide nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß sie durch schonende saure Hydrolyse, ausgehend von aus Fucus vesiculosus extrahierten Fucanen, gewonnen werden, daß ihr Schwefelgehalt um etwa 15% bis 20% höher als der der Ausgangsfucane ist und daß ihr Proteingehalt unter 0,05% liegt.
7. Sulfatierte Polysaccharide nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß sie durch schonende saure Hydrolyse, ausgehend von aus Ascophyllum nodosum extrahierten Fucanen, gewonnen werden, daß ihr Schwefelgehalt um etwa 2% bis 5% höher als der der Ausgangsfucane ist und daß ihr Proteingehalt niedriger als 0,05% ist.
8. Sulfatierte Polysaccharide nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß sie durch schonende saure Hydrolyse auf der Grundlage von aus Pelvetia canaliculata extrahierten Fucanen gewonnen werden, daß ihr Schwefelgehalt um etwa 15% bis 20% höher als der der Ausgangsfucane ist und daß ihr Proteingehalt niedriger als 0,05% ist.
9. Sulfatierte Polysaccharide nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß sie durch schonende saure Hydrolyse auf der Grundlage von aus Undaria pinnatifida extrahierten Fucanen gewonnen werden, daß ihr Schwefelgehalt um etwa 10% bis 15% höher als der der Ausgangsfucane ist und daß ihr Proteingehalt niedriger als 0,05% ist.
10. Antikoagulierendes und antithrombotisches Agens, das sowohl in vitro als auch in vivo aktiv und Aktivator der Kofaktoren HCII und ATIII ist, nach einem beliebigen der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß es wenigstens ein sulfatiertes Polysaccharid enthält.
11. Verfahren zur Gewinnung der sulfatierten Polysaccharide nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine schonende Lyse eines aus Phäophyzeen stammenden Rohfucans vorgenommen wird, daß das gewonnene Lysat durch Gelfiltration fraktioniert wird und daß Fraktionen mit einem Molekulargewicht über 5 und unter 40 kDa aufgefangen werden.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die schonende Lyse des Fucans durch saure Hydrolyse erfolgt.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die saure Hydrolyse durch Einwirkung von H2SO4 0,5 bis 1 N bei einer Temperatur zwischen 40 und 50 0C während 1 bis 4 Stunden erfolgt.
14. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die schonende Lyse des Fucans durch Radiolyse erfolgt, indem das Fucan einer Bestrahlung, vor allem mit Gammastrahlen, ausgesetzt wird.
15. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die schonende Lyse des Fucans durch enzymatische Hydrolyse erfolgt.
16. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die schonende Lyse des Fucans durch physikalische Verfahren erfolgt, insbesondere durch Schallbehandlung.
17. Verfahren nach einem der Ansprüche 11 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß die Fraktionen aufgefangen werden, deren Molekulargewicht kleiner als oder gleich 20 kDa ist.
18. Inhibitorisches Agens der Aktivierung des Komplements, dadurch gekennzeichnet, daß es aus Phäophyzeen extrahierte Fucane und/oder ihre Fraktionen enthält.
19. Inhibitorisches Agens der Komplementaktivierung nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Fraktion mit einem Molekulargewicht über 5OkDa enthält, die aus einem aus Phäophyzeen extrahierten Fucan gewonnen wird.
20. Inhibitorisches Agens der Komplementaktivierung nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß es eine Fraktion mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht zwischen 5 und 5OkDa enthält, die aus einem aus Phäophyzeen extrahierten Fucan gewonnen wird.
21. Inhibitorisches Agens der Komplementaktivierung nach einem beliebigen der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß es sulfatierte Polysaccharide enthält.
Hierzu 2 Seiten Zeichnungen
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