DE1001987B - Verfahren zur Herstellung von N, N'-Bis-pyridoylhydrazinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N, N'-Bis-pyridoylhydrazinen

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DE1001987B
DE1001987B DEB33929A DEB0033929A DE1001987B DE 1001987 B DE1001987 B DE 1001987B DE B33929 A DEB33929 A DE B33929A DE B0033929 A DEB0033929 A DE B0033929A DE 1001987 B DE1001987 B DE 1001987B
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DE
Germany
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bis
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pyridoylhydrazines
hydrazines
alkali metal
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DEB33929A
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Dr Johannes Miksch
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Joh A Benckiser GmbH
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Joh A Benckiser GmbH
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    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von N, N'-Bis-pyridoylhydrazinen Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von N, N'-Bis-pyridoyl-hydrazlnen aus den entsprechenden Monopyridoyl-hydrazinen.
  • Symmetrische D:iacyl@hydrazine und: ihre S.ubstitutionsprodukte werden im allgemeinen entweder aus den entsprechenden Säurechloriden und Hydrazinhydrat oder aus Monoacyl-hydrazinen. durch Behandeln mit Amylnitrit, durch Einwirkenlassen von Jod oder Quecksilberoxyd oder durch vielstündiges Erhitzen auf eine Temperatur von über 200° hergestellt.
  • Alle diese Arbeitsweisen bringen jedoch eine Reihe von Schwierigkeiten mit sich, wenn man sie auf die Herstellung der entsprechenden N, N'-Bis-pyridoylhydrazine in technischem Ausmaße überträgt.
  • Die Herstellung von Pyridin-y-carbonsäurechlorid z. B. verlangt mehrtägiges Kochen mit einem großen Überschuß an Thionylchlorid und ein umständliches Reinigungsverfahren, das Arbeiten mit Amylnitrit verlangt wegen dessen großer Giftigkeit besondere Vorsichtsmaßnahmen, und die anderen Verfahren erbringen nur geringe bis mäßige Ausbeuten und unerwünschte Nebenprodukte.
  • Es wurde nun gefunden, daß man N, N'-Bis-pyridoyl-hydrazine in beinahe quantitativer Ausbeute und ohne Nebenprodukte herstellen kann, wenn man einfache Pyridincarbonsäurehydrazide mit Alkalinitrit in verdünnten nicht oxydierenden Säuren, vorzugsweise in verdünnter Essigsäure, behandelt.
  • Das Verfahren selbst kann in sehr einfacher `reise durchgeführt werden, indem man ein in verdünnter Säure gelöstes Pyri,dincarbonsäu.rehydrazid und, das in Wasser gelöste Alkalinitrit bei Zimmertemperatur miteinander reagieren läßt. Bereits in wenigen Minuten beginnt das entsprechende N, N'-Bis-pyridoylhydrazin auszufallen.
  • An dem Ergebnis ändert sich nichts, wenn man das Verfahren derart abwandelt, daß man das Pyridincarbonsäu!rehydrazid und das Alkalinitrit in Wasser löst und anschließend die Säure zufließen läßt.
  • Die gegebenenfalls in den Pyridinkernen substituierten, N, N'-3is-pyriidoyl-hydrazine sind bekannt; sie können für therapeutische Zwecke Verwendung finden bzw. als Ausgangsstoffe zur Herstellung vün Arzneimitteln dienen.
  • Beispiele: 1. 100 g Pyri-din-y-carbonsäu@rehydrazid vom Schmelzpunkt 171° werden in 400 cm3 109/o,iger Essigsäure gelöst und mit 35g Natriumnitrit in 100 cm3 Wasser versetzt. Die Lösung, die sich dabei erwärmt, wird auf Zimmertemperatur abgekühlt. Nach wenigen Minuten setzt reichliche Abscheidung langer verfilzter Nadeln ein. Innerhalb von 2 Stunden ist die Umsetzung beendet. Der angefallene Niederschlag wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und bei 105° getrocknet. Das N, N'-Bis-(y-pyridoy 1)-hydrazin schmilzt bei 256°. Die Ausbeute beträgt über 90°/o der Theorie.
  • 2. 50 g Pyridin-ß-carbonsäurehydrazid vom Schmelzpunkt 158° und 17,5 g Natriumnitrit werden in 100 cm3 Wasser gelöst, worauf der Lösung 200 cm3 100/aige Essigsäure bei Einhaltung der Zimmertemperatur zugegeben werden. Nach 2 Stunden wird der Niederschlag abgesaugt, mit Wasser gewaschen und bei 105° getrocknet. Die Ausbeute an N, N'-Bis-(ß-pyridoyl)-hydrazin vom Schmelzpunkt 227° beträgt 90% der Theorie.
  • 3. 50 g Pyridin-a-carbonsäurehydrazid vom Schmelzpunkt 100° werden in 200 cm3 10%iger Essigsäure gelöst und anschließend mit 17,5 g N atriumnitrit in 50 cm3 Wasser behandelt. Der anfallende Niederschlag wird abgesaugt, mit Wasser gewaschen und bei 105° getrocknet. Die Ausbeute an N, N'-Bis-(a-pyri@doyl)-hydrazin vom Schmelzpunkt 219° beträgt über 900/a der Theorie.

Claims (3)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von N, N'-Bispyridoy l-hydrazinen aus den entsprechenden Monopyridoyl-hydrazinen mit Hilfe von Sauerstoff abgebenden Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, daB man einfache Pyridincarbonsäurehydrazide mit Alkalinitrit in verdünnten nicht oxydierenden Säuren zur Reaktion bringt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, da-durch gekennzeichnet, daB auf 2 Mol Säurehydrazid 1 Mol Alkalinitrit angewandt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion bei Zimmertemperatur durchgeführt wird. In Betracht gezogene Druckschriften: Chem. Abstr, 1954, Sp. 3974.
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