DE69908080T2 - Verfahren zur Herstellung von Organosilikonverbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Organosilikonverbindungen

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Zubereitung von Organosilikon- Verbindungen. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Zubereitung von Organosilikon-Verbindungen, welche die Si-gebundene Alkoxy-Gruppe in Organosilikon-Verbindungen in eine Diorganosilyl-Gruppe bei hohen Konversionsverhältnissen konvertieren können. Die Erfindung betrifft außerdem ein Verfahren zur Synthese von Carbosiloxandendrimeren unter Verwendung besagten Zubereitungsverfahrens.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Verfahren zum Konvertieren von Si-gebundenem Alkoxy in Organosilikon- Verbindungen in die Dimethylsilyl-Gruppe -O-Si(CH&sub3;)&sub2;H unter Verwendung von 1,1,3,3- Tetramethyldisiloxan H(CH&sub3;)&sub2;Si-O-Si(CH&sub3;)&sub2;H sind bereits bekannt. Die japanische Offenlegungsschrift (Kokai) der Patentanmeldung Nummer Hei 4-323222 lehrt die Reaktion von Alkoxysilan und 1,1,3,3,-Tetramethyldisiloxan in wässriger Salzsäurelösung. Die japanische Patentanmeldung Hei 10-29297 (29,297/1998) lehrt die Reaktion von Alkoxysilan und 1,1,3,3,-Tetramethyldisiloxan in der Gegenwart von von Carbonsäure und einer Perfluoroalkansulfonsäure. Das ältere Verfahren leidet an einer geringen Konversion der Dimethylsilylations-Reaktion, die zum Vorliegen einer großen Menge von verbleibendem Alkoxy in dem Organosilikon-Verbindungsprodukt führt. Das letztere Verfahren weist eine hohe Konversion bei der Dimethylsilylations-Reaktion auf, kann aber aufgrund von Sekundärreaktionen nicht das Zielprodukt in hohen Ausbeuten liefern. Diese Verfahren waren daher nicht in der Lage, eine SiH-Funktional- Organosilikon-Verbindung in großer Reinheit aus Si-gebundenen Alkoxy- funktionalisierte Organosilikon-Verbindungen zu erzeugen.
  • Es ist Aufgabe der Erfindung ein Verfahren zur Zubereitung von Organosilikon- Verbindungen zu schaffen, welches die Si-gebundene Alkoxygruppe in die Diorganosilylgruppe mit hohen Konversionsverhältnissen konvertieren kann und welches dies ohne das Auftreten von Sekundärreaktionen durchführt. Es ist eine weitere Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Zubereitung von hochreinem Carbosiloxandendrimer mit einer engen Molekülgewichtverteilung durch Verwendung des vorhergehenden Verfahrens zu schaffen.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Diese Erfindung betrifft ein Verfahren zur Zubereitung von Organosilikon- Verbindungen. Das Verfahren ist gekennzeichnet durch das Konvertieren der Si- gebundenen Alkoxy in einer Si-gebundenen, Alkoxy-funktionalisierten Organosilikon- Verbindung in eine Diorganosilylgruppe durch Reagieren der Si-gebundenen, Alkoxy- funktionalisierten Organosilikon-Verbindung mit einem Organodisiloxan, welches Si- gebundene Wasserstoffatome aufweist, in einer Alkohol enthaltenden, sauren, wässrigen Lösung und nachfolgendem Behandeln mit einem Sulfonsäure-Katalysator und Carbonsäure.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Fig. 1 enthält das ²&sup9;Si-Kernspinresonanz Spektrogram des Carbosiloxandendrimers, welches in Beispiel 1 synthetisiert wurde.
  • Fig. 2 enthält das ²&sup9;Si-Kernspinresonanz Spektrogram des Carbosiloxandendrimers, welches synthetisiert wurde, im Vergleich zu Beispiel 1.
  • Fig. 3 enthält das ²&sup9;Si-Kernspinresonanz Spektrogram der Organosilikon- Verbindung, welche synthetisiert wurde, im Vergleich zu Beispiel 2.
  • Fig. 4 enthält das ²&sup9;Si-Kernspinresonanz Spektrogramm der Organosilikon- Verbindung, welche in Beispiel 2 synthetisiert wurde
  • DETAILERTE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • Diese Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Zubereitung von Organosilikon- Verbindungen. Besagtes Verfahren ist gekennzeichnet durch das Konvertieren von Si- gebundenem Alkoxy in einer Si-gebundenen Alkoxy-funktionalisierte Organosilikon- Verbindung in eine Diorganosilyl-Gruppe mit der allgemeinen Formel -O- SiR¹&sub2;H(R¹ = C&sub1; bis C&sub1;&sub0; monovalentes Hydrocarbyl) durch Reagieren der Si-gebundenen Alkoxy-funktionalisierten Organosilikon-Verbindung mit einem Organodisiloxan der allgemeinen Formel HR¹&sub2;Si-O-SiR¹&sub2;H (R¹ = C&sub1; bis C&sub1;&sub0; monovalentes Hydrocarbyl) in einer Alkohol enthaltenden, sauren, wässrigen Lösung und nachfolgendem Behandeln mit Sulfonsäure-Katalysator und Carbonsäure.
  • Die Si-gebundene Alkoxy-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung wird repräsentiert durch Alkoxysilane, Organoalkoxysilane, Alkoxy-funktionalisierte Organosiloxan- Oligomere, Alkoxy-funktionalisierte Organopolysiloxane und Alkoxy-funktionalisierte Carbosiloxandendrimere. Die Alkoxy-Gruppe wird repräsentiert durch Methoxy, Ethoxy, Propoxy und Butoxy, von welchen Methoxy und Ethoxy bevorzugt werden.
  • Die Alkoxysilane werden repräsentiert durch Tetraalkoxysilane wie Tetramethoxysilan und Tetraethoxysilan; Organotrialkoxysilane wie Trimethoxysilan, Triethoxysilan, Methyltrimethoxysilan, Methyltriethoxysilan, Vinyltrimethoxysilan, Phenyltrimethoxysilan, 3-Methacryloxypropyltrimethoxysilan und 3- Mercaptopropyltrimethoxysilan; Diorganodialkoxysilane wie Dimethyldimethoxysilan, Dimethyldiethoxysilan, Dimethyldiethoxysilan, Vinylmethyldimethoxysilan, Phenylmethyldimethoxysilan, 3-Methacrylaoxypropylmethyldimethoxysilan, und 3- Mercaptopropylmethyldimethoxysilan; und Organomonoalkoxysilane wie Trimethylmethoxysilan, Trimethylethoxysilan, 3- Methacryloxypropyldimethylmethoxysilan, und 3-Mercaptopropyldimethylmethoxysilan.
  • Die Alkoxy-funktionalisierten Organosiloxanoligomere werden repräsentiert durch die teilweise Hydrolyse und Kondensationsprodukte der obigen Alkoxysilane und auch durch 1-Methoxy-1,1,3,3,5,5,7,7,-Octanmethyltetrasiloxan, 1-Methoxy-nonamethyltetrasiloxan, und 1-Methoxy-7-Vinyloctamethyltetrasiloxan.
  • Das Carbosiloxandendrimer, welches von dieser Erfindung umfasst ist, ist ein Polymer mit einer weit verzweigten Struktur in welcher sich die Siloxan-Bindung und Silalkylen- Bindung abwechseln und in welchem der Kern eine Siloxan Einheit mit der allgemeinen Formel X¹R³&sub4;SiO(3-a)/2 ist. R³ ist eine monovalente, organische Gruppe, zum Beispiel C&sub1; bis C&sub1;&sub0; Alkyl, Aryl, Haloalkyl, Ether-enthaltende Gruppen und Ester-enthaltende Gruppen. Der Index a ist ein Integer von 0 bis 2. X¹ ist die Silylalkyl-Gruppe mit der folgenden Formel bei i = 1:
  • (R&sup4; ist C&sub2; bis C&sub1;&sub0; Alken, R&sup5; ist ein C&sub1; bis C&sub1;&sub0;-Alkyl, R&sup6; ist ein C&sub1; bis C&sub1;&sub0; - monovalentes Hydrocarbyl, Xi+1 ist eine oben definierte Silylalkyl-Gruppe, i ist ein Integer mit einem Wert zwischen 1 und 10, der die Generation der Silylalkyl-Gruppe spezifiziert und bi ist ein Integer von 1 bis 3, wobei die höchste Generation von bi 3 ist).
  • Dieses Alkoxy-funktionalisierte Carbosiloxandendrimer wird repräsentiert durch Polymere mit den folgenden durchschnittlichen Molekülformeln:
  • Das Alkoxy-funktionalisierte Carbosiloxandendrimer kann durch eine Additionsreaktion zwischen einer SiH-funktionalisierten Organosilikon-Verbindung und einem Alkenyltrialkoxysilan in der Gegenwart von eines Platin-Übergangsmetall-Katalysators synthetisiert werden. Die SiH-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung wird durch Verbindungen mit den folgenden, durchschnittlichen Molekülformeln repräsentiert:
  • in welchen R¹ ein C&sub1; bis C&sub1;&sub0; monovalentes Hydrocarbyl repräsentiert, R² monovalente, organische Gruppen repräsentiert, die Indizes folgende Werte haben: 1 ist ein Integer von 0 bis 3, m ist ein Integer mit einem Wert von wenigstens 3, n ist ein Integer mit einem Wert von wenigstens 0, p ist ein Integer mit einem Wert von wenigstens 2 und q und r sind beide Integers mit Werten von wenigstens 4.
  • Das monovalente Hydrocarbyl R¹ wird repräsentiert durch Alkyl, wie Methyl, Ethyl und Propyl; Alkenyl wie Vinyl, Allyl, Butenyl und Hexenyl; Aryl wie Phenyl, Tolyl und Xylyl; und Aralkyl wie Benzyl und Phenethyl. Methyl wird für R¹ bevorzugt. Die monovalente organische Gruppe R² wird durch ein C&sub1; bis C&sub1;&sub0;-Alkyl, Aryl, Haloalkyl, Ether-enthaltende Gruppen und Ester-enthaltende Gruppen repräsentiert.
  • Das Alkenyltrialkoxysilan wird durch die allgemeine Formel R&sup7;Si(OR&sup5;)&sub3; repräsentiert in welcher R&sup5; ein C&sub1; bis C&sub1;&sub0;-Alkyl repräsentiert und R&sup7; ein C&sub2; bis C&sub1;&sub0;-Alkenyl repräsentiert.
  • Der Platin-Übergangsmetall-Katalysator wird durch Platinchlorwasserstoffsäure, Olefinkomplexe von Platin und Platin/Diketonatkomplexe repräsentiert.
  • R¹ in dem Organodisiloxan HR¹&sub2;Si-O-SiR¹&sub2; repräsentiert ein C&sub1; bis C&sub1;&sub0; monovalentes Hydrocarbyl, zum Beispiel Alkyl wie Methyl, Ethyl und Propyl; Alkenyl wie Vinyl, Allyl, Butenyl, und Hexenyl; Aryl wie Phenyl, Tolyl und Xylyl; und Aralkyl wie Benzyl und Phenethyl. Methyl wird für R¹ bevorzugt.
  • Die Alkohol enthaltene, saure, wässrige Lösung ist vorzugsweise eine 2 : 1 : 2 (Gewicht-) Mischung aus Alkohl : Säure : Wasser. Der Alkohol wird repräsentiert durch Methanol, Ethanol, n-Propanol und Isopropanol. Die Säure wird durch konzentrierte Salzsäure, Schwefelsäure, Carbonsäure und Sulfonsäure repräsentiert.
  • Die Carbonsäure wird durch Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Benzoesäure und substituierte Benzoesäuren repräsentiert. Ameisensäure und Essigsäure werden aufgrund ihrer guten Fähigkeit eine hohe Beschleunigung der Diorganosilylationsreaktion zu erzeugen bevorzugt.
  • Der Sulfonsäurekatalysator ist ein Katalysator, welcher die Diorganosilylationsreaktion beschleunigt. Beispiele dieser Komponente sind Schwefelsäure und Perfluoroalkansulfonsäure wie Trifluoromethansulfonsäure.
  • Das Herstellungsverfahren dieser Erfindung beginnt mit der Diorganosilylation in einer Alkohol-enthaltenden, sauren, wässrigen Lösung des Si-gebundenen Alkoxy durch das Organodisiloxan HR¹&sub2;Si-O-SiR¹&sub2;H. Genauer wird die flüssige Mischung aus einer Alkohol-enthaltenden, sauren, wässrigen Lösung und Organodisiloxan hergestellt, in dem letzteres in einer Menge verwendet wird, die wenigstens 1.0 Äquivalenten entspricht und vorzugsweise wenigstens 1.2 Äquivalenten bezogen auf das Alkoxy in der Si- gebundenen, Alkoxy-funktionalisierten Organosilikon-Verbindung. Die Si-gebundene, Alkoxy-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung wird dann bei 0 bis 80ºC, vorzugsweise 40 bis 70ºC und weiter bevorzugt bei 45 bis 55ºC tropfenweise zu dieser flüssigen Mischung zugefügt. Die Carbonsäure wird zu diesem Zeitpunkt in einer Menge entsprechend wenigstens 0.6 Äquivalenten und vorzugsweise in einer Menge entsprechend wenigstens 1.0 Äquivalenten verwendet, bezogen auf das Alkoxy in der Si- gebundenen, Alkoxy-funktionalisierten Organosilikon-Verbindung vor dieser Reaktion. Die Zugabe des Sulfonsäure-Katalysators sollte mit wenigstens 200 ppm erfolgen, bezogen auf die Reaktionsmischung und ist vorzugsweise wenigstens 500 um und weiter bevorzugt wenigstens 1000 ppm. Eine Wasserentfernungsoperation kann zwischen den zwei Schritten der Diorganosilylationsreaktion durchgeführt werden. Nach Fertigstellung der Reaktion erzeugt die Vervollständigung durch Wasserwaschung, Neutralisation, Trocknung und Konzentration bei reduziertem Druck eine sehr reine Organosilikon- Verbindung, in welcher die Alkoxy-Gruppen, die vorher im Molekül vorlagen, sämtlich in ein Diorganosilyl konvertiert wurden.
  • Das präparative Verfahren der Erfindung kann zur Synthese eines hochverzweigten Carbosiloxandendrimers verwendet werden, in welchem die Siloxanbindung und Silalkylenbindung abwechselnd auftreten. Dies wird durch die wiederholte und abwechselnde Durchführung erreicht von
  • (A) ein Verfahren, bei welchem die Si-gebundene, Alkoxy-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung durch eine Additionsreaktion zwischen einer SiH- funktionalisierten Organosilikon-Verbindung und Alkenyltrialkoxysilan in der Gegenwart eines Platin-Übergangsmetall-Katalysators synthetisiert wird, und
  • (B) ein Verfahren (Diorganosilylationsreaktion), bei welchem die SiH-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung durch Reagieren der Si-gebundenen Alkoxy- funktionalisierten Organosilikon-Verbindung, welche durch Verfahren (A) erhalten wurde, mit Organosiloxan der allgemeinen Formel HR¹&sub2;Si-O-SiR¹&sub2;H (R¹ ist wie oben definiert) in einer Alkohol enthaltenden, sauren, wässrigen Lösung synthetisiert wird, gefolgt von einer Behandlung des Reaktionsprodukts mit einem Sülfonsäure-Katalysator und Carbonsäure.
  • Ein besonderes Beispiel dieser Reaktionsabfolge ist unten dargestellt.
  • Ein Vorteil, der sich durch das beschriebene präparative Verfahren ergibt, ist, daß es eine hochreine SiH-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung erzeugt. Dieser Vorteil entsteht, weil das Verfahren alle Si-gebundenen Alkoxy in dem Molekül in ein Diorganosilyl konvertieren kann und in der Lage ist, dies ohne das Auftreten von Sekundärreaktionen als solche zu tun, zum Beispiel einer Umarrangierung der Siloxanbindung. Das präparative Verfahren dieser Erfindung ist extrem effektiv, wenn die Anfangs-Si-gebundene, Alkoxy-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung unter Verwendung eines Platin-Übergangsmetall-Katalysators synthetisiert wurde. Speziell ist die SiH-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung, welche nach dem präparativen Verfahren erzeugt wurde, nicht Gegenstand einer Dehydrierung seiner Si-gebundenen Wasserstoffverbindung durch den Platin-Übergangsmetall-Katalysator. Weiterhin kann die Kombination der Diorganosilylationsreaktion dieser Erfindung mit einer Additionsreaktion mit Alkenyltrialkoxysilan ein hochreines Carbosiloxyandendrimer mit einer engen Molekulargewichtverteilung erzeugen, welche auf einer Polystyrenbasis bestimmt wurde, hat einen einen Dispersionsindex (Verhältnis Mw/Mn zwischen dem Gewichtsmittelwert des Molekulargewichts Mw und dem Anzahlmittelwert des Molekulargewichts Mn), der nicht größer als 2 ist.
  • Die folgenden Beispiele werden nur für illustrative Zwecke ohne Begrenzung des Schutzumfangs vorgestellt.
  • BEISPIELE
  • In den Beispielen ist Me eine Methylgruppe. Die Carbosiloxandendrimere werden mittels ²&sup9;Si-Kernspinresonanz-Analyse und Gelpermeation-Chromatographie identifiziert (Lösungsmittel: Toluen).
  • Referenzbeispiel 1
  • 107.9 g Vinyltrimethoxysilan und 0.02 g 3%-ige Isopropanolische Chlorplatinsäure- Lösung wurden in einen 300 ml-Vierhalskolben eingeführt, der mit einem Rührer, einem Thermometer, einem Rückflußkühler und einem Zugabetrichter ausgestattet war, und wurden auf 100ºC unter Rühren erhitzt. 80.0 g Tetrakis(Dimethylsiloxy)silan wurden langsam tropfenweise aus dem Zugabetrichter zugefügt, so daß die Reaktionstemperatur bei 100ºC blieb. Nach Fertigstellung der Zugabe wurde die Reaktionslösung für eine weitere Stunde auf 120ºC erhitzt. Nach Kühlen und Konzentration bei reduziertem Druck ergaben sich 166.9 g einer sehr hellen, braunen Flüssigkeit.
  • Die Analyse dieser Flüssigkeit bestätigte, daß es ein Carbosiloxandendrimer mit der folgenden Formel ist:
  • Beispiel 1
  • 235.4 g 1,1,3,3,-Tetramethyldisiloxan, 74 ml konzentrierte Salzsäure, 148 ml Wasser und 148 Isopropanol wurden in einen 1000 ml-Vierhalskolben eingeführt, der mit einem Rührer, einem Thermometer, einem Rückflußkühler und einem Zugabetrichter ausgestattet war, und gerührt. 222.6 g des Carbosiloxandendrimers,
  • welches in Referenz Beispiel 1 synthetisiert wurde, wurden langsam tropfenweise aus dem Zugabetrichter über 1 Stunde bei 25 bis 30ºC zugefügt. Die Reaktionslösung wurde für eine weitere Stunde nach der Vollendung der Zugabe gerührt.
  • Die Reaktionslösung wurde nachfolgend in einen Trenntrichter überführt, die untere Phase wurde abgetrennt und die verbleibende obere Phase 3 Mal mit 200 ml Wasser und einmal mit 200 ml gesättigter wässriger Natriumcarbonat-Lösung gewaschen und über Kalziumchlorid getrocknet. Die sich daraus ergebenden Feststoffe wurden abgefiltert und die Reaktionslösung unter reduziertem Druck konzentriert, woraus sich 342.4 g einer farblosen und transparenten Flüssigkeit ergeben.
  • Die Analyse dieser Flüssigkeit mit ²&sup9;Si-Kernspinresonanz bestätigte, daß es Carbosiloxandendrimer ist, welches die folgende durchschnittliche Molekülformel hat und 12 Silikon-gebundene Wasserstoffatome im Molekül hat.
  • Die Erlebnisse aus der Gelpermeation-Chromatographie mit diesem Carbosiloxandendrimer ergaben einen Zahlenmittelwert des Molekulargewichts (Polystyren-Basis) von 1,866 und einen Dispersionsindex von 1.19.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • 1,101 g 1,1,3,3,-Tetramethyldisiloxan, 273 ml konzentrierte Salzsäure, 548 ml Wasser und 548 Isopropanol wurden in einen 5000 ml-Vierhalskolben eingeführt, der mit einem Rührer, einem Thermometer, einem Rückflußkühler und einem Zugabetrichter ausgestattet war, und gerührt. 842 g des Carbosiloxandendrimers,
  • welches in Referenz Beispiel 1 synthetisiert wurde, wurden tropfenweise aus dem Zugabetrichter über 1 Stunde zugefügt. Die Reaktionslösung wurde für eine weitere Stunde nach der Vollendung der Zugabe gerührt.
  • Die Reaktionslösung wurde nachfolgend in einen Trenntrichter überführt, die untere Phase wurde abgetrennt und die verbleibende obere Phase 3 Mal mit 500 ml Wasser und einmal mit 500 ml gesättigter wässriger Natriumcarbonat-Lösung gewaschen und über Kalziumchlorid getrocknet. Die Filtration der sich daraus ergehenden Feststoffe und die Konzentration der Reaktionslösung unter reduziertem Druck ergab dann 1085 g einer farblosen und transparenten Flüssigkeit.
  • Die Analyse dieser Flüssigkeit mit ²&sup9;Si-Kernspinresonanz bestätigte, daß es Carbosiloxandendrimer ist, welches die folgende durchschnittliche Molekülformel hat und 6.9 Silikon-gebundene Wasserstoffatome im Molekül hat.
  • Die Ergebnisse aus der Gelpermeation-Chromatographie mit diesem Carbosiloxandendrimer ergaben einen Zahlenmittelwert des Molekulargewichts (Polystyren-Basis) von 1,820 und einen Dispersionsindex von 1.07.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • 140 g 1,1,3,3,-Tetramethyldisiloxan, 75.2 ml Essigsäure und 150 mg Trifluoromethansulfonsäure wurden in einen 200 ml-Vierhalskolben eingeführt, der mit einem Rührer, einem Thermometer, einem Rückflußkühler und einem Zugabetrichter ausgestattet war, und auf 50ºC erhitzt. 80 g des Carbosiloxandendrimers,
  • welches in Referenz Beispiel 1 synthetisiert wurde, wurden tropfenweise aus dem Zugabetrichter zugefügt und die Reaktion über 3 Stunden durchgeführt.
  • Die Reaktionslösung wurde nachfolgend in einen Trenntrichter überführt, die untere Phase wurde abgetrennt und die verbleibende obere Phase 3 Mal mit 20 ml Wasser und einmal mit 20 ml gesättigter wässriger Natriumcarbonat-Lösung gewaschen und über Kalziumchlorid getrocknet. Die Filtration der sich daraus ergebenden Feststoffe und die Konzentration der Reaktionslösung unter reduziertem Druck ergab dann 109 g einer farblosen und transparenten Flüssigkeit.
  • Die Analyse dieser Flüssigkeit mit ²&sup9;Si-Kernspinresonanz bestätigte, daß es eine Organosilikon-Verbindung ist, welche durchschnittlich 11 Silikon-gebundene Wasserstoffatome im Molekül hat. Die Ergebnisse der ²&sup9;Si-Kernspinresonanz-Analyse zeigten jedoch auch, daß die Flüssigkeit die difunktionale Siloxaneinheit (D-Einheit). (Me)&sub2;SiO2/2 enthält. Weiterhin zeigte ihr Molekulargewicht keinen singulären, monodispergierten Peak, als sie mittels Gelpermeation-Chromatographie analysiert wurde, sondern war vielmehr auf eine Anzahl von Peaks aufgeteilt. Insgesamt wiesen die Ergebnisse darauf hin, daß das Reaktionsprodukt Nebenprodukte enthielt und daß das Ziel Carbosiloxandendrimer mit einer durchschnittlichen Molekülformel
  • nicht mit einer hohen Reinheit erhalten wurde. Entsprechend der Gelpermeation- Chromatographie hatte diese Organosilikon-Verbindung einen Zahlenmittelwert des Molekulargewichts (Polystyren-Basis) von 920 und einen Dispersionsindex von 1.84.
  • Beispiel 2
  • 123.2 g 1,1,3,3,-Tetramethyldisiloxan, 33 ml konzentrierte Salzsäure, 66 ml Wasser und 66 ml Isopropanol wurden in einen 300 ml-Vierhalskolben eingeführt, der mit einem Rührer, einem Thermometer, einem Rückflußkühler und einem Zugabetrichter ausgestattet war, und gerührt. 100.0 g 3-Mercaptopropyltrimethoxysilan wurde dann tropfenweise aus dem Zugabetrichter bei 30ºC über 1 Stunde zugefügt. Die Reaktionslösung wurde für eine weitere Stunde nach der Vollendung der Zugabe gerührt.
  • Die Reaktionslösung wurde nachfolgend in einen Trenntrichter überführt, die untere Phase wurde abgetrennt und die verbleibende obere Phase 3 Mal mit 30 ml Wasser gewaschen und über Kalziumchlorid getrocknet. Nach Abfiltern der sich ergebenden Feststoffe wurden 110.1 g Essigsäure zugefügt, die Temperatur auf 50ºC erhöht und 66.7 mg Trifluoromethansulfonsäure zugefügt. Die Reaktionslösung wurde dann für 7 Stunden reagieren gelassen.
  • Nach Vollendung der Reaktion wurde die Reaktionslösung in einen Trenntrichter überführt, die untere Phase wurde abgetrennt gefolgt von 3 maligem Waschen mit 30 ml Wasser gewaschen und einmal mit 30 ml gesättigter wässriger Natriumcarbonat-Lösung und Trocknen über Kalziumchlorid. Abfiltern der sich ergebenden Feststoffe und Konzertration der Reaktionslösung unter reduziertem Druck ergab 167.5 g einer farblosen und transparenten Flüssigkeit.
  • Die Analyse dieser Flüssigkeit mit ²&sup9;Si-Kernspinresonanz bestätigte, daß es eine Organosilikon-Verbindung ist, welche die folgende durchschnittliche Molekülformel hat und durchschnittlich 3 Silikon-gebundene Wasserstoffatome im Molekül enthält.
  • Entsprechend der Gelpermeation-Chromatographie hatte diese Organosilikon- Verbindung einen Zahlenmittelwert des Molekulargewichts (Polystyren-Basis) von 424 und einen Dispersionsindex von 1.02.

Claims (18)

1. Verfahren zur Zubereitung von Organosilikon-Verbindungen, wobei das Verfahren umfasst:
1) reagieren lassen von einer Mischung enthaltend
i) eine Si-gebundene, Alkoxy-funktionalisierte Organosilikon- Verbindung,
ii) ein Organodisiloxan der allgemeinen Formel HR¹&sub2;Si-O-SiR¹&sub2;H, wobei R¹ eine C&sub1; bis C&sub1;&sub0; - monovalente Hydrocarbyl-Gruppe ist, und
iii) eine Alkohol enthaltende, saure, wässrige Lösung; und nachfolgendes
2) Behandeln des Produktes aus Schritt 1) mit Sulfonsäure-Katalysator und Karbonsäure.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei Schritt 1) durch Erhitzen von 0 auf 80ºC durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, wobei Schritt 1) durch Erhitzen von 10 auf 50ºC durchgeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, wobei Schritt 1) durch Erhitzen von 20 auf 40ºC durchgeführt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei die Alkohol enthaltende, saure, wässrige Lösung eine Mischung aus einem Alkohol enthält, der aus der Gruppe bestehend aus Methanol, Ethanol, n-Propanol und Isopropanol ausgewählt ist; und einer Säure, die aus einer Gruppe bestehend aus konzentrierter Salzsäure, Schwefelsäuren, Karbonsäuren und Sulfonsäure ausgewählt ist; und Wasser.
6. Verfahren nach Anspruch 5, wobei der Alkohol, die Säure und das Wasser in solchen Mengen vorhanden sind, daß das Gewichtsverhältnis Alkohol Säure Wasser 2 : 1 : 2 ist.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei Schritt 2) durch Erhitzen von 0 auf 80ºC durchgeführt wird.
8. Verfähren nach Anspruch 7, wobei Schritt 2) durch Erhitzen von 40 auf 70ºC durchgeführt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 8, wobei Schritt 2) durch Erhitzen von 45 auf 55ºC durchgeführt wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei die Karbonsäure ausgewählt ist aus einer Gruppe enthaltend Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Benzoesäure und substituierte Benzoesäuren.
11. Verfahren nach Anspruch 1, wobei der Sulfonsäure-Katalysator aus der Gruppe ausgewählt ist, welche aus Schwefelsäure und Perfluoralkansulfonsäure besteht.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, wobei die Si-gebundene, Alkoxy- funktionalisierte Organosilikon-Verbindung aus einer Gruppe ausgewählt wird, welche aus Alkoxysilanen, Organo-Alkoxysilanen, Organosiloxan-Oligomeren mit Alkoxy-Funktionalen, Organo-Polysiloxanen mit Alkoxy-Funktionalen und Carbosiloxan-Dendrimeren mit Alkoxy-Funktionalen besteht.
13. Verfahren nach Anspruch 12, wobei das Carbosiloxan-Dendrimer mit Alkoxy- Funktionalen ein Polymer ist, enthaltend eine Siloxan-Einheit, welche die allgemeine Formel X¹R³aSiO(3-a)/2 hat, wobei R³ eine monovalente organische Gruppe ist, a ein Integer von 0 bis 2 ist, X¹ eine Silyalkyl-Gruppe ist mit der folgenden Formel bei i = 1
wobei R&sup4; ein C&sub2; bis C&sub1;&sub0;-Alken ist, R&sup6; ein C&sub1; bis C&sub1;&sub0; - monovalentes Hydrocarbyl ist, Xi+1 eine Silylalkyl-Gruppe ist, i ein Integer mit einem Wert zwischen 1 und 10 ist und bi ein integer von 1 bis 3 ist.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, wobei die Si-gebundene, Alkoxy- funktionalisierte Organosilikon-Verbindung dargestellt wird durch eine Additionsreaktion zwischen einer SiH-funktionalisierten Organosilikon- Verbindung und Alkenyltrialkoxysilan in der Gegenwart eines Platin- Übergangsmetall-Katalysators.
15. Verfahren nach Anspruch 14, wobei die Si-gebundene, Alkoxy-funktionalisierte Organosilikon-Verbindung ein Alkoxy-funktionalisiertes Carbosiloxan-Dendrimer ist.
16. Verfahren zur Herstellung eines Carbosiloxan-Dendrimers nach Anspruch 13, wobei das V erfahren umfasst:
1) wiederholte und abwechselnde Durchführung der Schritte (A) und (B), wobei
Schritt (A) umfasst die Synthese einer Si-gebundene, Alkoxy- funktionalisierten Organosilikon-Verbindung durch eine Additionsreaktion zwischen einer SiH-funktionalisierten Organosilikon-Verbindung und Alkenyltrialkoxysilan in der Gegenwart eines Platin-Übergangsmetall-Katalysators, und
Schritt (B) umfasst die Konvertierung des Si-gebundenen Alkoxy in der Si-gebundenen, Alkoxy-funktionalisierten Organosilikon-Verbindung, welche durch Schritt (A) erhalten wurde, in eine Diorganosilyl-Gruppe, welche die Formel -O-SiR¹&sub2;H (R¹ = C&sub1; bis C&sub1;&sub0; monovalentes Hydrocarbyl) hat durch reagieren lassen besagter Si-gebundenen, Alkoxy-funktionalisierten Organosilikon-Verbindung mit Organo- Disiloxan mit der allgemeinen Formel HR¹&sub2;Si-O-SiR¹&sub2;H (R¹ = C&sub1; bis C&sub1;&sub0; monovalentes Hydrocarbyl) in einer Alkohol enthaltenden, sauren, wässrigen Lösung; und nachfolgend
2) Behandeln des Produktes aus Schritt 1) mit Sulfonsäure-Katalysator und Karbonsäure.
17. Verfahren nach Anspruch 16, wobei die SiH-funktionalisierte Organosilikon- Verbindung ausgewählt ist aus der Gruppe, welche aus Verbindungen mit den folgenden durchschnittlichen Molekülformeln besteht:
wobei R¹ eine C&sub1; bis C&sub1;&sub0; monovalentes Hydrocarbyl ist, R² eine monovalente organische Gruppe ist, 1 ein Integer von 0 bis 3 ist, m ein Integer mit einem Wert von wenigstens 3 ist, n ein Integer mit einem Wert von wenigstens 0 ist, p ein Integer mit einem Wert von wenigstens 2 ist, q ein Integer mit einem Wert von wenigstens 4 ist und r ein Integer mit einem Wert von wenigstens 4 ist.
18. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 17, wobei die das Alkenyltrialkoxysilan die allgemeine Formel R&sup7;Si(OR&sup5;)&sub3; hat, wobei R&sup5; ein C&sub1; bis C&sub1;&sub0;-Alkyl und R&sup7; ein C&sub2; bis C&sub1;&sub0;-Alken repräsentiert.
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