DK154143B - Ren 6,6-diiodpenicillansyre og fremgangsmaade til fremstilling deraf ved diazotering af 6beta-aminopenicillansyre i naervaer af iod - Google Patents

Ren 6,6-diiodpenicillansyre og fremgangsmaade til fremstilling deraf ved diazotering af 6beta-aminopenicillansyre i naervaer af iod Download PDF

Info

Publication number
DK154143B
DK154143B DK391482A DK391482A DK154143B DK 154143 B DK154143 B DK 154143B DK 391482 A DK391482 A DK 391482A DK 391482 A DK391482 A DK 391482A DK 154143 B DK154143 B DK 154143B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
acid
pure
iodine
diiodpenicillanic
diazoting
Prior art date
Application number
DK391482A
Other languages
English (en)
Other versions
DK154143C (da
DK391482A (da
Inventor
Robert J Sysko
Original Assignee
Pfizer
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Pfizer filed Critical Pfizer
Publication of DK391482A publication Critical patent/DK391482A/da
Publication of DK154143B publication Critical patent/DK154143B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK154143C publication Critical patent/DK154143C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D499/00Heterocyclic compounds containing 4-thia-1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. penicillins, penems; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D499/04Preparation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D499/00Heterocyclic compounds containing 4-thia-1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. penicillins, penems; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

i
DK 154143 B
Opfindelsen angår ren 6,6-diiodpenicillansyre med smeltepunkt 128-132 °C og en fremgangsmåde til fremstilling deraf ved diazotering af 6β-aminopenicillansyre i nærvær af iod.
Den bedst kendte og mest udbredte anvendte klasse af anti-5 bakterielle midler er 3-lactam-antibioticaene. Imidlertid ville disse 3-lactam-antibiotica, omfattende penicilliner og cephalosporiner, trods deres udbredte anvendelse kunne finde endnu større anvendelse, hvis det ikke var fordi visse penicilliner og cephalosporiner ikke er aktive over 10 for mikroorganismer, som producerer en β. -lactamase, d.v.s.
et enzym, som spalter penicilliners og cephalosporiners 3-lactam-ring til dannelse af produkter uden antibakteriel aktivitet.
Visse stoffer, der kendes som 3-lactamase-inhibitorer, har den evne at inhibere 3-lactamaser, og når de anvendes 15 i kombination med en penicillin eller cephalosporin, for øger de penicillinens eller cephalosporinens antibak-terielle effektivitet over for 3-lactamase-producerende mikroorganismer.
6,6-diiodpenicillansyre kan anvendes som et mellemprodukt, der omdannes til 63-iodpenicillansyre, en 8-lactamase-20 inhibitor, ved reduktion med et organotin-monohydrid, såsom tri-(n-butyl)tinhydrid, ved en temperatur i området 0-110 °C som beskrevet i belgisk patentskrift nr. 882 027, udstedt den 3. september 1980.
Clayton, J. Chem.Soc., Part C, 2123 (1969) rapporterede, at diazotering af 63-aminopenicillansyre i nærvær af na-25 triumiodid gav et råprodukt bestående af 55¾ 6,6-diiod penicillansyre of 45¾ 6a-iodpenicillansyre.
Britisk patentansøgning nr. 2 051 046 A, offentliggjort den 14. januar 1981, beskriver fremstillingen af 6,6-di- 2
DK 154143 B
iodpenicillansyre og dens morpholinsalt ved diazotering af 6g-aminopenicillansyre i nærvær af iod. Ureageret iod blev fjernet ved vaskning af produktet med vandigt na-triumthiosulfat, og det resulterende produkt blev omdan-5 net til dets morpholinsalt i omkring 60% udbytte. Omdan nelse af det således fremstillede 6,6-diiodpenicillansyre-morpholinsalt til 6,6-diiodpenicillansyre-dimethylsulfoxid-solvat er også rapporteret.
Fremstillingen af ren 6,6-diiodpenicillansyre i sig selv er ikke rapporteret i litteraturen.
10 Fremstillingen af 6,6-dibrompenicillansyre ved diazotering af 6g-aminopenicillansyre i nærvær af brom efterfulgt af fjernelse af ureageret og/eller overskydende brom fra reaktionsproduktet er rapporteret i britisk patentansøgning nr. 2 045 755 A, offentliggjort den 5. november 1980.
15 Forsøg på at fremstille 6,6-diiodpenicillansyre i analogi med fremgangsmåden ifølge britisk patentansøgning nr.
2 045 755 A, selvfølgelig med anvendelse af iod i stedet for brom, gav i bedste fald ringe udbytter af 6,6-diiodpenicillansyre . Hvis ikke hydrogensulfitbehandlingen blev 20 foretaget på den mindst mulige tid,, blev der kun opnået nedbrydningsprodukter.
Det har nu uventet og overraskende vist sig, at ren 6,6-diiodpenicillansyre kan fremstilles i godt udbytte ved diazotering af 6β-aminopenicillansyre i nærvær af iod, når elementært iod fjernes fra produktet af fremgangsmåden ved 25 vaskning med en vandig opløsning af et alkalimetaliodid.
I overensstemmelse hermed er fremgangsmåden ifølge opfindelsen ejendommelig ved, at det ved diazoteringen opnåede produkt vaskes med en vandig alkalimetaliodidopløs-ning.
DK 154143 B
3
Ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen diazoteres 63-amino-penicillansyre (6-APA) i et reaktionsinert opløsningsmiddel, såsom ethylacetat, methylenchlorid, toluen, diethylether, diisopropylether eller toluen, ved en 5 temperatur på fra omkring 0 til omkring 10 °C ved omsætning med svovlsyre og natriumnitrit i nærvær af iod. Natriumnitrittet kan anvendes i fast form eller som en vandig opløsning. Der anvendes almindeligvis molære forhold mellem 6-APA, NaNO^ og på fra omkring 1:2:1 til om-10 kring 1:2:3. Højere mængdeforhold af iod kan anvendes, men giver ingen fordel. Med henblik på optimalt udbytte af det ønskede produkt er de oven for angivne mængdeforhold særligt effektive.
Iodet kan tilsættes i fast form eller i opløsning i et egnet opløsningsmiddel såsom ethylacetat, diethylether, 15 methylenchlorid eller et andet reaktionsinert opløsnings middel.
Reaktionsproduktet af denne diazotering i nærvær af iod udvindes fra reaktionsblandingen ved fraskillelse af den organiske fase efterfulgt af inddampning deraf. Den faste remanens, der sædvanligvis er lysebrun til rødbrun af 20 farve, vaskes derpå, almindeligvis ved opslæmning, med en vandig opløsning af et alkalimetaliodid, såsom natrium-eller kaliumiodid. Dette trin fjerner med held ureageret og/eller overskydende iod uden nedbrydning af den ønskede 6,6-diiodpenicillansyre.
Der anvendes tilstrækkeligt med vandig alkalimetaliodid-25 opløsning til fuldstændig at fjerne alt iod fra reak tionsproduktet som vist ved fjernelse af al farve fra dette. Koncentrationen af den vandige alkalimetaliodid-opløsning er ikke kritisk. Koncentrationer i området 4
DK 154143 B
5-25 vægt/vol.-% er meget effektive til fjernelse af iodet. Højere ellere lavere koncentrationer kan anvendes om ønsket. Imidlertid kan højere koncentrationer kræve yderligere vask-ning af det deioderede produkt. Lavere koncentrationer kræ-5 ver håndtering af unødvendigt store volumener væske, især når der arbejdes i stor målestok.
Vaskningen med vandig alkalimetaliodidopløsning gennemføres almindeligvis ved stuetemperatur af nemhedsgrunde. Imidlertid er temperaturen ikke kritisk, og dette trin kan udføres ved enhver temperatur fra omkring 0 til omkring 100 °C. Tempe-10 raturer ved hvert af yderpunkterne i dette område undgås sædvanligvis af nemhedsgrunde og økonomiske grunde.
I modsætning til den 6,6-diiodpenicillansyre, der blev fremstillet af Clayton (loc.cit.) er den 6,6-diiodpenicillansyre, der fremstilles ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen, fri 15 for 6-monoiodpenicillansyrer. Desuden giver den foreliggende fremgangsmåde bedre udbytter af 6,6-diiodforbindelsen i forhold til dem, der er rapporteret i litteraturen.
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen belyses nærmere ved de efterfølgende eksempler..
EKSEMPEL 1
Til en opløsning af iod (105,6 g, 416 mmol) i ethylacetat 20 (285 ml) ved 0 °C sattes 2,5 N svovlsyre (124,5 ml) i løbet af 10 minutter. Derpå tilsattes natriumnitrit (19,17 g, 279 mmol: i løbet af 20 minutter, medens temperaturen holdtes ved 0 °C. Der sattes 6(3-aminopenicillansyre (30,0 g, 138,1 mmol) til reaktionsblandingen i løbet af 30 minutter ved 25 0-5 °C. Den resulterende blanding blev omrørt i 15 minutter ved 0 °C, der tilsattes ethylacetat (285 ml) ved 0 °C, og blandingen blev filtreret igennem diatomejord. Ethylacetat-laget blev skilt fra filtratet, tørret over magnesiumsulfat og derpå inddampet i vakuum. Den faste remanens blev opslæm-
OK 154143 B
5 met i 20 minutter ved stuetemperatur i 10% vanvdig natrium-iodidopløsning.(500 ml), og det faste stof blew udvundet ved filtrering. Stoffet blev opslæmmet i vand '(500 ml), opslæmningen blev filtreret, og vaskningerne med natrium-iodid og vand blev· gentaget. Det faste produkt blev tørret i vakuum ved stuetemperatur.
Udbytte = 44,5 g (71%), smp. 128-132 °C.
NMR · S
im· 0 CDC13 : 9,65 (s, 1-C00H), 5,72 (s, 1-C5-H), 4,45 (s, 1-Cg-iH), 1,70 ogl,55 (s, 6-CH^-grupper).
EKSEMPEL 2
Gentagelse af proceduren fra eksempel 1, men under an-10 vendeIse af 279 mmol (70,4 g) iod gav i det væsentlige samme resultat som opnået i eksempel 1.

Claims (4)

1. Ren 6,6-diiodpenicillansyre med smeltepunkt 128-132 °C.
2. Fremgangsmåde til fremstilling af ren 6,6-diiodpenicillansyre ved di azotering af 68'-aminopenicillansyre i nærvær af iod, kendetegnet ved, at det ved 5 diazoteringen opnåede produkt vaskes med en vandig alkali- metaliodidopløsning.
3. Fremgangsmåde ifølge krav 2, kendetegnet ved, at alkalimetaliodidet er natriumiodid.
4. Fremgangsmåde ifølge krav 2, kendetegnet ved, at alkalimetaliodidet er kaliumiodid.
DK391482A 1981-09-02 1982-09-01 Ren 6,6-diiodpenicillansyre og fremgangsmaade til fremstilling deraf ved diazotering af 6beta-aminopenicillansyre i naervaer af iod DK154143C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US29867881 1981-09-02
US06/298,678 US4360463A (en) 1981-09-02 1981-09-02 Pure 6,6-diiodopenicillanic acid and process for its preparation

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK391482A DK391482A (da) 1983-03-03
DK154143B true DK154143B (da) 1988-10-17
DK154143C DK154143C (da) 1989-03-13

Family

ID=23151550

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK391482A DK154143C (da) 1981-09-02 1982-09-01 Ren 6,6-diiodpenicillansyre og fremgangsmaade til fremstilling deraf ved diazotering af 6beta-aminopenicillansyre i naervaer af iod

Country Status (20)

Country Link
US (1) US4360463A (da)
EP (1) EP0073674B1 (da)
JP (1) JPS5883695A (da)
KR (1) KR860000854B1 (da)
AR (1) AR229132A1 (da)
AT (1) ATE17487T1 (da)
AU (1) AU533721B2 (da)
CA (1) CA1171406A (da)
DE (1) DE3268558D1 (da)
DK (1) DK154143C (da)
ES (1) ES515434A0 (da)
FI (1) FI75164C (da)
GR (1) GR77270B (da)
HU (1) HU187787B (da)
IE (1) IE53648B1 (da)
IL (1) IL66691A (da)
PH (1) PH17619A (da)
PL (1) PL130873B1 (da)
PT (1) PT75490B (da)
YU (1) YU42796B (da)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PT76526B (en) * 1982-04-19 1986-01-21 Gist Brocades Nv Preparation of 6-alpha-bromo- and/or 6,6-dibromopenicillanic acid 1,1-dioxides
EP0139047A1 (en) * 1983-10-18 1985-05-02 Gist-Brocades N.V. Process for the preparation of 6,6-dibromopenicillanic acid 1,1-dioxide

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SE449103B (sv) 1979-03-05 1987-04-06 Pfizer Sett att framstella penicillansyra-1,1-dioxid samt estrar derav
GB2051046B (en) 1979-05-21 1984-03-28 Leo Pharm Prod Ltd Penicillanic acid derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
FI75164C (fi) 1988-05-09
ES8401076A1 (es) 1983-12-01
PT75490B (en) 1985-11-12
PL130873B1 (en) 1984-09-29
AR229132A1 (es) 1983-06-15
AU8790882A (en) 1983-03-31
ATE17487T1 (de) 1986-02-15
CA1171406A (en) 1984-07-24
DK154143C (da) 1989-03-13
FI823025L (fi) 1983-03-03
YU196982A (en) 1984-12-31
IL66691A (en) 1985-03-31
JPS5883695A (ja) 1983-05-19
KR860000854B1 (ko) 1986-07-09
US4360463A (en) 1982-11-23
PT75490A (en) 1982-10-01
PH17619A (en) 1984-10-05
IE822117L (en) 1983-03-02
DE3268558D1 (en) 1986-02-27
DK391482A (da) 1983-03-03
KR840001179A (ko) 1984-03-28
IE53648B1 (en) 1989-01-04
JPH0310633B2 (da) 1991-02-14
HU187787B (en) 1986-02-28
FI823025A0 (fi) 1982-09-01
EP0073674A1 (en) 1983-03-09
PL238107A1 (en) 1983-05-09
GR77270B (da) 1984-09-11
FI75164B (fi) 1988-01-29
IL66691A0 (en) 1982-12-31
EP0073674B1 (en) 1986-01-15
YU42796B (en) 1988-12-31
ES515434A0 (es) 1983-12-01
AU533721B2 (en) 1983-12-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2014072843A1 (en) Process for preparing isoxazolyl penicillins
DK154143B (da) Ren 6,6-diiodpenicillansyre og fremgangsmaade til fremstilling deraf ved diazotering af 6beta-aminopenicillansyre i naervaer af iod
US6639068B1 (en) Method of preparing highly pure cefpodoxime proxetil
US3351597A (en) Process for acylating 7-amino cephalosporanic acid
EP1220859B1 (en) Process for preparing 7-amino-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carboxylic acid
CA1236089A (en) Ceftazidime
US4847266A (en) Method for preparing 6-β-halopenicillanic acids
US4670552A (en) Manufacture of antibiotics
CN115448931B (zh) 一种降低头孢特仑新戊酯中亚甲基二聚体含量的制备方法
EP0213685B1 (en) Process for the preparation of 6-amino penicillanic acid 1,1 dioxide by oxidation of 6-amino penicillanic acid
KR100427160B1 (ko) 디아조화제를첨가하여카벤다짐의부산물함량을감소시키는방법
EP0021644B1 (en) A salt of 3-thienylmalonic acid and a process for the preparation of 3-thienylmalonic acid
EP0079991B1 (en) Method for making thiobiscarbamates
FI72121C (fi) Som mellanprodukt anvaend dimetylsulfoxidaddukt av natrium-6-/d(-)- -(4-hydroxi-1,5- naftyridin-3-karboxamido)-fenylacetamido/penicillanat eller dess i fenylgruppens p-staellning hydroxylerade derivat.
US2784231A (en) Manufacture of n:n'-dibenzylethylene-diamine
RU2244716C1 (ru) Способ получения натриевой соли 7-(1-н-тетразол-1-ил)-ацетамидо-3-(2-метил-1,3,4-тиадиазол-5-ил)тиометил)- 3-цефем-4-карбоновой кислоты(цефазолина)
JPS62135477A (ja) セフアロスポリン抗生物質の製法
BE855949A (fr) Procede de production de derives de l'acide methoxy-7-cephalosporanique
JPS6170999A (ja) セファロスポリン化合物の製造法
DE2063985A1 (de) Diacyl Penicilline und Verfahren zu deren Herstellung
CN105585582A (zh) 一锅法制备头孢他啶的方法
NO793952L (no) Fremgangsmaate for spalting av dimethyl-sulfoksyd-addukter av natrium-penicillinat-derivater

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed