ES2271338T3 - Colorantes de complejos metalicos 1:2, sus composiciones, produccion y uso. - Google Patents

Colorantes de complejos metalicos 1:2, sus composiciones, produccion y uso. Download PDF

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ES2271338T3 ES02775070T ES02775070T ES2271338T3 ES 2271338 T3 ES2271338 T3 ES 2271338T3 ES 02775070 T ES02775070 T ES 02775070T ES 02775070 T ES02775070 T ES 02775070T ES 2271338 T3 ES2271338 T3 ES 2271338T3
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Abstract

Un colorante de complejo metálico 1:2 de fórmula en donde R1 significa H, NO2, -SO3M o -NH(alquilo C1-2), R2 significa H, alquilo C1-4 sustituido, alquilo C1-4 insustituido, -NO2 o -OH, R3 significa H, alquilo C1-4 sustituido, alquilo C1-4 insustituido, -NO2 o -OH, R1'' significa H, -NO2, -SO3M o -NH(alquilo C1-2), R2'' significa H, alquilo C1-4 sustituido, alquilo C1-4 insustituido, -NO2 o -OH, R3'' significa H, alquilo C1-4 sustituido, alquilo C1-4 insustituido, -NO2 o -OH, Y significa -OM o -NR4R5, Z significa -OM o -NR''4R''5, R4 significa H, alquilo C1-4, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido, R4'' significa H, alquilo C1-4, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido, R5 significa H, alquilo C1-4, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido, R5'' significa H, alquilo C1-4, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido, n significa 0 o 1, n'' significa 0 o 1, M significa hidrógeno o un catión, (Kat)+ significa un contra-ión y Me significa un metal formador de complejos, con la condición de que si Y y Z significan ambos -NH2, entonces Me no significa Cr, y mezclas de dos o más de los mismos.

Description

Colorantes de complejos metálicos 1:2, sus composiciones, producción y uso.
En CS 239463 B1 se describe un procedimiento para la síntesis de complejos metálicos en donde se emplea un complejo de EDTA-metal de Cr, Co, Cu o Fe como reactante para la metalización de varios complejantes de colorantes azoicos. En el ejemplo 5 se describe la síntesis de Satum Violet LRL por metalización del compuesto monoazoico 2-aminofenol-4-sulfonamida \rightarrow fenil-J-ácido con el complejo de EDTA-Cu producido por reacción de sulfato de cobre con etilendiamintetraacetato tetrasódico, y en el "Chemical Abstract" de este documento (C.A. 108:114200) se indica el complejo de cromo 1:2 simétrico de este compuesto monoazoico.
En EP 0 175 324 A se describen colorantes 1:2 o complejos asimétricos que contienen un compuesto monoazoico, preparados a partir de fenil-I-ácido opcionalmente sustituido.
Se ha comprobado ahora que complejos metálicos de colorantes monoazoicos como los definidos a continuación presentan propiedades sorprendentemente buenas como colorantes aniónicos, en especial para el teñido de cuero y pieles.
La invención se refiere a colorantes de complejos metálicos 1:2 o complejos mixtos, a sus composiciones, su producción y uso como colorantes aniónicos, especialmente para teñir cuero.
De este modo, la invención proporciona en primer lugar un colorante de complejo metálico 1:2 de fórmula
1
en donde
R_{1}
significa H, NO_{2}, -SO_{3}M o -NH(alquilo C_{1-2}),
R_{2}
significa H, alquilo C_{1-4} sustituido, alquilo C_{1-4} insustituido, -NO_{2} o -OH,
R_{3}
significa H, alquilo C_{1-4} sustituido, alquilo C_{1-4} insustituido, -NO_{2} o -OH,
R_{1}'
significa H, -NO_{2}, -SO_{3}M o -NH(alquilo C_{1-2}), R_{2}' significa H, alquilo C_{1-4} sustituido, alquilo C_{1-4} insustituido, -NO_{2} o -OH,
R_{3}'
significa H, alquilo C_{1-4} sustituido, alquilo C_{1-4} insustituido, -NO_{2} o -OH,
Y
significa -OM o -NR_{4}R_{5},
Z
significa -OM o -NR'_{4}R'_{5},
R_{4}
significa H, alquilo C_{1-4}, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido,
R_{4}'
significa H, alquilo C_{1-4}, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido,
R_{5}
significa H, alquilo C_{1-4}, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido,
R_{5}'
significa H, alquilo C_{1-4}, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido,
n
significa 0 o 1,
n'
significa 0 o 1,
M
significa hidrógeno o un catión,
(Kat)^{+}
significa un contra-ión y
Me
significa un metal formador de complejos,
con la condición de que si Y y Z significan ambos -NH_{2}, entonces Me no significa Cr,
y mezclas de dos o más de los mismos.
Los compuestos de la invención se pueden producir mediante procedimientos de síntesis análogos a los procedimientos conocidos, es decir, mediante reacciones de diazotación, copulación y metalización y opcionalmente otras reacciones de modificación, según se requiera.
Más particularmente, el procedimiento para la producción de los complejos metálicos 1:2 de la invención se caracteriza porque al menos un compuesto monoazoico de fórmula
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2
y al menos un compuesto monoazoico de fórmula
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3
en donde, cuando n o n' es 1, el grupo carboxi puede estar opcionalmente en forma de sal, se metalizan con al menos un compuesto metálico formador de complejos 1:2.
Los compuestos de fórmula (II) son conocidos o se pueden producir por métodos conocidos convencionales per se, mediante copulación del compuesto diazoico de una amina de fórmula
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4
\newpage
a un componente de copulación de fórmula
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5
De manera análoga, los compuestos de fórmula (III) son conocidos o se pueden producir por métodos conocidos convencionales per se, mediante copulación del compuesto diazoico de una amina de fórmula
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6
a un componente de copulación de fórmula
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7
La diazotación de aminas de fórmulas (IV) y (V) puede realizarse bajo condiciones convencionales, en particular con un nitrito (preferentemente nitrito sódico) en medio acuoso ácido (preferentemente en presencia de ácido clorhídrico) y a bajas temperaturas, por ejemplo del orden de -5ºC a +10ºC, preferentemente de 0 a 5ºC.
Las reacciones de copulación de los compuestos de diazonio a los respectivos componentes de copulación pueden realizarse también de manera convencional per se, convenientemente a temperaturas de -5ºC a +30ºC, con preferencia inferiores a 25ºC. La copulación de los compuestos diazoicos a los compuestos de fórmula (V) o (VII)puede realizarse bajo condiciones de pH claramente ácido hasta fuertemente básico, por ejemplo a un pH de 8 a 11,5, preferentemente a un pH de 9,5 a 11,5.
Las reacciones pueden efectuarse en medio acuoso o también en medio acuoso/orgánico, siendo el medio orgánico preferentemente un disolvente inerte miscible con agua (por ejemplo, un alcohol o dioxano),con preferencia solo en medio acuoso.
Los compuestos de fórmulas (V) y (VII) son conocidos o se pueden sintetizar por métodos conocidos mediante arilación de y-ácido o J-ácido.
Cuando en el significado de cualquiera de R_{2}, R_{3}, R_{2}' o R_{3}' un radical alquilo está sustituido, los sustituyentes se pueden elegir entre sustituyentes conocidos convencionales en el campo de los colorantes azoicos, por ejemplo, entre OH, alcoxi C_{1-2}, -NH_{2}, -CN, -COOM_{1} y -SO_{3}M. M_{1} significa hidrógeno o tiene uno de los significados de M. Preferentemente, cualquier radical alquilo en el significado de cualquiera de R_{2}, R_{3}, R_{2}’ o R_{3}’ está insustituido.
Los radicales alquilo C_{3-4} pueden ser lineales o ramificados. Entre los radicales alquilo C_{1-4}, se prefieren aquellos de peso molecular más bajo, en particular etilo y especialmente metilo.
Si R_{4}, R_{4}', R_{5} o R_{5}' significa un anillo aromático insustituido o sustituido, este anillo es preferentemente un anillo benceno y los sustituyentes se pueden elegir entre sustituyentes conocidos convencionales en el campo de los colorantes azoicos, por ejemplo, entre alquilo C_{1-2}, OH, alcoxi C_{1-2}, -NH_{2}, -CN, -COOM_{1} y -SO_{3}M; con preferencia, dicho radical aromático opcionalmente sustituido es un radical de fórmula
8
en donde
R'
significa hidrógeno, alquilo C_{1-2}, OH, alcoxi C_{1-2}, -NH_{2}, -CN, -COOM_{1} o -SO_{3}M y
R''
significa hidrógeno o alquilo C_{1-2}.
R''
significa preferentemente hidrógeno.
R'
significa preferentemente hidrógeno o -COOM_{1}.
Con preferencia, R_{1} está en posición orto con respecto a -(CO)_{n}-O-. Con preferencia, R_{1} significa hidrógeno o -NO_{2}, más preferentemente hidrógeno.
Con preferencia, R_{1}' está en posición orto con respecto a -(CO)_{n}-O-. Con preferencia, R_{1}' significa hidrógeno o -NO_{2}, más preferentemente hidrógeno.
R_{2} y R_{3} pueden estar en cualquiera de las posiciones disponibles del anillo fenilo. Con preferencia R_{3} está en posición orto con referencia al puente -NH- enlazado al radical naftaleno y R_{2} está en cualquiera de las otras posiciones disponibles. Con preferencia, como máximo uno de R_{2} y R_{3} significa -OH. Con preferencia R_{3} significa hidrógeno, -OH o -NO_{2}, más preferentemente hidrógeno o -NO_{2}. Con suma preferencia, R_{2} significa hidrógeno.
R_{2}' y R_{3}' pueden estar en cualquiera de las posiciones disponibles del anillo fenilo. Con preferencia R_{3}' está en posición orto con referencia al puente -NH- enlazado al radical naftaleno y R_{2}' está en cualquiera de las otras posiciones disponibles. Con preferencia, como máximo uno de R_{2}' y R_{3}' significa -OH. Con preferencia R_{3}' significa hidrógeno, -OH o -NO_{2}, más preferentemente hidrógeno o -NO_{2}. Con suma preferencia, R_{2}' significa hidrógeno.
R_{4} y R_{5} pueden tener significados iguales o diferentes. Con preferencia, R_{4} significa hidrógeno, alquilo C_{1-2} o un radical de fórmula (\alpha). Con preferencia, R_{5} significa hidrógeno o alquilo C_{1-2}, más preferentemente hidrógeno.
R_{4}' y R_{5}' pueden tener significados iguales o diferentes. Con preferencia, R_{4}' significa hidrógeno, alquilo C_{1-2} o un radical de fórmula (\alpha). Con preferencia, R_{5}' significa hidrógeno o alquilo C_{1-2}, más preferentemente hidrógeno.
Con preferencia, Y y Z no significan ambos OM o ambos NH_{2}.
Y significa preferentemente-OM o -NHR_{4}'' y R_{4}'' significa hidrógeno, metilo o un radical de fórmula
9
en donde R''' significa hidrógeno o -COOM_{1}.
Z significa preferentemente -NHR_{4}, más preferentemente -NHR_{4}'', en donde R_{4}'' se define como anteriormente y, si las moléculas contienen dos grupos de fórmula -NHR_{4}'', los dos R_{4}'' pueden tener significados iguales o diferentes. Preferentemente, si Y y Z significan ambos un grupo -NHR_{4}'', a lo sumo uno de los dos R_{4}'' significa un radical de fórmula (\alpha) o (\alpha'); más preferentemente, uno de los dos radicales R''_{4} significa hidrógeno y el otro significa alquilo C_{1-4} o un radical de fórmula (\alpha), con suma preferencia metilo o un radical de fórmula (\alpha'). En particular, Y significa preferentemente -OM o -NH_{2} y Z significa un grupo -NHR_{4}'' en donde, si Y significa -NH_{2}, entonces R_{4}'' en Z no significa hidrógeno.
Cuando M significa un catión, este puede ser cualquier catión convencional per se en los colorantes de complejos metálicos aniónicos, convenientemente un catión no cromóforo, en particular un catión de metal alcalino (especialmente litio, sodio y/o potasio) o un catión amonio (por ejemplo, amonio insustituido o amonio mono-, di- o tri-sustituido con alquilo C_{1-2} y/o hidroxialquilo C_{2-3}), prefiriéndose los cationes de metales alcalinos. Los colorantes de complejos metálicos de la invención pueden estar también convenientemente en forma de sus sales parciales, es decir, en donde algunos de los M son cationes formadores de sales y algunos son hidrógeno (o hidronio). (Kat)^{+} puede ser cualquier catión tal como se forma en la síntesis del colorante de complejo metálico, por ejemplo, como se ha indicado anteriormente para M, y depende así también de Me y también de las condiciones de la relación formadora del complejo (especialmente el pH y el disolvente empleado) o un catión introducido por intercambio iónico; en forma del ácido libre aquel viene indicado como un ión hidronio. Similarmente, M_{1} puede ser hidrógeno o cualquier catión tal como se forma en la síntesis del colorante de complejo metálico, dependiendo también de las condiciones de la reacción formadora del complejo (especialmente el pH y el disolvente empleados), o un catión introducido por intercambio iónico, de forma análoga a la indicada anteriormente para M.
Los radicales de fórmulas
10
y
11
pueden estar enlazados a la posición 6 o 7 del respectivo núcleo naftaleno, prefiriéndose la posición 6 de este último.
El metal Me formador del complejo 1:2 puede ser cualquier metal adecuado, es decir, cualquier metal adecuado para la formación del complejo metálico 1:2, en particular cromo, cobalto, hierro, manganeso, titanio, zirconio (también zirconilo) y/o aluminio, entre los cuales se prefieren cromo, cobalto y hierro, especialmente cobalto y/o hierro.
Los complejos metálicos 1:2 preferidos de la invención son aquellos de fórmula
12
en donde
Y_{1}
significa -OM o -NHR_{4},
R_{1}''
significa hidrógeno o -NO_{2},
R_{1}'''
significa hidrógeno o -NO_{2} y
R_{4}'''
tiene, independientemente de R_{4}, uno de los significados de R_{4}, con la condición de que, si Y_{1} significa -NH_{2}, entonces R_{4}''' no significa hidrógeno, y si Y_{1} significa -NHR_{4}, a lo sumo uno de R_{4}''' y R_{4} significa un radical de fórmula (\alpha),
\newpage
especialmente aquellos de fórmula
13
en donde
Me'
significa Cr, Co o Fe,
Y_{2}
significa -OM o -NHR''_{4} y
R_{4}''''
tiene, independientemente de R_{4}'', uno de los significados de R_{4}'', con la condición de que, si Y_{2} significa -NH_{2}, entonces R_{4}'''' no significa hidrógeno, y si Y_{2} significa -NHR_{4}'', a lo sumo uno de R_{4}'''' y R_{4}'' significa un radical de fórmula (\alpha').
Los complejos metálicos de fórmula (I) pueden prepararse por metalización de los respectivos compuestos de fórmulas (II) y (III). La metalización a los complejos metálicos puede realizarse de manera análoga a las reacciones conocidas para la formación de complejos metálicos.
Para la metalización de los compuestos de fórmulas (II) y (III) se pueden emplear compuestos metálicos adecuados formadores de complejos convencionales, en particular sales, por ejemplo, acetatos o sales hidrosolubles de ácidos minerales, en particular tricloruro de cromo, dicloruro de cobalto, di- o tricloruro de hierro, trifluoruro de cromo, cloruro, acetato o sulfato de manganeso, cloruro de aluminio, cloruro de titanio, tetracloruro o sulfato de zirconio, cloruro de zirconilo, sulfato o nitrato de cobalto, sulfato de hierro II o III, sulfato de cromo, acetato de cromo o cobalto, sulfato de potasio-cromo, sulfato de amonio-cromo (por ejemplo, alumbres de cromo) y opcionalmente, con la adición de un agente reductor, por ejemplo glucosa, también cromato o bicromato sódico o potásico.
La cromación puede realizarse directamente hasta la etapa del complejo de cromo 1:2 o, especialmente para la producción de complejos asimétrico de Cr 1:2, gradualmente pasando por la etapa del complejo de cromo 1:1 y complejando entonces adicionalmente hasta la etapa del complejo de cromo 1:2.
La cromación puede realizarse en medio acuoso, preferentemente a valores pH de 2 a 10, y a temperaturas de 95 a 130ºC, si es necesario bajo presión superatmosférica. Opcionalmente, la reacción puede efectuarse con adición de disolventes orgánicos o también solo en disolventes orgánicos. Disolventes orgánicos adecuados son preferentemente aquellos que son miscibles con agua, tienen un punto de ebullición superior a 100ºC y en donde los colorantes azoicos y las sales metálicas son solubles, por ejemplo, glicoles, éter alcoholes o amidas (por ejemplo, etilenglicol, polietilenglicoles, \beta-etoxietanol, \beta-metoxietanol, formamida o dimetilformamida). Para la producción de compuestos de complejos de cromo 1:2 asimétricos, la cromación puede realizarse gradualmente, sintetizando en primer lugar el complejo de cromo 1:1 de uno de los complejantes y a partir de éste con un segundo complejante que conduce al complejo 1:2. Los complejos de cromo 1:1 se pueden obtener de manera convencional, por ejemplo bajo condiciones análogas a las usadas para los complejos de cromo 1:2, pero preferentemente bajo valores pH más fuertemente ácidos, convenientemente a un pH inferior a 3. Igualmente, es ventajoso sintetizar complejos mixtos de cromo 1:2 mediante metalización simultánea de diferentes complejantes de fórmulas (II) y (III) entre si.
La metalización de compuestos azoicos de fórmulas (II) y (III) a los correspondientes complejos de hierro, especialmente complejos de hierro 1:2, puede realizarse de manera convencional, adecuadamente en medio acuoso, convenientemente a valores pH de 3,5 a 7, preferentemente 4,5 a 6, con calentamiento. Preferentemente, la metalización a complejos de hierro se efectúa a temperaturas que van desde 40ºC hasta la temperatura de reflujo, preferentemente 50 a 100ºC.
La metalización de los compuestos azoicos de fórmulas (II) y (III) a los correspondientes complejos de cobalto 1:2, puede realizarse de manera convencional, adecuadamente en medio acuoso, convenientemente a valores pH de 8 a 12, preferentemente 10 a 11, opcionalmente con calentamiento. Preferentemente, la metalización a complejos de cobalto se efectúa a temperaturas de 40 a 90ºC, preferentemente 50 a 70ºC.
Cuando para la formación de complejos se emplea un compuesto metálico de un catión metálico en forma bivalente Me^{2+}, se puede añadir un agente oxidante, por ejemplo H_{2}O_{2}, con el fin de optimizar el rendimiento de formación de complejos del metal con un grado de oxidación = 3 (= Me^{3+}).
Se pueden realizar otras metalizaciones de manera análoga, como ya es convencional per se.
Se da preferencia a los complejos metálicos 1:2 de constitución asimétrica, es decir, de fórmula (I) en donde los radicales de los complejantes de fórmulas (II) y (III) son diferentes entre sí, es decir, en donde la posición y/o el significado de R_{1} es diferente de aquella de R_{1}' y/o la posición y/o el significado de R_{2} es diferente de aquella de R_{2}' y/o la posición y/o el significado de R_{3} es diferente de aquella de R_{3}' y/o el significado de n es diferente de aquel de n' y/o la posición del radical de fórmula (\beta) es diferente de aquella del radical de fórmula (\beta').
De acuerdo con una característica preferida de la invención, los radicales de fórmulas (\beta) y (\beta') y sus posiciones son iguales, mientras que los radicales de los componentes diazoicos, es decir de aquellos de fórmulas (IV) y (VI), son diferentes, siendo preferentemente Y diferente de Z, mientras que R_{1} puede tener el mismo significado y posición que R_{1}' y también n puede ser igual a n'.
Complejos preferidos de fórmula (I') son aquellos en donde R_{1}'' y R_{1}''' significan hidrógeno e Y_{1} significa -OM o -NH_{2}, y complejos preferidos de fórmula (I'') son aquellos en donde Y_{2} significa -OM o -NH_{2}.
De acuerdo con otra característica preferida de la invención, se producen complejos metálicos 1:2 mixtos por metalización de una mezcla de dos o más compuestos monoazoicos diferentes de fórmulas (II) y (III), de manera que se forman mezclas estadísticas del correspondiente complejo metálico 1:2 asimétrico de fórmula (I) con el respectivo complejo metálico 1:2 simétrico de un colorante de fórmula (II) y aquel de un colorante de fórmula (III). En dichas mezclas de complejos asimétricos y simétricos, la proporción de complejo asimétrico presente puede variar en función de las condiciones de la reacción de metalización, por ejemplo en el intervalo de 20 a 80 moles% de la mezcla de complejo metálico total, normalmente de 30 a 75 moles%, fundamentalmente de 40 a 70 moles%.
De acuerdo con otra característica preferida de la invención, se producen complejos metálicos mixtos por metalización de los respectivos compuestos monoazoicos de fórmulas (II) y (III) con dos o más metales formadores de complejos diferentes, de manera que se forman las correspondientes mezclas estadísticas de los complejos metálicos 1:2 de fórmula (I) en donde Me tiene dos o más significados diferentes. Esto se puede efectuar o bien empleando mezclas de dos o más compuestos metálicos formadores de complejos diferentes, o bien preferentemente mediante metalización gradual consecutiva con dos o más compuestos metálicos formadores de complejos diferentes, es decir, compuestos formadores de complejos de dos o más metales formadores de complejos Me, y en las mismas condiciones de reacción que las empleadas para la formación individual del complejo metálico, como se ha descrito anteriormente.
La relación de equivalentes de los compuestos metálicos formadores de complejos con respecto al metal formador del complejo en la producción de estos complejos metálicos mixtos puede variar ampliamente, es decir <100% de la cantidad estequiométrica o calculada requerida para la metalización 1:2 plena, por ejemplo de 2 a 98%, o incluso de 40 a 95%, por ejemplo 50%, de un metal Me_{1}, y el resto, por ejemplo 2 a 98%, o incluso 60 a 5%, por ejemplo 50%, de uno o más metales diferentes, en particular de un metal Me_{2}. Para este fin, Me_{1} es preferentemente cromo o cobalto y Me_{2} es preferentemente aluminio o hierro o, si Me_{1} es cromo, Me_{2} puede ser también cobalto o, por el contrario, si Me_{1} es cobalto, Me_{2} puede ser también cromo. Con suma preferencia, Me_{1} es cobalto y Me_{2} es hierro o cromo. Un equivalente de compuesto metálico formador de complejos referido al metal formador de complejos Me es un mol de compuesto metálico formador de complejos dividido por el número de átomos de metal Me presentes en forma iónica en el compuesto metálico formador de complejos. La cantidad calculada de compuesto metálico formador de complejos requerida para la metalización 1:2 plena puede variar ligeramente respecto de la cantidad estequiométrica, mediante la inclusión de una cierta proporción que puede estar implicada en una reacción secundaria adjunta no formadora de complejos, y puede variar dependiendo del tipo de productos implicados y de las condiciones de reacción. De este modo, la cantidad calculada requerida puede estar, por ejemplo, en exceso de 0,5 a 15% aproximadamente, fundamentalmente 1 a 2% respecto a la cantidad estequiométrica.
Por ejemplo, si se desea una mezcla de complejos metálicos de 50 moles% de complejo de Co 1:2 y 50 moles% de complejo de Fe, se añade primero el 50% de la cantidad estequiométrica o calculada de cobalto (es decir, 50% de la cantidad de cobalto requerida para la formación plena del complejo de cobalto 1:2) como sulfato de cobalto a un pH del orden de 8,0 a 12,0 y a una temperatura del orden de 40 a 90ºC. Después de agitar durante 1 hora, el pH se disminuye con ácido clorhídrico hasta 4,0-7,0 y se añade el 50% de la cantidad estequiométrica o calculada de hierro (es decir, 50% de la cantidad de hierro requerida para la formación plena del complejo de hierro 1:2) como cloruro de hierro y la mezcla de reacción se agita durante una hora a un pH de 4,0 a 7,0 y a una temperatura de 50 a 90ºC.
Una vez terminadas las reacciones de copulación y metalización requeridas, los colorantes o mezclas colorantes así obtenidos se pueden aislar del licor madre de manera convencional per se, por ejemplo, mediante salificación o por acidificación con un ácido mineral fuerte o, por ejemplo, mediante evaporación, tras la diálisis a través de una membrana adecuada. Si se desea, el colorante, tras el aislamiento o diálisis, se puede mezclar con agentes de mezcla adecuados convencionales per se, por ejemplo sales de metales alcalinos (carbonato sódico, sulfato sódico o cloruro sódico), agentes de mezcla no electrolíticos (principalmente urea o/y oligosacáridos, por ejemplo dextrina) o/y con surfactantes aniónicos, en particular sulfonatos hidrocarbonados, por ejemplo aceite de ricino sulfonado, sulfosuccinatos o lignisulfonato. En el caso de que se emplee un surfactante, la relación en peso del surfactante al colorante es convenientemente de 5:95 a 40:60. Si se desea, especialmente si la composición contiene un surfactante aniónico, como se ha indicado anteriormente, puede formularse entonces con agua como composiciones colorantes concentradas líquidas, preferentemente con un contenido en sustancia colorante del orden de 10 a 70%, más preferentemente 20 a 50% en peso, referido al peso de la composición.
Los colorantes de complejos metálicos 1:2 de la invención se distinguen por sus propiedades de solubilidad y estabilidad incluso en solución acuosa. Los mismos sirven como colorantes aniónicos y son adecuados para teñir sustratos que pueden ser teñidos con colorantes aniónicos.
Cualquier sustrato que pueda ser teñido con colorantes aniónicos resulta adecuado como sustrato que puede ser teñido con los complejos metálicos de la invención; tales sustratos incluyen celulosa natural y regenerada, poliuretanos, polímeros de alto peso molecular modificados básicamente (por ejemplo, polipropileno modificado básicamente), poliamidas naturales o sintéticas o aluminio anodizado, pero, más particularmente, los sustratos de cuero. Los sustratos a teñir pueden estar presentes en cualquier forma convencional, por ejemplo en forma de fibras sueltas, filamentos, hilos, géneros tejidos o géneros de punto, géneros no tejidos, alfombras, textiles suaves acabados o semiacabados, así como cuero curtido o pieles. Se pueden emplear los colorantes en cualquier concentración deseada, hasta el grado de saturación del sustrato. El teñido se puede efectuar por cualesquiera métodos convencionales adecuados para el sustrato a teñir, por ejemplo, por los procedimientos por agotamiento o por impregnación (por ejemplo, por fulardado, pulverización, aplicación de espuma o aplicación con un rodillo o por estampado), con preferencia en un medio acuoso; para sustratos sintéticos, es también posible incorporar opcionalmente el colorante a la masa sintética. El teñido de papel puede efectuarse o bien en la pasta o bien posteriormente a la formación de hojas.
Los colorantes de la invención son, sin embargo, principalmente adecuados para el teñido de cuero y de pieles.
Resulta adecuado cualquier tipo de cuero, en particular cueros que son tradicionalmente teñidos en medios acuosos, especialmente cuero graneado (por ejemplo, napas de oveja, cabra o vaca y cuero al cromo de becerro o vaca), cuero de cabritilla (por ejemplo, panas de oveja, cabra o becerro y cueros afelpados del tipo "hunting"), panas cuarteadas (por ejemplo, de piel de vaca o becerro), piel de ante y cuero nubuc; se pueden emplear también pieles portadoras de pelo o lana (por ejemplo, cuero de cabritilla portador de pelo). El cuero puede haber sido curtido por cualquier método de curtido usual, en particular mediante curtido vegetal, mineral, sintético o por cualquier combinación de los anteriores (por ejemplo, curtido al cromo, curtido al zirconio, curtido al aluminio o curtido al semicromo). Si se desea, el cuero puede haber sido también recurtido; para el recurtido, se puede utilizar cualquier agente curtiente convencionalmente empleado para esa finalidad, por ejemplo, agentes curtientes minerales, vegetales o sintéticos (por ejemplo, derivados de cromo, de zirconilo o de aluminio, extractos de quebracho, de castaño o de mimosa, sintanos aromáticos, poliuretanos, (co)polímeros de compuestos del ácido (met)acrílico o resinas de melamina/dicianodiamida y/o urea/formaldehido).
Los cueros pueden ser de varios espesores, por lo que pueden utilizarse cueros muy finos, tal como cuero para encuadernación o cuero para guantes (napa), cuero de espesor medio, tal como cuero para palas de calzado, cuero para prendas de vestir y cuero para bolsos de mano, así como cueros gruesos, tales como cuero para suelas de calzado, cuero para tapicería, cuero para maletas, para cinturones y para artículos deportivos; también se pueden utilizar cueros portadores de pelo así como pieles. Después del curtido (en particular después del recurtido) y antes del teñido, se regula ventajosamente el pH del cuero en valores del orden de 4 a 8 (el cuero es "neutralizado"); en función del tipo de cuero, puede elegirse una gama óptima de valores pH, principalmente del siguiente modo: para cuero graneado, los valores pH son del orden de 4 a 6; para cueros de cabritilla, panas cuarteadas y para cueros muy finos, los valores pH son del orden de 4,5 a 8,0; para cueros de cabritilla con secado intermedio y panas cuarteadas con secado intermedio, los valores pH pueden oscilar entre 5 y 8. Para el ajuste del pH del cuero, se pueden utilizar auxiliares convencionales; para cuero curtido de carácter ácido, el pH puede ajustarse por adición de bases adecuadas, por ejemplo amoníaco, bicarbonato amónico o sales de metales alcalinos de ácidos débiles, por ejemplo formato de sodio, acetato de sodio, bicarbonato de sodio, carbonato de sodio o sulfito de sodio, de entre los cuales se prefieren el formato sódico y el bicarbonato sódico. El carbonato sódico y el bicarbonato sódico pueden utilizarse en particular como segundas bases para el ajuste exacto del pH superficial del cuero. Si se desea, el cuero de curtido mineral puede ser también enmascarado, por ejemplo con formato, oxalato o polifosfato de metal alcalino o, por ejemplo, con oxalato de titanio/potasio.
El teñido se puede realizar de un modo en sí conocido, ventajosamente en un medio acuoso y bajo las condiciones de pH y de temperatura habituales, por ejemplo, a temperaturas del orden de 20 a 80ºC, en particular de 25 a 70ºC; para el teñido con penetración profunda y para el teñido de cueros portadores de lana y pieles, se opera con preferencia en condiciones de temperatura más suaves, en particular a temperaturas del orden de 25 a 40ºC. Por lo general, los valores pH del baño tintóreo pueden oscilar ampliamente, principalmente entre un pH 8 y un pH 3; en general, se inicia ventajosamente el teñido a valores pH más elevados y se termina a valores pH más bajos. Preferiblemente, el teñido se realiza a valores pH \geq 4, en particular del orden de 9 a 4; para concluir el proceso de teñido, se disminuye el valor pH (por ejemplo, por adición de un ácido convencional en la técnica de teñido del cuero, tal como ácido acético o ácido fórmico), preferiblemente a valores comprendidos entre 4 y 3. La concentración de colorante puede variar ampliamente, pudiendo alcanzar, si se desea, el grado de saturación del sustrato, por ejemplo hasta 5%, basado en el peso en mojado del sustrato. El teñido puede efectuarse en una o en más etapas, por ejemplo en dos etapas, opcionalmente con inserción de la inversión de la carga del sustrato por medio de auxiliares catiónicos convencionales. Si se desea, los colorantes de complejos metálicos de la invención se pueden usar en combinación con auxiliares del teñido convencionales; puede tratarse principalmente de los productos aniónicos o no-iónicos usuales (en particular de agentes tensioactivos hidrófilos, con preferencia derivados de polisacáridos hidrófilos, alquilfenoles o alcoholes polioxietilados hidrófilos, lignosulfonatos o compuestos aromáticos hidrófilos conteniendo grupos sulfo). Dado que los colorantes de la invención se distinguen por su solidez sorprendentemente buena a los ácidos, ni el procedimiento de teñido ni el teñido resultan perjudicados por cualquier adición de ácido requerida durante el teñido o también posteriormente (los teñidos obtenidos son, por ejemplo, también adecuados como sustratos para tratamientos posteriores y acabados bajo condiciones ácidas).
Se puede efectuar, si se desea, una etapa de engrasado, ya sea antes y/o después del proceso de teñido, preferiblemente en el mismo licor tintóreo. En el engrasado llevado a cabo posteriormente al proceso de teñido, se agrega ventajosamente el agente de engrasado antes de bajar el valor pH del baño, preferiblemente a valores comprendidos entre 3 y 4.
Para la etapa de engrasado (en particular con un licor graso de nutrición "fat-liquoring") se puede utilizar cualquier grasa animal, vegetal o mineral natural convencional, grasas, aceites, ceras, resinas o aceite de resina, o bien grasas o aceites animales o vegetales modificados químicamente, entre los cuales se incluyen, en particular: sebo, aceites de pescado, aceite de patas de ganado vacuno, aceite de oliva, aceite de ricino, aceite de colza, aceite de algodón, aceite de sésamo, aceite de maiz y sebo japonés, así como los productos de dichas grasas y aceites, químicamente modificados (por ejemplo, los productos obtenidos por hidrólisis, transesterificación, oxidación, hidrogenación y sulfonación), cera de abejas, cera de carnauba, cera china, cera montana, grasa de lana, aceite de abedul, aceites minerales con intervalos de ebullición comprendidos entre 300º y 370ºC (en particular los llamados "alquilatos pesados"), parafina blanda, parafina media, vaselina y ésteres metílicos de ácidos grasos con 14 a 22 átomos de carbono; así como los agentes sintéticos de engrasado para cuero, inclusive los ésteres, en particular los ésteres parciales de ácidos polibásicos (por ejemplo ácido fosfórico) con alcoholes grasos opcionalmente oxietilados. Esteres preferidos de los arriba citados son los ésteres metílicos, los productos de sulfonación y los ésteres parciales del ácido fosfórico. Por la expresión "sulfonación" concerniente a los agentes de engrasado, se quiere dar a entender generalmente la introducción del grupo sulfo incluyendo también la formación de un grupo sulfato (equivale a "sulfatación") y la introducción de un grupo sulfo por reacción con un sulfito o SO_{2} (equivale a "sulfitación").
En una etapa final se puede utilizar, si se desea, un agente suavizante habitual para cuero, en particular un suavizante catiónico destinado para cuero; tal suavizante se emplea particularmente cuando el engrasado fue realizado con un licor de nutrición graso sulfonado.
El sustrato tratado puede entonces tratarse adicionalmente de forma convencional, por ejemplo, puede ser lavado o/y aclarado, escurrido, secado y curado.
Otra modalidad de la presente invención es un sustrato teñido mediante un procedimiento en donde se emplean compuestos de fórmula (I) o mezclas de los mismos.
Los colorantes de complejos metálicos 1:2 de la invención, especialmente en forma de sus sales de metales alcalinos, son fácilmente solubles en agua; exhiben una solidez sorprendentemente buena a los ácidos y se distinguen especialmente en cuero por su buena acumulación, pudiéndose obtener también teñidos con buena penetración de los cueros. Los teñidos, particularmente en cuero, presentan excelentes propiedades de solidez, por ejemplo solidez en mojado, solidez al frotado y a la limpieza en seco y, sobre todo, solidez a los ácidos, solidez a la luz y estabilidad a la migración de PVC, como hechos a resaltar. Se pueden obtener teñidos muy igualados, intensos y finos en tonalidades que van desde marrón a rojo, en particular desde marrón rojizo a rojo parduzco, especialmente también teñidos de tonalidad burdeos, pudiendo teñirse de forma muy uniforme el lado del grano y las panas. El agotamiento del colorante en el baño de teñido es también satisfactorio. Los colorantes de complejos metálicos 1:2 de la invención se pueden emplear también en mezcla con otros colorantes de diferente tonalidad y comportamiento colorístico similar, principalmente complejos metálicos 1:2 de colorantes mono- y/o dis-azoicos, por ejemplo, aquellos descritos en US-A-5.602.237, US-A-5.008.379 y/o DE-A-4407802, para proporcionar mezclas colorantes y teñidos de las correspondientes tonalidades combinadas. En mezcla con dichos colorantes con los que se pueden combinar los colorantes de la invención, se pueden obtener también teñidos muy intensos y regulares en alto rendimiento y con una solidez óptima.
En los siguientes ejemplos, las partes y porcentajes, salvo que se indique otra cosa, son en peso; las temperaturas se indican en grados Celsius y las partes en volumen están relacionadas con las partes en peso como ml a g. Cuando se indique que un compuesto es diazotado de manera convencional, ello quiere representar que las condiciones de reacción de diazotación son como las descritas anteriormente (es decir, con nitrito sódico en medio ácido acuoso en presencia de ácido clorhídrico, a 0-5º C). Los reactantes empleados en los ejemplos de síntesis y los componentes empleados en los Ejemplos de Aplicación, distintos de los colorantes de la invención, son productos comercialmente disponibles.
Ejemplo 1
Se diazotan de manera convencional 18,8 partes de ácido 1-hidroxi-2-amino-4-bencenosulfónico y 20,1 partes de 1-hidroxi-2-amino-4-bencenometilsulfonamida y se copulan a 73 partes de fenil-J-ácido disuelto en 500 partes de agua a pH 10,0-11,0 (fijado con NaOH). Una vez terminada la copulación, la solución se calienta a 60º C y se añaden 28 partes de sulfato de cobalto heptahidratado, manteniendo el pH > 10,0 con la adición de 20 partes de solución de hidróxido sódico al 25%. La mezcla de reacción se mantiene a esta temperatura con agitación hasta que se completa la reacción de cobaltación. Por último, el colorante de complejo de Co se salifica, se filtra con aspiración y se seca. Se obtienen 200 partes de un polvo que tiñe el cuero en una tonalidad burdeos. El colorante es una mezcla de complejos de cobalto simétricos y asimétricos, en donde predomina el complejo asimétrico y que, en forma del ácido libre, corresponde a la fórmula:
14
y en donde los complejos simétricos corresponden, en forma de los ácidos libres, a las fórmulas
15
y
16
y se obtiene como la sal sódica.
Ejemplo 2
Se repite el procedimiento descrito en el ejemplo 1, pero en lugar de emplear 28 partes de sulfato de cobalto heptahidratado, solo se emplean 14 partes del mismo. Después de 1 hora de cobaltación, el pH se ajusta a 6,5-7,0 con 20 partes de ácido clorhídrico, se añaden 15 partes de tricloruro de hierro hexahidratado, manteniendo el pH en 4,5-5,0, si es necesario por adición de solución acuosa al 25% de NaOH, y la muestra de reacción se agita durante 1 hora. Por último, el colorante se salifica, se filtra con aspiración y se seca. Se obtienen 200 partes de un polvo oscuro que tiñe el cuero en una tonalidad marrón rojiza. El colorante es una mezcla de complejos de cobalto asimétricos y simétricos, que en forma de los ácidos libres corresponden a las fórmulas mostradas en el ejemplo 1, y de complejos de hierro asimétricos y simétricos, que en forma de los ácidos libres corresponden a las fórmulas
17
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18
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y
19
y se obtiene como la sal sódica.
La siguiente tabla contiene los ejemplos 1 y 2 anteriores y otros colorantes (ejemplos 3-20) de la invención que se producen de manera análoga a la descrita para los métodos ofrecidos en los ejemplos 1 y 2 y corresponden, en forma de los ácidos libres, a la fórmula
20
La cromación en los ejemplos 3, 4, 8, 16 y 19 se efectúa con alumbre de cromo (sulfato de potasio-cromo) a un pH de 5,0-5,5 y a una temperatura de 95-100ºC.
En la última columna de la tabla se indica la tonalidad del teñido realizado en cuero.
21
Ejemplo 21
Se repite el procedimiento descrito en el ejemplo 1 con la diferencia de que en lugar de 18,8 partes de ácido 1-hidroxi-2-amino-4-bencenosulfónico y 20,1 partes de 1-hidroxi-2-amino-4-bencenometilsulfonamida se emplean cantidades equivalentes de ácido 1-hidroxi-2-amino-6-nitro-4-bencenosulfónico y 1-hidroxi-2-amino-6-nitro-4-encenometilsulfonamida. El colorante obtenido es una mezcla de complejos de cobalto simétricos y asimétricos, en donde predomina el complejo asimétrico y que, en forma del ácido libre, corresponde a la fórmula:
22
y en donde los complejos simétricos corresponden, en forma de los ácidos libres, a las fórmulas
23
y
24
y se obtiene como la sal sódica. Dicho colorante tiñe el cuero en tonalidades burdeos.
En los ejemplos anteriores, al fijar el pH con NaOH y al salificar los colorantes con cloruro sódico, los colorantes se obtienen en forma de la sal sódica. Mediante la salificación con KCl se obtienen las correspondientes sales mixtas de Na/K. Mediante el uso de las correspondientes bases para fijar el pH (es decir, KOH o LiOH) y de la respectiva sal para la salificación, los colorantes se obtienen en las correspondientes formas de sal de K y Li. Mediante la precipitación del colorante por la adición de ácido y neutralización con trietanolamina o amoniaco, se obtienen las correspondientes formas de sal de amina o amonio.
Ejemplo de aplicación A
100 partes de un cuero bovino curtido al cromo, azul, mojado, se neutralizan en un tambor de teñido con 250 partes de agua y 0,8 partes de bicarbonato sódico a 35ºC durante 45 minutos. El cuero se lava entonces con 1000 partes de agua a 25ºC. Después de 5 minutos, el cuero se tiñe a 50ºC con 250 partes de agua y 0,8 partes del colorante de complejo metálico producido según el Ejemplo 1, previamente disuelto en 80 partes de agua a 50ºC. Después de 20 minutos, se añaden 4 partes de una emulsión al 80% de un aceite de pescado sulfitado para el engrasado y se continua dicho engrasado durante 45 minutos. A continuación, el baño se acidifica con 0,5 partes de una solución de ácido fórmico al 85% y se continúa el tamboreo durante 20 minutos. Finalmente, se evacua el licor y se enjuaga el cuero a 25ºC con 1000 partes de agua. El cuero es escurrido, secado y estaquillado de manera convencional. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos pastel igualado con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a la luz y resistencia a la migración de PVC).
Ejemplo de aplicación B
100 partes de un serraje de cuero de cabritilla curtido al cromo y con secado intermedio se mojan de nuevo con 800 partes de agua a 50ºC, 2 partes de solución de amoníaco al 25% y 0,5 partes del aducto de 10 moles de óxido de etileno a 1 mol de nonilfenol durante 90 minutos; el baño se evacua entonces y se añaden 600 partes de agua a 50ºC, 1 parte de solución de amoníaco al 25% y 1 parte de un agente de licor graso de nutrición (una emulsión de ésteres de ácidos grasos). Después de 10 minutos, se añaden, para el pre-teñido, 4 partes del colorante de complejo metálico producido según el Ejemplo 1, previamente disuelto en 400 partes de agua a 50ºC. Después de 60 minutos, se añaden 2 partes de ácido fórmico al 85% y se continua el tamboreo durante 20 minutos. Se añaden entonces 2 partes de una solución al 20% del producto obtenido por cuaternización con sulfato de dimetilo del producto de bencilación de dietilentriamina y, después de 20 minutos, se añaden 2 partes del mismo colorante usado para el pre-teñido, previamente disuelto en 200 partes de agua a 50ºC. El tamboreo se continúa durante 40 minutos y luego el baño se acidifica con dos adiciones de 1,5 partes de una solución de ácido fórmico al 85% con un intervalo de 10 minutos entre las dos adiciones. Después de 10 minutos, el baño se evacua y el cuero se enjuaga, se escurre, se seca y se estaquilla del modo usual. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos igualado con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a la luz y resistencia a la migración de PVC).
Ejemplo de aplicación C
100 partes de cuero bovino curtido al cromo, para tapicería, se mojan de nuevo con 800 partes de agua, 2 partes de una solución de amoníaco al 25% y 3 partes del aducto de 10 moles de óxido de etileno a 1 mol de nonilfenol a 50ºC durante 90 minutos. El baño se evacua entonces y el cuero se trata durante 15 minutos con 400 partes de agua a 40ºC, 1,5 partes de una solución de amoníaco al 25%, 2 partes de un agente graso de nutrición (una emulsión de ésteres de ácidos grasos) y 1 parte de un sintano fenólico (producto de condensación de fenol y ácido sulfúrico). Se añaden 6 partes del colorante de complejo metálico obtenido en el Ejemplo 1, previamente disuelto en 600 partes de agua a 50ºC y se continua el tamboreo durante 60 minutos a 40ºC. El baño se acidifica entonces con dos adiciones posteriores de 1,5 partes de una solución de ácido fórmico al 85%, a un intervalo de 10 minutos. Después de 10 minutos, el cuero se enjuaga, se escurre, se seca y se estaquilla del modo usual. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos igualado e intensivo con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a la luz y resistencia a la migración de PVC).
Ejemplo de aplicación D
100 partes de cuero bovino curtido al cromo, para tapicería, se mojan de nuevo con 800 partes de agua, 2 partes de una solución de amoníaco al 25% y 3 partes del aducto de 10 moles de óxido de etileno a 1 mol de nonilfenol a 50ºC durante 90 minutos. El baño se evacua entonces y el cuero se trata durante 15 minutos con 400 partes de agua a 40ºC, 1,5 partes de una solución de amoníaco al 25%, 2 partes de un agente graso de nutrición (una emulsión de ésteres de ácidos grasos) y 1 parte de un sintano fenólico (producto de condensación de fenol y ácido sulfúrico). El cuero se tiñe previament a 40ºC con 4 partes del colorante de complejo metálico obtenido en el Ejemplo 1, previamente disuelto en 400 partes de agua a 50ºC. Después de 60 minutos, el baño se acidifica con 1 parte de una solución de ácido fórmico al 85% y, después de 10 minutos, se añaden 2 partes de una solución al 20% del producto obtenido por cuaternización con sulfato de dimetilo del producto de bencilación de dietilentriamina. El baño se evacua después de 20 minutos y el cuero se tiñe a 50ºC con 400 partes de agua y 2 partes del mismo colorante usado anteriormente para el pre-teñido, previamente disuelto en 200 partes de agua a 50ºC, durante 40 minutos. El baño se acidifica entonces con 1 parte de una solución de ácido fórmico al 85% y, después de 20 minutos, el cuero se enjuaga, se escurre, se seca y se estaquilla del modo usual. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos igualado e intensivo con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a la luz y resistencia a la migración de PVC).
Ejemplo de aplicación E
100 partes de cuero bovino curtido al cromo/vegetal de baja afinidad se mojan de nuevo a 50ºC con 1000 partes de agua y 0,2 partes del aducto de 10 moles de óxido de etileno a 1 mol de nonilfenol durante 90 minutos. El baño se evacua entonces y el cuero se tiñe a 50ºC con 1000 partes de agua y 4 partes del colorante de complejo metálico obtenido en el Ejemplo 1, previamente disuelto en 400 partes de agua a 50ºC. Después de 1 hora, el baño se acidifica con 2 partes de una solución de ácido fórmico al 85% y, después de 20 minutos, el cuero se enjuaga, se escurre, se seca y se estaquilla del modo usual. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos igualado con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a la luz y resistencia a la migración de PVC).
Ejemplo de aplicación F
100 partes de cuero de oveja curtido al semicromo se mojan de nuevo a 45ºC con 1000 partes de agua y 0,5 partes de un agente enmascarante anfótero (una aminoamida de ácido graso conteniendo grupos sulfo) durante 1 hora. El cuero se tiñe previamente con 800 partes de agua a 50ºC y 6 partes del colorante de complejo metálico obtenido en el Ejemplo 1, disuelto previamente en 600 partes de agua a 50ºC. El tamboreo se continua hasta que el colorante ha penetrado en el interior del cuero. El baño se acidifica entonces con 1,5 partes de una solución de ácido fórmico al 85% y, después de 20 minutos, se añaden 2 partes de una solución al 20% del producto obtenido por cuaternización con sulfato de dimetilo del producto de bencilación de dietilentriamina. Después de 20 minutos, el cuero se tiñe con 6 partes del mismo colorante usado para el pre-teñido, disuelto previamente en 600 partes de agua a 50ºC, durante 40 minutos. El baño se acidifica entonces con 2 partes de una solución de ácido fórmico al 85% y, después de 30 minutos, el cuero se enjuaga, se escurre, se seca y se estaquilla del modo usual. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos igualado e intensivo con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a laluz y resistencia a la migración de PVC) y una penetración total.
Ejemplo de aplicación G
100 partes de cuero bovino con costra curtido al cromo, para tapicería, se mojan de nuevo a 35ºC con 300 partes de agua y 0,5 partes de un agente enmascarante anfótero (una aminoamida de ácido graso conteniendo grupos sulfo) durante 20 minutos. El baño se evacua y el cuero se vuelve a curtir a 35ºC con 150 partes de agua, 1 parte de un sintano fenólico (solución al 65% del producto de condensación de fenol y ácido sulfúrico) y 3 partes de una solución al 40% de dimetiloldihidroxietilenurea. Después de 30 minutos, se añaden 1,5 partes de formato sódico y, después de otros 15 minutos, se añaden 5 partes de un agente recurtiente a base de polipéptidos. El tamboreo se continua durante 30 minutos y luego se fija el pH del baño en 6 por adición de 1,5 partes de bicarbonato sódico. Después de 30 minutos, el cuero se lava durante 10 minutos con 300 partes de agua a 40ºC. A continuación se añaden 150 partes de agua a 45ºC, 1 parte de un agente graso de nutrición (una emulsión de ésteres de ácidos grasos), 1 parte de una solución de amoníaco al 25% y 0,5 partes de un sintano fenólico (producto de condensación de fenol y ácido sulfúrico). Después de 15 minutos, el cuero se tiñe a 45ºC con 3 partes del colorante de complejo metálico obtenido en el Ejemplo 1, disuelto previamente en 300 partes de agua a 50ºC durante 90 minutos, es decir, hasta que el colorante ha penetrado completamente. Para el engrasado, se añaden 2 partes de una emulsión de ésteres de ácidos grasos, 3 partes de una mezcla de un alcohol graso sintético esterificado y un éster parcial de ácido fosfórico de un alcohol graso etoxilado y 6 partes de una emulsión de un aceite de pescado sulfitado y, después de 60 minutos, se añaden, para la fijación, 2 partes de un condensado de melamina/formaldehido hidrosoluble. El tamboreo se continua durante 20 minutos y luego el baño se acidifica con dos adiciones de 0,75 partes de una solución de ácido fórmico al 85% diluida con agua 1:20 v/v, con un intervalo de 10 minutos entre las dos adiciones. Después de 10 minutos, el cuero se enjuaga, se escurre, se seca y se estaquilla del modo usual. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos igualado con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a la luz y resistencia a la migración de PVC).
Ejemplo de aplicación H
100 partes de napa de oveja se lavan a 40ºC con 200 partes de agua y 0,5 partes de un agente enmascarante anfótero (una aminoamida de ácido graso conteniendo grupos sulfo) durante 20 minutos. El baño se evacua, se añaden 200 partes de agua a 35ºC y 1,2 partes de formato sódico y se continua el tamboreo durante 15 minutos. Se añaden entonces 4 partes de un agente recurtiente a base de polipéptidos y, después de 30 minutos, se añaden 0,6 partes de carbonato sódico para ajustar el pH del baño en 5,8-6. Después de 40 minutos, se añaden 4 partes de agente recurtiente a base de ácido poliacrílico y se continua el tamboreo durante 30 minutos; se añaden entonces 2 partes de un condensado soluble en agua de urea/formaldehido y, después de 30 minutos, se evacua el baño. A continuación se añaden 150 partes de agua a 40ºC, 1 parte de una solución de amoníaco al 25% y 2 partes de un agente graso de nutrición (una emulsión de ésteres de ácidos grasos). Después de 10 minutos, el cuero se tiñe a 40ºC con 3 partes de un colorante de complejo metálico obtenido en el Ejemplo 1, disuelto previamente en 300 partes de agua a 50ºC, durante 90 minutos. Para el engrasado se añaden 2 partes de una emulsión de ésteres de ácidos grasos, 6 partes de una emulsión de aceite de pescado sulfitado y 3 partes de una emulsión acuosa de ésteres parciales de ácido fosfórico y alcoholes grasos. El tamboreo se continua durante 60 minutos y luego el baño se acidifica con 1,5 partes de una solución de ácido fórmico al 85%. Después de 30 minutos, el baño se evacua y el cuero se enjuaga, se escurre, se seca y se estaquilla del modo usual. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos igualado con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a la luz y resistencia a la migración de PVC).
Ejemplo de aplicación I
Se repite el ejemplo de Aplicación H, con la diferencia de que después del engrasado y antes de la adición final de ácido fórmico, el baño se evacua, se añaden 200 partes de agua a 50ºC y 2 partes de un producto de reacción polimérico hidrosoluble de epiclorhidrina y dimetilamina, se continua el tamboreo durante 30 minutos, se añaden a continuación 0,5 partes de 2-alquil graso-imidazolina y se continua el tamboreo durante 20 minutos más. El baño se evacua entonces y el cuero se enjuaga, se escurre, se seca y se estaquilla del modo usual. Se obtiene un cuero teñido en un matiz burdeos igualado con excelente solidez (en particular solidez en húmedo, solidez a la limpieza en seco, solidez a la luz y resistencia a la migración de PVC).
De manera similar al colorante burdeos según el Ejemplo 1, se emplean los colorantes de cada uno de los Ejemplos 2 a 21 en cada uno de los Ejemplos de Aplicación A a I anteriores, por medio de los cuales se obtienen teñidos de las correspondientes tonalidades, intensidades y solideces.

Claims (12)

1. Un colorante de complejo metálico 1:2 de fórmula
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25
\vskip1.000000\baselineskip
en donde
R_{1}
significa H, NO_{2}, -SO_{3}M o -NH(alquilo C_{1-2}),
R_{2}
significa H, alquilo C_{1-4} sustituido, alquilo C_{1-4} insustituido, -NO_{2} o -OH,
R_{3}
significa H, alquilo C_{1-4} sustituido, alquilo C_{1-4} insustituido, -NO_{2} o -OH,
R_{1}'
significa H, -NO_{2}, -SO_{3}M o -NH(alquilo C_{1-2}),
R_{2}'
significa H, alquilo C_{1-4} sustituido, alquilo C_{1-4} insustituido, -NO_{2} o -OH,
R_{3}'
significa H, alquilo C_{1-4} sustituido, alquilo C_{1-4} insustituido, -NO_{2} o -OH,
Y
significa -OM o -NR_{4}R_{5},
Z
significa -OM o -NR'_{4}R'_{5},
R_{4}
significa H, alquilo C_{1-4}, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido,
R_{4}'
significa H, alquilo C_{1-4}, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido,
R_{5}
significa H, alquilo C_{1-4}, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido,
R_{5}'
significa H, alquilo C_{1-4}, un anillo aromático sustituido o un anillo aromático insustituido,
n
significa 0 o 1,
n'
significa 0 o 1,
M
significa hidrógeno o un catión,
(Kat)^{+}
significa un contra-ión y
Me
significa un metal formador de complejos,
con la condición de que si Y y Z significan ambos -NH_{2}, entonces Me no significa Cr,
y mezclas de dos o más de los mismos.
\newpage
2. Un colorante de complejo metálico 1:2 según la reivindicación 1, en donde
R_{1}
significa hidrógeno o -NO_{2},
R_{1}'
significa hidrógeno o -NO_{2},
R_{2}
significa hidrógeno,
R_{2}'
significa hidrógeno,
R_{3}
significa hidrógeno, -OH o -NO_{2},
R_{3}'
significa hidrógeno, -OH o -NO_{2},
Y
significa -OM o -NHR_{4}'',
Z
significa -OM o -NR’_{4}R’_{5},
R_{4}''
significa hidrógeno, metilo o un radical de fórmula
26
R'''
significa hidrógeno o -COOM_{1} y
Z
significa -NHR_{4}''.
o una mezcla de dos o más de los mismos.
3. Un colorante de complejo metálico 1:2 o una mezcla de los mismos según la reivindicación 2, en donde
Y
significa -OM o -NH_{2} y
Z
significa un grupo -NHR_{4}''
y si Y significa -NH_{2}, entonces R_{4}'' en Z no significa hidrógeno.
4. Complejos metálicos 1:2 mixtos que comprenden una mezcla de un complejo metálico 1:2 asimétrico de fórmula (I) con los respectivos complejos metálicos 1:2 simétricos de fórmulas
27
y
28
5. Una mezcla de complejos metálicos 1:2 de fórmula (I) según la reivindicación 1, en donde Me tiene dos o más significados diferentes.
6. Procedimiento para la producción de un complejo metálico 1:2 o una mezcla de los mismos según la reivindicación 1, caracterizado porque al menos un compuesto monoazoico de fórmula
29
y al menos un compuesto monoazoico de fórmula
30
en donde, cuando n o n' es 1, el grupo carboxi puede estar opcionalmente en forma de sal, se metalizan con al menos un compuesto metálico formador de complejos 1:2.
7. Procedimiento según la reivindicación 6 para la producción de complejos metálicos 1:2 mixtos según la reivindicación 4, caracterizado porque una mezcla de dos o más compuestos monoazoicos diferentes de fórmulas (II) y (III) se metalizan con al menos un compuesto metálico formador de complejos 1:2 de manera que se forma la correspondiente mezcla de un complejo metálico 1:2 asimétrico con los respectivos complejos metálicos 1:2 simétricos de fórmula (Ia) y de fórmula (Ib).
8. Procedimiento según la reivindicación 6, en donde para la producción de complejos metálicos mixtos según la reivindicación 5, los respectivos compuestos monoazoicos de fórmulas (II) y (III) se metalizan con dos o más metales formadores de complejos diferentes, de manera que se forman las correspondientes mezclas de los complejos metálicos 1:2 de fórmula (I) en donde Me tiene dos o más significados diferentes.
9. Una composición colorante que comprende al menos un colorante de fórmula (I) según la reivindicación 1.
10. Uso de un colorante o mezcla según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 5, opcionalmente en forma de una composición según la reivindicación 9, para teñir un sustrato que puede ser teñido con colorantes aniónicos.
11. Uso según la reivindicación 10 para el teñido de cuero.
12. Un sustrato teñido mediante un procedimiento según la reivindicación 10 u 11.
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