ES2293945T3 - Procedimiento para la preparacion de 6alfa-fluoro-9beta,11beta-epoxiesteroides. - Google Patents

Procedimiento para la preparacion de 6alfa-fluoro-9beta,11beta-epoxiesteroides. Download PDF

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Abstract

Procedimiento para la preparación de 6a-fluoroesteroides de fórmula (I) en la que R es un sustituyente en la posición a- o a-, seleccionado de entre H, OH y un grupo alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, R'' es un grupo carboxialquilo de 1 a 4 átomos de carbono en la cadena alquílica, y en la que puede estar presente un doble enlace entre las posiciones 1 y 2, comprendiendo dicho procedimiento la reacción del compuesto de fórmula (III) con un agente fluorante electrofílico para proporcionar el compuesto de fórmula (I)

Description

Procedimiento para la preparación de 6\alpha-fluoro-9\beta, 11\beta-epoxiesteroides.
Campo de la invención
La presente invención se refiere a un procedimiento estereoselectivo para la preparación de 6\alpha-fluoroesteroides de fórmula (I) descrito a continuación, útil en la preparación de formulaciones farmacéuticas antiinflamatorias.
Técnica anterior
La disponibilidad de un procedimiento para la preparación de derivados de fluoropregnano, que proporcionaría predominantemente isómeros 6 \beta-fluoro sustituidos, agentes antiinflamatorios bien conocidos, es muy importante desde un punto de vista farmacéutico, ya que los correspondientes 6 \beta-fluoroderivados no ejercen ninguna acción farmacológica.
Se han desarrollado hasta ahora muchos procedimientos para la preparación de derivados de 6-fluoropregnano, sin embargo, todos proporcionan mezclas de los dos isómeros en proporciones 6 \beta/6 \alpha relativamente elevadas. Se deduce que para obtener el isómero activo farmacológicamente únicamente se requiere la conversión de isómero 6 \beta a isómero 6\alpha o purificaciones repetidas.
A título de ejemplo, la patente US nº 2.961.441 describe la preparación de 6 \beta-fluoro-3-ceto-\Delta^{4}-pregnenos mediante fluoración de los correspondientes ésteres 3-enol con fluoruro de perclorilo en un disolvente orgánico inerte y en presencia de un catalizador. En particular, dicha patente describe la fluoración del derivado 3,17\alpha, 21-triacetoxi.
El procedimiento proporciona compuestos 6 \beta-fluoro sustituidos, que se convierten en los correspondientes isómeros 6 \alpha mediante procedimientos conocidos en la técnica.
La patente US nº 3.980.778 describe la preparación del derivado de 6 \alpha, 9 \alpha-difluoropregnano de fórmula
1
mediante fluoración, con fluoruro de perclorilo, de 3,17,21-triacetato de 3,17 \alpha, 21-trihidroxi-16\beta-metilpregna-3,5,9-(11)-trien-20-ona, obtenido haciendo reaccionar el correspondiente 21-acetato de 17 \alpha, 21-dihidroxi-16\beta-metilpregna-4,9(11)-dien-3,20-diona con acetato de isopropenilo.
Dicho procedimiento proporciona una mezcla isomérica 6 \beta/6 \alpha en la que predomina el isómero 6\beta. Se deduce que, con el fin de obtener un producto final útil farmacéuticamente, el 6 \beta-fluoroesteroide se convierte en el correspondiente compuesto 6 \alpha-fluoro.
En todos los casos mencionados anteriormente, la formación de éster de 3-enol, necesario para la activación del esteroide en la posición 6, provoca la acetilación simultánea de los grupos hidroxi, si los hubiera, en las posiciones 17 \alpha y 21.
Dichos procedimientos presentan varias desventajas; por ejemplo no son estereoselectivos y requieren la utilización de fluoruro de perclorilo como agente fluorante, un reactivo explosivo y elevadamente corrosivo que se debe manipular con especial cuidado y se debe utilizar con tiempos de reacción muy largos.
La utilización de otros agentes fluorantes, tales como por ejemplo Selectfluor®, Accufluor® NFSi o Accufluor® NFTh sobre los sustratos descritos proporciona mezclas con proporciones 6 \alpha:6 \beta incluso más desfavorables.
El documento JP-A-60006700 describe un procedimiento para la fluoración en 6 de 9,11\beta-epoxi-epoxi-pregnano-3,5-dien-3-ol-ésteres utilizando CH_{3}CO_{2}F.
Por lo tanto, resulta muy necesario un procedimiento para la preparación de 6 \alpha-fluoroesteroides, exento de las desventajas de los procedimientos conocidos en la técnica.
Sumario
Se ha descubierto inesperadamente que se puede obtener una estereoselectividad elevada de la fluoración en la posición 6 actuando con sustratos obtenidos para que el grupo 17 \alpha-hidroxi permanezca sin reaccionar, y utilizando agentes fluorantes específicos.
Por lo tanto, un objetivo de la presente invención consiste en proporcionar un procedimiento para la preparación de 6 \alpha-fluoroesteroides de fórmula (I)
2
en la que R es un sustituyente en la posición \alpha o \beta, seleccionado de entre el grupo constituido por H, OH y un grupo alquilo con 1 a 4 átomos de carbono, R' es un grupo carboxilaquilo con 1 a 4 átomos de carbono en la cadena de alquilo y en la que puede estar presente un doble enlace entre las posiciones 1 y 2, comprendiendo dicho procedimiento la reacción del compuesto de fórmula (III) con un agente fluorante electrofílico para proporcionar el compuesto de la fórmula (I)
3
en las que R y R' son como se han definido anteriormente, y en el que dicho agente fluorante electrofílico se selecciona de entre el grupo constituido por bis-tetrafluoroborato de N-fluoro-N-clorometiltrietilendiamina, 1-fluoro-4-hidroxi-1,4-diazabiciclo[2.2.2]octano-bis-tetrafluoroborato y 1-fluoro-benzenosulfonamida.
Las características y ventajas del procedimiento de la presente invención resultarán evidentes a partir de la descripción detallada descrita a continuación.
Descripción detallada de la presente invención
La reacción de fluoración de la presente invención se lleva a cabo sobre el compuesto de fórmula (III) utilizando -como agente fluorante- un agente fluorante electrofílico, seleccionado de entre el grupo constituido por Selectfluor®, (es decir, bis-tetrafluoroborato de N-fluoro-N-clorometiltrietilendiamina), Accufluor® NFTh (es decir, 1-fluoro-4-hidroxi-1,4-diazabiciclo[2.2.2]octano-bis-tetrafluoroborato) y Accufluor® NFSi (es decir 1-fluoro-bencenosulfonamida) y preferentemente Selectfluor®.
El disolvente de reacción utilizado puede ser cualquier disolvente en el que el agente fluorante sea soluble; por ejemplo, la reacción se puede llevar a cabo en presencia de Accufluor® NFTh o Selectfluor® utilizando dimetilformamida o acetonitrilo como un disolvente.
La reacción de fluoración de la presente invención se lleva a cabo típicamente a una temperatura comprendida en el intervalo de -20ºC a +50ºC y preferentemente de 0ºC a 30ºC.
En las condiciones de fluoración mencionadas anteriormente, la desprotección de la función 3-cetónida tiene lugar simultáneamente.
\newpage
La posición fluorada en el compuesto de fórmula (I) obtenida mediante fluoración favorece definitivamente el isómero 6 \alpha ya que la proporción 6 \alpha:6\beta es superior a 90:10.
El procedimiento de la presente invención se puede utilizar por ejemplo para preparar el compuesto de fórmula (I) en la que R' es un grupo acetilo:
4
en la que R es según se ha definido anteriormente.
El compuesto de fórmula (III), que se utiliza como un sustrato para la fluoración de la presente invención para obtener el compuesto de fórmula (I) en la que R' es un grupo acetilo, se puede obtener, por ejemplo, mediante un tratamiento único del compuesto de fórmula (II) con acetato de isopropenilo, en el que tiene lugar la protección de la función hidroxílica en la posición 21 y de la función cetónida en la posición 3
5
en las que R es según se ha definido anteriormente y Ac es un grupo acetilo.
En dicha reacción de acetilación, el acetato de isopropenilo puede tener la función doble de reactivo y disolvente de reacción único; sino, la reacción se puede llevar a cabo utilizando acetato de isopropenilo como reactivo, con la adición de un disolvente.
Se pueden obtener según los procedimientos conocidos en la técnica otros compuestos de fórmula (III) en la que R' es diferente de un grupo acetilo, utilizados como sustratos para la fluoración de la presente invención,
Partiendo del compuesto de fórmula (I), obtenido según se ha descrito anteriormente, es posible obtener los compuestos correspondientes de la fórmula (I') mediante procedimientos conocidos en la técnica:
6
en la que R es un sustituyente en la posición \alpha- o \beta-, seleccionodo de entre el grupo constituido por H, OH y un grupo alquilo con 1 a 4 átomos de carbono; R_{1} se selecciona de entre el grupo constituido por H, OH y un grupo carboxialquilo que contiene de 1 a 4 átomos de carbono en la cadena de alquilo; o R y R_{1} considerados de manera conjunta, forman un doble enlace o un grupo
7
en la que A y B, iguales o diferentes uno respecto al otro, son H o un grupo alquilo con 1 a 4 átomos de carbono; R_{2} se selecciona de entre el grupo constituido por H, OH y un grupo carboxialquilo con 1 a 4 átomos de carbono; X se selecciona de entre el grupo constituido por H, F, Cl y Br; y en la que puede estar presente un doble enlace entre las posiciones 1 y 2.
Los ejemplos siguientes se describen a título ilustrativo no limitativo de la presente invención.
Ejemplo 1 Preparación de 21-acetato de 6\alpha-fluoro-9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha-hidroxi-16\beta-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona
Se añadió bajo agitación y atmósfera de nitrógeno 9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha,21-dihidroxi-16\beta-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona (15 g) a una solución calentada previamente a 55ºC, y preparada con acetato de isopropenilo (135 ml) y ácido p-toluensulfónico (0,6 g). La reacción se prolongó durante 60 min a 80ºC y a continuación la temperatura se redujo hasta 50ºC. La mezcla que resultó se reguló con trietilamina (0,48 ml), se le añadió acetonitrilo (15 ml), se concentró al vacío hasta un volumen pequeño y se le añadió acetonitrilo adicional (150 ml).
La solución que resultó se enfrió a 0ºC en un atmósfera de N_{2} y se le añadió en porciones Accufluor® NFTh
(13 g). La reacción se prolongó durante 12 h a 0ºC en una atmósfera de N_{2} para proporcionar una suspensión, en la que se separó un producto sólido mediante filtración. Al sólido obtenido se le añadió agua desmineralizada (150 ml) y una solución acuosa de amoniaco al 32% hasta un valor de pH de 7-7,5. La filtración seguida de secado al vacío a 60ºC proporcionó 11 g del producto del título.
Los análisis de HPLC sobre el producto sólido revelaron una proporción 6\alpha:6\beta de 93,5 : 6,5.
Ejemplo 2 Preparación de 3,21-diacetato de 17 \alpha-hidroxi-9\beta,11 \beta-epoxi-16\alpha-metilpregna-1,3,5-trien-20-ona
Se añadió bajo agitación y atmósfera de nitrógeno 9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha,21-dihidroxi-16\beta-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona (10 g) a una solución calentada previamente a 55ºC, y preparada con acetato de isopropenilo (90 ml) y ácido p-toluensulfónico (0,4 g). La reacción se continuó durante 60 min a 80ºC y a continuación la temperatura se redujo hasta 50ºC. La mezcla que resultó se reguló con trietilamina (0,32 ml), se añadió acetonitrilo (10 ml) y se concentró al vacío hasta un volumen pequeño y se diluyó con etanol absoluto (60 ml).
La solución que resultó se precipitó en agua desmineralizada (600 ml) para proporcionar un precipitado sólido que se separó del líquido mediante filtración. El secado al horno al vacío a 40ºC proporcionó 12,2 g del producto del título.
La pureza del producto sólido determinada mediante HPLC a 310 nm fue 89,9%. El producto del título se caracterizó mediante ^{1}H-RMN (CDCl_{3} 200 MHz) \delta 0,91 (d, 3H, J = 7 Hz), 0,93 (s, 3H), 1,25 (s, 3H), 2,18 (s, 3H), 2,19 (s, 3H), 3,04 (s, 1H), 4,87 (sistema AB, J = 18 Hz, 2H), 5,46 (d, J = 10 Hz, 1H), 5,69 (dd, J =1,8, 10 Hz, 1H), 5,77 (t, 1H), 5,80 (s, 1H).
Ejemplo 3 Preparación de 21-acetato de 6 \alpha-fluoro-9\beta,11 \beta-epoxi-17\alpha-hidroxi-16\alpha-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona
Se añadió bajo agitación y atmósfera de N_{2} 3,21-diacetato de 17 \alpha-hidroxi-9 \beta,11\beta-epoxi-16 \alpha-metilpregna-1,3,5-trien-20-ona (5 g), preparado según el ejemplo 2, a acetonitrilo (50 ml) previamente enfriado a 0ºC. A la solución que resultó se le añadió en porciones Selectfluor® (F-TEDA-BF_{4}) (3,7 g). La reacción se continuó durante 12 h a 0ºC en una atmósfera de N_{2} para proporcionar una suspensión, de la que se separó un producto sólido mediante filtración. Al sólido que se obtuvo se le añadió agua desmineralizada (50 ml) y una solución acuosa de amoniaco al 32% hasta un valor de pH de 7-7,5. La filtración seguida de un secado al vacío a 60ºC proporcionó 2,6 g del producto del título. Los análisis de HPLC sobre el producto sólido revelaron una proporción 6\alpha:6\beta de 94,5 : 5,5.
Ejemplo 4 Preparación de 21-acetato de 6 \alpha-fluoro-9\beta,11 \beta-epoxi-17\alpha-hidroxi-16\beta-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona
Se añadió bajo agitación en una atmósfera de N_{2} 9\beta,11\beta-epoxi-17 \alpha,21-dihidroxi-16\beta-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona (15 g) a una solución calentada previamente a 55ºC, y preparada con acetato de isopropenilo (135 ml) y ácido p-toluensulfónico (0,6 g). La reacción se continuó durante 60 min a 80ºC y a continuación la temperatura se redujo hasta 50ºC. La mezcla que resultó se reguló con trietilamina (0,48 ml), se añadió acetonitrilo (15 ml), se concentró al vacío hasta un volumen pequeño y se le añadió acetonitrilo adicional (150 ml).
La solución que resultó se enfrió a 0ºC en un atmósfera de N_{2} y se le añadió en porciones Selectfluor® NFTh (13 g). La reacción se continuó durante 12 h a 0ºC en una atmósfera de N_{2} para proporcionar una suspensión, de la que se separó un producto sólido mediante filtración. Al sólido obtenido se le añadió agua desmineralizada (150 ml) y una solución acuosa de amoniaco al 32% hasta un valor de pH de 7-7,5. La filtración seguida de secado al vacío a 60ºC proporcionó 10,5 g del producto del título.
Los análisis de HPLC sobre el producto sólido revelaron una proporción 6\alpha:6\beta de 93: 7.
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 5 Preparación de 21-acetato de 6 \alpha-fluoro-9\beta,11 \beta-epoxi-17\alpha-hidroxi-16\alpha-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona
Se añadió bajo agitación en una atmósfera de N_{2} 9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha,21-dihidroxi-16\alpha-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona (15 g) a una solución calentada previamente a 55ºC, y preparada con acetato de isopropenilo (135 ml) y ácido p-toluensulfónico (0,6 g). La reacción se continuó durante 60 min a 80ºC y a continuación la temperatura se redujo hasta 50ºC. La mezcla que resultó se reguló con trietilamina (0,48 ml), se le añadió acetonitrilo (15 ml), se concentró al vacío hasta un volumen pequeño y se le añadió acetonitrilo adicional (150 ml).
La solución que resultó se enfrió a 0ºC en un atmósfera de N_{2}, se le añadió agua desmineralizada (3 ml) y, se le añadió en porciones Selectfluor® (13 g). La reacción se continuó durante 12 h a 0ºC en una atmósfera de N_{2} para proporcionar una suspensión, de la que se separó un producto sólido mediante filtración. Al sólido obtenido se le añadió agua desmineralizada (150 ml) y una solución acuosa de amoniaco al 32% hasta un valor de pH de 7-7,5. La filtración seguida de secado al vacío a 60ºC proporcionó 11,4 g del producto del título.
Los análisis de HPLC del producto sólido revelaron una proporción 6\alpha:6\beta de 94,4: 5,6.
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 6 Preparación de 21-acetato de 6 \alpha-fluoro-9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha-hidroxi-16\alpha-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona
Se añadió bajo agitación en una atmósfera de N_{2} 9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha,21-dihidroxi-16\alpha-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona (15 g) a una solución calentada previamente a 55ºC, y preparada con acetato de isopropenilo (135 ml) y ácido metanosulfónico (0,22 g). La reacción se prolongó durante 60 min a 80ºC y a continuación la temperatura se redujo hasta 50ºC. La mezcla que resultó se reguló con trietilamina (0,48 ml), se le añadió acetonitrilo (15 ml) y se concentró al vacío hasta un volumen pequeño y se le añadió acetonitrilo adicional (150 ml).
La solución que resultó se enfrió a 0ºC en un atmósfera de N_{2} y se le añadió en porciones Selectfluor® (13 g). La reacción se continuó durante 12 h a 0ºC en una atmósfera de N_{2} para proporcionar una suspensión, de la que se separó un producto sólido mediante filtración. Al sólido obtenido se le añadió agua desmineralizada (150 ml) y una solución acuosa de amoniaco al 32% hasta un valor de pH de 7-7,5. La filtración seguida de secado al vacío a 60ºC proporcionó 12,4 g del producto del título.
Los análisis de HPLC del producto sólido revelaron una proporción 6\alpha:6\beta de 94,8: 5,2.
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 7 Preparación de 21-acetato de 6 \alpha-fluoro-9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha-hidroxi-16\alpha-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona
Se añadió bajo agitación en una atmósfera de N_{2} 9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha,21-dihidroxi-16\alpha-metilpregna-1,4-dien-3,20-diona (50 g) a una solución calentada previamente a 55ºC, y preparada con acetato de isopropenilo (450 ml) y ácido p-toluensulfónico (2 g). La reacción se continuó durante 60 min a 80ºC y a continuación la temperatura se redujo hasta 50ºC. La mezcla que resultó se reguló con trietilamina (1,6 ml), se le añadió acetonitrilo (50 ml), se concentró al vacío hasta un volumen pequeño y se le añadió acetonitrilo adicional (500 ml).
La solución que resultó se enfrió a 0ºC en un atmósfera de N_{2} y se le añadió en porciones Selectfluor® (43 g). La reacción se prolongó durante 12 h a 0ºC en una atmósfera de N_{2} para proporcionar una suspensión, de la que se separó un producto sólido mediante filtración. Al sólido obtenido se le añadió agua desmineralizada (500 ml) y una solución acuosa de amoniaco al 32% hasta un valor de pH de 7-7,5. La filtración seguida de secado al vacío a 60ºC proporcionó 39,2 g del producto del título.
Los análisis de HPLC del producto sólido revelaron una proporción 6\alpha:6\beta de 94,9: 5,1.
\newpage
Ejemplo 8 Preparación de 21-acetato de 6\alpha-fluoro-9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha-hidroxi-pregna-1,4-dien-3,20-diona
Se añadió bajo agitación en una atmósfera de N_{2} 9\beta,11\beta-epoxi-17\alpha,21-dihidroxi-pregna-1,4-dien-3,20-diona
(15 g) a una solución calentada previamente a 55ºC, y preparada con acetato de isopropenilo (135 ml) y ácido p-toluensulfónico (0,3 g). La reacción se prolongó durante 60 min a 80ºC y a continuación la temperatura se redujo hasta 50ºC. La mezcla que resultó se reguló con trietilamina (0,24 ml), se le añadió acetonitrilo (15 ml), se concentró al vacío hasta un volumen pequeño y se le añadió acetonitrilo adicional (150 ml).
La solución que resultó se enfrió a 0ºC en un atmósfera de N_{2} y se le añadió en porciones Selectfluor® (13 g). La reacción se prolongó durante 12 h a 0ºC en una atmósfera de N_{2} para proporcionar una suspensión, de la que se separó un producto sólido mediante filtración. Al sólido obtenido se le añadió agua desmineralizada (150 ml) y una solución acuosa de amoniaco al 32% hasta un valor de pH de 7-7,5. La filtración seguida de secado al vacío a 60ºC proporcionó 9 g del producto del título.
Los análisis de HPLC del producto sólido revelaron una proporción 6\alpha:6\beta de 96: 4.

Claims (7)

1. Procedimiento para la preparación de 6\alpha-fluoroesteroides de fórmula (I)
8
en la que R es un sustituyente en la posición \alpha- o \beta-, seleccionado de entre H, OH y un grupo alquilo de 1 a 4 átomos de carbono, R' es un grupo carboxialquilo de 1 a 4 átomos de carbono en la cadena alquílica, y en la que puede estar presente un doble enlace entre las posiciones 1 y 2, comprendiendo dicho procedimiento la reacción del compuesto de fórmula (III) con un agente fluorante electrofílico para proporcionar el compuesto de fórmula (I)
9
en las que R y R' son como se han definido anteriormente, y en el que dicho agente fluorante electrofílico se selecciona de entre el grupo constituido por bis-tetrafluoroborato de N-fluoro-N-clorometiltrietilendiamina, 1-fluoro-4-hidroxi-1,4-diazabiciclo[2.2.2]octano-bis-tetrafluoroborato y 1-fluoro-bencenosulfonimida.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, para la preparación del compuesto de fórmula (I) en la que R' es un grupo acetilo.
3. Procedimiento según las reivindicaciones 1 a 2, en el que dicho compuesto de fórmula (I) en la que R' es un grupo acetilo, se obtiene haciendo reaccionar el compuesto de fórmula (II) con acetato de isopropenilo:
10
en las que R es según se ha definido anteriormente y Ac es un grupo acetilo.
4. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que dicho agente fluorante electrofílico es el bis-tetrafluoroborato de N-fluoro-N-clorometiltrietilendiamina.
5. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que dicho agente fluorante electrofílico es el 1-fluoro-4-hidroxi-1,4-diazabiciclo[2.2.2]octano-bis-tetrafluoroborato.
6. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que dicha reacción con el agente fluorante electrofílico se lleva a cabo a una temperatura que está comprendida en el intervalo de -20ºC a +50ºC.
7. Procedimiento según la reivindicación 1, en el que dicha temperatura está comprendida en el intervalo de 0ºC a +30ºC.
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