ES2311792T3 - Procedimiento para la deposicion de silicio. - Google Patents

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Abstract

Procedimiento para la deposición de silicio microcristalino sobre un sustrato en una cámara de plasma, en el que a) la cámara de plasma presenta antes del inicio del plasma un gas reactivo que contiene silicio e hidrógeno, b) se inicia al pasma c) se alimenta a la cámara después del inicio del plasma de una manera continua exclusivamente gas reactivo que contiene silicio o se alimenta a la cámara después del inicio del plasma de forma continua una mezcla de un gas reactivo que contiene silicio e hidrógeno, de manera que se ajusta la concentración de gas reactivo que contiene silicio durante la alimentación a la cámara mayor que 3%, y d) al mismo tiempo se descarga la mezcla de gas presente en la cámara al menos parcialmente fuera de la cámara, e) en el que el flujo total de gases [cm 3 ] introducido en la cámara de plasma, con relación a la superficie a recubrir del sustrato [100 cm 2 ] con respecto a la tasa de deposición [nm/s] no excede un valor de 1 [cm 3 *s/(cm 2 *nm)], especialmente de 0,6 [cm 3 *s/(cm 2 *nm)], f) se selecciona una frecuencia de excitación para el plasma menor que 50 MHz, especialmente menor que 30 MHz, de manera que se ajusta una presión de deposición mayor que 3 mbares, especialmente mayor que 6 mbares.

Description

Procedimiento para la deposición de silicio.
La invención se refiere a un procedimiento para la deposición de silicio microcristalino, en el que solamente se necesita un poco de hidrógeno.
Estado de la técnica
El silicio microcristalino es un material que se utiliza especialmente en células solares como material absorbente. Se produce actualmente en muchos laboratorios por medio del procedimiento PECVD (plasma enhanced chemical vapor deposition) a partir de silano e hidrógeno. La adición de hidrógeno, la llamada dilución de hidrógeno, es necesaria en este caso para producir silicio cristalino a temperaturas del sustrato inferiores a 500ºC. Estas capas de silicio cristalino están constituidas por muchos cristales pequeños microscópicos -de ahí el nombre de silicio microcristalino.
Se pueden depositar en diferentes regímenes de deposición capas de alta calidad de silicio microcristalino. En el caso de la deposición con PECVD a la frecuencia industrial normalizada de 13,56 MHz, la concentración de silicio (= flujo de silano/flujo de hidrógeno) es típicamente 1% aproximadamente, con frecuencias de excitación en la zona VHF, en general, inferior al 10%. El hidrógeno se necesita para influir sobre el crecimiento de la capa. No obstante, solamente se incorpora una parte reducida del hidrógeno empleado en la capa de silicio producida, típicamente menos del 10%. El hidrógeno restante se elimina por bombeo. Para una producción industrial posterior, el alto consumo de hidrógeno, especialmente en el caso de deposición a 13,56 MHz, es un problema serio en virtud de los costes altos
[1].
Entretanto se conocen a partir del estado de la técnica los siguientes métodos mejorados para la deposición de silicio microcristalino por medio de PECVD con un consumo reducido de hidrógeno.
1. El "Procedimiento de cámara cerrada CVD" (CC-CVD) [2]
Este proceso investigado se desarrolla de forma cíclica (discontinua) y comprende esencialmente dos etapas de proceso. En una primera etapa fluye una cantidad reducida del gas de proceso reactivo (SiH_{4} o una mezcla de CH_{4}/SiH_{4}) en una relación de 25% aproximadamente de gas reactivo con respecto al hidrógeno a través de la cámara. Esta etapa sirve para la refrigeración de la atmósfera de gas después de un ciclo del proceso. Durante este tipo, el plasma arde a potencia reducida (aproximadamentre 10 W), de manera que se deposita una capa de silicio ultra fina.
En la segunda etapa siguiente se interrumpen tanto la potencia de bombeo desde la cámara como también la alimentación de gas a la cámara. A través de un retardo de la desconexión de la alimentación de hidrógeno se eleva la presión de la deposición y se reduce la concentración de silano a -5%. El plasma continúa ardiendo ahora aproximadamente a 60 W. Los gases del proceso se desintegran poco a poco y continúa el crecimiento de la capa depositada. Al mismo tiempo se produce un efecto opuesto. La capa es decapada químicamente a través de radicales H. La tasa de decapado químico se incrementa cada vez más en virtud de la porción creciente de hidrógeno en el plasma hasta que finalmente se consigue un equilibrio entre el crecimiento de la capa y el decapado químico. Los átomos que están ligados débilmente son decapados químicamente de una manera preferida, de tal forma que finalmente se configura una red con enlaces más fuertes.
Todo el proceso de deposición se realiza como secuencia constante de estas dos etapas (capa por capa) hasta el espesor de capa deseado. Se informa de una porción en volumen cristalina de más del 90%. No obstante, debido a la modificación cíclica de las condiciones del proceso, este proceso es muy costoso. Se diferencia fundamentalmente del procedimiento PECVD empleado por norma y hasta ahora no ha sido adecuado para la aplicación en la industria. Hasta ahora no se han podido realizar todavía células solares con este procedimiento.
2. El "Procedimiento de cámara cerrada estática" (VHFGD) [3]
Este procedimiento de deposición "very high frequency glow discharge" (VHFGD) es un proceso continuo sin empleo de hidrógeno. La cámara de deposición (cámara de plasma) no está totalmente aislada. Se introduce un flujo reducido de silano en la cámara y al mismo tiempo se descarga por bombeo una cantidad correspondiente de gas. La deposición se realiza con excitación VHF y a presión reducida (0,1 mbar). Durante la deposición de silicio a partir de silano se libera hidrógeno. El flujo reducido de gas silano se ocupa de que se produzca un empobrecimiento de silano. La deposición inicialmente rápida del silicio es frenada a través de la adición de hidrógeno disociado. Al cabo de un minuto aproximadamente, predominan condiciones estáticas con una relación pequeña de [SiH*[/[H\alpha], en la que se posibilita un crecimiento microcristalino continuo.
Puesto que se inicia la deposición con un plasma de silano puro y sólo posteriormente se añade hidrógeno a través de la desintegración del silano, la capa depositada presenta una capa de incubación (- 10 nm) amorfa característica como primera capa. Esto puede conducir, en el caso de empleo de tales capas en elementos de construcción, especialmente en células solares, a un perjuicio claro de la función. Así, por ejemplo, en las células solares, cuya capa-i ha sido producida con este procedimiento, solamente se consigue un rendimiento del 2,5%.
Se conoce a partir de Rech. y col. (B. Rech, O. Kluth, T. Repmann, T. Roschek, J. Springer, J. Müller, F. Finger, H. Stiebig, H. Wagner (2002), New materials and deposition techniques for highly efficient silicon thin film solar cells. Solar Energy Materials & Solar Cells 74 (2002) 439-447) un procedimiento PECVD para la producción de células solares de \muC-Si:H.
Repmann y col. (T. Repmann, W. Appenzeller, T. Roschek, B. Rech, O. Kluth, J. Müller, (2001) Development of a-Si:H/\muC-Si:H thin film solar modules using 13,56 MHz PECVD, 17^{th} European Photovoltaic Solar Energy Conference, 22-26 Octubre de 2001, Munich, Alemania, páginas 2836-2841) publican el desarrollo de módulos de células solares de película fina con capas de a-Si:H/\muC-Si:H por medio de un procedimiento PECVD a una frecuencia de excitación de 13,56 MHz.
Se conoce a partir de Tech y col. (B. Rech, T. Roschek, J. Müller, S. Wieder, H. Wagner (2001). Amorphous and microcrystalline silicon solar cells prepared at hich deposition rates using RF (13,56 MHz) plasma excitación frequencies. Solar Energy Materials & Solar Cells 66 (2001), 267.273) otro procedimiento para la deposición de silicio microcristalino y amorfo para células solares a altas tasas de deposición.
También en estos procedimientos es un inconveniente que solamente se pueden obtener rendimientos reducidos de aproximadamente 2,5% o, en cambio, las capas no presentan una estructura suficientemente homogénea.
Cometido y solución
El cometido de la invención es preparar un procedimiento para la producción de capas de silicio microcristalino, que presenta, por una parte, en la dirección del crecimiento de las capas, una estructura microcristalina casi homogénea, es decir, propiedades estructurales homogéneas y en el que, por otra parte, solamente se emplean cantidades reducidas de hidrógeno.
El cometido se soluciona a través de un procedimiento para la producción de capas de silicio microcristalino de acuerdo con la reivindicación principal. Las formas de realización ventajosas del procedimiento se encuentran en las reivindicaciones relacionadas respectivas.
Objeto de la invención
La formación de capas de silicio microcristalinas homogéneas, especialmente como una primera capa sobre un sustrato en una cámara de deposición de plasma solamente se puede conseguir en presencia de cantidades correspondientes de hidrógeno. Esto significa que ya al comienzo de una deposición debe estar presente hidrógeno, para que se pueda realizar desde el principio un crecimiento cristalino de una manera ventajosa. En el marco de la invención, ha sido desarrollado un procedimiento para poner a disposición una cantidad de hidrógeno suficiente desde el comienzo de la deposición, con un consumo de hidrógeno, en general, reducido. En el procedimiento continuo se emplean de una manera ventajosa solamente cantidades reducidas de hidrógeno. Con ventaja, durante el proceso de deposición se ajustan condiciones de deposición estáticas. Esto se realiza, entre otras cosas, a través de una entrada y salida reguladas de los gases correspondientes dentro y fuera de la cámara de plasma. Al comienzo del proceso de deposición, se ha comprobado que es ventajosa especialmente una relación entre el gas reactivo que contiene silicio y el hidrógeno menor de 0,5, especialmente menor de 0,25. Como gas reactivo que contiene silicio adecuado para estos procedimientos se puede mencionar especialmente silano. Son igualmente concebibles silanos superiores, por ejemplo disilano (Si_{2}H_{6}), silano de cloro y silano de flúor, por ejemplo SiCl_{4} o SiF_{4}, así como sus formas superiores y formas mixtas, por ejemplo dicloro silano (SiCi_{2}H_{2}). La frecuencia de excitación para el plasma es menor que 50 MHz, especialmente menor que 30 MHz. En el caso de deposición con PECVD se emplea, por ejemplo, la frecuencia industrial normalizada de 13,56 MHz.
Una primera forma de realización del procedimiento prevé colocar en primer lugar una mezcla de hidrógeno y un gas reactivo que contiene silicio, especialmente silano, como condición de partida dentro de la cámara de deposición. Esto se puede realizar, por ejemplo, tanto a través de a) la circulación continua a través de la cámara de plasma con una mezcla de gas correspondiente formada por silano e hidrógeno o, en cambio, también a través de una inundación una sola vez de la cámara de plasma previamente evacuada con una mezcla de gas. Simultáneamente con el inicio del plasma se detiene entonces en el caso a) la alimentación de hidrógeno.
En el desarrollo posterior, después del inicio del plasma, se sustituye el silano disociado a través del plasma y consumido a través del proceso de deposición, por la adición continua a la cámara. Para el mantenimiento de condiciones de presión estática (presión de deposición) dentro de la cámara de plasma se descarga de una manera correspondiente en cada caso una cantidad correspondiente de la mezcla de gases presente allí desde la cámara. En presencia de hidrógeno se lleva a cabo el crecimiento microcristalino de las capas de silicio sobre el sustrato desde el principio.
Puesto que los flujos de gases absolutos a ajustar dependen del tamaño respectivo de la cámara de plasma, se han relacionado en el marco de esta invención los flujos de gases en cada caso a la superficie del sustrato a recubrir. Los flujos de gases ajustados después del inicio del plasma para gas reactivo que contiene silicio se encuentran de una manera ventajosa en el intervalo entre 0,5 y 20 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento, en particular en el intervalo entre 0,5 y 6 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento.
En una configuración alternativa del procedimiento, se alimenta a la cámara de plasma que presenta el sustrato de una manera continua una mezcla de gas reactivo que contiene silicio e hidrógeno. El plasma es iniciado y se lleva a cabo la deposición microcristalina deseada del silicio sobre el sustrato. También aquí para el mantenimiento de las condiciones de presión estática dentro de la cámara se descarga una cantidad correspondiente de la mezcla de gas presente allí formada allí fuera de la cámara. De una manera ventajosa se mantienen constantes tanto el flujo de gas total como también la relación entre gas reactivo que contiene silicio e hidrógeno durante toda la deposición. Los flujos totales típicos están en la zona inferior a 20 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento, especialmente en la zona inferior a 6 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento. La relación ajustada entre gas reactivo que contiene silicio e hidrógeno está en este caso de una manera ventajosa en la zona por encima del 15%, especialmente por encima del 19%. Se ha revelado como especialmente ventajoso un flujo total de gas menor que 10 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento con una tasa de deposición >0,1 nm/s, menor que 50 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento con una tasa de deposición > 0,5 nm/s, menor que 100 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento con una tasa de deposición > 1 nm/s y menor que 200 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento con una tasa de deposición > 2 nm. Se han podido conseguir resultados especialmente buenos cuando se ha ajustado en este caso un flujo total de gas menor que 6 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento con una tasa de deposición > 0,1 nm/s, menor que 30 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento con una tasa de deposición > 05 nm/s, menor que 60 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento con una tasa de deposición > 1 nm y menor que 120 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento con una tasa de deposición > 2 nm.
Se ha seleccionado una concentración de silano por encima de 3% con una frecuencia de excitación de 13,56 MHz para el pasma, especialmente por encima del 10% para todas las frecuencias de excitación mayores del plasma.
El procedimiento de acuerdo con la invención posibilita la producción de una manera sencilla de capas homogéneas de silicio microcristalino, que se ha revelado como adecuadas de una manera excelente sobre todo para el empleo como capas de absorción en células solares. A este respecto, hay que hacer mención especial a la posibilidad de depositar capas adecuadas con este procedimiento también en la ventana estrecha del proceso, que es necesaria para células solares con alto rendimiento.
Parte de descripción especial
A continuación se explica en detalle el objeto de la invención con la ayuda de tres figuras así como dos ejemplos de realización, sin que con ello se limite el objeto de la invención.
En este caso:
La figura 1 muestra las variables características de las células solares
a)
rendimiento \eta,
b)
factor de llenado FF,
c)
tensión de marcha en vacío V_{OC} y
d)
densidad de la corriente de cortocircuito JSC en cada caso en función de la concentración de silano [SiH_{4}]/[H_{2}].
Las células solares se produjeron a una presión de deposición \rho_{dep} = 11 mbares y una potencia de plasma de P_{HF} = 0,26 W/cm^{2} y tienen una densidad de capa de absorción de aproximadamente 1,1 \mum (según Repmann ^{[4]}).
La figura 2 muestra el flujo de silano (cuadrados) y la concentración de silano (triángulos abiertos) para la producción de células solares optimizadas (de acuerdo con la figura 1), con diferentes flujos de hidrógeno. Las células solares fueron depositadas a 27 mbares y 0,7 W/cm^{2}.
La figura 3 muestra la eficiencia cuantitativa de una célula solar con 7,3% de rendimiento, cuya capa-i ha sido producida sin la alimentación de hidrógeno (ejemplo de realización A).
La figura 1 explica el comportamiento de los parámetros de células solares en caso de variación de la concentración de silano durante el crecimiento de la capa-i. Con una concentración determinada de silano (aquí -0,9%) se consigue un rendimiento máximo. Esta concentración de silano no sólo es importante para las células solares, sino que es al mismo tiempo la concentración máxima de silano, con la que se pueden producir, en las condiciones dadas, silicio microcristalino con alto porcentaje en volumen cristalino.
En la figura 2 se representan los flujos máximos de silano, con los que se puede realizar, con determinados flujos de hidrógeno, un crecimiento microcristalino en un proceso continuo y se han aplicado las concentraciones de silano resultantes. La optimización se realizó de acuerdo con la figura 1. En estas combinaciones de flujos de silano y de hidrógeno es posible, a la presión indicada y a la potencia indicada, en cada caso el crecimiento homogéneo de capas de silicio microcristalino (con alto porcentaje en volumen cristalino).
La figura 3 muestra la eficiencias cuantitativa de una célula solar, en la que no se ha añadido ya hidrógeno durante la deposición. La alta eficiencia cuantitativa en la zona espectral de onda larga (> 800 nm) muestra que la capa-i tiene un porcentaje en volumen cristalino alto.
A continuación se describen en detalle dos ejemplos de realización para el procedimiento de acuerdo con la invención. Ambos ejemplos de realización se refieren en cada caso a una superficie de sustrato de 100 cm^{2}.
A)
En una primera forma de realización del procedimiento se emplea una mezcla de hidrógeno y silano (de acuerdo con las condiciones normalizadas del proceso, es decir, una mezcla de silano e hidrógeno de acuerdo con la figura 2), para proporcionar condiciones iniciales definidas antes del inicio de la deposición. Puesto que desde el principio está presente hidrógeno, se puede realizar también desde el principio un crecimiento cristalino. Después del inicio del plasma se desconecta el flujo de hidrógeno. El silano consumido es sustituido por un flujo de silano reducido. Está presente hidrógeno durante todo el tiempo, puesto que, por una parte, el hidrógeno que estaba presente en la cámara al principio, solamente es consumido y bombeado en una porción reducida y, por otra parte, a través de la deposición de silicio se obtiene a partir de silano constantemente hidrógeno nuevo (SiH_{4} \rightarrow Si (capa) + 2H_{2}). En este caso se regula el bombeo todo el tiempo, de manera que se mantiene constante la presión de deposición. Se lleva a cabo en este caso una optimización del proceso a través de la selección de condiciones iniciales adecuadas y a través de la selección del flujo de silano durante la deposición. El proceso está constituido, por lo tanto, por dos etapas:
1)
Formación de la presión de deposición con alto flujo de hidrógeno y flujo de silano reducida (sin plasma),
2)
Deposición con flujo exclusivo de silano.
En el ejemplo de realización seleccionado se introdujo a p = 27 mbares una mezcla de gas con la relación [SiH_{4})/[H_{2}] de 2,4 cm^{3}/360 cm^{3} en la cámara. Con el inicio del plasma (13,56 MHz de plasma) se detuvo la alimentación de hidrógeno. El flujo de silano ajustado después del inicio del plasma era 1 cm^{3}. Se llevó a cabo la deposición de silicio sobre el sustrato a una potencia de 0,7 W/cm^{2}. La densidad de la capa depositada era 1,8 \mum con una tasa de deposición de 0,17 nm/s.
La capa totalmente microcristalina, producida con este procedimiento, se empleo con éxito en una célula solar. La célula solar producida de esta manera tenía un rendimiento de 7,3% (FF = 62,6%, V_{OC} = 490 mV, J_{SC} = 23,9 mA/cm^{2}). En la figura 3 se muestra la eficiencia cuantitativa de la célula solar producida. La alta corriente de cortocircuito y la alta eficiencia cuantitativa para longitudes de onda mayores de 800 nm son una indicación del alto porcentaje en volumen cristalino más allá de todo el espesor de capa-i. Si se coloca para esta célula el silano consumido en relación con el hidrógeno utilizado para la formación de la presión, entonces se obtiene una relación de 4:3.
B)
En otra forma de realización del procedimiento se utilizó de forma continua una mezcla de silano e hidrógeno como gas de proceso. Con flujos de gases totales extremadamente reducido, el empobrecimiento producido de silano condujo a que se realizase un crecimiento microcristalino también con flujos de hidrógeno bajos.
En el ejemplo de realización seleccionado, en las condiciones de deposición de 1 cm^{3} SiH4, 4 cm^{3} H_{2}, 27 mbares, 0,7 W/cm^{2} se produjo una célula solar con un rendimiento de 7,0% (FF = 69,1%, V_{OC} = 485 mV, 21,0 mA/cm^{2}) con una tasa de deposición de 0,24 nm/s.
Literatura citada en esta solicitud
[1] V. Shah y col., Solar Energy Materials & Solar Cells, en impresión (2003).
[2] S. Koynov y col., Thin Solid Films 383 (2001) 206-208, S. Koynov y col., Jpn. J. Appl. Phys. 33 (1994) 4534-4539.
[3] L. Feitknecht y col., Solar Energy Materials & Solar Cells, 74 (2002) 539-545.
[4] T. Repmann y col., Proc. Of the 28th IEEE Photovoltaic Specialists Conf., páginas 912-915 (2000).

Claims (6)

1. Procedimiento para la deposición de silicio microcristalino sobre un sustrato en una cámara de plasma, en el que
a)
la cámara de plasma presenta antes del inicio del plasma un gas reactivo que contiene silicio e hidrógeno,
b)
se inicia al pasma
c)
se alimenta a la cámara después del inicio del plasma de una manera continua exclusivamente gas reactivo que contiene silicio o se alimenta a la cámara después del inicio del plasma de forma continua una mezcla de un gas reactivo que contiene silicio e hidrógeno, de manera que se ajusta la concentración de gas reactivo que contiene silicio durante la alimentación a la cámara mayor que 3%, y
d)
al mismo tiempo se descarga la mezcla de gas presente en la cámara al menos parcialmente fuera de la cámara,
e)
en el que el flujo total de gases [cm^{3}] introducido en la cámara de plasma, con relación a la superficie a recubrir del sustrato [100 cm^{2}] con respecto a la tasa de deposición [nm/s] no excede un valor de 1 [cm^{3}*s/(cm^{2}*nm)], especialmente de 0,6 [cm^{3}*s/(cm^{2}*nm)],
f)
se selecciona una frecuencia de excitación para el plasma menor que 50 MHz, especialmente menor que 30 MHz, de manera que se ajusta una presión de deposición mayor que 3 mbares, especialmente mayor que 6 mbares.
2. Procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, en el que los flujos de los gases o bien mezclas de gases alimentados a la cámara y descargados desde la cámara se regulan de tal manera que durante el procedimiento se configura una presión de deposición constante.
3. Procedimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones 1 a 2, en el que el gas reactivo que contiene silicio y el hidrógeno están presentes antes del inicio del plasma en una relación menor que 0,5, especialmente menor que 0,25.
4. Procedimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones 1 a 3, en el que como gas reactivo que contiene silicio se emplea silano.
5. Procedimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones anteriores, en el que se alimenta a la cámara después del inicio del plasma de forma continua exclusivamente gas reactivo que contiene silicio en una corriente volumétrica de 0,5 cm^{3} a 20 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento, especialmente de 0,5 cm^{3} a 5 cm^{3}/100 cm^{2} de superficie de recubrimiento.
6. Procedimiento de acuerdo con una de las reivindicaciones 1 a 5, en el que se producen capas de absorción para células solares con un rendimiento mayor que 5%.
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