ES2325667T3 - Utilizacion de esteres del acido de angelica como agentes antiflogisticos asi como preparaciones antiflogisticas. - Google Patents

Utilizacion de esteres del acido de angelica como agentes antiflogisticos asi como preparaciones antiflogisticas. Download PDF

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Abstract

Utilización de ésteres de ácido de angélica para su aplicación como agente antiflogístico para la preparación de agentes para aplicaciones internas y externas, donde la esterificación tiene lugar con alcoholes seleccionados entre el metanol, etanol, propanol, isopropanol, butanol, isobutanol, butanol secundario, amilalcohol, isoamilalcohol, neopentilalcohol, 2-metilbutanol, 3-metilbutanol; hexanoles, heptanoles, octanoles, nonanoles, decanoles ramificados y no ramificados; alilalcohol, crotilalcohol, prenol, alcohol de tiglina, alcohol de angélica, alcohol de senecio, trans-2hexenol, cis-3-hexenol, citronelol, geraniol, alcohol laurílico, alcohol cetílico, nerolidol, fitol, etilenoglicol, propilenoglicol, neopentilglicol, glicerina y alcoholes monocíclicos.

Description

Utilización de ésteres del ácido de angélica como agentes antiflogísticos así como preparaciones antiflogísticas.
La invención se refiere a la utilización de ésteres de ácido de angélica como agente antiinflamatorio, particularmente para inflamaciones de las mucosas y cutáneas, para la aplicación interna y externa para la administración en forma de dietas hídricas, cápsulas e infusiones, como aditivo para preparados protectores antisolares, desodorantes, agentes de cuidado labial, bucal y corporal, en forma de lociones o para después de afeitar, productos lavavajillas o agentes de cuidado del cabello y del bebé. La utilización de extractos y aceites tanto de la manzanilla alemana (Matricaria chamomilla) como también la manzanilla romana (Anthemis nobilis) en la medicina preventiva de la salud se remonta a la antigüedad. Particularmente, debido a su efecto antiinflamatorio, la manzanilla alemana pertenece a las plantas medicinales más importantes. El extracto y aceites esenciales son utilizados para aplicaciones externas e internas en las administraciones más variadas, en forma de cápsulas, té, preparados para el baño, cremas, lociones etc.. Ejemplos de indicaciones son todo tipo de inflamaciones, eczemas, psoriasis, piel seca e insolación.
Se han investigado detenidamente los componentes de la manzanilla alemana. El efecto antiflogístico está determinado en primer lugar por el contenido en alfa-(-)-bisabolol (hasta 50%). Otras sustancias como la matricina, camazuleno, óxido de bisabolol A, B y C, óxido de bisabolon y flavonoides, como la apigenina y luteolina, contribuyen a la actividad total. Los flavonoides contenidos en el extracto acuoso de la manzanilla alemana contribuyen al efecto antiinflamatorio, que sirven además como absorbentes de rayos UV y captadores de radicales. Actualmente el alfa-(-)-bisabolol obtenido de la naturaleza así como el bisabolol racémico fabricado de manera sintética son utilizados esencialmente en el cuidado de la salud. El producto sintético obtenido es menos eficaz que la forma de menos obtenida del aceite natural.
También se conoce la manzanilla romana que es utilizada solamente para fines médicos populares debido a la falta de pruebas sobre su eficacia (manzanilla romana - Chamomillae romanae flos (Ph. Eur. 4ª Edición, 3º Suplemento, Schöpke, www.pharmakobotanik.de, 2004). Los componentes de la manzanilla romana, particularmente del aceite esencial, son diferentes de aquellos de la manzanilla alemana.
Hasta ahora fueron analizadas solamente fracciones individuales o sustancias aisladas de la manzanilla romana. Carnat et al, Fitoterapia 74, 2004, Pag. 32-38, describen la composición aromática y polifenólica de la manzanilla romana que es utilizada como té antiinflamatorio y espamolítico en enfermedades gástricas. Se examinó también el aceite de manzanilla romana. El contenido en aceites esenciales de la manzanilla romana es de 0,6 a 2,4%. Los componentes del aceite son predominantemente los ésteres de ácido de angélica, de tiglina, ácido metacrílico e isobutírico con isobutilalcohol o isoamilalcohol y 3-metilamilalcohol así como otros alcoholes alifáticos de cadena corta.
El aceite esencial resultó eficaz contra bacterias grampositivas y dermatofitos. Eficaces antibacterianos son los hidroperóxidos aislados del extracto etanólico de flores. La nobilina y derivados de nobilina mostraron un efecto citoestático durante el ensayo modelo in vitro. En poliacetilenos aislados podían constatarse efectos diuréticos, citotóxicos, insecticidas y reductores de glucosa en Camaemelosidos.
También se conocen los preparados cosméticos y paramédicos con efecto antiinflamatorio o efecto calmante para la piel, que contienen en total siete extractos vegetales diferentes, entre otros el aceite de camomila romana en una cantidad muy pequeña, 0,001 a 0,2% en peso. De la patente EP 04 55 271 B1 se conocen unos agentes antiinflamatorios con muchos compuestos de forbol, entre ellos dos angelatos de forbol. El alcohol diterpénico forbol es componente de muchas plantas euforbiáceas y mezereón. El alcohol de forbol es el componente farmacológico activo de los compuestos divulgados.
Este agente está previsto para la fabricación de medicamentos para el tratamiento de diferentes enfermedades, entre otras también las inflamaciones.
La patente DE 44 47 594 A1 divulga sustancias activas farmacológicamente eficaces en forma pura enantiomérica, que son obtenidas a partir de petasitos y que, una vez elaboradas en productos farmacéuticos, pueden ser utilizadas para el tratamiento de enfermedades inflamatorias. A los agentes activos pertenecen un éster del ácido de angélica con isopetasina o petasina. Por lo tanto las sustancias activas de petasitos, es decir los alcoholes bicíclicos petasol e isopetasol, son los componentes determinantes del efecto.
Se conoce el efecto antiflogístico de los extractos de raíces de la planta Angélica pubencens que, junto a muchos otros componentes, contiene columbianadina (Planta Medica, Thieme Stuttgart, tomo 61, Nº. 1, febrero 1995, páginas 2-8; Chinese Pharmaceutical Journal, tomo 46, Nº. 1, 1994, páginas 45-52).
En Fitoterapia, Nº. 6, 1988, páginas 449-456, y Pharmacological Research Communications, Tomo 20, se describe un efecto antiinflamatorio de fracciones oleicas de la manzanilla romana.
Como siempre existe en el cuidado de la salud, la cosmética y la medicina una demanda de agentes activos antiinflamatorios.
\newpage
Es la tarea de la invención proporcionar otra sustancia activa económica con características antiflogísticas y abrir un campo de aplicación nuevo para esta.
La tarea es solucionada mediante la utilización según la invención de los ésteres del ácido de angélica definidos en la reivindicación 1 como agente antiflogístico para la preparación de agentes para aplicaciones internas y externas así como los ésteres del ácido de angélica citados en la reivindicación 6 para la utilización como agente antiflogístico para la preparación de agentes para aplicaciones internas y externas y la preparación antiflogística según la reivindicación 11.
A los ésteres de ácido de angélica según las reivindicaciones 1 y 6 de la invención pertenecen los ésteres de ácido de angélica, que se obtienen con alcoholes seleccionados entre el metanol, etanol, propanol, isopropanol, butanol, isobutanol, butanol secundario, amilalcohol, isoamilalcohol, neopentilalcohol, 2-metilbutanol, 3-metilbutanol; hexanol ramificado y no ramificado, heptanoles, octanoles, nonanoles, decanoles; alilalcohol, crotilalcohol, fenol, alcohol de tiglina, alcohol de angélica, alcohol de senecio, trans-2-hexenol, cis-3-hexenol, citronelol, geraniol, alcohol laurílico, alcohol cetílico, nerolidol, fitol, etilenoglicol, propilenoglicol, neopentilglicol, glicerina y alcoholes monocíclicos.
Se exceptúan los alcoholes sesquiterpénicos y diterpénicos bicíclicos así como policíclicos. Sorprendentemente se estimó que los ésteres de ácido de angélica ya con alcoholes bajos presentan características antiinflamatorias significantes y son adecuados para la fabricación de diferentes preparados con efecto antiflogístico. Es sorprendente que, contrariamente a los agentes activos farmacológicos complicados bisabolol, camazulenos de la manzanilla alemana, los ésteres del ácido de angélica estructurales simples presentan un efecto antiflogístico significante.
Las configuraciones ventajosas de la aplicación de los ésteres del ácido de angélica según la reivindicación 1 son objeto de las reivindicaciones 2 a 6. Las configuraciones ventajosas de los ésteres según la reivindicación 6 son objeto de las reivindicaciones 7 a 10.
A los ésteres de ácido de angélica según la reivindicación 11 de la invención pertenecen los ésteres de ácido de angélica que se obtienen con alcoholes seleccionados entre el metanol, etanol, heptenoles, octanoles, nonanoles, decanoles; alilalcohol, crotilalcohol, prenol, alcohol de tiglina, alcohol de angélica, alcohol de senecio, trans-2-hexenol, cis-3-hexanol, citronelol, geraniol, alcohol laurílico, alcohol cetílico, nerolidol o fitol, etilenoglicol, propilenoglicol, neopentilglicol, glicerina, alcohol laurílico, alcohol cetílico, norolidol, fenol, alcohol bencílico, feniletilalcohol y fenilpropilalcohol.
Configuraciones ventajosas del preparado antiflogístico según la reivindicación 11 son objeto de las reivindicaciones 12 y 13.
Ni de la literatura ni de la práctica es conocido un efecto antiflogístico de los ésteres según la invención del ácido de angélica.
Pueden utilizarse también mezclas de diferentes ésteres de ácido de angélica. Esto ocurre particularmente cuando debe variarse el perfume del preparado o se debe ajustar una determinada solubilidad. Los ésteres según la invención se fabrican preferiblemente sintéticos, pero pueden ser también de origen natural. Los ésteres naturales son obtenidos por ejemplo por destilación fraccionada.
La fabricación sintética de los ésteres según la invención ocurre de una manera substancialmente conocida por esterificación del ácido de angélica con los alcoholes citados. La fabricación es relativamente simple y económica. Un procedimiento apropiado para la fabricación de ácido de angélica, ácido (cis-2-metil-2-butenoico) está descrito, por ej., en la patente EP 0219601 B1.
Preferiblemente se utiliza el angelato de isobutilo como éster de ácido de angélica. Para la sustancia sintéticamente bien accesible, que hasta ahora únicamente es utilizada como sustancia odorífera, se abre por consiguiente un nuevo campo de aplicación. De manera ideal se completan además el olor y el efecto de este éster. Los angelatos poseen un olor cálido-aromático a manzanilla, manzana y pera. El efecto psicológico del olor a manzanilla apoya además su actividad fisiológica.
Particularmente el angelato de isobutilo es una alternativa eficaz, económica y simultáneamente idéntica a la naturaleza de los agentes activos muy caros, obtenidos de la naturaleza y de estructura complicada. Es una ventaja que el angelato de isobutilo tenga un perfume agradable y placentero y con cantidades utilizadas relativamente escasas ya se logre un efecto suficiente. Con dosificaciones de 0,1 a 0,5% en peso se puede lograr un efecto antiinflamatorio pronunciado del respectivo preparado, siendo también posibles unas dosificaciones más altas o más bajas.
A la presente invención pertenecen las preparaciones farmacéuticas que, junto a las sustancias de soporte inertes no tóxicas, contienen los ésteres según la invención del ácido de angélica. Las formas de aplicación preferidas son dietas hídricas, cápsulas e infusiones. Además pueden utilizarse los ésteres como aditivo para preparados protectores antisolares, desodorantes, agentes de cuidado labial, bucal y corporal, productos de lavavajillas y agentes de cuidado del cabello y del bebé. Los preparados farmacéuticos sirven tanto para la inhibición de procesos inflamatorios como también para el tratamiento de inflamaciones agudas.
Los preparados farmacéuticos a base de los angelatos citados son utilizados interiormente especialmente para el tratamiento de inflamaciones del tracto gastrointestinal así como externamente para todo tipo de inflamaciones de la piel y mucosas, en úlceras de piernas, eczemas, irritaciones cutáneas e insolación.
Las preparaciones cosméticas no deben contener componentes irritantes o alergenos para la piel, puesto que en caso de aplicación sobre la piel irritada y enrojecida deben desarrollar un efecto calmante y antiinflamatorio de la piel. Los ésteres del ácido de angélica según la invención satisfacen los requisitos en su totalidad y cumplen esta exigencia.
Como soporte para los angelatos antiinflamatorios entran en consideración todos los sistemas fisiológicamente tolerables, en los cuales los angelatos son solubles o se puedan dispersar uniformemente, como por ej. pomadas, emulsiones de aceite-en-agua o agua-en-aceite, microemulsiones o geles.
Los angelatos pueden ser aplicados también en forma encapsulada, por ej. como sistema "slow release" para la liberación retardada del agente activo. Formas aplicables son por. ej. un agente activo microencapsulado o molecular incluido como complejo de ciclodextrina.
Para aplicaciones tópicas pueden servir también preparados tipo barra, aerosoles o polvos como soporte.
En protectores antisolares los angelatos son combinados preferiblemente con protectores antisolares. Las preparaciones anteriormente citadas pueden contener eventualmente, salvo los compuestos según la invención, también otras sustancias activas u otras sustancias farmacéuticas.
El efecto antiinflamatorio del angelato de isobutilo ha sido probado en el edema de pata de rata inducido por carrageenina (administración endovenosa). El angelato de isobutilo ha sido administrado por vía oral.
Las condiciones de prueba correspondían a las utilizadas en la literatura, de modo que podían establecerse intercomparaciones. (V. Jakovlev et al. en el Journal of Medicinal Plant Research 35 (1979), 125-140).
Como sustancia de comparación en las pruebas propias servía el alfa-(-)-bisabolol. En función de la dosis se determinó la inhibición porcentual del desarrollo de edemas. A partir de esto se pudo calcular el valor ED_{50}.
Las dosificaciones de 100, 464, 1000 y 2150 mg de angelato de isobutilo/kg de peso corporal fueron probadas. Los resultados fueron comparados con los valores obtenidos para un grupo de control (0,8% de gel de hidroxipropilmetilcelulosa) y adicionalmente con aquellos obtenidos para el control positivo (alfa-(-)-bisabolol).
Bajo las condiciones de prueba, el isobutil angelato mostraba un efecto antiinflamatorio en función de la dosis en el edema de pata de rata inducido por carrageenina, comenzando con 100 mg/kg. El valor ED_{50} ha sido calculado a 2311 mg/kg peso corporal. El valor ED_{50} para alfa-(-)-bisabolol ha sido determinado con 1543 mg/kg peso corporal. Este valor corresponde bien con el valor literario relacionado a continuación.
En comparación tenemos aquí los valores literarios: V. Jakoviev et al. en el Journal of Medicinal Plant Research 35 (1979), 125-140.
1
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La comparación indica que de los tipos de bisabolol examinados en este caso únicamente el alfa-(-)-bisabolol presenta una eficacia más alta. Particularmente el bisabolol sintético "Dragosantol" utilizado en gran parte es claramente menos eficaz que el angelato isobutilo. Además, contrariamente al angelato de isobutilo no existe en la naturaleza como racemato.
\newpage
A continuación se indican algunos ejemplos de preparaciones antiflogísticas utilizando los ésteres según la invención:
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Ejemplo 1 Crema para la piel agua/aceite
Composición (indicaciones en % en peso)
2
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Ejemplo 2 Champú acondicionador
Composición (indicaciones en % en peso)
3
\newpage
Ejemplo 3 Crema de protección solar
Composición (indicaciones en % en peso)
4
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 4 Loción para después del sol
Composición (indicaciones en % en peso)
5
\newpage
Ejemplo 5 Caléndula crema para bebé (para autopreparado)
Composición (indicaciones en % en peso)
6
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 6 Barra para el cuidado de labios
Composición (indicaciones en % en peso)
7
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 7 Polvo protector de la piel
Composición (indicaciones en % en peso)
8
\newpage
Documentos citados en la descripción
Esta lista de documentos citados por el solicitante ha sido recopilada exclusivamente para la información del lector y no forma parte del documento de patente europea. La misma ha sido confeccionada con la mayor diligencia; la OEP sin embargo no asume responsabilidad alguna por eventuales errores u omisiones.
Documentos de patente citados en la descripción
\bullet EP 0455271 B1 [0006]
\bullet DE 4447594 Al [0008]
\bullet EP 0219601 B1 [0021]
Literatura no correspondiente a patentes, citada en la descripción
\bullet Römische Kamille-Chamomillae romanae flos Ph. Eur., 2004, www.pharmakobotanik.de [0003]
\bulletCARNAT et al. Fitoterapia, 2004, Vol. 74, 32-38 [0004]
\bullet Planta Medica, Thieme 1995. Tomo 61, 2-8 [0009]
\bulletChinese Pharmaceutical Journal, 1994, Tomo 46, No. 1. 45-52 [0009]
\bulletFitoterapia, 1988, 449-456 [0010]
\bulletPharmacological Research Communications, 1988, Tomo 20, No. 5. 71-74 [0010]
\bullet V. JAKOVLEV et al. Journal of Medicinal Plant Research, 1979, Tomo 35, 125-140 [0033]
\bullet V. JAKOVIEV et al. Journal of Medicinal Plant Research, 1979, Tomo 35, 125-140 [0037]

Claims (13)

1. Utilización de ésteres de ácido de angélica para su aplicación como agente antiflogístico para la preparación de agentes para aplicaciones internas y externas, donde la esterificación tiene lugar con alcoholes seleccionados entre el metanol, etanol, propanol, isopropanol, butanol, isobutanol, butanol secundario, amilalcohol, isoamilalcohol, neopentilalcohol, 2-metilbutanol, 3-metilbutanol; hexanoles, heptanoles, octanoles, nonanoles, decanoles ramificados y no ramificados; alilalcohol, crotilalcohol, prenol, alcohol de tiglina, alcohol de angélica, alcohol de senecio, trans-2-hexenol, cis-3-hexenol, citronelol, geraniol, alcohol laurílico, alcohol cetílico, nerolidol, fitol, etilenoglicol, propilenoglicol, neopentilglicol, glicerina y alcoholes monocíclicos.
2. Utilización según la reivindicación 1, caracterizada por el hecho de que los alcoholes son seleccionados entre fenol, alcohol bencílico, feniletilalcohol o fenilpropilalcohol.
3. Utilización según la reivindicación 1, caracterizada por el hecho de que el éster es un angelato de isobutilo.
4. Utilización según una de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizada por el hecho de que las cantidades utilizadas de éster o de mezcla de ésteres son de 0,1 a 0,5% en peso.
5. Utilización según una de las reivindicaciones 1 a 4 en forma de dietas hídricas, cápsulas o infusiones o con soportes seleccionados entre pomadas, emulsiones de aceite en agua, emulsiones de agua en aceite, microemulsiones y geles, o para aplicaciones tópicas con soportes en forma de preparados en barra, aerosoles o polvos.
6. Éster del ácido de angélica para la aplicación como agente antiflogístico para la preparación de agentes para aplicaciones internas y externas, donde la esterificación tiene lugar con alcoholes seleccionados entre metanol, etanol, propanol, isopropanol, butanol, isobutanol, butanol secundario, amilalcohol, isoamilalcohol, neopentilalcohol, 2-metilbutanol, 3-metilbutanol; hexanoles, heptanoles, octanoles, nonanoles, decanoles ramificados y no ramificados; alilalcohol, crotilalcohol, prenol, alcohol de tiglina, alcohol de angélica, alcohol de senecio, trans-2-hexenol, cis-3-hexenol, citronelol, geraniol, alcohol laurílico, alcohol cetílico, nerolidol, fitol, etilenoglicol, propilenoglicol, neopentilglicol, glicerina y alcoholes monocíclicos.
7. Éster según la reivindicación 6, caracterizado por el hecho de que los alcoholes son seleccionados entre fenol, alcohol bencílico, feniletilalcohol o feniletilalcohol o fenilpropilalcohol.
8. Éster según la reivindicación 6, caracterizado por el hecho de que el éster es un angelato de isobutilo.
9. Éster según una de las reivindicaciones 6 a 10, caracterizado por el hecho de que las cantidades utilizadas del éster o mezcla de ésteres son de 0,1 a 0,5% en peso.
10. Éster según una de las reivindicaciones 6 a 10 para la utilización en forma de dietas hídricas, cápsulas o infusiones o con ayuda de soportes seleccionados entre pomadas, emulsiones de aceite en agua, emulsiones de agua en aceite, microemulsiones y geles, o para aplicaciones tópicas con soportes en forma de preparados en barra, aerosoles o polvos.
11. Preparado antiflogístico conteniendo una cantidad con efecto terapéutico de uno o varios ésteres de ácido de angélica, obtenidos con alcoholes seleccionados entre metanol, etanol, heptanoles, octanoles, nonanoles, decanoles; alilalcohol, crotilalcohol, prenol, alcohol de tiglina, alcohol de angélica, alcohol de senecio, trans-2-hexenol, cis-3-hexenol, citronelol, geraniol, alcohol laurílico, alcohol cetílico, nerolidol o fitol, etilenoglicol, propilenoglicol, neopentilglicol, glicerina, alcohol laurílico, alcohol cetílico, nerolidol, fenol, alcohol bencílico, feniletilalcohol, feniletilalcohol o fenilpropilalcohol.
12. Preparado antiflogístico según la reivindicación 11, caracterizado por el hecho de que como éster contiene angelato de isobutilo.
13. Preparado antiflogístico según la reivindicación 11 o 12, caracterizado por el hecho de que en lo que concierne el preparado, este contiene 0,1 a 0,5% en peso de uno o varios ésteres de ácido de angélica.
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