FR2640160A1 - Procede de fabrication d'un catalyseur en oxyde de fer, utilisable notamment dans un propergol solide de moteur-fusee - Google Patents

Procede de fabrication d'un catalyseur en oxyde de fer, utilisable notamment dans un propergol solide de moteur-fusee Download PDF

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Abstract

Procédé de fabrication d'un catalyseur en oxyde ferrique accroissant la vitesse de combustion, particulièrement adapté à une utilisation dans un propergol solide de fusée, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à : a) diluer un composé gazeux contenant du fer avec un gaz contenant de l'oxygène, à une température telle que le taux d'oxydation soit négligeable, ce composé contenant du fer étant capable d'être vaporisé en dessous de 500 degre(s)C environ, et capable de former de l'oxyde ferrique lorsqu'il réagit avec une atmosphère contenant de l'oxygène à des températures inférieures à environ 500 degre(s)C, et b) oxyder ce composé gazeux dilué contenant du fer dans un environnement 16 contenant de l'oxygène dans lequel des particules d'oxyde ferrique sont formée, en étant en suspension dans l'environnement contenant de l'oxygène.

Description

La présente invention concerne un procédé de fabrication d'un catalyseur
en oxyde de fer. Dans le domaine des propergols solides composites pour divers moteurs-fusées un besoin constant est l'accroissement de la vitesse de combustion. Un accroissement de la vitesse de combustion d'un propergol solide conduit à un accroissement du flux massique des gaz de combustion et donc de la poussée. Par conséquent il devient possible d'augmenter la vitesse de lancement d'une fusée ou, lorsqu'il n'est pas nécessaire d'accroître cette vitesse de lancement, de réduire la surface spécifique de combustion. Dans ce dernier cas le rendement du chargement (fraction massique du propergol) peut être accru. Ainsi les propergols solides à
vitesses de combustion. accrues sont la base des moteurs-
fusées à propergol solide de dimensions relativement petites mais à poussée relativement élevée et ils contribueront certainement à élargir les possibilités d'application des
moteurs-fusées à combustion frontale.
Typiquement la vitesse de combustion d'un propergol solide composite est augmentée, avec un effet minimal sur ses autres propriétés, en utilisant un additif qui catalyse la réaction entre le comburant et le liant (combustible) dans le propergol. Jusqu'à présent diverses poudres d'oxydes métalliques ont été proposées en tant qu'additif ou catalyseur augmentant la vitesse de combustion mais la plupart d'entre elles se sont révélées inutilisables en pratique parce qu'elles favorisent la dégradation des liants caoutchouteux conventionnels. Les liants les plus utilisés contiennent une concentration notable de polybutadiène, un hydrocarbure insaturé qui assure l'élasticité. L'état insaturé oléfinique est très vulnérable à l'égard d'une attaque par l'oxygène atmosphérique, en particulier lorsque qu'il est catalysé par des traces de la plupart des éléments de la première série de transition du tableau de la classification périodique. Ainsi les propergols formulés avec des oxydes de ces éléments métalliques souffrent d'un durcissement et d'une fragilisation lors du stockage et ils
deviennent impropres à l'utilisation.
Le choix le plus approprié parmi les catalyseurs en oxydes métalliques proposés jusqu'à présent a été l'oxyde ferrique, soit hydraté (FeOOH), ainsi qu'il décrit dans le
brevet US 4424085, le FeOOH connu sous la marque "Anchor FY-
842" de la société Toho Ganryo Dogyo Co., Ltd. et le FeOOH connu la marque "Mapico Yellow 300" de la société Cities
Service Co., Columbian Division Citgo, soit anhydre (Fe203).
Un oxyde de fer en particules remarquablement petites est décrit dans le brevet US-4006090. La limitation principale de l'oxyde ferrique est que le rendement de la catalyse diminue rapidement lorsque sa concentration augmente. En outre une rhéologie acceptable du propergol non durci et les propriétés de traction après durcissement imposent une limite supérieure stricte à la concentration admissible en ingrédients solides. Ainsi l'oxyde ferrique qui apporte une contribution négligeable à la poussée, doit être ajouté au détriment d'ingrédients solides valables du point de vue balistique, tels que, par exemple, un comburant en perchlorate d'ammonium
ou un combustible en aluminium pulvérulent.
Pour tourner la limitation précitée en ce qui concerne le chargement des matières solides il a été proposé d'utiliser des composés organoferreux liquides (par exemple des dérivés de l'alkylferrocène, voir le brevet US4 120 709), en tant que catalyseurs pour augmenter la vitesse de combustion. Ces substances présentent des valeurs de combustible acceptables et elles peuvent être substituées à une fraction du liant organique. Ainsi elles peuvent être utilisées avec une concentration relativement élevée tout en entraînant une altération relativement faible de la rhéologie, des propriétés de traction ou de la poussée obtenue. Malheureusement ces catalyseurs souffrent de plusieurs limitations importantes. Ils abaissent notablement la température d'auto-allumage d'un propergol et par conséquent ils augmentent la probabilité -d'un allumage accidentel par frottement, impact ou toute autre source de chaleur. Ils migrent également aisément à partir du propergol vers et dans des substrats organiques inertes tels que des revêtements et isolateurs. Enfin il peuvent altérer la
stabilité dans le temps à une température élevée dans l'air.
En outre ils sont relativement onéreux.
Par conséquent on a effectué des recherches constantes dans ce domaine de la technique en vue de trouver des catalyseurs pour propergol ayant des propriétés
améliorées.
La présente invention concerne un procédé de fabrication d'un catalyseur en oxyde ferrique augmentant la vitesse de combustion lequel se traduit par un catalyseur à
petite dimension de particule et à grande surface spécifique.
Ce procédé consiste à diluer un composé gazeux contenant du fer avec un gaz contenant de l'oxygène, à une température telle que le taux d'oxydation soit négligeable, et à oxyder ensuite le composé gazeux dilué contenant du fer dans un environnement contenant de l'oxygène. Des particules d'oxyde ferrique sont lalors formées, ces particules étant en
suspension dans l'environnement contenant de l'oxygène.
Ce procédé de fabrication et le catalyseur obtenu représentent une avance significative dans le domaine des catalyseurs augmentant la vitesse de combustion pour des moteurs-fusées à propergol solide. Ce procédé fournit un catalyseur accroissant la vitesse de combustion qui est ultra
pur, fortement actif et finement divisé.
On décrira ci-après, à titre d'exemples non limitatifs, diverses formes d'exécution de la présente invention, en référence au dessin annexé sur lequel: La figure 1 est une vue schématique illustrant le procédé de fabrication du catalyseur en oxyde de fer suivant l'invention. La figure 2 est une micrographie, avec un grossissement de 300000, obtenu par un microscope électronique à transmission,de particules d'oxyde ferrique
obtenu suivant l'invention.
Les figures 3-5 sont des micrographies, avec -un grossissement de 300000, obtenues par un microscope électronique à transmission, d'autres catalyseurs en oxyde ferrique, à savoir respectivement du pigment connu sous le nom "Sicotrans Red L2715D" de la société BASF, du pigment connu sous le nom "Sicotrans Red NB-L2817" de la société BASF
et du pigment "Carbonyl Iron Oxide Red" de la société BASF.
La figure 6 est un diagramme illustrant la variation de la vitesse de combustion en fonction de la pression dans le cas d'un propergol témoin, d'un propergol contenant le catalyseur de l'invention et de propergols contenant d'autres
catalyseurs en oxyde ferrique.
D'une manière générale on peut utiliser, dans la présente invention, n'importe quel composé contenant du fer qui est capable d'être vaporisé, sans subir une décomposition notable, à une température inférieure à 500 C environ et qui est capable de réagir, à des températures inférieures à environ 500 C, avec une atmosphère contenant de l'oxygène afin de former de l'oxyde ferrique en tant que produit solide exclusif (c'est-à-dire susceptible de s'oxyder). Il est important que le composant soit capable de se vaporiser sans se décomposer à une température inférieure à environ 500 C parce que l'on obtient le produit le plus finement divisé (par exemple la plus petite dimension de particule) uniquement si 'les atomes de fer dans la matière première sont très séparés dans l'espace. Si ces atomes sont très proches comme dans le cas d'un composé condensé (c'est-à-dire solide ou liquide), les particules du produit de l'oxydation contiennent beaucoup d'atomes de fer (c'est-à-dire que les particules d'oxyde de fer sont relativement grandes). Il est important que le composé soit capable de réagir, à des températures inférieures à environ 500 C, avec une atmosphère contenant de l'oxygène, pour former de l'oxyde ferrique en tant que produit solide exclusif, parce que la matière première non convertie ou les produits solides autres que l'oxyde ferrique ont toutes chances d'être des catalyseurs de vitesse de combustion inférieurs et d'exercer des effets nuisibles sur les propriétés du propergol autres que la vitesse de combustion (par exemple durée de stockage raccourcie et stabilité dans le temps altérée). A des températures supérieures à 60 C l'agglomération et le frittage du produit d'oxydation se produisent avec une baisse de la surface spécifique ce qui se traduit par une réduction
de l'activité catalytique.
Il est également préférable que le composé contenant du fer ait une teneur en fer élevée afin d'augmenter le rendement en oxyde de fer désiré. Enfin il est préférable que le composé contenant du fer soit essentiellement exempt de toute impureté qui ne réagirait pas pour former des gaz inoffensifs dans la phase d'oxydation. En particulier des impuretés contenant des métaux autre que le fer sont
habituellement très indésirables.
Il est plus particulièrement préférable d'utiliser des composés contenant uniquement du carbone, de l'hydrogène, de l'azote et de l'oxygène en plus du fer. La présence d'halogènes, de soufre, de phosphore et de bore est indésirable parce que ces corps réagissent sur la conversion complète en oxyde. En outre le phosphore, le bore et le soufre peuvent former un produit vitreux ou un résidu solide
indésirable qui recouvre l'oxyde de fer.
Les classes génériques préférées des composés contenant de l'oxyde de fer sont les carbonyles, les chélates de dicétone béta, les cyanures complexes et les dérivés du ferrocène. Ces composés sont préférés parce qu'ils contiennent des concentrations appropriées en fer, ils présentent la volatilité et la stabilité thermique requises et ils s'oxydent aisément à des températures élevées pour former, en tant que produit solide, uniquement de l'oxyde
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ferrique. Des exemples de ces composés comprennent l'acétylacétonate ferrique, le ferrocyanure ferreux et les
ferrocènes (par exemple alkyle inférieur).
Il est plus particulièrement préférable d'utiliser le pentacarbonyle de fer (fourni par la société Pressure Chemical Co.Pittsburgh, PA) à cause de son faible coQt, sa volatilité élevée, son point de fusion bas, sa teneur élevée en fer et sa stabilité dans l'obscurité à des températures bien supérieures à son point d'ébullition. Enfin, par suite de son aptitude à l'oxydation à basse température, il produit
un catalyseur supérieur.
Typiquement on utilise un gaz porteur inerte (par exemple de l'azote) pour transférer la vapeur d'une matière
première contenant du fer, telle que le pentacarbonyle de-
fer, vers l'endroit ou elle est mélangée avec un gaz oxydant froid. L'oxydation du composé du fer exige un gaz contenant de l'oxygène (par exemple de l'air). De préférence ce gaz est essentiellement exempt de toute impureté qui n'est pas transformée pour constituer des gaz inoffensifs au cours de la phase d'oxydation. Généralement l'oxygène doit être présent à raison d'au moins 10% environ en volume, afin
d'assurer une oxydation totale et rapide.
Les catalyseurs suivant l'invention sont fabriqués par un procédé amélioré par rapport à celui qui est décrit dans la demande de brevet US parallèle N 44 096 du 30 Avril 1987. Dans des conditions de réaction équivalentes, en particulier en ce qui concerne le débit d'alimentation du composé contenant du fer, ce procédé se traduit par une surface spécifique plus élevée que celle obtenue par le
procédé décrit dans la demande de brevet susmentionnée.
Les catalyseurs suivant l'invention peuvent être fabriqués en vaporisant les composés précités contenant du fer dans un gaz porteur inerte. Le mélange gazeux ainsi obtenu est ensuite dilué avec un gaz froid contenant de l'oxygène, dans des proportions telles que le mélange résultant soit riche en comburant d'une manière homogène avant ce chauffage. Il est particulièrement préférable que le rapport entre l'oxydant et le combustible soit supérieur à environ deux fois le rapport stoechiométrique, afin
d'augmenter la dilution et d'assurer une oxydation totale.
Ainsi il est préférable que le mélange résultant soit riche en oxydant (pauvre en combustible) si bien que, lorsque le mélange est ensuite chauffé par l'air chaud, il n'y a nulle part des régions riches en combustible. Autrement des produits indésirables résultant d'une oxydation incomplète, tels que des substances contenant du carbonyle, du carbure de
fer et d'autres substances carbonées, peuvent être produits.
Pour des raisons de commodité et d'économie, il est
préférable que le gaz de dilution soit de l'air.
La température du gaz de dilution contenant de l'oxygène doit être suffisamment basse pour que le taux d'oxydation du composé contenant du fer soit négligeable. Il est plus particulièrement préférable que le gaz de dilution ait une température telle que le mélange gazeux dilué, ait une température allant environ 0"C à environ 65 C, parce que l'oxydation commence à se produire au-dessus de 65 C et qu'à la fois la condensation du composé contenant du fer et la consommation d'énergie deviennent excessives en-dessous de 0 C. Dans le cas d'une matière première constituée par du pentacarbonyle de fer, la température préférée est la
température ambiante.
On pense que le gaz de dilution sert à deux fins dans la production de particules désirables d'oxyde de fer. En premier lieu il réduit au minimum la croissance des particules naissantes d'oxyde de fer en les séparant et en réduisant par conséquent la fréquence des collisions conduisant à la coalescence. En second lieu, du fait qu'il contient de l'oxygène, il assure que l'oxydation subséquente se produit dans un environnement riche en oxydant de manière homogène, ce qui entraîne la production d'oxyde de fer exempt
de corps contaminants carbonés.
Le courant de gaz dilué est ensuite mélangé avec un autre courant de gaz contenant de l'oxygène qui est à une température suffisante pour porter le mélange final résultant à la température de la réaction désirée. De préférence le rapport entre l'oxygène et le réactif contenant du fer dans le mélange final est supérieur à quatre fois le rapport stoechiométrique. Le composé du fer est alors totalement oxydé avec un taux de dilution élevé dans l'environnement
résultant riche en oxygène.
Il est préférable que le pentacarbonyle de fer soit oxydé à une température comprise entre 1160 C et 1370 C. En dessous de 160 C, la vitesse de la réaction devient trop basse pour être utilisée en pratique. Au-dessus d'environ 13700C, la dimension des particules du produit augmente jusqu'à des niveaux élevés indésirables. Il est plus particulièrement préféré que le pentacarbonyle de fer soit oxydé à une température comprise entre 200 C et 500 C environ. En dessous de 2000C, un temps de séjour trop long en pratique (et par conséquent une longueur trop grande du conduit de réaction) est exigé pour obtenir un rendement satisfaisant en catalyseur. Une exposition prolongée à des températures supérieures à environ 500 C doit être évitée afin de limiter la croissance et le recuit des particules du produit entraînant une réduction de la surface spécifique catalytique. Pour débarrasser le produit de l'oxydation des impuretés volatiles adsorbées après récupération, il est habituellement désirable de chauffer le produit solide, sous vide, à une température d'environ 150 C afin de vaporiser les impuretés volatiles adsorbées, en particulier l'humidité
adsorbée à pa.rtir de l'atmosphère.
Comme on peut le voir sur la figure 1, dans le cas de composés contenant du fer qui sont liquides à la température de vaporisation, le gaz porteur inerte 3 peut être amené à barboter à travers le liquide contenant du fer 6 et le mélange résultant vapeur/gaz porteur est combiné avec de l'air non chauffé provenant d'un ventilateur 9 dans une zone de dilution 14. Le courant de gaz dilué est ensuite mélangé avec de l'air provenant d'un ventilateur 12 et qui est chauffé par des éléments de chauffage 13. Le mélange
résultant s'oxyde spontanément dans une zone de réaction 16.
Les produits de l'oxydation sont aspirés à travers un dépoussiéreur électrostatique 18, par un ventilateur à cage d'écureuil 21. Des dépoussiéreurs électrostatiques appropriés sont ceux connus sous le nom de "Emerson Electronic Air Cleaner, Model 14C22M-41000", et fournis par la société White-Rodgers, Inc., Chicago, Illinois, et celui de l'exemple 1. Les catalyseurs résultants peuvent être ensuite recueillis en raclant ou simplement en secouant les électrodes 24 du dépoussiéreur. Des composés contenant du fer qui sont liquides ou solides à la température de vaporisation peuvent être vaporisés dans le gaz porteur en dirigeant un courant de ce dernier sur la surface du composé solide et en continuant, comme il a été décrit ci-dessus, par l'oxydation, la précipitation et la collecte. Il est préférable que la pression de vapeur de la matière première contenant du fer soit supérieure à environ 0,005 bar. Ceci permet de recueillir des quantités adéquates de catalyseur. Il est plus particulièrement préférable que la pression de vapeur soit supérieure à environ 0,01 bar afin de fournir un débit de production du catalyseur avantageusement élevé. Ces pressions de vapeur peuvent être obtenues en élevant la température du
composé vaporisé.
Le produit obtenu par ces processus est un oxyde de fer anhydre, finement divisé, très actif catalytiquement. Un certain nombre de caractéristiques sont considérées comme contribuant à son activité élevée. La caractéristique la plus importante est sa très grande surface spécifique obtenue par suite de diamètres moyens des particules qui sont inférieurs à environ lOnm et même à 5 nm. Ces particules ont généralement des formes globulaires qui assurent une aptitude au traitement améliorée. Généralement la surface spécifique moyenne calculée est supérieure à environ 250 m2/g. La figure 2 montre une micrographie, obtenu par un microscoscope électronique à transmission, du catalyseur en oxyde ferrique suivant l'invention. Sur cette figure les particules ont une dimension inférieure à Snm environ, elles ont une dimension
moyenne de 3nm et une surface spécifique moyenne de 275 m2/g.
La figure 3 montre une micrographie, obtenue par un microscope électronique à transmission, dans le cas d'un pigment d'un oxyde de fer connu sous la marque "Sicotrans Red L2715D" fourni par la société BASF. Ce pigment a une dimension de particule nettement plus grande que l'oxyde de fer suivant l'invention et une surface spécifique moyenne d'environ 85 m2/g. La figure 4 montre une micrographie, obtenue par un microscope électronique à transmission, dans le cas d'un pigment d'oxyde de fer de marque "Sicotrans Red NB-L2817" fourni par la société BASF. Ce pigment a une dimension de particule incontestablement plus grande que celle de l'oxyde de fer suivant l'invention et une surface spécifique moyenne d'environ 100 m2/g. Les trois catalyseurs en oxyde de fer précités sont également comparés, en ce qui concerne leur activité à l'égard d'un propergol de fusée, dans le tableau II ci-dessous et la figure 6. La figure 5 montre une micrographie d'un microscope à transmission dans le cas du produit "Carbonyl Iron Oxide Red" fourni par la société BASF. On pense que ce produit est fabriqué par la combustion de carbonyle de fer. Ce produit a visiblement une dimension de particule bien supérieure à celle de l'oxyde de fer suivant l'invention et il a une surface spécifique. -de
seulement 11 m2/g.
Le tableau I ci-dessous donne, d'une manière détaillé, la valeur de la surface spécifique, en mètres carrés par gramme (m2/g), dans le cas de plusieurs lots A-F d'oxyde de fer fabriqués suivant le procédé (à oxydation directe) détaillé dans la demande de brevet US parallèle n 44 096. Ils donnent également la surface spécifique moyenne, en m2/g, pour ces lots. Le tableau permet de comparer ces valeurs avec la surface spécifique dans le cas d'un échantillon G fabriqué suivant l'invention (par dilution dans un gaz). Le procédé suivant l'invention permet d'obtenir une
surface spécifique augmentée d'environ un tiers.
L'augmentation de la surface spécifique. est lié à
l'augmentation de l'activité catalytique.
TABLEAU I
Valeur de la surface spécifique de l'oxyde de fer Surface spécifique Essai Procédé m2 A Oxydation directe 274
B, , 258
C " " 275
D " " 274
E " "i 270
F " " 264
Moyenne A-F " 269 G Dilution dans un gaz 355 Une seconde caractéristique des catalyseurs suivant l'invention est la composition chimique du nouveau catalyseur qui est de l'oxyde ferrique pratiquement pur. Il est chimiquement stable aux températures de la flamme et par conséquent on pense qu'il est la forme responsable de la catalyse de la combustion. On suppose que d'autres formes du fer ou de l'oxyde de fer (par exemple l'oxyde ferrique hydraté FeOOH) doivent être converties en oxyde ferrique anhydre avant de devenir actives. Ceci retarde la catalyse et diminue par conséquent le rendement catalytique. Dans le cas de certains catalyseurs contenant du fer, comprenant l'oxyde ferrique hydraté FeOOH, le rendement de l'oxyde ferrique actif dans la flamme est moindre que la quantité de
précurseur ajouté à la formulation du propergol.
En troisième lieu la microstructure superficielle du
nouveau catalyseur est supposée être particulièrement active.
On pense que les sites actifs sur des catalyseurs d'oxydation solides inorganiques sont caractérisés par des défauts dans le réseau du cristal qui favorisent l'adsorption désirée de réactifs et la désorption de produits dans le processus de catalyse. On estime que le catalyseur suivant l'invention présente, à l'extérieur, une microstructure superficielle active qui doit être acquise, dans une flamme de propergol
brûlant, par d'autres catalyseurs.
Enfin le nouveau catalyseur est exempt des impuretés indésirables (par exemple halogénures et sulfates) qui sont typiquement adsorbés sur des oxydes de fer préparés de la manière conventionnelle dans une solution aqueuse contenant d'une manière inhérente des concentrations élevées d'ions étrangers. De telles impuretés sont souvent responsables de l'accélération du durcissement (courte durée d'utilisation du propergol non durci) et d'une dégradation oxydante accélérée de liants insaturés du type oléfine (par exemple polybutadiène). Au contraire, ce procédé élimine les
solutions et par conséquent les impuretés.
Généralement les catalyseurs précités sont utilisés en tant qu'accélérateur de vitesse de combustion pour un
propergol de fusée à base de perchlorate d'ammonium.
Cependant on pense que les vitesses de combustion des propergols basés sur d'autres perchlorates (par exemple le perchlorate de potassium) sont également augmentées par l'utilisation du catalyseur précité. Couramment une variété d'autres composants et additifs conventionnels sont ajoutés, en des quantités conventionnelles, pour faciliter l'utilisation en tant que propergol de fusée. Une liste d'additifs donnée à titre d'exemple comprend des liants combustibles, des agents de durcissement, des plastifiants, des agents augmentant l'adhérence (c'est-à-dire des agents de liaison), des anti-oxydants, des combustibles métalliques
pulvérulents et des stabilisateurs de combustion.
Exemple
On fait passer un courant d'azQte gazeux, avec un débit de 18 litres par minute, pendant 420 minutes, à travers une bouteille de lavage de gaz équipée d'un tube plongeur qui se termine immédiatement au-dessus de la surface de 562,4 grammes de pentacarbonyle de fer liquide, à la température ambiante. On injecte le mélange résultant d'azote gazeux et de vapeur de carbonyle de fer tangentiellement dans un conduit de dilution ayant un diamètre de 7,5 centimètres et une longueur de 61 centimètres, qui est fermé à l'extrémité d'injection et qui débouche à angle droit dans un second conduit de réaction décrit ci-après. On injecte également un courant de 35 litres par minute d'air comprimé, à la température ambiante, tangentiellement dans le conduit de dilution, en un point diamétralement opposé au point d'injection du courant d'azote gazeux et de vapeur de pentacarbonyle de fer. Le mélange gazeux résultant (ayant un rapport entre oxydant et combustible égal A environ 14 fois le rapport stoechiométrique) est déchargé dans un courant d'air dans le second conduit qui a été chauffé à environ 3900C. Ramené A la température ambiante le débit d'air chauffé est approximativement égal au débit total de gaz provenant du conduit de prémélange c'est-A-dire 53 litres par minute. Lorsque le courant de gaz d'alimentation prémélangé est chauffé par son mélange avec le courant d'air chaud dans le second conduit, l'oxydation de la vapeur de pentacarbonyle de fer se produit spontanément. Le mélange gazeux total s'écoule à travers un conduit hélicoïdal en acier inoxydable,
isolé, ayant une longueur de 3 mètres et un diamètre 7,5 cm.
A partir de ce conduit les produits de la réaction et les gaz porteurs sont déchargés dans l'entrée d'un dépoussiéreur électrostatique (du modèle EPP-1200X2, fourni par la société Aercology, Inc., Old Saybrook, Connecticut). Le processus d'oxydation se déroule pendant 420 minutes et à ce moment la charge de pentacarbonyle de fer dans l'évaporateur est épuisée. L'écoulement de l'azote constituant le gaz porteur est alors interrompu, l'alimentation électrique du dépoussiéreur est coupée et l'oxyde de fer produit (109 grammes avec une surface spécifique de 274 m2/g) est extrait des plaques du dépoussiéreur par secouage. Il convient de noter qu'avec des conditions de réaction équivalentes le procédé décrit dans la demande de brevet U.S. parallèle n"44096 fournit un produit ayant une surface spécifique moindre. On a ensuite formé de la même façon quatre propergols à base de perchlorate d'ammonium. Cependant trois d'entre eux (indiqués par B,C,D) contenaient 1% en poids d'oxyde ferrique. Les quatre propergols précités ont été soumis à des essais statiques à diverses pressions, dans de petits moteurs-fusées. Les résultats des essais sur les moteurs sont
donnés sur la figure 6 et dans le tableau II.
La figure 6 et le tableau II montrent que le catalyseur en oxyde de fer suivant l'invention est notablement plus efficace que le pigment (C) "Sicotrans Red L2715" ou le pigment (B) "Sicotrans Red NB-L2817", en ce qui concerne l'élévation de la vitesse de combustion de la formulation témoin (A). La vitesse de combustion en centimètres par seconde est tracée en ordonnée en fonction de la pression exprimée en mégapascals en abscisse. Le catalyseur suivant l'invention fournit non seulement une vitesse de combustion élevée mais encore un exposant de pression remarquablement bas. L'exposant de pression n est défini par l'expression de la vitesse de combustion r = a + bpn o r est la vitesse de combustion, a et b sont des constantes, P est la pression et
n est l'exposant de pression.
18 2640160
TABLEAU II
Comparaison de catalyseurs en oxyde de Fer augmentant la vitesse de combustion Catalyseur D C B A Rourcentage 1,00 1,00 1,00 0 Dimension (micrcmètre)0,003 irrégulière i 0,01 x 0,1 m2/g 275 85 106 Vitesse decombustion en cm/s à une pression de 6,9 MPa 2,69 2,51 2,21 1,17 exposant de pression 0,44 0,50 0,50 0,53 Essais du moteur Pression Vitesse de Vitesse de Vitesse de Vitesse de (MPa) combustion combustion combustion combustion (cm/s) (cm/s) (cm/s) (cm/s)
1,31 1,22
2,62 1,70
7,65 2,97
,79 3,30
12,11 3,43
16,76 3,86
1,07 0,96
2,55 1,52
7,14 2,61
8,14 2,72
12,04 3,30
1,03 0,91
2,93 1,40
,55 1,96
11,31 2,90
11,41 2,79
16,28 3,38
2,17 0,69
3,17 0,81
,20 0,94
,35 1,35
13,62 1,78
Bien que la présente invention ait été décrite à propos de la production d'un catalyseur en oxyde ferrique utilisable dans des propergols de fusées, cet oxyde ferrique peut être également utilisé avantageusement dans d'autres processus d'oxydation en phase gazeuse exigeant un catalyseur
réfractaire solide à surface spécifique élevée.
L'invention fournit un procédé commode pour produire un catalyseur d'accroissement de la vitesse de combustion d'un propergol de fusée qui a une excellente activité catalytique. Plus particulièrement ce procédé se traduit par l'obtention d'un oxyde ferrique très finement divisé qui procure une vitesse de combustion élevée et un exposant de
pression bas.
2640 160

Claims (7)

REVENDICATIONS
1.- Procédé de fabrication d'un catalyseur en oxyde ferrique accroissant la vitesse de combustion, particulièrement adapté à une utilisation dans un propergol solide de fusée, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes consistant à: a) diluer un composé gazeux contenant du fer avec un gaz contenant de l'oxygène, à une température telle que le taux d'oxydation soit négligeable, ce composé contenant du fer étant (i) capable d'être vaporisé en dessous de 500 C environ, et (ii) capable de former de l'oxyde ferrique lorsqu'il réagit avec une atmophère contenant de l'oxygène à des températures inférieures à environ 5000C, et b) oxyder ce composé gazeux dilué contenant du fer dans un environnement contenant de l'oxygène dans lequel des particules d'oxyde ferrique sont
formée, en étant en suspension dans l'environ-
nement contenant de l'oxygène.
2- Procédé suivant la revendication 1 caractérisé en ce que le composé contenant du fer est constitué par des carbonyles, des chélates de dicétone bêta, des cyanures
complexes et des dérivés du ferrocène.
3- Procédé suivant la revendication 1 caractérisé en ce que le composé contenant du fer est le pentacarbonyle de fer.
4- Procédé suivant la revendication 1 caractérisé en ce que le gaz contenant du fer est dilué avec un gaz contenant de l'oxygène de telle façon que le rapport entre l'oxygène et le. combustible soit supérieur au rapport stoechiométrique.
5- Procédé suivant la 'revendication 3 caractérisé en ce que le pentacarbonyle de fer est oxydé à une température
comprise entre environ 1570C et environ 1371 C.
6- Procédé suivant la revendication 3 caractérisé en ce que le pentacarbonyle de fer est oxydé à une température
comprise entre environ 204 C et 500 C.
7- Procédé suivant la revendication 1 caractérisé en ce que la dilution est effectuée à une température inférieure
a environ 66 C.
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