JP2000334904A - 積層フィルムおよび容器 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 液晶性ポリマーからなる層を有する積層フィ
ルムにおいて、酸無水物基を有するポリマーを用いてな
る、層間の接着性に優れた積層フィルム、および該積層
フィルムを用いてなる容器を提供すること。 【解決手段】 溶融時に光学的異方性を示す熱可塑性樹
脂（Ａ）からなる層と、デュロメータ硬さが４０〜８０
の、酸無水物基を有するオレフィン重合体（Ｃ）とが積
層されてなる積層フィルム、および、溶融時に光学的異
方性を示す熱可塑性樹脂（Ａ）からなる層と、該溶融時
に光学的異方性を示す熱可塑性樹脂とは異なる熱可塑性
樹脂（Ｂ）からなる層とが、デュロメータ硬さが４０〜
８０の、酸無水物基を有するオレフィン重合体（Ｃ）を
介して積層されてなる積層フィルム。これらの積層フィ
ルムを用いてなる容器。ここでいうデュロメータ硬さと
は、ＪＩＳ Ｋ ７２１５に定める「プラスチックのデ
ュロメータ硬さ試験方法（タイプＡ）」に準じて測定し
たデュロメータ硬さをいう。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、いわゆる液晶性ポ
リマーからなる層を有する積層フィルムおよび容器に関
する。

【０００２】

【従来の技術】溶融時に光学的異方性を示す熱可塑性樹
脂（液晶性ポリマー）、例えば液晶ポリエステルは、一
般に溶融型液晶（サーモトロピック液晶）ポリマーと呼
ばれ、強い分子間相互作用によって溶融状態で分子が配
向することを特徴とするポリエステルである。液晶ポリ
エステルはポリエチレンテレフタレートやポリブチレン
テレフタレートのような芳香族ポリエステルと異なって
分子が剛直なために溶融状態でも絡み合いを起こさず、
分子鎖が流れ方向に著しく配向するので、わずかなせん
断によっても溶融粘度が急に低下する挙動を示したり、
温度上昇によって急激に溶融粘度が低下し、溶融時のメ
ルトテンションが極端に低いといった挙動を示す。その
ため、溶融状態で形状を保つのが非常に難しく、さらに
分子が配向していることで縦横の性能のバランスが取り
にくくて、極端な場合には分子配向方向に裂けてしまう
ことから、シート成形、フィルム成形、ブロー成形など
の分野での実用化が困難であったけれども、射出成形分
野に比してかなり少ないながらもこれらの分野での研究
成果が報告されている（例えば特開平２−９８４２３号
公報、特開平３−２８８６２３号公報、特開平７−３０
４９３６号公報）。

【０００３】液晶性ポリマーからなるフィルムと他のフ
ィルムとを積層した積層フィルムに関しては、それらの
層間に接着剤を使用して張りあわせる方法が知られてい
る。その際の接着剤としては酸無水物基を有するポリマ
ーも知られてはいたが、未だ接着強度が十分ではなかっ
た。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明が解決しようと
する課題、即ち本発明の目的は、液晶性ポリマーからな
る層を有する積層フィルムにおいて、酸無水物基を有す
るポリマーを用いてなる、層間の接着性に優れた積層フ
ィルム、および該積層フィルムを用いてなる容器を提供
することにある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、このよう
な問題を解決すべく鋭意検討を続け本発明に到達した。
即ち本発明は、溶融時に光学的異方性を示す熱可塑性樹
脂（Ａ）からなる層と、デュロメータ硬さが４０〜８０
の、酸無水物基を有するオレフィン重合体（Ｃ）とが積
層されてなる積層フィルム、および、溶融時に光学的異
方性を示す熱可塑性樹脂（Ａ）からなる層と、該溶融時
に光学的異方性を示す熱可塑性樹脂とは異なる熱可塑性
樹脂（Ｂ）からなる層とが、デュロメータ硬さが４０〜
８０の、酸無水物基を有するオレフィン重合体（Ｃ）を
介して積層されてなる積層フィルムにかかるものであ
る。また本発明は、これらの積層フィルムを用いてなる
容器にかかるものである。ここでいうデュロメータ硬さ
とは、ＪＩＳ Ｋ ７２１５に定める「プラスチックの
デュロメータ硬さ試験方法（タイプＡ）」に準じて測定
したデュロメータ硬さをいう。

【０００６】

【発明の実施の形態】次に、本発明を更に詳細に説明す
る。本発明で用いる溶融時に光学的異方性を示す熱可塑
性樹脂は、液晶性ポリマーとして種々知られており、例
えば全芳香族系もしくは半芳香族系のポリエステル、ポ
リエステルイミド、ポリエステルアミドなどや、それら
を含有する樹脂組成物などが挙げられる。本発明におい
ては、かかる液晶性ポリマーとして好ましくは液晶ポリ
エステルまたは液晶ポリエステルを一成分として用いて
なる組成物が用いられるが、成形加工性、得られるフィ
ルムの性能の点から、本発明においては液晶ポリエステ
ル（Ｄ）を連続相とし、液晶ポリエステルと反応性を有
する官能基を有する共重合体（Ｅ）を分散相とする液晶
ポリエステル樹脂組成物を用いることがさらに好まし
い。

【０００７】ここでいう液晶ポリエステルは、サーモト
ロピック液晶ポリマーと呼ばれるポリエステルである。
具体的には、 （１）芳香族ジカルボン酸と芳香族ジオールと芳香族ヒ
ドロキシカルボン酸とを反応させて得られるもの。 （２）異種の芳香族ヒドロシカルボン酸の組み合わせを
反応させて得られるもの。 （３）芳香族ジカルボン酸と核置換芳香族ジオールとを
反応させて得られるもの。 （４）ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル
に芳香族ヒドロキシカルボン酸を反応させて得られるも
の。 などが挙げられ、４００℃以下の温度で異方性溶融体を
形成するものが好ましい。なお、これらの芳香族ジカル
ボン酸、芳香族ジオール及び芳香族ヒドロキシカルボン
酸の代わりに、それらのエステル誘導体が使用されるこ
ともある。

【０００８】該液晶ポリエステルの繰返し構造単位とし
ては、下記の芳香族ジカルボン酸に由来する繰返し構
造単位、芳香族ジオールに由来する繰返し構造単位、
芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する繰返し構造単
位を例示することができるが、これらに限定されるもの
ではない。

【０００９】芳香族ジカルボン酸に由来する繰り返し
構造単位：

【００１０】

【００１１】芳香族ジオールに由来する繰返し構造単
位：

【００１２】

【００１３】芳香族ヒドロキシカルボン酸に由来する
繰返し構造単位：

【００１４】耐熱性、機械的特性、加工性のバランスか
ら特に好ましい液晶ポリエステルは なる繰り返し構造単位を含むものであり、さらに好まし
くはかかる繰り返し構造単位を少なくとも全体の３０モ
ル％以上含むものである。具体的には繰り返し構造単位
の組み合わせが下記（Ｉ）〜（VI）のいずれかのものが
好ましい。

【００１５】

【００１６】

【００１７】

【００１８】

【００１９】

【００２０】

【００２１】該液晶ポリエステル（Ｉ）〜（VI）の製法
については、例えば特公昭４７−４７８７０号公報、特
公昭６３−３８８８号公報、特公昭６３−３８９１号公
報、特公昭５６−１８０１６号公報、特開平２−５１５
２３号公報などに記載されている。これらの中で好まし
くは（Ｉ）、（II）または（IV）の組合せであり、さら
に好ましくは（Ｉ）または（II）の組み合せが挙げられ
る。

【００２２】上記の液晶ポリエステル樹脂組成物におい
て、高い耐熱性が要求される分野には成分（Ｄ）の液晶
ポリエステルが、下記の繰り返し単位（ａ’）が３０〜
８０モル％、繰り返し単位（ｂ’）が０〜１０モル％、
繰り返し単位（ｃ’）が１０〜２５モル％、繰り返し単
位（ｄ’）が１０〜３５モル％からなる液晶ポリエステ
ルが好ましく使用される。

【００２３】 （式中、Ａｒは２価の芳香族基である。）

【００２４】本発明の積層フィルムまたは容器として、
環境問題の見地から使用後の焼却などの廃棄の容易さが
求められる分野には、ここまで挙げたそれぞれに要求さ
れる分野の好ましい組み合わせの中で特に炭素、水素、
酸素のみの元素からなる組み合わせによる液晶ポリエス
テルが特に好ましく使用される。

【００２５】上記の液晶ポリエステル樹脂組成物に用い
られる成分（Ｅ）は、液晶ポリエステルと反応性を有す
る官能基を有する共重合体である。かかる液晶ポリエス
テルと反応性を有する官能基としては、液晶ポリエステ
ルと反応性を有すれば何でもよく、具体的には、オキサ
ゾリル基やエポキシ基、アミノ基等が挙げられる。好ま
しくは、エポキシ基である。エポキシ基等は他の官能基
の一部として存在していてもよく、そのような例として
は例えばグリシジル基が挙げられる。

【００２６】共重合体（Ｅ）において、かかる官能基を
共重合体中に導入する方法としては特に限定されるもの
ではなく、周知の方法で行うことができる。例えば共重
合体の合成段階で、該官能基を有する単量体を共重合に
より導入することも可能であるし、共重合体に該官能基
を有する単量体をグラフト共重合することも可能であ
る。

【００２７】液晶ポリエステルと反応性を有する官能基
を有する単量体、中でもグリシジル基を含有する単量体
としては、不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび
／または不飽和グリシジルエーテルが好ましく用いられ
る。

【００２８】具体的には、不飽和カルボン酸グリシジル
エステルとしては、例えばグリシジルアクリレート、グ
リシジルメタクリレート、イタコン酸ジグリシジルエス
テル、ブテントリカルボン酸トリグリシジルエステル、
ｐ−スチレンカルボン酸グリシジルエステルなどを挙げ
ることができる。不飽和グリシジルエーテルとしては、
例えばビニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエ
ーテル、２−メチルアリルグリシジルエーテル、メタク
リルグリシジルエーテル、スチレン−ｐ−グリシジルエ
ーテル等が例示される。

【００２９】不飽和カルボン酸グリシジルエステルは好
ましくは一般式 （Ｒはエチレン系不飽和結合を有する炭素数２〜１３の
炭化水素基である。）で表される化合物であり、また不
飽和グリシジルエーテルは好ましくは一般式 （Ｒはエチレン系不飽和結合を有する炭素数２〜１８の
炭化水素基であり、Ｘは−ＣＨ₂−Ｏ−または である。）で表される化合物である。

【００３０】上記の液晶ポリエステルと反応性を有する
官能基を有する共重合体（Ｅ）は、好ましくは、不飽和
カルボン酸グリシジルエステル単位および／または不飽
和グリシジルエーテル単位を０．１〜３０重量％含有す
る共重合体である。

【００３１】また、上記の液晶ポリエステルと反応性を
有する官能基を有する共重合体（Ｅ）は、熱可塑性樹脂
であってもゴムであってもよいし、熱可塑性樹脂とゴム
の混合物であってもよい。該液晶ポリエステル樹脂組成
物から得られるシートもしくはフィルムの柔軟性や熱安
定性が優れるゴムがより好ましい。

【００３２】さらに好ましくは、上記の液晶ポリエステ
ルと反応性を有する官能基を有する共重合体（Ｅ）は、
結晶の融解熱量が３Ｊ／ｇ未満の共重合体である。また
共重合体（Ｅ）としては、ムーニー粘度が３〜７０のも
のが好ましく、３〜３０のものがさらに好ましく、４〜
２５のものが特に好ましい。ここでいうムーニー粘度
は、ＪＩＳ Ｋ６３００に準じて１００℃ラージロータ
ーを用いて測定した値をいう。

【００３３】ここでいうゴムとは、新版高分子辞典（高
分子学会編、１９８８年出版、朝倉書店）による室温に
てゴム弾性を有する高分子物質に該当するものであり、
その具体例としては、天然ゴム、ブタジエン重合体、ブ
タジエン−スチレン共重合体（ランダム共重合体、ブロ
ック共重合体（ＳＥＢＳゴムまたはＳＢＳゴム等を含
む）、グラフト共重合体などすべて含まれる）又はその
水素添加物、イソプレン重合体、クロロブタジエン重合
体、ブタジエン−アクリロニトリル共重合体、イソブチ
レン重合体、イソブチレン−ブタジエン共重合体ゴム、
イソブチレン−イソプレン共重合体、アクリル酸エステ
ル−エチレン系共重合体ゴム、エチレン−プロピレン共
重合体ゴム、エチレン−ブテン共重合体ゴム、エチレン
−プロピレン−スチレン共重合体ゴム、スチレン−イソ
プレン共重合体ゴム、スチレン−ブチレン共重合体、ス
チレン−エチレン−プロピレン共重合体ゴム、パーフル
オロゴム、ふっ素ゴム、クロロプレンゴム、ブチルゴ
ム、シリコーンゴム、エチレン−プロピレン−非共役ジ
エン共重合体ゴム、チオールゴム、多硫化ゴム、ポリウ
レタンゴム、ポリエーテルゴム（例えばポリプロピレン
オキシド等）、エピクロルヒドリンゴム、ポリエステル
エラストマー、ポリアミドエラストマー等が挙げられ
る。中でも、アクリル酸エステル−エチレン系共重合体
が好ましく用いられ、（メタ）アクリル酸エステル−エ
チレン系共重合体ゴムがさらに好ましい。

【００３４】これらのゴム様物質は、いかなる製造法
（例えば乳化重合法、溶液重合法等）、いかなる触媒
（例えば過酸化物、トリアルキルアルミニウム、ハロゲ
ン化リチウム、ニッケル系触媒等）でつくられたもので
もよい。

【００３５】そして共重合体（Ｅ）としてのゴムは上記
のようなゴムにおいて、液晶ポリエステルと反応性を有
する官能基を有するゴムである。かかるゴムにおいて、
液晶ポリエステルと反応性を有する官能基をゴム中に導
入する方法としては、特に限定されるものではなく、周
知の方法で行うことができる。例えばゴムの合成段階
で、該官能基を有する単量体を共重合により導入するこ
とも可能であるし、ゴムに該官能基を有する単量体をグ
ラフト共重合することも可能である。

【００３６】液晶ポリエステルと反応性を有する官能基
を有する共重合体（Ｅ）の具体例として、エポキシ基を
有するゴムとしては、（メタ）アクリル酸エステル−エ
チレン−（不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび
／または不飽和グリシジルエーテル）共重合体ゴムを挙
げることができる。

【００３７】ここで（メタ）アクリル酸エステルとは、
アクリル酸またはメタクリル酸とアルコールから得られ
るエステルである。アルコールとしては、炭素原子数１
〜８のアルコールが好ましい。（メタ）アクリル酸エス
テルの具体例としては、メチルアクリレート、メチルメ
タクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｎ−ブチルメ
タクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルアクリレート、ｔｅｒ
ｔ−ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリ
レート、２−エチルヘキシルメタクリレートなどを挙げ
ることができる。なお、（メタ）アクリル酸エステルと
しては、その一種を単独で使用してもよく、または二種
以上を併用してもよい。

【００３８】好ましくは、（メタ）アクリル酸エステル
単位が４０重量％をこえ９７重量％未満、さらに好まし
くは４５〜７０重量％、エチレン単位が３重量％以上５
０重量％未満、さらに好ましくは１０〜４９重量％、不
飽和カルボン酸グリシジルエーテル単位および／または
不飽和グリシジルエーテル単位が０．１〜３０重量％、
さらに好ましくは０．５〜２０重量％である。

【００３９】かかる共重合体ゴムの（メタ）アクリル酸
エステル単位が４０重量％以下であるとゴム弾性が低下
し、組成物から得られるシートもしくはフィルムの柔軟
性改良の効果が小さくなる場合があり、また（メタ）ア
クリル酸エステル単位が９７重量％以上であると、該共
重合体ゴムの脆化点が高くなり、組成物から得られるシ
ートもしくはフィルムの低温での機械的性質が低下する
場合があり好ましくない。また、不飽和カルボン酸グリ
シジルエステル単位および／または不飽和グリシジルエ
ーテル単位が０．１重量％未満であると、組成物から得
られるシートもしくはフィルムの耐衝撃性が低下する場
合があり、３０重量％を超えると組成物から得られるシ
ートもしくはフィルムの剛性が低下する場合があり好ま
しくない。

【００４０】該共重合体ゴムは、通常の方法、例えばフ
リーラジカル開始剤による塊状重合、乳化重合、溶液重
合などによって製造することができる。なお、代表的な
重合方法は、特公昭４６−４５０８５号公報、特公昭６
１−１２７７０９号公報などに記載された方法、フリー
ラジカルを生成する重合開始剤の存在下、圧力５００ｋ
ｇ／ｃｍ²以上、温度４０〜３００℃の条件により製造
することができる。

【００４１】共重合体（Ｅ）に使用できるゴムとして他
には、液晶ポリエステルと反応性を有する官能基を有す
るアクリルゴムや、液晶ポリエステルと反応性を有する
官能基を有するビニル芳香族炭化水素化合物−共役ジエ
ン化合物ブロック共重合体ゴムも例示することができ
る。

【００４２】ここでいうアクリルゴムとして好ましく
は、一般式（１） （式中、Ｒ¹は炭素原子数１〜１８のアルキル基または
シアノアルキル基を示す。）、一般式（２） （式中、Ｒ²は炭素原子数１〜１２のアルキレン基、Ｒ³
は炭素原子数１〜１２のアルキル基を示す。）、および
一般式（３） （式中、Ｒ⁴は水素原子またはメチル基、Ｒ⁵炭素原子数
３〜３０のアルキレン基、Ｒ⁶は炭素原子数１〜２０の
アルキル基またはその誘導体、ｎは１〜２０の整数を示
す。）で表される化合物から選ばれる少なくとも１種の
単量体を主成分とするものである。

【００４３】上記一般式（１）で表されるアクリル酸ア
ルキルエステルの具体例としては、例えばメチルアクリ
レート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、
ブチルアクリレート、ペンチルアクリレート、ヘキシル
アクリレート、アクチルアクリレート、２−エチルヘキ
シルアクリレート、ノニルアクリレート、デシルアクリ
レート、ドデシルアクリレート、シアノエチルアクリレ
ートなどを挙げることができる。

【００４４】また、上記一般式（２）で表されるアクリ
ル酸アルコキシアルキルエステルとしては、例えばメト
キシエチルアクリレート、エトキシエチルアクリレー
ト、ブトキシエチルアクリレート、エトキシプロピルア
クリレートなどを挙げることができる。これらの１種あ
るいは２種以上を該アクリルゴムの主成分として用いる
ことができる。

【００４５】かかるアクリルゴムの構成成分として、必
要に応じて上記の一般式（１）〜（３）で表される化合
物から選ばれる少なくとも一種の単量体と共重合可能な
不飽和単量体を用いることができる。このような不飽和
単量体の例としては、スチレン、α−メチルスチレン、
アクリロニトリル、ハロゲン化スチレン、メタクリロニ
トリル、アクリルアミド、メタクリルアミド、ビニルナ
フタレン、Ｎ−メチロールアクリルアミド、酢酸ビニ
ル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、ベンジルアクリレー
ト、メタクリル酸、イタコン酸、フマル酸、マレイン酸
などが挙げられる。

【００４６】液晶ポリエステルと反応性を有する官能基
を有するアクリルゴムの好ましい構成成分比は、上記の
一般式（１）〜（３）で表される化合物から選ばれる少
なくとも一種の単量体４０．０〜９９．９重量％、不飽
和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または不飽和
グリシジルエーテル０．１〜３０．０重量％、上記の一
般式（１）〜（３）で表される化合物から選ばれる少な
くとも一種の単量体と共重合可能な不飽和単量体０．０
〜３０．０重量％である。該アクリルゴムの構成成分比
が上記の範囲内であると、組成物の耐熱性や耐衝撃性、
成形加工性が良好であり好ましい。

【００４７】該アクリルゴムの製法は特に限定するもの
ではなく、例えば特開昭５９−１１３０１０号公報、特
開昭６２−６４８０９号公報、特開平３−１６０００８
号公報、あるいはＷＯ９５／０４７６４などに記載され
ているような周知の重合法を用いることができ、ラジカ
ル開始剤の存在下で乳化重合、懸濁重合、溶液重合ある
いはバルク重合で製造することができる。

【００４８】前記液晶ポリエステルと反応性を有する官
能基を有するビニル芳香族炭化水素化合物−共役ジエン
化合物ブロック共重合体ゴムとして好ましくは、（ａ）
ビニル芳香族炭化水素化合物を主体とするシーケンスと
（ｂ）共役ジエン化合物を主体とするシーケンスからな
るブロック共重合体をエポキシ化して得られるゴム、ま
たは該ブロック共重合体の水添物をエポキシ化して得ら
れるゴムである。

【００４９】ビニル芳香族炭化水素化合物−共役ジエン
化合物ブロック共重合体あるいはその水添物は、周知の
方法で製造することができ、例えば、特公昭４０−２３
７９８号公報、特開昭５９−１３３２０３号公報等に記
載されている。

【００５０】芳香族炭化水素化合物としては、例えば、
スチレン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼン、α−メ
チルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルナフタレン
などを挙げることができ、中でもスチレンが好ましい。
共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソ
プレン、ピレリレン、１，３−ペンタジエン、３−ブチ
ル−１，３−オクタジエンなどを挙げることができ、ブ
タジエンまたはイソプレンが好ましい。

【００５１】共重合体（Ｅ）として用いるゴムとして好
ましくは、（メタ）アクリル酸エステル−エチレン−
（不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または
不飽和グリシジルエーテル）共重合体ゴムが用いられ
る。

【００５２】共重合体（Ｅ）として用いるゴムは、必要
に応じて加硫を行い、加硫ゴムとして用いることができ
る。上記の（メタ）アクリル酸エステル−エチレン−
（不飽和カルボン酸グリシジルエステルおよび／または
不飽和グリシジルエーテル）共重合体ゴムの加硫は、多
官能性有機酸、多官能性アミン化合物、イミダゾール化
合物などを用いることで達成されるが、これらに限定さ
れるものではない。

【００５３】また、液晶ポリエステルと反応性を有する
官能基を有する共重合体（Ｅ）の具体例として、エポキ
シ基を有する熱可塑性樹脂としては（ａ）エチレン単位
が５０〜９９重量％、（ｂ）不飽和カルボン酸グリシジ
ルエステル単位および／または不飽和グリシジルエーテ
ル単位が０．１〜３０重量％、好ましくは０．５〜２０
重量％、（ｃ）エチレン系不飽和エステル化合物単位が
０〜５０重量％からなるエポキシ基含有エチレン共重合
体を挙げることができる。

【００５４】エチレン系不飽和エステル化合物（ｃ）と
しては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、アクリル酸
メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタク
リル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチ
ル等のカルボン酸ビニルエステル、α，β−不飽和カル
ボン酸アルキルエステル等が挙げられる。特に酢酸ビニ
ル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチルが好ましい。

【００５５】該エポキシ基含有エチレン共重合体の具体
例としては、たとえばエチレン単位とグリシジルメタク
リレート単位からなる共重合体、エチレン単位とグリシ
ジルメタクリレート単位およびアクリル酸メチル単位か
らなる共重合体、エチレン単位とグリシジルメタクリレ
ート単位およびアクリル酸エチル単位からなる共重合
体、エチレン単位とグリシジルメタクリレート単位およ
び酢酸ビニル単位からなる共重合体等が挙げられる。

【００５６】該エポキシ基含有エチレン共重合体のメル
トインデックス（以下、ＭＦＲということがある。ＪＩ
Ｓ Ｋ６７６０、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、好
ましくは０．５〜１００ｇ／１０分、更に好ましくは２
〜５０ｇ／１０分である。メルトインデックスはこの範
囲外であってもよいが、メルトインデックスが１００ｇ
／１０分を越えると組成物にした時の機械的物性の点で
好ましくなく、０．５ｇ／１０分未満では成分（Ａ）の
液晶ポリエステルとの相溶性が劣り好ましくない。

【００５７】また、該エポキシ基含有エチレン共重合体
は、曲げ剛性率が１０〜１３００ｋｇ／ｃｍ²の範囲の
ものが好ましく、２０〜１１００ｋｇ／ｃｍ²のものが
さらに好ましい。曲げ剛性率がこの範囲外であると組成
物の成形加工性や機械的性質が不十分となる場合があり
好ましくない。

【００５８】該エポキシ基含有エチレン共重合体は、通
常不飽和エポキシ化合物とエチレンをラジカル発生剤の
存在下、５００〜４０００気圧、１００〜３００℃で適
当な溶媒や連鎖移動剤の存在下または不存在下に共重合
させる高圧ラジカル重合法により製造される。また、ポ
リエチレンに不飽和エポキシ化合物およびラジカル発生
剤を混合し、押出機の中で溶融グラフト共重合させる方
法によっても作られる。

【００５９】上記の液晶ポリエステル樹脂組成物は、上
記の液晶ポリエステル（Ｄ）を連続相とし、上記の液晶
ポリエステルと反応性を有する官能基を有する共重合体
（Ｅ）を分散相とする樹脂組成物である。液晶ポリエス
テル（Ｄ）が連続相でない場合には、該液晶ポリエステ
ル樹脂組成物を用いてなるシートもしくはフィルムのガ
スバリア性、耐熱性などが著しく低下する場合があり、
好ましくない。

【００６０】このような官能基を有する共重合体と液晶
ポリエステルとの樹脂組成物においては、機構の詳細は
不明ではあるが、該組成物の成分（Ｄ）と成分（Ｅ）と
の間で反応が生起し、成分（Ｄ）が連続相を形成すると
ともに成分（Ｅ）が微細分散し、そのために該組成物の
成形性が向上するとともに、該組成物を用いてなるシー
トもしくはフィルムの性能に優れるものと考えられる。

【００６１】本発明に使用する、溶融時に光学的異方性
を持つ熱可塑性樹脂（Ａ）の一実施態様は、液晶ポリエ
ステル（Ｄ）を５６．０〜９９．９重量％、好ましくは
６５．０〜９９．９重量％、さらに好ましくは７０〜９
８重量％、および液晶ポリエステルと反応性を有する官
能基を有する共重合体（Ｅ）を４４．０〜０．１重量
％、好ましくは３５．０〜０．１重量％、さらに好まし
くは３０〜２重量％含有する液晶ポリエステル樹脂組成
物である。成分（Ｄ）が５６．０重量％未満であると該
組成物から得られるシートもしくはフィルムのガスバリ
ア性、耐熱性が低下する場合があり好ましくない。また
成分（Ｄ）が９９．９重量％を超えると該組成物の成形
加工性が低下する場合があり、また価格的にも高価なも
のとなり好ましくない。

【００６２】かかる液晶ポリエステル樹脂組成物を製造
する方法としては周知の方法を用いることができる。た
とえば、溶液状態で各成分を混合し、溶剤を蒸発させる
か、溶剤中に沈殿させる方法が挙げられる。工業的見地
からみると溶融状態で上記組成の各成分を混練する方法
が好ましい。溶融混練には一般に使用されている一軸ま
たは二軸の押出機、各種のニーダー等の混練装置を用い
ることができる。特に二軸の高混練機が好ましい。溶融
混練に際しては、混練装置のシリンダー設定温度は２０
０〜３６０℃の範囲が好ましく、さらに好ましくは２３
０〜３５０℃である。

【００６３】混練に際しては、各成分は予めタンブラー
もしくはヘンシェルミキサーのような装置で各成分を均
一に混合してもよいし、必要な場合には混合を省き、混
練装置にそれぞれ別個に定量供給する方法も用いること
ができる。

【００６４】本発明に使用する、溶融時に光学的異方性
を示す熱可塑性樹脂（Ａ）においては、所望により無機
充填剤が加えられる。このような無機充填剤としては、
炭酸カルシウム、タルク、クレー、シリカ、炭酸マグネ
シウム、硫酸バリウム、酸化チタン、アルミナ、石膏、
ガラスフレーク、ガラス繊維、炭素繊維、アルミナ繊
維、シリカアルミナ繊維、ホウ酸アルミニウムウィス
カ、チタン酸カリウム繊維等が例示される。

【００６５】本発明に使用する液晶性ポリマーに、必要
に応じて、さらに、有機充填剤、酸化防止剤、熱安定
剤、光安定剤、難燃剤、滑剤、帯電防止剤、無機または
有機系着色剤、防錆剤、架橋剤、発泡剤、蛍光剤、表面
平滑剤、表面光沢改良剤、フッ素樹脂などの離型改良剤
などの各種の添加剤を製造工程中あるいはその後の加工
工程において添加することができる。

【００６６】本発明の積層フィルムにおける液晶性ポリ
マーからなる層としては、上記の液晶性ポリマーを用い
て得られるシートもしくはフィルムを用いることができ
る。液晶性ポリマーを用いてシートもしくはフィルムを
得る方法としては、例えば、プレスで熱成形するプレス
成形法、Ｔダイから溶融樹脂を押出し巻き取るＴダイ
法、環状ダイスを設置した押出し機から溶融樹脂を円筒
状に押出し、冷却し巻き取るインフレーション成膜法、
あるいは射出成形法やＴダイ法、プレス成形法で得られ
たシートをさらに一軸延伸もしくは二軸延伸してシート
もしくはフィルムを得ることもできる。

【００６７】本発明の積層フィルムは、液晶性ポリマー
（Ａ）からなる層と、デュロメータ硬さが４０〜８０
の、酸無水物基を有するオレフィン重合体（Ｃ）とが積
層されてなる積層フィルムである。

【００６８】かかるオレフィン重合体（Ｃ）としては、
オレフィン類と酸無水物基を有するコモノマーとの共重
合体が好ましい。ここでいうオレフィン類としてはエチ
レン、α−オレフィン、ジオレフィンなどが挙げられる
が、エチレンまたは炭素原子数３〜８のα−オレフィン
が好ましく、エチレン、プロピレンまたは１−ブテンが
さらに好ましく、特にエチレンが好ましい。またここで
いう酸無水物基を有するコモノマーとしては、酸無水物
基を有するオレフィン類や、酸無水物基がオレフィン類
と共重合し得る場合は酸無水物基を有するアルカンやア
レーンなどを挙げることができる。前者の具体例として
は などが挙げられ、後者の具体例としては無水マレイン酸
などが挙げられる。

【００６９】オレフィン重合体（Ｃ）として特に好まし
くはエチレンと無水マレイン酸との共重合体である。

【００７０】かかるオレフィン重合体（Ｃ）の製造方法
は特に規定するものではなく、周知の方法で製造するこ
とができる。例えば、溶液中でオレフィンと酸無水物基
を有するコモノマーとを共重合させてもよいし、或いは
溶融押し出し機内で、ポリオレフィンと酸無水物基を有
するコモノマーとを溶融混練して両者をグラフト共重合
させてもよい。

【００７１】本発明で使用するオレフィン重合体（Ｃ）
は、かかるオレフィン重合体であって、デュロメータ硬
さが４０〜８０のオレフィン重合体である。ここでいう
デュロメータ硬さとは、ＪＩＳ Ｋ ７２１５に定める
「プラスチックのデュロメータ硬さ試験方法（タイプ
Ａ）」に準じて測定したデュロメータ硬さをいう。

【００７２】かかるオレフィン重合体（Ｃ）のデュロメ
ータ硬さが８０を越えると、液晶性ポリマーからなる層
との接着性が不十分となる場合があり好ましくなく、ま
たデュロメータ硬さが４０未満であると、積層フィルム
の成形性が著しく損なわれる場合があり好ましくない。
該オレフィン重合体（Ｃ）のデュロメータ硬さは６０〜
７７であることがより好ましい。

【００７３】本発明における、上記の液晶性ポリマー
（Ａ）からなる層と、上記のオレフィン重合体（Ｃ）と
が積層されてなる積層フィルムの製造方法としては周知
の方法を用いる事が出来る。例えば、溶液の（Ｃ）を塗
布するドライラミネーション法；（Ｃ）をＴダイから溶
融状態で押し出し、（Ａ）からなるフィルム上に積層さ
せる押出しラミネーション法；（Ａ）と（Ｃ）各々を環
状ダイスまたはＴダイを設置した押出し機に投入し、溶
融状態で多層構造を形成させる共押出しラミネーション
法等が挙げられるが、これらに制限されるものではな
い。

【００７４】本発明における、上記の液晶性ポリマー
（Ａ）からなる層と、上記のオレフィン重合体（Ｃ）と
が積層されてなる積層フィルムにおいては、（Ｃ）から
なる層は（Ａ）からなる層の片面もしくは両面に積層さ
れる。（Ｃ）からなる層は他の樹脂フィルムとの接着性
に優れるためかかる積層フィルムは、液晶性ポリマーか
らなる層と他の樹脂からなる層とを有する積層フィルム
を製造するのに好適である。

【００７５】本発明の第２の積層フィルムは、上記の液
晶性ポリマー（Ａ）からなる層と、該液晶性ポリマーと
は異なる熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる層とが、上記のオ
レフィン重合体（Ｃ）を介して積層されてなる積層フィ
ルムである。

【００７６】本発明に使用する熱可塑性樹脂（Ｂ）とし
ては、ポリオレフィン、ポリスチレン、ポリカーボネー
ト、ポリエステル、ポリアセタール、ポリアミド、ポリ
フェニレンエーテル、ポリエーテルサルフォン、エチレ
ン−酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビ
ニリデン、ポリフェニレンサルファイド、フッ素樹脂、
アクリル樹脂等を挙げることができ、好ましくは、ポリ
エチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリエチレンナフタレート、ポリアミド、ポリビニ
ルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、
ポリスチレン、またはポリ塩化ビニルである。なおここ
でいうポリエチレンはポリエチレンの結晶構造を有する
エチレン系のポリマーであり、例えばエチレンと他のモ
ノマーとの共重合体をも含み、具体的には直鎖状低密度
ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）と称されるエチレンとα−
オレフィンとの共重合体などを含む。またここでいうポ
リプロピレンはポリプロピレンの結晶構造を有するプロ
ピレン系のポリマーであり、一般に使用されているプロ
ピレン系ブロック共重合体、ランダム共重合体など（こ
れらはエチレンや１−ブテンなどとの共重合体である）
を含むものである。

【００７７】本発明における、上記の液晶性ポリマー
（Ａ）からなる層と、該液晶性ポリマーとは異なる熱可
塑性樹脂（Ｂ）からなる層とが、上記のオレフィン重合
体（Ｃ）を介して積層されてなる積層フィルムにおい
て、積層の形態は特に限定するものではなく、（Ａ）か
らなる層と（Ｂ）からなる層を外層とし、（Ｃ）からな
る層を中間層とする３層フィルムを形成してもよいし、
さらに幾重にも重なった多層フィルムを形成しても良
い。

【００７８】かかる積層フィルムを得る方法としては周
知の方法を用いる事が出来る。例えば、（Ｃ）を溶液と
して用いるドライラミネーション法；（Ｃ）をＴダイか
ら溶融状態で押し出し、（Ａ）からなるフィルムと
（Ｂ）からなるフィルムとで挟み込む押出しラミネーシ
ョン法；（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）各々を環状ダイスまた
はＴダイを設置した押出し機に投入し、溶融状態で多層
構造を形成させる共押出しラミネーション法等が挙げら
れるが、これらに制限されるものではない。

【００７９】（Ａ）からなる層、（Ｂ）からなる層な
ど、本発明の積層フィルムを構成するそれぞれの層の表
面には、必要に応じて表面処理を施すことができる。こ
のような表面処理法としては、例えばコロナ放電処理、
プラズマ処理、火炎処理、紫外線処理、赤外線処理、ス
パッタリング処理、溶剤処理、研磨処理などが挙げられ
る。

【００８０】本発明の容器は、かかる積層フィルムを用
いてなる容器である。本発明の容器としては、上記の液
晶性ポリマー（Ａ）からなる層と、該液晶性ポリマーと
は異なる熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる層とが、上記のオ
レフィン重合体（Ｃ）を介して積層されてなる積層フィ
ルムであって、熱可塑性樹脂（Ｂ）がヒートシール性を
有する積層フィルムを用いてなる容器が、製造しやすく
好ましい。この場合、ヒートシールにより該積層フィル
ムから容器を製造することが好ましくされるので、該ヒ
ートシール性熱可塑性樹脂からなる層が最も内側になる
ように構成して該ガスバリア性積層フィルムを使用する
のが好ましい。

【００８１】本発明において、容器として用いる場合の
該積層フィルムの厚さは特に制限されないが、３０〜３
００μｍが好ましい。該下限値より薄いと内容物保護性
に劣ったり、該上限値より厚いとコストが嵩むことがあ
り、好ましくない。

【００８２】本発明の容器の各材質には、紫外線吸収
剤、着色剤、酸化防止剤等の添加剤を混合しても良い。

【００８３】本発明の容器の形状に特に制限はない。本
発明の容器として好ましくは、袋、スタンディングパウ
チ、バッグインドラム、レトルト容器、深絞り容器また
はカート缶である。具体的には例えば、３方シール包装
袋、４方シール包装袋、ピロー包装袋、ガゼット付包装
袋、スタンディングパウチなどの形状が好ましく使用さ
れる。なかでも、スタンディングパウチの形状は、本発
明の効果が活かせて、より好ましい。製袋方法について
も、特に制限はなく、各種市販製袋機が用いられる。

【００８４】

【実施例】以下、実施例により本発明を説明するが、こ
れらは単なる例示であり、本発明はこれらに限定される
ことはない。

【００８５】（１）成分（Ｄ）の液晶ポリエステル （ｉ）ｐ−アセトキシ安息香酸８．３ｋｇ（６０モ
ル）、テレフタル酸２．４９ｋｇ（１５モル）、イソフ
タル酸０．８３ｋｇ（５モル）および４，４’−ジアセ
トキシジフェニル５．４５ｋｇ（２０．２モル）を櫛型
撹拌翼をもつ重合槽に仕込み、窒素ガス雰囲気下で撹拌
しながら昇温し３３０℃で１時間重合させた。この間に
副生する酢酸ガスを冷却管で液化し回収、除去しなが
ら、強力な撹拌下で重合させた。その後、系を徐々に冷
却し、２００℃で得られたポリマーを系外へ取出した。
この得られたポリマーを細川ミクロン（株）製のハンマ
ーミルで粉砕し、２．５ｍｍ以下の粒子とした。これを
更にロータリーキルン中で窒素ガス雰囲気下に２８０℃
で３時間処理することによって、流動開始温度が３２４
℃の粒子状の下記の繰り返し構造単位からなる全芳香族
ポリエステルを得た。ここで流動開始温度とは、島津製
作所製島津フローテスターＣＦＴ−５００型を用いて、
４℃／分の昇温速度で加熱溶融された樹脂を、荷重１０
０ｋｇｆ／ｃｍ²のもとで、内径１ｍｍ、長さ１０ｍｍ
のノズルから押し出したときに、溶融粘度が４８０００
ポイズを示す温度（℃）をいう。以下該液晶ポリエステ
ルをＤ−１と略記する。このポリマーは偏光顕微鏡（直
交ニコル）で観察したところ、カバーガラス加圧下、３
４０℃以上で光学異方性が観察された。液晶ポリエステ
ルＤ−１の繰り返し構造単位は、次の通りである。

【００８６】

【００８７】（２）成分（Ｅ）の共重合体 特開昭６１−１２７７０９号公報の実施例５に記載の方
法に準じて、アクリル酸メチル／エチレン／グリシジル
メタクリレート＝５９．０／３８．７／２．３（重量
比）、ムーニー粘度＝１５、結晶の融解熱量＜１Ｊ／ｇ
のゴムを得た。以下該ゴムをＥ−１と略称することがあ
る。ここでムーニー粘度は、ＪＩＳ Ｋ６３００に準じ
て１００℃、ラージローターを用いて測定した値であ
る。また結晶の融解熱量は、ＤＳＣを使用し、試料を−
１５０℃から１００℃まで２０℃／分で昇温して求め
た。

【００８８】（３）物性測定 以下の要領で測定を行った。 （ｉ）デュロメータ硬さ 試料を熱プレスし、５ｍｍ厚み板を作成して測定サンプ
ルとし、（株）テクロック社製ゴム硬度計定圧荷重器Ｇ
Ｓ−７１０を用い、ＪＩＳ Ｋ ７２１５に定める「プ
ラスチックのデュロメータ硬さ試験方法（タイプＡ）」
に準じて測定した。測定はひとつの試験片を用いて５回
の測定を行い、平均値を記した。

【００８９】（ii）接着強度測定 （株）島津社製 オートグラフ ＡＧ−５０００Ｄを用い
て測定した。サンプル片幅１５ｍｍ、引っ張り速度５０
ｍｍ／ｍｉｎの条件を用いた。３〜５回測定結果の平均
値を記した。

【００９０】参考例１ Ｄ−１を８０ｗｔ％、Ｅ−１を２０ｗｔ％となるように
ヘンシェルミキサーで混合した後、日本製鋼（株）製Ｔ
ＥＸ−３０型二軸押出機を用いてシリンダー設定温度３
４０℃、スクリュー回転数２００ｒｐｍで溶融混練を行
い、組成物のペレットを得た。該組成物ペレットは加圧
下で３４０℃以上で光学的異方性を示した。該組成物ペ
レットの流動開始温度は３２８℃であった。この組成物
のペレットを円筒ダイを備えた６０ｍｍφの単軸押出機
に供給して、シリンダー設定温度３５０℃、回転数６０
ｒｐｍで溶融混練し、直径５０ｍｍ、リップ間隔１．０
ｍｍ、ダイ設定温度３５５℃の円筒ダイから上方へ溶融
樹脂を押出し、その際この筒状フィルムの中空部へ乾燥
空気を圧入して筒状フィルムを膨張させ、次に冷却させ
たのちニップロールに通して引取速度６０ｍ／ｍｉｎで
引取り、液晶ポリエステル樹脂組成物フィルムを得た。
この際フィルムＭＤ方向の延伸倍率は２５．８、ブロー
比は３．５、フィルム厚みは１１μｍであった。以下該
フィルムをＦ−１と略称することがある。

【００９１】実施例１ エチレンと無水マレイン酸との共重合体（三井化学
（株）製、商品名アドマーＳＦ６００；デュロメータ硬
さ＝６９）をＴダイを備えた単軸押出機に供給、シリン
ダー設定温度２００℃で溶融混練し、ダイ設定温度２２
０℃のＴダイから下方へ溶融樹脂を押出し、参考例１で
得られたＦ−１と無延伸ポリプロピレン（昭和電工
（株）製、商品名アロマーＵ。６０μ厚）とで挟み込ん
で圧着し、積層フィルムを作成した。得られた物性測定
結果を表１に示す。

【００９２】実施例２ エチレンと無水マレイン酸との共重合体として三井化学
（株）製、商品名アドマーＳＥ８１０（デュロメータ硬
さ＝７５）を用いた以外は、実施例１と同様にして積層
フィルムを作成した。得られた物性測定結果を表１に示
す。

【００９３】比較例１ エチレンと無水マレイン酸との共重合体として三井化学
（株）製、商品名アドマーＳＦ７１０（デュロメータ硬
さ＝８３）を用いた以外は、実施例１と同様にして積層
フィルムを作成した。得られた物性測定結果を表１に示
す。

【００９４】比較例２ エチレンと無水マレイン酸との共重合体として三井化学
（株）製、商品名アドマーＳＦ７３０（デュロメータ硬
さ＝８５）を用いた以外は、実施例１と同様にして積層
フィルムを作成した。得られた物性測定結果を表１に示
す。

【００９５】

【表１】 ＊）層間剥離せず、無延伸ポリプロピレンが破壊されて
いた。

【００９６】

【発明の効果】本発明によれば、液晶性ポリマー層と十
分な接着強度を示すオレフィン重合体とからなる積層フ
ィルムおよび該積層フィルムを用いてなる容器が提供さ
れる。該積層フィルムは層間の接着性にすぐれ、ガスバ
リア性に優れることから、産業界で幅広く用いる事がで
き、本発明の利用価値はすこぶる大きい。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 古田 元信 茨城県つくば市北原６ 住友化学工業株式 会社内 Ｆターム(参考） 4F100 AK01A AK01C AK03A AK03B AK03C AK04A AK04C AK07C AK12C AK15C AK16C AK17C AK21C AK24A AK25A AK25C AK41A AK41C AK42C AK45C AK46C AK48C AK53A AK54C AK55C AK57C AK68C AK69C AL01A AL05A AL07B AN02A AS00A BA02 BA03 BA06 BA10A BA10C BA15 BA26 BA44 DA01 EH17 GB16 JB04A JB16A JB16C JD02 JK06 JK12B JL11 JN30A YY00A YY00B

Claims (16)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】溶融時に光学的異方性を示す熱可塑性樹脂
   （Ａ）からなる層と、デュロメータ硬さが４０〜８０
   の、酸無水物基を有するオレフィン重合体（Ｃ）とが積
   層されてなることを特徴とする積層フィルム。ここでい
   うデュロメータ硬さとは、ＪＩＳ Ｋ ７２１５に定め
   る「プラスチックのデュロメータ硬さ試験方法（タイプ
   Ａ）」に準じて測定したデュロメータ硬さをいう。
2. 【請求項２】溶融時に光学的異方性を示す熱可塑性樹脂
   （Ａ）からなる層と、該溶融時に光学的異方性を示す熱
   可塑性樹脂とは異なる熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる層と
   が、デュロメータ硬さが４０〜８０の、酸無水物基を有
   するオレフィン重合体（Ｃ）を介して積層されてなるこ
   とを特徴とする積層フィルム。ここでいうデュロメータ
   硬さとは、ＪＩＳ Ｋ ７２１５に定める「プラスチッ
   クのデュロメータ硬さ試験方法（タイプＡ）」に準じて
   測定したデュロメータ硬さをいう。
3. 【請求項３】オレフィン重合体（Ｃ）が、オレフィン類
   と酸無水物基を有するコモノマーとの共重合体であるこ
   とを特徴とする請求項１または２記載の積層フィルム。
4. 【請求項４】オレフィン類が、エチレンまたは炭素原子
   数３〜８のα-オレフィンであることを特徴とする請求
   項３記載の積層フィルム。
5. 【請求項５】オレフィン重合体（Ｃ）が、エチレンと無
   水マレイン酸との共重合体であることを特徴とする請求
   項１または２記載の積層フィルム。
6. 【請求項６】熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリオレフィン、
   ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリ
   アセタール、ポリアミド、ポリフェニレンエーテル、ポ
   リエーテルサルフォン、エチレンー酢酸ビニル共重合
   体、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフェニ
   レンサルファイド、フッ素樹脂、およびアクリル樹脂の
   うちの少なくとも一種であることを特徴とする請求項１
   〜５のいずれかに記載の積層フィルム。
7. 【請求項７】熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリエチレン、ポ
   リプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチ
   レンナフタレート、ナイロン、ポリビニルアルコール、
   エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリスチレン、
   またはポリ塩化ビニルであることを特徴とする請求項１
   〜５のいずれかに記載の積層フィルム。
8. 【請求項８】溶融時に光学的異方性を示す熱可塑性樹脂
   （Ａ）が、液晶ポリエステル（Ｄ）を連続相とし、液晶
   ポリエステルと反応性を有する官能基を有する共重合体
   （Ｅ）を分散相とする液晶ポリエステル樹脂組成物であ
   ることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の積
   層フィルム。
9. 【請求項９】溶融時に光学的異方性を示す熱可塑性樹脂
   （Ａ）が、液晶ポリエステル（Ｄ）５６．０〜９９．９
   重量％、および液晶ポリエステルと反応性を有する官能
   基を有する共重合体（Ｅ）４４．０〜０．１重量％を溶
   融混練して得られる組成物であることを特徴とする請求
   項１〜７記載の積層フィルム。
10. 【請求項１０】液晶ポリエステルと反応性を有する官能
    基が、オキサゾリル基、エポキシ基またはアミノ基であ
    ることを特徴とする請求項８または９記載の積層フィル
    ム。
11. 【請求項１１】液晶ポリエステルと反応性を有する官能
    基を有する共重合体（Ｅ）が、不飽和カルボン酸グリシ
    ジルエステル単位および／または不飽和グリシジルエー
    テル単位を０．１〜３０重量％含有する共重合体である
    ことを特徴とする請求項８または９記載の積層フィル
    ム。
12. 【請求項１２】液晶ポリエステルと反応性を有する官能
    基を有する共重合体（Ｅ）が、エポキシ基を有するゴム
    であることを特徴とする請求項８または９記載の積層フ
    ィルム。
13. 【請求項１３】液晶ポリエステルと反応性を有する官能
    基を有する共重合体（Ｅ）が、エポキシ基を有する熱可
    塑性樹脂であることを特徴とする請求項８または９記載
    の積層フィルム。
14. 【請求項１４】液晶ポリエステル（Ｄ）が、芳香族ジカ
    ルボン酸と芳香族ジオールと芳香族ヒドロキシカルボン
    酸とを反応させて得られるものであることを特徴とする
    請求項８〜１３のいずれかに記載の積層フィルム。
15. 【請求項１５】液晶ポリエステル（Ｄ）が、異種の芳香
    族ヒドロキシカルボン酸の組合せを反応させて得られる
    ものであることを特徴とする請求項８〜１３のいずれか
    に記載の積層フィルム。
16. 【請求項１６】請求項１〜１５のいずれかに記載の積層
    フィルムを用いてなることを特徴とする容器。