JPH0113498B2 - - Google Patents

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JPH0113498B2
JPH0113498B2 JP55060818A JP6081880A JPH0113498B2 JP H0113498 B2 JPH0113498 B2 JP H0113498B2 JP 55060818 A JP55060818 A JP 55060818A JP 6081880 A JP6081880 A JP 6081880A JP H0113498 B2 JPH0113498 B2 JP H0113498B2
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poly
ethylene
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Bui Kanshio Reohorudo
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U Paiichuan
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Clopay Corp
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Description

【発明の詳細な説明】
ポリ（ビニルアルコール）およびそのコポリマ
ーはガスに対する低い透過性を有することが知ら
れている。然し、これらの材料をそのままの形態
で包装に使用したのでは、そのポリマー中に多く
の水酸基が存在するために湿分含有雰囲気中での
その用途が制約される。さらに、酸素、２酸化炭
素およびその他のガスに対する透過性は非常に低
く、かつ相対湿度の関数として指数的に増大す
る。ポリオレフインコポリマーが受ける湿度の影
響の程度は比較的少ない。商業的包装およびその
他の遮断材料はガスおよび湿分に対する低い透過
性を要求する。この問題を克服するための最近の
提案が米国特許第4003963号にポリ（塩化ビニル）
とポリ（ビニルアルコール）コポリマーとの或る
種の混合物を使用することによつて開示されてい
る。カルボン酸基を含まない塩化ビニルポリマー
が塩化ビニルポリマーの重量を基準にして約10−
30重量％の、コモノマーとして約61重量％または
50モル％より多いビニルアルコールを含有するエ
チレン／ビニルアルコールコポリマーと混合され
ている。 この問題に関する他の試みが米国特許第
3585177号に開示されている。この特許にしたが
えば、３％より少ない残留エステル含有量および
５〜40重量％のオレフイン含有量を有する低級α
−オレフイン／ビニルアルコールコポリマーが調
製されている。そのコポリマーは、30℃より低い
溶融範囲で単一の狭い吸熱を有することをが、示
差熱分析を使用して示されている。遮断組成物の
分野での他の組合せは、安価な材料と良好な遮断
性を有する材料とを混合したものである。このよ
うな可能性は、そのような混合物の非相容性によ
つて制約を受ける。 本発明は、(イ)テレフタル酸、エチレングリコー
ルおよびシクロヘキサンジメタノールから製造さ
れるポリエステルコポリマーと、(ロ)ポリ（エチレ
ン／ビニルアルコール）からなるポリマー混合物
からなる、層状に構成されたガスおよび湿分遮断
材料に関する。 上記ポリエステルコポリマーと、少なくとも約
10重量％の、約61重量％または50モル％より多く
のビニルアルコールを含有するポリ（エチレン／
ビニルアルコール）との配合物が最適のガス透過
性および湿分−蒸気透過性を有する遮断包装材料
を提供することが見出された。 ポリ（ビニルアルコール）、より簡単には
“PVA”は通常ポリ（ビニルアセテート）の加水
分解によつて製造され、かつ加水分解の種々の程
度で商業的に入手されうる。得られるポリマーは
80重量％を越えるビニルアルコール含有量を有す
るビニルアルコールとビニルアセテートとのコポ
リマーである。エチレン／ビニルアルコールコポ
リマー、或は本明細書ではより簡単に“EVAL”
は購入されるか、または加水分解によつて好適な
エチレン／ビニルアルコールコポリマーへ変換す
ることができる。本発明中に記載されたポリマー
は10重量％までの残留ビニルアセテートを含有す
る加水分解されたエチレン／ビニルアルコールコ
ポリマーである。共重合物として50％より多いビ
ニルアルコールを含有するビニルアルコールコポ
リマーは顕著なガス遮断抵抗を有するフイルムへ
変換することができる。通常それらは湿分に対す
る遮断抵抗が低いために不満足なものである。本
発明にしたがえば、その湿分・蒸気の欠陥は全加
水分解されたエチレン／ビニルアルコールコポリ
マーを前記のポリエステルコポリマーと配合する
ことによつて修正することができる。 本発明の他の望ましい態様はポリ（エステル）、
ポリ（ビニルアルコール）コポリマーおよび可塑
剤の３成分系の使用である。可塑剤の添加は通常
酸素に対するその他のポリマー混合物の透過性を
大きくしやすい。然しながら、本発明の混合物に
では、このような酸素透過性は予期されたよりも
小さな程度でしか生じない。他のポリマー系は通
常５〜10％の水準の可塑剤が配合されたときに酸
素に対する遮断抵抗を失いはじめる。一方、ポリ
（エステル）およびポリ（エチレン／ビニルアル
コール）コポリマー配合物は、その混合物へ20％
の可塑剤を添加したとき、酸素透過率が目立つて
減少する。ポリ（エステル）とビニルアルコール
ポリマーおよび可塑剤の配合物においても同じ挙
動が示されている。この場合可塑剤は典型的には
ブチルベンジルフタレート、芳香族燐酸エステ
ル、およびポリ（塩化ビニル）および極性ポリマ
ーと共に使用するものとして商業的に知られてい
るその他の種類の可塑剤である。このような可塑
剤の最たるものはフタル酸のエステルである。 他の独特の態様として、本発明の混合物は透明
なフイルムにつくることができる。このことはフ
イルムまたはびんを使用する多くの食品包装用途
にとつて高度に望ましい。もしそのポリ（エステ
ル）樹脂がその他の熱可塑性樹脂、例えばポリ
（エチレン）、ポリ（スチレン）、ポリ（プロピレ
ン）およびスチレン−アクリロニトリルコポリマ
ーで置換えられると、その混合物は全体的非相容
性、不透明性および相分離を示すが、これらのこ
とは積層体が剥離する傾向および遮断特性が非常
に悪くなることによつて実証されている。 内部遮断層として混合材料を共押出しすると、
湿分−蒸気透過に対する非常に高い抵抗および顕
著に低い酸素透過性を有する組成物を与え、最適
な包装材料を与えることができることも見出ださ
れた。例えば、ポリオレフイン外部層、ポリ（エ
ステル）およびエチレン／ビニルアルコールコポ
リマーの配合物を含有する中間層、およびポリオ
レフインの第２の外部層から成る３層を共押出し
すると、非常に低い湿分−蒸気透過性および酸素
透過性を有する複合体が与えられる。これらの複
合体の透過性は、中心層の厚さが３層共押出し物
に高い遮断性を与えるのに重要であることを示し
ている。 広い態様として、ポリ（エステル）および
PVAのコポリマーの組成物が優れた遮断材料を
与えることが見出だされた。このような組合せ
は、そのような混合物の水酸基および（または）
カルボン酸基の相互作用に基づく低い遮断性また
は非相容性をもつと予想されていたであろう。然
し、そうではないことが発見された。むしろ優れ
た遮断性が得られている。さらに、エチレン／ビ
ニルアルコールコポリマーが10重量％より多い組
成物が、酸素に対する透過性に顕著な減少を生
じ、PETG、テレフタル酸、エチレングリコール
およびシクロヘキサンジメタノールのポリ（エス
テル）コポリマー（“PETG”として知られてい
る）と約40−50重量％のエチレン／ビニルアルコ
ールコポリマーから得られる透過性の鋭い低下に
よつて最も顕著に示されることは、全く予期せざ
ることであつたと考えられる。これらの組成物に
おけるポリ（エステル）とビニルアルコールコポ
リマーの比が低い酸素透過性と低い湿分−蒸気透
過性の適切な釣合いを得るために重要であること
がまた見出だされた。このような混合物はまた望
ましい機械的性質を示し、それらをフイルム、び
ん、シート材料およびその他の包装用途に対して
好適なものにしている。或る種の混合物に対して
成分の比が重要であることは見出だされている
が、本発明の教示の中でその最も広い特許請求の
範囲で、ポリマー混合物は一般に特定の比率に限
定されるべきではないと理解されたい。これらお
よびその他の実施態様は以下の実施例および図面
を参照してより良く理解されうるであろう。 実施例 １ エチレン18重量％およびビニルアルコール82重
量％を含有するエチレン／ビニルアルコールコポ
リマーの40重量部を、ブラベンダー押出機で、テ
レフタル酸、エチレングリコールおよびシクロヘ
キサンジメタノールから造られたポリ（エステ
ル）コポリマー（PETGとして知られているもの
で、イーストマンケミカル社から入手可能）の60
重量部と混合した。次にその樹脂混合物を加熱プ
レス中で圧縮成型によつてフイルムへプレス加工
した。その酸素透過率は75〓／０％R.H.で6.8c.c.
−ミル／100平方インチ／24時間／気圧と測定さ
れた。その湿分−蒸気透過率は75〓／50％R.H.
で0.5ｇ−ミル／100平方インチ／24時間であつ
た。 重量で０〜100％迄変化させたエチレン／ビニ
ルアルコール（EVAL）コポリマーとPETGとの
一連の混合物は第１図に示されているような酸素
透過率および湿分−蒸気透過率を示した。ポリ
（エステル）の低い透過率はEVALが添加される
につれて予想もしなかつた仕方で助長され、約40
−50％のEVALの範囲で急激な低下を示した。米
国特許4003963号の第１表のデータからの未配向
PVC／エチレン−ビニルアルコールコポリマー
のプロツトは本発明とは全く異なつた挙動を示し
ている。 実施例 ２ エチレン18重量％およびビニルアルコール82重
量％を含有するエチレン／ビニルアルコールコポ
リマーの25重量部をテレフタル酸、エチレングリ
コールおよびシクロヘキサンジメタノールから造
られたポリ（エステル）コポリマー（PETGとし
て知られているもので、イーストマンケミカル社
から入手されうる）の75重量部と、ブラベンダー
押出機で混合した。次にその樹脂混合物を加熱プ
レス中で圧縮成型によつてフイルムへプレス加工
した。その酸素透過率は75〓／で14c.c.−ミル／
100平方インチ／24時間／気圧と測定された。そ
の湿分−蒸気透過率は75〓／50％H.R.で1.3ｇ−
ミル／100平方インチ／24時間であつた。 エチレン／ビニルアルコールコポリマーが完全
に加水分解されたポリ（ビニルアルコール）
（PVA）で置換えられた他の試料を調製した。こ
の試料をフイルムへプレス加工したのちに得られ
た酸素透過率および湿分−蒸気透過率の結果が第
１表に示されている。この水準でのPVAの配合
は酸素透過率のいつそうの低下および湿分−蒸気
透過率の僅かな増大を示し、PVAおよびEVAL
の両方共、湿分−蒸気透過率に明らかな低下を起
すことなく、ガス遮断性を与える点で同様に有効
であることを示している。
【表】 色々な種類の可塑剤を、種々の濃度で使用して
も、第２表に示されているように透過性に僅かな
変化しか示さなかつた。PETGを可塑化する能力
は驚くべきものであり、かつ特にその可塑化され
た配合物が10−15％のように大量の可塑剤を使用
しても同じ酸素透過率を維持することが認められ
た（第２図）。サンテイサイザー
（SANTICIZER）160および141はそれぞれ、ブ
チルベンジルフタレイトおよび混合クレジルジフ
エニルホスフエートに対するモンサント社の商標
である。
【表】 実施例 ３（参考例） 完全加水分解されたポリ（ビニルアルコール）、
例えばエアプロダクツ社のビノール（VINOL）
−125の25重量部とPETGの75重量部との混合物
を、PVA25部とポリ（エチレン−テレフタレイ
ト）（PET）75重量部とを混合した0.55dの固有
粘度を有する同様な混合物と比較した。それらの
混合物をフイルムへプレス加工した。それらのフ
イルムの酸素透過率を第３表に示す。
【表】 実施例 ４ 次の３層形態を使用して共押出しフイルムを製
造した。 (イ) 外部層−２重量％のビニルアセテートを含有
するエチレン／ビニルアセテートコポリマー
（EVA、２％VA）、 (ロ) 中間層−PETGおよびEVALのそれぞれ50重
量部の混合物、 (ハ) 外部層−(イ)と同じ。 第4a表は50／50のPETG／EVAL混合物および
その厚さの変化が、上記フイルムの酸素透過率お
よび湿分−蒸気透過率に及ぼす影響を示してい
る。それらのデータは全体厚さの％としてその厚
さを増加すると、酸素透過率を減少させるが、湿
分−蒸気透過率を有意に変化させることはないこ
とを示している。 中心層として18％エチレン／82％ビニルアルコ
ールEVALを使用した同様の３層フイルムに対す
る第4b表のデータは、ポリ（エステル）／
EVAL混合物によつて示されたのと同じ傾向を示
している。EVAL3層フイルムについての酸素透
過データは50／50EVAL−ポリ（エステル）混合
物のそれよりも僅かに低いだけである。
【表】
【表】 第4a表および第4b表を参照すれば、内部遮断
層としての混合材料を共押出しすると、湿分−蒸
気透過に対する極度に高い抵抗および明らかに低
い酸素透過率を有する組成物を与え、最適の包装
材料を与える。例えば、ポリオレフイン外部層、
ポリ（エステル）とポリ（ビニルアルコール）ま
たはエチレン／ビニルアルコールコポリマーとの
混合物を含有する中間層、およびポリオレフイン
の第２の外部層から構成される３層の共押出しに
より、極度に低い湿分−蒸気透過率および酸素透
過率を有する複合体が与えられる。これらの複合
体の透過率が遮断層の厚さの関数として第４表に
示されており、それによつて中心層の厚さがその
３層共押出し物に高度な遮断性を与えるのに重要
であることが認められる。 この技術における通常の熟練を有する者にとつ
て明白であるように、上記の観点から見てその他
の改変を本発明の範囲から離れることなく行うこ
とができる。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明のEVALおよびPETG組成物の
ガス透過率を米国特許4003963号の組成物のそれ
と比較して示した曲線図である。第２図は本発明
のEVALおよびPETG混合物の遮断特性に与える
可塑剤の影響を示す曲線図である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 層状に構成されたガスおよび湿分遮断材料に
    おいて、 (イ) テレフタル酸、エチレングリコールおよびシ
    クロヘキサンジメタノールから製造されるポリ
    エステルコポリマー、および、 (ロ) ポリ（エチレン／ビニルアルコール） からなるポリマー混合物からなることを特徴とす
    るガスおよび湿分遮断材料。 ２ 特許請求の範囲第１項に記載の遮断材料にお
    いて、前記のポリ（エチレン／ビニルアルコー
    ル）が、少なくとも40重量％の量である遮断材
    料。 ３ 特許請求の範囲第１項に記載の遮断材料にお
    いて、前記のポリビニルアルコールコポリマー
    が、前記のポリエステルの少なくとも10重量％の
    量で存在し、該ポリエステルが前記混合物の90重
    量％未満である遮断材料。 ４ 特許請求の範囲第３項に記載の遮断材料にお
    いて、前記のポリビニルアルコールコポリマー
    が、60％より多いビニルアルコールの重量％を有
    する遮断材料。 ５ 特許請求の範囲第１項に記載の遮断材料にお
    いて、可塑化用として有効量のポリマー混合物の
    ための可塑剤がさらに含まれている遮断材料。 ６ 特許請求の範囲第５項に記載の遮断材料にお
    いて、前記の可塑剤がフタル酸のエステルである
    遮断材料。 ７ 特許請求の範囲第１項に記載の遮断材料にお
    いて、多孔質基材の湿分およびガス透過性を減少
    させるために多孔質基材上に押出し被覆されてい
    る遮断材料。 ８ 特許請求の範囲第７項に記載の遮断材料にお
    いて、前記の基材が紙および不織布材料から成る
    群から選ばれる遮断材料。 ９ ガスおよび湿分遮断材料において、 (イ) テレフタル酸、エチレングリコールおよびシ
    クロヘキサンジメタノールから製造されるポリ
    エステルコポリマー、および (ロ) ポリ（エチレン／ビニルアルコール） からなるポリマー混合物からなる層と、他の熱可
    塑性ポリマーから成る追加の層とからなることを
    特徴とする遮断材料。 １０ 特許請求の範囲第９項に記載の遮断材料に
    おいて、前記の熱可塑性ポリマーが、ポリオレフ
    イン、ポリ塩化ビニルポリマーおよびそれらのコ
    ポリマーから成る群から選ばれる遮断材料。
JP6081880A 1979-05-11 1980-05-09 Gas and moisture preventing wall material composition Granted JPS5620073A (en)

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US06/038,094 US4284671A (en) 1979-05-11 1979-05-11 Polyester compositions for gas and moisture barrier materials

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JPS5620073A JPS5620073A (en) 1981-02-25
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EP (1) EP0019438A1 (ja)
JP (1) JPS5620073A (ja)
AU (1) AU5816780A (ja)
CA (1) CA1117238A (ja)
DK (1) DK424780A (ja)
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