JPH0117376B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0117376B2 JPH0117376B2 JP59073785A JP7378584A JPH0117376B2 JP H0117376 B2 JPH0117376 B2 JP H0117376B2 JP 59073785 A JP59073785 A JP 59073785A JP 7378584 A JP7378584 A JP 7378584A JP H0117376 B2 JPH0117376 B2 JP H0117376B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- nozzle
- gelatin
- tube
- hydrophobic solvent
- drug
- Prior art date
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- Expired
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- Medical Preparation Storing Or Oral Administration Devices (AREA)
- Manufacturing Of Micro-Capsules (AREA)
Description
本発明は真球ゼラチン粒またはゼラチンマイク
ロカプセル等を製造する液中滴下法において、従
来法の下記に説明する方式の欠陥を改良し、簡単
な装置、手段をもつて大量生産に適した新方式を
提唱することに関する。 一般に真球ゼラチン粒またはゼラチンマイクロ
カプセル等を製造するには、第１図に例示するよ
うに所要の薬剤を溶解もしくは分散させたゼラチ
ン水溶液１（以下“ゼラチン溶液”という）をゼ
ラチンのゲル化温度（大体40℃）以上に保温され
た疎水性溶媒（例えば油類、特に植物油）２が充
填された疎水性溶媒槽（滴下槽）３中に落し、撹
拌翼４で撹拌または分散させる液中分散法と呼ば
れる方式によるか、第２図に例示するようにゼラ
チン溶液１をノズル５（第２図ではスポイト）を
通して前記液中分散法の場合と同様に保温槽６お
よび冷却槽７によりそれぞれ所定温度に保持され
た疎水性溶媒２中に圧吐出させ、その時前記ノズ
ル先において機械的あるいは電気的手段で切断す
る液中滴下法と呼ばれる方式によつている。 そして、上記の液中分散法は簡単ではあるが、
製品の粒度分布が広くて所期する粒径のものゝ収
得率が悪く、顆粒等の小型製剤の製造には不適で
あり、かゝる場合には専ら液中滴下法が行われて
いる。 しかしながら、従来の液中滴下法ではノズル先
におけるゼラチン溶液８の切断手段として、第３
図に図示するように二重筒管ノズル５の下方に設
備された放電発生装置９より電気パルス１０を発
生させ、このパルス１０で切断する電気的手段
と、第４図イ，ロに図示するように二重筒管ノズ
ル５の下方に内外二重の円筒リング１１，１２を
設け、外側リング１１を固定し、内側リング１２
を上下に可動させることにより疎水性溶媒２を流
動させて切断する機械的手段とがあり、これらは
いずれもノズル先に特別な切断装置およびその補
助的設備を設けることが必要であり、そのために
生産工業的にノズル数を多くすることに障害があ
り、大量生産にはおのずと限界がある実情であ
る。 本発明は従来の液中滴下法の生産工業的欠陥を
改良すべく想到されたものであつて、従来法のノ
ズル先に種々の切断用装置を設備することを止
め、ノズル先自身を疎水性溶媒中で運動させるこ
とによりゼラチン溶液を適当の大きさに切断しよ
うとするものである。 本発明方法により真球ゼラチン粒またはゼラチ
ンマイクロカプセル等を製造する場合に、それら
の粒径はノズルの振幅と振動数、ノズルの形状お
よび口径およびノズルからのゼラチン溶液の吐出
圧等に関連して決まるものであるが、ノズルの形
状および口径が一定の場合は製品粒度の微調整は
ノズルの振幅と振動数およびゼラチン溶液のノズ
ルよりの吐出圧を操作することで容易に行えるの
である。 本発明方法におけるノズルの疎水性溶液内にお
ける運動軌跡は一支点吊下げによる振り子式の左
右往復運動（第６図参照）、二支点間を前後また
は左右に往復移動させる水平運動（第８図参照）
あるいは曲線施回運動などいずれの運動でも差し
支えないが、実用上は前二者のいずれかの運動が
簡単で便利であり、また、これらの運動の駆動手
段は在来のものを適用すれば足り、なんら特別の
ものを要しない。 なお、本発明方法においてもノズルより圧吐出
されるゼラチン溶液を受ける疎水性溶媒の温度は
ゼラチンのゲル化温度以上に保つておくことが必
要で、こうすることによりゼラチン溶液と疎水性
溶媒との間にＷ／Ｏ型のエマルジヨンを形成しゼ
ラチン粒の真球性が形成されるのである。若し疎
水性溶媒の温度がゼラチンのゲル化温度と同じま
たはそれ以下であるとノズル先でゼラチン溶液が
ゲル化してしまい、ノズルが詰つたり、ノズル先
でうまく切断されずに絲を引いたりする悪現象が
起こる。 次に以上詳述した真球ゼラチン粒またはゼラチ
ンマイクロカプセル等を製造するために使用され
る装置について説明する。 本発明装置は第５図および第６図に示すように
カプセル化すべき薬剤または該薬剤が溶解もしく
は分散されたゼラチン溶液（すなわち芯物質）２
１を液状で、かつ所定温度で収容するための薬剤
用容器２２と、カプセル皮膜用材料２３を液状で
収容するための皮膜剤容器２４と、同心二重管か
らなるノズル２５と、前記薬剤用容器２２から前
記二重筒管ノズル２５の内管２５Ａ内に薬剤また
はゼラチン溶液２１を液状で供給するための送液
管２６と、前記皮膜剤容器２４から前記ノズル２
５の外管２５Ｂ内に皮膜剤２３を液状で供給する
ための送液管２８と、前記二重筒管ノズル２５の
下方にあつて、該ノズルの先端（下端）を内部の
疎水性溶媒０に浸漬させるための疎水性溶媒槽
（滴下槽）３１と、該疎水性溶媒槽内の疎水性溶
媒３０を所定温度に維持するための保温手段、す
なわち前記ノズル付近ではゼラチンのゲル化温度
以上に保つための温水槽３２と溶媒槽の底部付近
では内部の疎水性溶媒３０を約５℃以下に保つた
めの冷却槽３３とを有し、さらに本発明装置は前
記二重筒管ノズル２５が揺動自在に構成されてお
り、該二重筒管ノズル２５を、前記疎水性溶媒３
０にその先端を漬けたまゝ所定の周期で反復移動
させるためのノズル駆動機構３４が設けられたも
のである。 前記温水槽３２は図示するとおりその内部をポ
ンプ３５により温水を強制的に循環させる方式と
するのが有利である。 また、前記ノズルの揺動は、第５図、第６図に
例示するような１点支点によるいわゆる振り子振
幅振動か、もしくは第７図、第８図に例示するよ
うな２点支点による水平振幅振動とするのが機構
的に有利である。そして該ノズルの揺動駆動源と
しては図示するクランク方式の他カム機構を利用
してもよい。 なお、第５図〜第８図中２７，２９は、それぞ
れゼラチン溶液２１および皮膜剤２３の送出用ポ
ンプを示すものである。 本発明装置は以上のような構成を有し、その二
重筒管ノズル２５からゼラチン溶液２１および皮
膜剤２３が疎水性溶媒３０中に吐出されるとき
に、該ノズルが所定の周期（ピツチ）で規則的に
揺動するので、前記ゼラチン液（および皮膜剤）
が切断され、ほゞ均一な大きさの真球ゼラチン粒
またはゼラチンマイクロカプセル３６等が形成さ
れるものである。 以下に実施例をあげて本発明の実施の態様を説
明し、併わせて本発明の効果を示す： 実施例 １ （真球ゼラチン顆粒） 滴下槽中にサラダ油約2000mlを入れ、上部を40
〜45℃に保温し、下部を５℃以下に冷却し、ノズ
ルをその先がサラダ油に漬かる程度に取り付け
る。 ゼラチン50ｇを40〜50℃の温水100mlに溶かし、
脱気し、これを前記ノズル内に注入し、ノズル先
を振り子方式で振幅15〜20mmで左右に振動させる
とサラダ油層中に顆粒が生じた。 粒度分布は次記の通りであつた。
ロカプセル等を製造する液中滴下法において、従
来法の下記に説明する方式の欠陥を改良し、簡単
な装置、手段をもつて大量生産に適した新方式を
提唱することに関する。 一般に真球ゼラチン粒またはゼラチンマイクロ
カプセル等を製造するには、第１図に例示するよ
うに所要の薬剤を溶解もしくは分散させたゼラチ
ン水溶液１（以下“ゼラチン溶液”という）をゼ
ラチンのゲル化温度（大体40℃）以上に保温され
た疎水性溶媒（例えば油類、特に植物油）２が充
填された疎水性溶媒槽（滴下槽）３中に落し、撹
拌翼４で撹拌または分散させる液中分散法と呼ば
れる方式によるか、第２図に例示するようにゼラ
チン溶液１をノズル５（第２図ではスポイト）を
通して前記液中分散法の場合と同様に保温槽６お
よび冷却槽７によりそれぞれ所定温度に保持され
た疎水性溶媒２中に圧吐出させ、その時前記ノズ
ル先において機械的あるいは電気的手段で切断す
る液中滴下法と呼ばれる方式によつている。 そして、上記の液中分散法は簡単ではあるが、
製品の粒度分布が広くて所期する粒径のものゝ収
得率が悪く、顆粒等の小型製剤の製造には不適で
あり、かゝる場合には専ら液中滴下法が行われて
いる。 しかしながら、従来の液中滴下法ではノズル先
におけるゼラチン溶液８の切断手段として、第３
図に図示するように二重筒管ノズル５の下方に設
備された放電発生装置９より電気パルス１０を発
生させ、このパルス１０で切断する電気的手段
と、第４図イ，ロに図示するように二重筒管ノズ
ル５の下方に内外二重の円筒リング１１，１２を
設け、外側リング１１を固定し、内側リング１２
を上下に可動させることにより疎水性溶媒２を流
動させて切断する機械的手段とがあり、これらは
いずれもノズル先に特別な切断装置およびその補
助的設備を設けることが必要であり、そのために
生産工業的にノズル数を多くすることに障害があ
り、大量生産にはおのずと限界がある実情であ
る。 本発明は従来の液中滴下法の生産工業的欠陥を
改良すべく想到されたものであつて、従来法のノ
ズル先に種々の切断用装置を設備することを止
め、ノズル先自身を疎水性溶媒中で運動させるこ
とによりゼラチン溶液を適当の大きさに切断しよ
うとするものである。 本発明方法により真球ゼラチン粒またはゼラチ
ンマイクロカプセル等を製造する場合に、それら
の粒径はノズルの振幅と振動数、ノズルの形状お
よび口径およびノズルからのゼラチン溶液の吐出
圧等に関連して決まるものであるが、ノズルの形
状および口径が一定の場合は製品粒度の微調整は
ノズルの振幅と振動数およびゼラチン溶液のノズ
ルよりの吐出圧を操作することで容易に行えるの
である。 本発明方法におけるノズルの疎水性溶液内にお
ける運動軌跡は一支点吊下げによる振り子式の左
右往復運動（第６図参照）、二支点間を前後また
は左右に往復移動させる水平運動（第８図参照）
あるいは曲線施回運動などいずれの運動でも差し
支えないが、実用上は前二者のいずれかの運動が
簡単で便利であり、また、これらの運動の駆動手
段は在来のものを適用すれば足り、なんら特別の
ものを要しない。 なお、本発明方法においてもノズルより圧吐出
されるゼラチン溶液を受ける疎水性溶媒の温度は
ゼラチンのゲル化温度以上に保つておくことが必
要で、こうすることによりゼラチン溶液と疎水性
溶媒との間にＷ／Ｏ型のエマルジヨンを形成しゼ
ラチン粒の真球性が形成されるのである。若し疎
水性溶媒の温度がゼラチンのゲル化温度と同じま
たはそれ以下であるとノズル先でゼラチン溶液が
ゲル化してしまい、ノズルが詰つたり、ノズル先
でうまく切断されずに絲を引いたりする悪現象が
起こる。 次に以上詳述した真球ゼラチン粒またはゼラチ
ンマイクロカプセル等を製造するために使用され
る装置について説明する。 本発明装置は第５図および第６図に示すように
カプセル化すべき薬剤または該薬剤が溶解もしく
は分散されたゼラチン溶液（すなわち芯物質）２
１を液状で、かつ所定温度で収容するための薬剤
用容器２２と、カプセル皮膜用材料２３を液状で
収容するための皮膜剤容器２４と、同心二重管か
らなるノズル２５と、前記薬剤用容器２２から前
記二重筒管ノズル２５の内管２５Ａ内に薬剤また
はゼラチン溶液２１を液状で供給するための送液
管２６と、前記皮膜剤容器２４から前記ノズル２
５の外管２５Ｂ内に皮膜剤２３を液状で供給する
ための送液管２８と、前記二重筒管ノズル２５の
下方にあつて、該ノズルの先端（下端）を内部の
疎水性溶媒０に浸漬させるための疎水性溶媒槽
（滴下槽）３１と、該疎水性溶媒槽内の疎水性溶
媒３０を所定温度に維持するための保温手段、す
なわち前記ノズル付近ではゼラチンのゲル化温度
以上に保つための温水槽３２と溶媒槽の底部付近
では内部の疎水性溶媒３０を約５℃以下に保つた
めの冷却槽３３とを有し、さらに本発明装置は前
記二重筒管ノズル２５が揺動自在に構成されてお
り、該二重筒管ノズル２５を、前記疎水性溶媒３
０にその先端を漬けたまゝ所定の周期で反復移動
させるためのノズル駆動機構３４が設けられたも
のである。 前記温水槽３２は図示するとおりその内部をポ
ンプ３５により温水を強制的に循環させる方式と
するのが有利である。 また、前記ノズルの揺動は、第５図、第６図に
例示するような１点支点によるいわゆる振り子振
幅振動か、もしくは第７図、第８図に例示するよ
うな２点支点による水平振幅振動とするのが機構
的に有利である。そして該ノズルの揺動駆動源と
しては図示するクランク方式の他カム機構を利用
してもよい。 なお、第５図〜第８図中２７，２９は、それぞ
れゼラチン溶液２１および皮膜剤２３の送出用ポ
ンプを示すものである。 本発明装置は以上のような構成を有し、その二
重筒管ノズル２５からゼラチン溶液２１および皮
膜剤２３が疎水性溶媒３０中に吐出されるとき
に、該ノズルが所定の周期（ピツチ）で規則的に
揺動するので、前記ゼラチン液（および皮膜剤）
が切断され、ほゞ均一な大きさの真球ゼラチン粒
またはゼラチンマイクロカプセル３６等が形成さ
れるものである。 以下に実施例をあげて本発明の実施の態様を説
明し、併わせて本発明の効果を示す： 実施例 １ （真球ゼラチン顆粒） 滴下槽中にサラダ油約2000mlを入れ、上部を40
〜45℃に保温し、下部を５℃以下に冷却し、ノズ
ルをその先がサラダ油に漬かる程度に取り付け
る。 ゼラチン50ｇを40〜50℃の温水100mlに溶かし、
脱気し、これを前記ノズル内に注入し、ノズル先
を振り子方式で振幅15〜20mmで左右に振動させる
とサラダ油層中に顆粒が生じた。 粒度分布は次記の通りであつた。
【表】
実施例 ２
（含チトクロムＣゼラチン顆粒）
滴下槽中に流動パラフイン1000mlを入れ、上部
を40〜45℃に保温し、下部を５℃以下に冷却す
る。ノズルをその先が流動パラフイン層に漬かる
程度に取り付ける。 ノズル上部よりゼラチン20ｇを40〜45℃の温水
40mlに溶かしチトクロムC1.5ｇを加えて脱気した
液を注入し、ノズル先を水平振幅振動式で15〜20
mmの往復運動をさせると流動パラフイン層中に含
チトクロムＣゼラチン顆粒群が生じた。 その粒度分布は下記の通りであつた。
を40〜45℃に保温し、下部を５℃以下に冷却す
る。ノズルをその先が流動パラフイン層に漬かる
程度に取り付ける。 ノズル上部よりゼラチン20ｇを40〜45℃の温水
40mlに溶かしチトクロムC1.5ｇを加えて脱気した
液を注入し、ノズル先を水平振幅振動式で15〜20
mmの往復運動をさせると流動パラフイン層中に含
チトクロムＣゼラチン顆粒群が生じた。 その粒度分布は下記の通りであつた。
【表】
実施例 ３
（ゼラチンマイクロカプセル）
滴下槽中に流動パラフイン約1000mlを入れ、上
部を40〜45℃に保温し、下部を10℃以下に冷却す
る。ノズル中に小径のノズルを入れた二重ノズル
の先を流動パラフイン層に漬け、小径ノズル中に
主剤としての植物油を注入する。 ゼラチン30ｇを40〜45℃の温水100ml中に溶か
し、脱気したものを外側のノズル中に注入し、ノ
ズル先を振り子振幅振動方式により振幅20〜30mm
で左右往復運動させ、小径（主剤）ノズルに弱く
圧力を加えると粒度0.5〜1.0mmの含植物油ゼラチ
ンマイクロカプセルができた。 本発明の方式による液中水平方向振動式真球ゼ
ラチン粒等の製造方法は従来のノズル上下方向振
動方式のものに比べて、後者がノズルの上下振動
一往復につき真球体一個を生成するのに対し前者
では左右の振幅振動一往復につき真球体二個を生
産、即ち２倍の生産効率を有し、また、後者では
脈流の発生、脈流から粒子の自然分離、さらに分
離した粒子の真球化とノズル先から真球化までの
工程が長くなることを余儀なくされるために疎水
性溶媒層中の加温部分を大きく（長く）とる必要
があるのに対して、前者ではノズルの先で既にジ
エツトの切断がなされているため粒子の真球化の
ためだけにしか加温部分を必要とせず、装置的に
非常にコンパクトにすることが可能になるという
利点もある。
部を40〜45℃に保温し、下部を10℃以下に冷却す
る。ノズル中に小径のノズルを入れた二重ノズル
の先を流動パラフイン層に漬け、小径ノズル中に
主剤としての植物油を注入する。 ゼラチン30ｇを40〜45℃の温水100ml中に溶か
し、脱気したものを外側のノズル中に注入し、ノ
ズル先を振り子振幅振動方式により振幅20〜30mm
で左右往復運動させ、小径（主剤）ノズルに弱く
圧力を加えると粒度0.5〜1.0mmの含植物油ゼラチ
ンマイクロカプセルができた。 本発明の方式による液中水平方向振動式真球ゼ
ラチン粒等の製造方法は従来のノズル上下方向振
動方式のものに比べて、後者がノズルの上下振動
一往復につき真球体一個を生成するのに対し前者
では左右の振幅振動一往復につき真球体二個を生
産、即ち２倍の生産効率を有し、また、後者では
脈流の発生、脈流から粒子の自然分離、さらに分
離した粒子の真球化とノズル先から真球化までの
工程が長くなることを余儀なくされるために疎水
性溶媒層中の加温部分を大きく（長く）とる必要
があるのに対して、前者ではノズルの先で既にジ
エツトの切断がなされているため粒子の真球化の
ためだけにしか加温部分を必要とせず、装置的に
非常にコンパクトにすることが可能になるという
利点もある。
第１図は液中分散法によるゼラチン粒の製造原
理を模型的に示した図、第２図は液中滴下法によ
るゼラチン粒の製造原理を同じく模型的に示した
図、第３図および第４図は液中滴下方式によるゼ
ラチン粒の切断方式を示すものであつて、第３図
は機械式を、第４図は電気式を示したものであ
り、第５図は本発明装置の概要を示す図、第６図
は第５図の要部拡大図、第７図は本発明の他の実
施態様を示す側面図、第８図は第７図の要部拡大
図である。 ２１……ゼラチン溶液、２２……薬剤用容器、
２３……カプセル皮膜材料、２４……皮膜剤容
器、２５……二重筒管ノズル、２６……送液管、
２８……送液管、３０……疎水性溶媒、３１……
疎水性溶媒槽、３４……ノズル揺動機構。
理を模型的に示した図、第２図は液中滴下法によ
るゼラチン粒の製造原理を同じく模型的に示した
図、第３図および第４図は液中滴下方式によるゼ
ラチン粒の切断方式を示すものであつて、第３図
は機械式を、第４図は電気式を示したものであ
り、第５図は本発明装置の概要を示す図、第６図
は第５図の要部拡大図、第７図は本発明の他の実
施態様を示す側面図、第８図は第７図の要部拡大
図である。 ２１……ゼラチン溶液、２２……薬剤用容器、
２３……カプセル皮膜材料、２４……皮膜剤容
器、２５……二重筒管ノズル、２６……送液管、
２８……送液管、３０……疎水性溶媒、３１……
疎水性溶媒槽、３４……ノズル揺動機構。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ゼラチンのゲル化温度以上に保つた疎水性溶
媒中に、該溶媒の表層に漬かる程度に設置したノ
ズル筒を通して所用の薬品を分散または溶解させ
たゼラチン水溶液を圧吐出させる液中滴下法にお
いて、該ノズルの口を一定の水平方向の振幅をも
つて往復運動させることを特徴とする真球ゼラチ
ン粒またはゼラチンマイクロカプセル等の製造方
法。 ２ ノズルの口の一定の水平方向の振幅をもつて
する往復運動が振子振幅振動である特許請求の範
囲第１項記載の真球ゼラチン粒またはゼラチンマ
イクロカプセル等の製造方法。 ３ カプセル化すべき薬剤または該薬剤が溶解も
しくは分散されたゼラチン水溶液を液状で、かつ
所定温度で収容するための薬剤用容器と、カプセ
ル皮膜用材料を液状で収容するための皮膜剤容器
と、同心二重筒管からなるノズルと、前記薬剤用
容器から前記二重筒管ノズルの内管内に薬剤また
はゼラチン水溶液を液状で供給するための送液管
と、前記皮膜剤容器から前記二重筒管ノズルの外
管内に皮膜剤を液状で供給するための送液管と、
前記二重筒管ノズルの下方にあつて、該ノズルの
先下端を疎水性溶媒に浸漬させるための疎水性溶
媒槽と、該疎水性溶媒槽内の溶媒を所定の温度に
維持するための保温手段とを備えてなる真球ゼラ
チン粒またはゼラチンマイクロカプセル等の製造
装置において、前記二重筒管ノズルを揺動自在に
構成すると共に該二重筒管ノズルを少なくともそ
の先端を前記疎水性溶媒に漬けたままで所定周期
で水平方向に反復振動させるためのノズル駆動機
構を具備したことを特徴とする真球ゼラチン粒ま
たはゼラチンマイクロカプセル等の製造装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7378584A JPS60215365A (ja) | 1984-04-11 | 1984-04-11 | 真球ゼラチン粒またはゼラチンマイクロカプセル等の製造方法およびその装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7378584A JPS60215365A (ja) | 1984-04-11 | 1984-04-11 | 真球ゼラチン粒またはゼラチンマイクロカプセル等の製造方法およびその装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60215365A JPS60215365A (ja) | 1985-10-28 |
| JPH0117376B2 true JPH0117376B2 (ja) | 1989-03-30 |
Family
ID=13528193
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7378584A Granted JPS60215365A (ja) | 1984-04-11 | 1984-04-11 | 真球ゼラチン粒またはゼラチンマイクロカプセル等の製造方法およびその装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60215365A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2168557A2 (en) | 2008-09-25 | 2010-03-31 | Nitto Denko Corporation | Production method of gelatin particles |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1337217B1 (en) * | 2000-11-30 | 2008-12-31 | Warner-Lambert Company LLC | Methods and apparatus for making seamless capsules |
| EP2351779B1 (en) | 2010-01-27 | 2019-04-24 | Biosphere Medical, Inc. | Microspheres and method of making the microspheres |
-
1984
- 1984-04-11 JP JP7378584A patent/JPS60215365A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2168557A2 (en) | 2008-09-25 | 2010-03-31 | Nitto Denko Corporation | Production method of gelatin particles |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60215365A (ja) | 1985-10-28 |
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