JPH01224268A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム焼結体の製造方法

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JPH01224268A
JPH01224268A JP63051076A JP5107688A JPH01224268A JP H01224268 A JPH01224268 A JP H01224268A JP 63051076 A JP63051076 A JP 63051076A JP 5107688 A JP5107688 A JP 5107688A JP H01224268 A JPH01224268 A JP H01224268A
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JP
Japan
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aluminum nitride
thermal conductivity
room temperature
sintered body
rare earth
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Pending
Application number
JP63051076A
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English (en)
Inventor
Katsuhisa Ishikawa
石川 勝久
Hideo Takamizawa
秀男 高見沢
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NEC Corp
Original Assignee
NEC Corp
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Filing date
Publication date
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Publication of JPH01224268A publication Critical patent/JPH01224268A/ja
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/581—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on aluminium nitride

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  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
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  • Materials Engineering (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Ceramic Products (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関する。
〔従来の技術〕
近年、半導体工業の急速な技術革新によりIC。
LSIをはじめとする大規模集積回路は高集積化高出力
化が行われ、これに伴うシリコン素子の単位面積機りの
発熱量が大幅に増加してきた。そこで、シリコン素子の
通電動作による発熱のためシリコン素子の正常な動作を
妨ける問題が生じ始め ゛ている。それに伴って熱伝導
性の良い絶縁性基板材料が要求されている。
従来、絶縁性基板材料としては、一般にアルミナ焼結体
が最も多く使用されている。しかしながら、最近ではア
ルミナ基板は熱放散に関しては満足しているとは言えず
、さらに熱放散性(熱伝導性)の優れた絶縁性基板材料
の開発が要求されるよう罠なってきた。このような絶縁
基板材料としては熱伝導性が良い(熱伝導率が大きい)
、電気絶縁性である、熱膨張率がシリコン単結晶の値に
近い、機械的強度が大きい等の特性が要求される。
ところで、良好な熱伝導性を有することが知られている
窒化アルミニウムは熱膨張率が約4.3X10”−’/
’C(室温から400℃の平均値)でアルミナ焼結体の
約7 X 10−’/”CK比べて小さく、シリコン素
子の熱膨張率3.5〜4.0X10″/℃に近い。また
機械的強度も曲げ強さで約50Kg/rm”程度を有し
、アルミナ焼結体の値20〜30 Kq/I!1m” 
K比べ高強度である電気絶縁性に優れた材料である。
従来、窒化アルミニウム(AJ!N)焼結体は窒化アル
ミニウムの粉末を成形、焼結して得られるのであるが、
窒化アルミニウムは難焼結性物質であるため、緻密な焼
結体を得ることが困難である。
そして現在までに焼結助剤を加え、常圧焼結法やホット
プレス法により緻密な窒化アルミニウム焼結体を得る試
みがなされている。昭和59年窯業協会年会予稿集のP
2O3には酸化イツトリウム(YzOl)を焼結助剤と
して加える窒化アルミニウム焼結体の製造方法が示され
ている。この方法によると熱伝導率が100W/mk(
室温)の窒化アルミニウム焼結体が得られている。
〔発明が解決しようとする課題〕
しかしながら、近年め集積回路技術の発達に伴い、さら
に高熱伝導性を有する熱放散用基板材料が求められてい
る。
本発明の目的は、高熱伝導性を有し、さらに種々の有用
な性質を有する窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提
供することにある。
〔課題を解決するための手段〕
本発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法は、窒化ア
ルミニウム粉末に添加剤として希土類元素の酸化物のう
ち少くとも一種とアルカリ土類元素のフッ化物のうち少
くとも一種とを配合した混合粉末を形成後、非酸化性雰
囲気で焼成することを特徴とする。
希土類元素の酸化物は、酸化ランタン、酸化セリウム、
酸化ネオジウム、酸化サマリウム、酸化ガドリニウムが
好ましい。
アルカリ土類元素のフッ化物はフッ化カルシウム、フッ
′化ストロンチウム、フッ化バリクムカ好ましい。
希土類元素の酸化物の添加量の合計は0.05〜15重
量%が好ましく、アルカリ土類元素のフッ化物の添加量
の合計は0.05〜12重量%が好ましい。
〔作用〕
窒化アルミニウム原料は純度として高純度のも■、例え
ば98チ以上のもOが好ましいが、95〜98チ程度の
ものも使用可能である。平均粒径は10μm以下、好ま
しくは2μm程度のものが良い。
添加剤としては希土類元素の酸化物のうち少くとも一種
とアルカリ土類元素のフッ化物のうち少くとも一種との
両方を加えることが好ましい。それは、希土類元素の酸
化物とアルカリ土類元素のフッ化物とを適量複合使用す
る事により熱伝導率を著しく増大させることができるか
らである。
希土類元素の酸化物は、例えば、酸化ランタン。
酸化セリウム、酸化ネオジウム、酸化サマリウム。
酸化ガドリニウムが好ましく、又、アルカリ土類元素の
フッ化物は、フッ化カルシウム、7ツ化ストロンチウム
、フッ化バリウムが好ましい。
特に、希土類元素の酸化物の添加量の合計量を0.05
〜15重量%及びアルカリ土類元素の添加量の合計量を
0.05〜12重量%にする事により熱伝導率が140
W/mk (室温)以上となり、従来の窒化アルミニウ
ム焼結体より大きな値が得られる。
希土類元素の酸化物の添加量の合計は0.05重jkチ
以下では熱伝導率が140(W/mk)以下で効果が少
なく、15重量−以上では異相が多くなるので熱伝導率
が140 (W/m k )以下で小さくなる。
アルカリ土類元素のフッ化物の添加量の合計は0.05
重xi以下では熱伝導率が140(W/mk)以下で効
果が少なく、12重景−以上では異相が多くなるので熱
伝導率が140 (W/mk )以下で小さくなる。
以上の理由により、希土類元素の酸化物の添加量の合計
は0.05〜15重量%、アルカリ土類元素のフッ化物
の添加量の合計は0.05〜12重量%が好ましい。
次K、焼結は非酸化性雰囲気中で高温焼結することが必
要である。酸化性雰囲気中で焼結すると窒化アルミニウ
ムが酸化してしまい緻密な焼結体が得られない。非酸化
性雰囲気としては窒素ガス。
ヘリウムガス、アルゴンガス、−液化炭素ガス。
水素ガス、真空雰囲気などが使用できるが、中でモ窒素
ガス、アルゴンガス、ヘリクムガス、真空算囲気が便利
で好ましい。焼結は1500〜2000℃で行われ、特
[1600〜2000℃が有効であるが、特にこれらの
温度範囲に限定されるものでは無い、また焼結は常圧焼
結法でも良いし、加圧焼結法によって本良い。加圧焼結
法としてはホットプレス法(−軸加工焼結法)とHIP
法(熱間静水圧加圧焼結法)のどちらでも可能である。
〔実施例〕
実施例1 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末KLa203
とCa Fzを添加し、次いでこの混合物粉末を室温で
2トン/−の圧力を加えて成形体とした。この成形体を
焼結炉において窒素ガス雰囲気下で2000℃で10時
間常圧焼結を行った。
第1図は第1の実施例による窒化アルミニウム焼結体の
室温での熱伝導率を示す特性図でおる。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10−6/’C1曲げ強度は
約2.6トン/CM1”以上であった。
尚、La2O3CaFl系は、成形後の取扱いに充分な
る注意を要さないと、成形体が膨潤し、ノ・ンドリンク
性が悪くなる。
実施例2 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末KLazO1
とCaF2. SrF2. BaF2の少くとも一種を
添加し、次いでこの混合物粉末を室温で2トン/an″
の圧力を加えて成形体とした。この成形体を焼結炉にお
いて窒素ガス雰囲気下で2000℃で10時間常圧焼結
を行った。
第1表に第2の実施例による窒化アルミニウム焼結体の
室温での相対密度と熱伝導率を示す。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約43X10−6/’C1曲げ強度は約
2.6トン/aIl”以上であった。
尚、LazOs  CaF2 、 LawOs  5r
Fz系は、成形後の取扱いに充分なる注意を要さないと
、成形体が膨潤し、ハンドリング性が悪くなる。
第   1   表 木印は比較例である。
実施例3 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末にCeO2と
CaFlを添加し、次いでこの混合物粉末を室温で2ト
ン/口3の圧力を加えて成形体とした。この成形体を焼
結炉において窒素ガス雰囲気下で2000℃で10時間
常圧焼結を行った。
第2図は第3の実施例による窒化アルミニウム焼結体の
室温での熱伝導率を示す特性図である。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10−’/℃、曲げ強度は約
2.6トン/−以上であった。
実施例4 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末にCeChと
CaFl、 5rFz、 BaF2の少くとも一種を添
加し、次いでこの混合物粉末を室温で2トン/−の圧力
を加えて成形体とした。この成形体を焼結炉において窒
素ガス雰囲気下で2000℃で10時間常圧焼結を行っ
た。
第2表に第4の実施例による窒化アルミニウム焼結体の
室温での相対密度と熱伝導率を示す。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が14oW/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10−’/’C1曲げ強度は
約2,6トン/axL”以上であった。
実施例5 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末にNd、0゜
とCaFsを添加し、次いでこの混合物粉末を室温で2
トン/dの圧力を加えて成形体とした。この成形体を焼
結炉において窒素ガス雰囲気下で2000℃で10時間
常圧焼結を行った。
第3図は第5図の実施例による窒化アルミニウム焼結体
の室温での熱伝導率を示す特性図である。
本発明の製造方法により室温での熱伝導車が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10”−’/’C1曲げ強度
は約2.6トン/−以上であった。
実施例6 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末にNd、O。
とCaFl、 5rFz、 BaF2の少くとも一種を
添加し、次いでこの混合物粉末を室温で2トン/億8の
圧力を加えて成形体とした。この成形体を焼結炉におい
て窒素ガス雰囲気下で2000℃で10時間常圧焼結を
行った。
第3表に第6の実施例による窒化アルミニウム焼結体の
室温での相対密度と熱伝導率を示す。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率がt4oW/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10−6/’C1曲げ強度は
約2.6トン/−以上であった。
第   3   表 *印は比較例である。
実施例7 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末にSm2O3
とCaF2を添加し、次いでこの混合物粉末を室温で2
トン/3″の圧力を加えて成形体とした。この成形体を
焼結炉において窒素ガス雰囲気下で2000℃で10時
間常圧焼結を行った。
第4図は第7の実施例による窒化アルミニウム焼結体の
室温での熱伝導率を示す特性図である。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10−’/℃、曲げ強度は約
2.6トン/−以上であった。
実施例8 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末K Sm* 
OsとCaFl、 5rF1. BaFzの少くとも一
種を添加し、次いでこの混合物粉末を室温で2トン/c
m” C)圧力を加えて成形体とした。この成形体を焼
結炉において窒素ガス雰囲気下で2000℃で10時間
常圧焼結を行った。
第4表に第8の実施例による窒化アルミニウム焼結体の
室温での相対密度と熱伝導率を示す。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10−’/’C1曲げ強度は
約2.6トン/−以上であった。
第   4   表 実施例9 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末KGdsOs
、!−CaFxt添加し、次いでこの混合物粉末を室温
で2トン/(!!I”の圧力を加えて成形体とした。こ
の成形体を焼結炉において窒素ガス雰囲気下で2000
℃で10時間常圧焼結を行った。
第5図は第9の実施例による窒化アルミニウム焼結体の
室温での熱伝導率を示す特性図である。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X 10−’/℃、曲げ強度は
約2.6トン/an″以上であった。
実施例10 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末にGdz03
とCaFz、 5rF1 、 BaFzの少くとも一種
を添加し、次いでこの混合粉末を室温で2トン/(m”
の圧力を加えて成形体とした。この成形体を焼結炉にお
いて窒素ガス雰囲気下で2000℃で10時間常圧焼結
を行った。
第5表に第10の実施例による窒化アルミニウム焼結体
の室温での相対密度と熱伝導率を示す。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10−’/’C1曲げ強度は
約2.6トン/−以上であった。
第   5   表 *印は比較例である。
実施例11 平均粒径が2μmの窒化アルミニウム粉末K L a 
20 、+CeO2、Nd2O5、SmzOs 、 G
dtOsを1〜5樵と、CaFt、 SrF2. Ba
Fzを1〜3種添加し、次いでこの混合物粉末を室温で
2トン/Q!l”の圧力を加えて成形体とした。この成
形体を焼結炉において窒素ガス雰囲気下で2000℃で
10時間常圧焼結を行った。
第6表に第11の実施例による窒化アルミニウム焼結体
の室温での相対密度と熱伝導率を示す。
本発明の製造方法により室温での熱伝導率が140W/
mk以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体が得られ
た。熱膨張率は約4.3X10=/1::、曲げ強度は
約2.6トン/an”以上でありた。
〔発明の効果〕
本発明の製造方法で製造した窒化アルミニウム焼結体は
高密度で熱伝導性に優れ、熱的特性、電気的特性9機械
的特性にも良好であったため、半導体工業等の放熱材料
としての応用以外にるつげ。
蒸着容器、耐熱ジグ高温部材等の高温材料としての応用
も可能であるなど、工業的に多くの利点を有するもので
ある。
【図面の簡単な説明】
第1図乃至第5図はそれぞれ本発明の第1.第3、第5
.第7.第9の実施卸による窒化アルミニウム焼結体の
室温での熱伝導率を示す特性図である。 代理人 弁理士  内 原   音 ¥1図 ^Fz(重量比) cah(重量比) CaFz (重量比) C(zFz (重量比少 CaFz(重量比] 手続補正書(自発)

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1.  窒化アルミニウム粉末に添加剤として希土類元素の酸
    化物の群の中から選ばれた少なくとも一種とアルカリ土
    類元素のフッ化物の群の中から選ばれた少くとも一種と
    を用いることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製
    造方法。
JP63051076A 1988-03-03 1988-03-03 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 Pending JPH01224268A (ja)

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Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS61209959A (ja) * 1985-03-13 1986-09-18 株式会社東芝 窒化アルミニウム焼結体の製造方法
JPS6241766A (ja) * 1985-08-13 1987-02-23 株式会社トクヤマ 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法
JPS6252180A (ja) * 1985-08-30 1987-03-06 株式会社トクヤマ 窒化アルミニウム組成物

Patent Citations (3)

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