JPH01227362A - 固体電解質燃料電池の製造方法 - Google Patents
固体電解質燃料電池の製造方法Info
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- JPH01227362A JPH01227362A JP63050909A JP5090988A JPH01227362A JP H01227362 A JPH01227362 A JP H01227362A JP 63050909 A JP63050909 A JP 63050909A JP 5090988 A JP5090988 A JP 5090988A JP H01227362 A JPH01227362 A JP H01227362A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野コ
本発明は固体電解質燃料電池の製造方法に関し、電流を
流すことにより水電解、Ｃ○２電解等の電解セルにも使
用可能なものである。
流すことにより水電解、Ｃ○２電解等の電解セルにも使
用可能なものである。
［従来の技術と課題］
周知の如く、固体電解質燃料電池（以下、５ＯＦＣと呼
ぶ）はイツトリア安定化ジルコニア（以下、ＹＳＺと呼
ぶ）などを電解質とし、その両側に電極を設け、約１０
００”Ｃに加熱した状態で燃料及び酸化剤（通常は空気
）を供給すると、電気化学反応により直接発電するもの
で、高効率、無公害等の特徴を有し、次世代の発電方式
として期待されている。
ぶ）はイツトリア安定化ジルコニア（以下、ＹＳＺと呼
ぶ）などを電解質とし、その両側に電極を設け、約１０
００”Ｃに加熱した状態で燃料及び酸化剤（通常は空気
）を供給すると、電気化学反応により直接発電するもの
で、高効率、無公害等の特徴を有し、次世代の発電方式
として期待されている。
従来、電池構造としては、円筒型５ＯＦＣ及び平板型５
ＯＦＣが考えられている。前者の代表例としては第６図
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）に示す特開昭５４−７３２４６
号（以下、従来例１と呼ぶ）及び第７図、第８図に示す
特開昭５７−１３０３８１号（以下、従来例２と呼ぶ）
があり、これらの電池は全て同じ基本構造を有する。な
お、第８図では、次の反応が生じる。
ＯＦＣが考えられている。前者の代表例としては第６図
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）に示す特開昭５４−７３２４６
号（以下、従来例１と呼ぶ）及び第７図、第８図に示す
特開昭５７−１３０３８１号（以下、従来例２と呼ぶ）
があり、これらの電池は全て同じ基本構造を有する。な
お、第８図では、次の反応が生じる。
第１段ＣＶＤ
Ｚｒ ＣＪ１４ ＋２Ｈ２ｏ−＋ｚｒ ０４ ＋４ＨＣ
ｆ２ＹＣｆ３＋３Ｈ２０→Ｙ２０３ ＋６ＨＣｆ第２段
ＣＶＤ Ｚｒ Ｃ−Ｃ＋ ＋２０２−−）Ｚｒ ０２ ＋２Ｃｆ
２＋４ｅ− ２Ｙ（、Ｊ１３＋３０”−→Ｙ２０３ ＋３Ｃｆ２＋６
ｅ− Ｈ２０＋２ｅ−−Ｈ２＋Ｑ２− ここで、これらの電池の構造は第９図（Ａ）に示す通り
であり、動作原理は同図（Ｂ）に示す通りである。以下
に、同図の電池の発電原理について説明する。
ｆ２ＹＣｆ３＋３Ｈ２０→Ｙ２０３ ＋６ＨＣｆ第２段
ＣＶＤ Ｚｒ Ｃ−Ｃ＋ ＋２０２−−）Ｚｒ ０２ ＋２Ｃｆ
２＋４ｅ− ２Ｙ（、Ｊ１３＋３０”−→Ｙ２０３ ＋３Ｃｆ２＋６
ｅ− Ｈ２０＋２ｅ−−Ｈ２＋Ｑ２− ここで、これらの電池の構造は第９図（Ａ）に示す通り
であり、動作原理は同図（Ｂ）に示す通りである。以下
に、同図の電池の発電原理について説明する。
第９図において、１は固体電解質膜であり、両側に酸素
電極２．燃料電極３が夫々設けられている。ここで、約
１０００℃に保持した状態で酸素電極２側に空気４を供
給すると、その中の酸素分子（０２）が酸素電極２中を
拡散により移動し、固体電解質膜１／酸素電極２／酸素
電極２中の気孔５が接する三相共存点６で、電子（ｅ）
を２個受取り、酸素イオン（０２″″）となる。
電極２．燃料電極３が夫々設けられている。ここで、約
１０００℃に保持した状態で酸素電極２側に空気４を供
給すると、その中の酸素分子（０２）が酸素電極２中を
拡散により移動し、固体電解質膜１／酸素電極２／酸素
電極２中の気孔５が接する三相共存点６で、電子（ｅ）
を２個受取り、酸素イオン（０２″″）となる。
一方、燃料電極３側へ燃料（水素）Ｈ２を供給すると、
水素分子は燃料電極３中を拡散により移動する。そして
、固体電解質膜１／燃料電極２／燃料電極中の気孔７が
接する三相共存点８で固体電解質１１１中を移動して来
た酸素イオン（０２′″）と、前記水素分子は反応して
水（Ｈ２０）を生成し、その時２個の電子を放出する。
水素分子は燃料電極３中を拡散により移動する。そして
、固体電解質膜１／燃料電極２／燃料電極中の気孔７が
接する三相共存点８で固体電解質１１１中を移動して来
た酸素イオン（０２′″）と、前記水素分子は反応して
水（Ｈ２０）を生成し、その時２個の電子を放出する。
以上の反応により、酸素電極２では電子が不足し、燃料
電極３では電子が過剰になっている。そこで、電池９の
外部にリード線１０を取付けると、電子は燃料電極３か
ら酸素電極２へと流れ、負荷１１に対し仕事を行う。
電極３では電子が過剰になっている。そこで、電池９の
外部にリード線１０を取付けると、電子は燃料電極３か
ら酸素電極２へと流れ、負荷１１に対し仕事を行う。
ところで、上記電池において、前記固体電解質膜１０ｗ
１素電極２及び燃料電極３には、次の事項が必要とされ
る。
１素電極２及び燃料電極３には、次の事項が必要とされ
る。
１）固体電解質膜：
酸素イオン（０２″″）の移動速度が遅い（導電率が低
い）ので、移動の際の抵抗を少なくするため、薄膜化す
る必要がある。また、空気又は水素がガスの状態で透過
すると、燃料電池として成り立たなくなるので、緻密性
が必要となる。
い）ので、移動の際の抵抗を少なくするため、薄膜化す
る必要がある。また、空気又は水素がガスの状態で透過
すると、燃料電池として成り立たなくなるので、緻密性
が必要となる。
（２）酸素電極；
高温での電子の移動性、即ち電子導電性が良いことが必
要である。また、酸素ガスが移動し易いようにポーラス
性（通気性）が必要となる。
要である。また、酸素ガスが移動し易いようにポーラス
性（通気性）が必要となる。
３）燃料電極：酸素電極とほぼ同様である。
上記の要求特性を満たすため、従来例では次のよな施工
方法が用いられている。
方法が用いられている。
（１）その１（前者）；
基本的には溶射法を用いている。但し、緻密性が必要な
固体電解質膜はプラズマ溶射（ＡＰＳ）。
固体電解質膜はプラズマ溶射（ＡＰＳ）。
ポーラス性が必要な電極はアセチレン溶射（ＴＳ）と使
い分けている。
い分けている。
（２）その２（後者）；
酸素電極はスラリー法、固体電解質膜はＣＶＤ及びそれ
らを改良したＥＶＤ法、燃料電極にはスラリー＋ Ｅ
Ｖ Ｄ （Ｅ Ｉｅｃｔｏｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖ
ａｐｏｒＤ ｅｐｏｓｉ℃ｏｎ）法を用いている。
らを改良したＥＶＤ法、燃料電極にはスラリー＋ Ｅ
Ｖ Ｄ （Ｅ Ｉｅｃｔｏｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖ
ａｐｏｒＤ ｅｐｏｓｉ℃ｏｎ）法を用いている。
なお、ＥＶＤ法は、米国ウェスティングハウス社が上記
（２）の５ＯＦＧを作る為に開発したコーティング方法
で、酸素分圧の非常に低い条件下で電気化学反応を進め
ることにより、ＣＶＤ法により更に緻密な膜が生成でき
る。しかし、その成膜速度は非常に遅い。
（２）の５ＯＦＧを作る為に開発したコーティング方法
で、酸素分圧の非常に低い条件下で電気化学反応を進め
ることにより、ＣＶＤ法により更に緻密な膜が生成でき
る。しかし、その成膜速度は非常に遅い。
［発明が解決しようとする課題］
しかしながら、従来技術によれば、以下に述べる問題点
を有する。
を有する。
１）前者の場合：
溶射法では別途準備した粒径数十μｍの溶射材料をプラ
ズマ又はアセチレン火炎で加熱し、高速に加速して基材
に衝突させ、溶射材料を基材に埋込むことによりコーテ
ィング腹を付着させる。しかしながら、本５ＯＦＧの場
合、■基材、溶射材料等構成材料は全てセラミックスで
ある。■電極材料はポーラス性を必要とするため、アセ
チレン溶射法という付着力の弱い方法を使用している。
ズマ又はアセチレン火炎で加熱し、高速に加速して基材
に衝突させ、溶射材料を基材に埋込むことによりコーテ
ィング腹を付着させる。しかしながら、本５ＯＦＧの場
合、■基材、溶射材料等構成材料は全てセラミックスで
ある。■電極材料はポーラス性を必要とするため、アセ
チレン溶射法という付着力の弱い方法を使用している。
このため、燃料電極３／固体電解買膜１／酸素電極２の
接合状態は第６図（Ｃ）のように良くない。
接合状態は第６図（Ｃ）のように良くない。
したがって、
（イ）電極と固体電解質膜が実際に接している面積が小
さい。しかも、溶射材料（原料粉）粒径が数十μｍもあ
るため、燃料電池反応に不可欠な、固体電解質膜／電極
材料／電極材料中の気孔が接する電気化学反応面積即ち
三相共存面積が極端に少なくなる。このため、三相共存
面積が少ない為、燃料電池としての性能は悪くなる。
さい。しかも、溶射材料（原料粉）粒径が数十μｍもあ
るため、燃料電池反応に不可欠な、固体電解質膜／電極
材料／電極材料中の気孔が接する電気化学反応面積即ち
三相共存面積が極端に少なくなる。このため、三相共存
面積が少ない為、燃料電池としての性能は悪くなる。
（ロ）固体電解質膜と電極が実際に接している接合面積
が小さい為、接合強度が弱く、製作及び運転時にコーテ
ィング層の剥離が生じやすくなる。
が小さい為、接合強度が弱く、製作及び運転時にコーテ
ィング層の剥離が生じやすくなる。
（２）後者の場合：
後者の場合、ＣＶＤ及びＥＶＤ法という原子レベルでの
反応を用いてコーティングしており、原理的には理想的
な施工方法である。しかしながら、ＣＶＤ及びＥＶＤ法
は１１００〜１４００℃等＋７）高温でコーティングす
ること及びＥＶＤ法は低酸素分圧下での固体電解質膜中
を移動する酸素イオンを用いた反応で成膜速度が非常に
遅い。従って、（イ）ＳＯＦＣは約１０００℃で運転す
る為、ＥＶＤ処理を行う必要上それ以上の温度で長ＦＲ
＋１１保持するため、電極材料の変質、焼結により通気
性の低下、電極／固体電解質膜間の相互反応等が生じ、
５ＯＦＧとしての性能が低下する。
反応を用いてコーティングしており、原理的には理想的
な施工方法である。しかしながら、ＣＶＤ及びＥＶＤ法
は１１００〜１４００℃等＋７）高温でコーティングす
ること及びＥＶＤ法は低酸素分圧下での固体電解質膜中
を移動する酸素イオンを用いた反応で成膜速度が非常に
遅い。従って、（イ）ＳＯＦＣは約１０００℃で運転す
る為、ＥＶＤ処理を行う必要上それ以上の温度で長ＦＲ
＋１１保持するため、電極材料の変質、焼結により通気
性の低下、電極／固体電解質膜間の相互反応等が生じ、
５ＯＦＧとしての性能が低下する。
（ロ）ＥＶＤ法は成膜速度が非常に遅いため、その弁製
造コストが高くなる。
造コストが高くなる。
（ハ）ＥＶＤ法はコーテイング面の表裏の雰囲気〈待に
酸素分圧ン抑制が重要で、上記（２）のような円筒型の
電池に対しては適しているが、その他の形状の電池には
不向きである。
酸素分圧ン抑制が重要で、上記（２）のような円筒型の
電池に対しては適しているが、その他の形状の電池には
不向きである。
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、固体電解質
ＩＩ／電極界面／電橿材料中の気孔の三相共存面積を増
大させることにより固体電解質Ｉｌ！電極の界面低抗を
小さくし、もって最適なコーテイング膜を得て発電性能
を高めるとともに、コーティング施工時間を短縮し得る
固体電解質燃料電池の製造方法を提供することを目的と
する。
ＩＩ／電極界面／電橿材料中の気孔の三相共存面積を増
大させることにより固体電解質Ｉｌ！電極の界面低抗を
小さくし、もって最適なコーテイング膜を得て発電性能
を高めるとともに、コーティング施工時間を短縮し得る
固体電解質燃料電池の製造方法を提供することを目的と
する。
［課題を解決するための手段］
本発明では、下記に述べる種々の手段を１つ又は２つ以
上組合わせることにより、上記問題点の解消を図った。
上組合わせることにより、上記問題点の解消を図った。
手段１：！ｌ素（又は燃料）電極膜の施工に於いて、固
体電解質膜に接する側は非常に細かい粒子、その後粗い
粒子と、同一膜内に於いて粒子径を変える。
体電解質膜に接する側は非常に細かい粒子、その後粗い
粒子と、同一膜内に於いて粒子径を変える。
手段２；酸素（又は燃料）電極膜の施工に於いて、固体
電解質膜に接する数μｍ〜数十μｌ厚さをＡＰｓ、ＶＰ
Ｓ、ＰＶＤ、ＣＶＤ、ＥＶＤメツキ等の緻密な膜が得ら
れる施工法を用い、その後はアセチレン溶射、スラリー
法等のポーラスな膜が得られる施工法を用いる（同一材
料で２種類以上の施工法を組合わせる）。
電解質膜に接する数μｍ〜数十μｌ厚さをＡＰｓ、ＶＰ
Ｓ、ＰＶＤ、ＣＶＤ、ＥＶＤメツキ等の緻密な膜が得ら
れる施工法を用い、その後はアセチレン溶射、スラリー
法等のポーラスな膜が得られる施工法を用いる（同一材
料で２種類以上の施工法を組合わせる）。
手段３；酸素（燃料）電極膜の施工に於いて、固体電解
質膜に接する側は電解質材料である例えばＹＳＺと電極
材料を混合してコーティングし、その後ＹＳＺの割合を
下げる（同一膜内で組成を変える）。
質膜に接する側は電解質材料である例えばＹＳＺと電極
材料を混合してコーティングし、その後ＹＳＺの割合を
下げる（同一膜内で組成を変える）。
手段４；上記３に於いて、電極材料で電解質材料をコー
ティング又は電解質材料で電極材料粉末をコーティング
した材料を使用してＹＳＺの割合を変化させる。
ティング又は電解質材料で電極材料粉末をコーティング
した材料を使用してＹＳＺの割合を変化させる。
手段５；固体電解質膜の施工に於いて、まずＶＰＳ、Ｅ
ＶＤ、ドクターブレード、ブレス／焼成等の緻密な膜が
得られる施工方法で固体電解質膜を製作し、次にＡＰＳ
などの方法で固体電解質膜表面に粗い粒子を付着させ表
面を粗面化する。
ＶＤ、ドクターブレード、ブレス／焼成等の緻密な膜が
得られる施工方法で固体電解質膜を製作し、次にＡＰＳ
などの方法で固体電解質膜表面に粗い粒子を付着させ表
面を粗面化する。
手段６：上記５に於いて、固体電解質膜表面をフッ酸等
による腐食により表面を粗面化する。
による腐食により表面を粗面化する。
手段７；上記５に於いて、研削、ブラスト処理等の機械
的な方法により粗面化する。
的な方法により粗面化する。
［作用１
本発明によれば、「手段」の項目で述べた各手段を採用
することにより、以下に述べる作用を有する。
することにより、以下に述べる作用を有する。
０手段１及び２；酸素（又は燃料）電極膜の中で固体電
解質膜に接する部分のみ細粒を用いたり、緻密な施工方
法を採用し固体電解質膜と密着させることにより、燃料
電極膜と電解質膜の界面ではＨ２＋Ｏ” →Ｈ２０＋２
ｅ−の反応が起り、カッ酸素電極膜と電解質膜の界面で
は１／２０２＋２０−→０２−の反応が起り、固体電解
質膜／電極材料／電極材料中の気孔の三相共存面積が増
加する（なお、この方法で施工する緻密膜の膜厚が増大
するとガスの供給及び排出が出来にくくなるので、各施
工方法に応じた膜厚を選定する必要がある。通常は膜厚
数μｍ〜数十μｍである）。
解質膜に接する部分のみ細粒を用いたり、緻密な施工方
法を採用し固体電解質膜と密着させることにより、燃料
電極膜と電解質膜の界面ではＨ２＋Ｏ” →Ｈ２０＋２
ｅ−の反応が起り、カッ酸素電極膜と電解質膜の界面で
は１／２０２＋２０−→０２−の反応が起り、固体電解
質膜／電極材料／電極材料中の気孔の三相共存面積が増
加する（なお、この方法で施工する緻密膜の膜厚が増大
するとガスの供給及び排出が出来にくくなるので、各施
工方法に応じた膜厚を選定する必要がある。通常は膜厚
数μｍ〜数十μｍである）。
次に、ポーラス状の電極膜を所定の厚さコーティングす
るが、このように必要な部分のみ緻密、その他はポーラ
スとすることにより通気性を確保する。また、ＥＶＤ法
等の成膜速度が遅い緻密膜は薄く、成膜速度の早いポー
ラス膜は厚いので、トータルの施工時間を短くすること
ができる。
るが、このように必要な部分のみ緻密、その他はポーラ
スとすることにより通気性を確保する。また、ＥＶＤ法
等の成膜速度が遅い緻密膜は薄く、成膜速度の早いポー
ラス膜は厚いので、トータルの施工時間を短くすること
ができる。
手段３及び４：電極材料と固体電解質膜を混合し、しか
も組成比を同一膜内で変化させることにより、次の作用
が生じる。
も組成比を同一膜内で変化させることにより、次の作用
が生じる。
■固体電解質ｌｌ／電極材料／電極材料中の空孔の三相
共存面積が増大する。特に、コーティングに適切な熱処
理を行うと、混合コーティング層中の電解質同志、電極
材料同志が樹枝状に結合し、三相共存面積は飛躍的に向
上する。従って、固体電解質膜−電極間の界面抵抗は小
さくなる。
共存面積が増大する。特に、コーティングに適切な熱処
理を行うと、混合コーティング層中の電解質同志、電極
材料同志が樹枝状に結合し、三相共存面積は飛躍的に向
上する。従って、固体電解質膜−電極間の界面抵抗は小
さくなる。
■電極材料−固体電解質材料間の熱膨張率の差を緩和し
、発生する応力を小さくする。
、発生する応力を小さくする。
■電極の外側は固体電解質膜の混合割合が低いので、固
体電解質の混合による電極の電子導電性の低下を少なく
できる。
体電解質の混合による電極の電子導電性の低下を少なく
できる。
■電解質、電極材料と異なる材料を混合している為、焼
結（シンタリング）を防止できる。
結（シンタリング）を防止できる。
手段５，６及び７：固体電解質膜の表面を粗面化するこ
とにより次の作用が生じる。
とにより次の作用が生じる。
■固体電解質膜−電極膜間の面積が増加し、三相共存面
積も増加する。従って、固体電解質膜−電極膜間の界面
抵抗は小さくなる。
積も増加する。従って、固体電解質膜−電極膜間の界面
抵抗は小さくなる。
■溶射方法では溶射された粉末の熱及び運動エネルギー
により、基材にめり込んで付着する（アンカー効果）。
により、基材にめり込んで付着する（アンカー効果）。
その付着力は基材の表面状態にも影響され、基材が電解
質（ＹＳＺ）と高硬度、高融点のセラミック材料である
ため、電解質膜が平滑な場合は、溶射材料は付着しにく
くなる。逆に表面を粗くすると、付着力は向上し、膜は
より安定となる。
質（ＹＳＺ）と高硬度、高融点のセラミック材料である
ため、電解質膜が平滑な場合は、溶射材料は付着しにく
くなる。逆に表面を粗くすると、付着力は向上し、膜は
より安定となる。
［実施例１コ
第１図（Ａ＞、（Ｂ）は、実施例１に係る固体電解質燃
料電池（ＳＯＦＣ）の要部の断面図であり、同図（Ｂ）
は同図（Ａ）の部分拡大図である。
料電池（ＳＯＦＣ）の要部の断面図であり、同図（Ｂ）
は同図（Ａ）の部分拡大図である。
本実施例１では、まず燃料電極１ｍ２１及び酸素電極膜
２２の中で、固体電解質［１２３に接する部分のみ細粒
２４からなる緻密層２５．２６を後記する第１表のプラ
ズマ溶射法（ＶＰＳ法）等により厚さ１〜２０μｍ形成
した。次に、これら緻密層２５上に、粗粒２７からなる
ポーラス層２８゜２９を後記する第１表のアセチレン溶
剤法により厚さ約５０〜１ｏＯμｍコーティングした。
２２の中で、固体電解質［１２３に接する部分のみ細粒
２４からなる緻密層２５．２６を後記する第１表のプラ
ズマ溶射法（ＶＰＳ法）等により厚さ１〜２０μｍ形成
した。次に、これら緻密層２５上に、粗粒２７からなる
ポーラス層２８゜２９を後記する第１表のアセチレン溶
剤法により厚さ約５０〜１ｏＯμｍコーティングした。
なお、図中の３０は、粗粒２７間の空隙（気孔〉である
。
。
上記実施例によれば、固体電解質膜２３／燃料電極２１
／燃料電極２１中の気孔３０の三相共存面積が多くなり
、界面抵抗も小さくなって、５ＯＦＧとしての特性が向
上する（酸素電極についても同様）。また、固体電解質
ｌｌ１２３と接する燃料電極２１，２１．酸素電極膜２
２に夫々緻密層２５．２６を形成するため、通気性に優
れ、濃度過電圧は小さ（なる。
／燃料電極２１中の気孔３０の三相共存面積が多くなり
、界面抵抗も小さくなって、５ＯＦＧとしての特性が向
上する（酸素電極についても同様）。また、固体電解質
ｌｌ１２３と接する燃料電極２１，２１．酸素電極膜２
２に夫々緻密層２５．２６を形成するため、通気性に優
れ、濃度過電圧は小さ（なる。
［実施例２］
第２図＜Ａ＞、（Ｂ）は、実施例２に係る固体電解質燃
料電池（ＳＯＦＣ）の要部の断面図であり、同図（Ｂ）
は同図（Ａ）の部分拡大図である。
料電池（ＳＯＦＣ）の要部の断面図であり、同図（Ｂ）
は同図（Ａ）の部分拡大図である。
本実施例２では、まず固体電解質膜（材質ＹＳＺ）２３
上に、燃料電極！（材質Ｎ１ｐ）２１の粉末３１と固体
電解質の粉末（細粒）３２を混合したものをコーティン
グした。この状態でも、三相共存面積の増大と熱膨張率
の差を緩和する効果を有する。次に、Ａｉｒ雰囲気１１
００〜１５００℃に加熱し、前記固体電解質膜２３の細
粒３２同志を樹枝状組織に焼成した後、還元雰囲気９０
０〜１２００℃で燃料電極膜の粉末３１を還元し、Ｎｉ
とした。その結果、コーティングした時点からあった気
孔に加え、ＮｉＯがＮｔに還元される過程での体積収縮
による気孔もプラスされる。
上に、燃料電極！（材質Ｎ１ｐ）２１の粉末３１と固体
電解質の粉末（細粒）３２を混合したものをコーティン
グした。この状態でも、三相共存面積の増大と熱膨張率
の差を緩和する効果を有する。次に、Ａｉｒ雰囲気１１
００〜１５００℃に加熱し、前記固体電解質膜２３の細
粒３２同志を樹枝状組織に焼成した後、還元雰囲気９０
０〜１２００℃で燃料電極膜の粉末３１を還元し、Ｎｉ
とした。その結果、コーティングした時点からあった気
孔に加え、ＮｉＯがＮｔに還元される過程での体積収縮
による気孔もプラスされる。
また、Ｎｉ同志も固体電解質１１Ａ２３の樹枝状１織と
なる。従って、固体電解質膜２３／燃料電極２１／燃料
電極中の気孔３ｏの三相共存面積が飛躍的に増大する（
酸素電極膜についても同様）。また、電極材料同志も樹
枝状ではあるが連続しているため、熱処理する前の状態
に比べ導電性は向上し、５ＯＦＣとしての特性は向上す
る。
なる。従って、固体電解質膜２３／燃料電極２１／燃料
電極中の気孔３ｏの三相共存面積が飛躍的に増大する（
酸素電極膜についても同様）。また、電極材料同志も樹
枝状ではあるが連続しているため、熱処理する前の状態
に比べ導電性は向上し、５ＯＦＣとしての特性は向上す
る。
［実施例３］
第３図（Ａ＞、（Ｂ）は、実施例３に係る固体電解質燃
料電池（ＳＯＦＣ）の要部の断面図であり、同図（Ｂ）
は同図（Ａ）の部分拡大図である。
料電池（ＳＯＦＣ）の要部の断面図であり、同図（Ｂ）
は同図（Ａ）の部分拡大図である。
本実施例では、固体電解質膜２３の表面をフッ酸で処理
した。この結果、固体電解質膜２３の表面に凹凸が生じ
、燃料電極１！１２１．１１素電橿膜２２をコーチイブ
した場合、固体電解質膜２３／燃料電極膜２１／燃料電
極膜２１中の気孔３０の三相共存面積が増加する（酸素
電極膜も同様）。
した。この結果、固体電解質膜２３の表面に凹凸が生じ
、燃料電極１！１２１．１１素電橿膜２２をコーチイブ
した場合、固体電解質膜２３／燃料電極膜２１／燃料電
極膜２１中の気孔３０の三相共存面積が増加する（酸素
電極膜も同様）。
また、固体電解質膜２３の表面に凹凸が生じたため、燃
料電極１２１．酸素電極膜２２をコーティングした時の
付着力がアンカー効果により増え、電極膜の強度的安定
性が増える。なお、固体電解質！１１２３をフッ酸で表
面エツチングする前及び後の８２Ｍ写真を観察したとこ
ろ、フッ酸処理による効果が確認できた。
料電極１２１．酸素電極膜２２をコーティングした時の
付着力がアンカー効果により増え、電極膜の強度的安定
性が増える。なお、固体電解質！１１２３をフッ酸で表
面エツチングする前及び後の８２Ｍ写真を観察したとこ
ろ、フッ酸処理による効果が確認できた。
［実施例４］
本実施例を第４図及び第５図を自照して説明する。
（１）従来例による試作
まず、ＹＳＺをプレス、焼成して作製した板を研磨し、
厚さ５００μｍの固体電解質ｌ１１４１を得た。次に、
その上にニッケルオキサイド（Ｎｉｐ）からなる燃料電
極膜４２、ランタン・コバルト・オキサイド（Ｌａ Ｃ
ｏ ０３ ）からなる酸素電極膜４３を夫々厚さ１００
μｍ、後記するアセチレン溶射法でコーティングした。
厚さ５００μｍの固体電解質ｌ１１４１を得た。次に、
その上にニッケルオキサイド（Ｎｉｐ）からなる燃料電
極膜４２、ランタン・コバルト・オキサイド（Ｌａ Ｃ
ｏ ０３ ）からなる酸素電極膜４３を夫々厚さ１００
μｍ、後記するアセチレン溶射法でコーティングした。
なお、図中の４４は、直径しくの２３）のサンプルであ
る。こうして得られたサンプル４４の発電性能は第５図
の曲線（イ）に示す通りである。開路電圧は約１．１４
Ｖとほぼ理論値が得られたが、最大で約０．１Ａ／ＣＩ
３の電流密度しか得られなかった。これは、固体電解質
１／電極界面近傍の状態が不良の為である。
る。こうして得られたサンプル４４の発電性能は第５図
の曲線（イ）に示す通りである。開路電圧は約１．１４
Ｖとほぼ理論値が得られたが、最大で約０．１Ａ／ＣＩ
３の電流密度しか得られなかった。これは、固体電解質
１／電極界面近傍の状態が不良の為である。
（２）本実施例による発電性能予測
燃料電橋膜４２及び酸素電極膜４３をまず電極材料と電
解質を混合して約５μｍ減圧後記する第１表のプラズマ
溶射法でコーティングし、更に約１００μｍ後記する第
１表のアセチレン溶射でコーティングして、固体電解質
膜／電極膜界面の状態が良好とした場合の発電性能（計
算値）を第５図の曲線（ロンに示す。
解質を混合して約５μｍ減圧後記する第１表のプラズマ
溶射法でコーティングし、更に約１００μｍ後記する第
１表のアセチレン溶射でコーティングして、固体電解質
膜／電極膜界面の状態が良好とした場合の発電性能（計
算値）を第５図の曲線（ロンに示す。
以上、固体電解質１！／電極膜界面の状態を良好にする
ことにより、発電性能は１０倍以上にすることが期待で
きる。また、固体電解質膜を５００μ慣より薄くするこ
とにより、発電性能は更に向上することが期待できる。
ことにより、発電性能は１０倍以上にすることが期待で
きる。また、固体電解質膜を５００μ慣より薄くするこ
とにより、発電性能は更に向上することが期待できる。
なお、上記実施例では、■ＰＳ法、アセチレン法、プラ
ズマ溶射法により緻密層やポーラス層を形成する場合に
ついて述べたが、これに限らず、後記する第１表のスラ
リー法を用いてもよい。
ズマ溶射法により緻密層やポーラス層を形成する場合に
ついて述べたが、これに限らず、後記する第１表のスラ
リー法を用いてもよい。
「発明の効果」
以上詳述した如く本発明によれば、固体電解質膜／電極
界面の三相共存面積を増大させることにより固体電解質
膜電極の界面抵抗を小さくし、もって最適なコーテイン
グ膜を得て発電性能を高めるとともに、コーティング施
工時間を短縮し得る固体電解質燃料電池の製造方法を提
供できる。
界面の三相共存面積を増大させることにより固体電解質
膜電極の界面抵抗を小さくし、もって最適なコーテイン
グ膜を得て発電性能を高めるとともに、コーティング施
工時間を短縮し得る固体電解質燃料電池の製造方法を提
供できる。
第１図（Ａ）は本発明の実施例１に係る固体電解質燃料
電池（ＳＯＦＣ）の要部の断面図であり、同図（Ｂ）は
同図（Ａ）の部分拡大図、第２図（Ａ）は本発明の実施
例２に係る５ＯＦＣの要部の断面図であり、同図（Ｂ）
は同図（Ａ）の部分拡大図、第３図（Ａ）は本発明の実
施例３に係る５ＯＦＣの要部の断面図であり、同図（Ｂ
）は同図（Ａ）の部分拡大図、第４図は試作及び計算に
使用した５ＯＦＣサンプルの説明図、第５図は従来及び
本発明に係る５ＯＦＣの電圧と電流密度との関係を示す
特性図、第６図＜Ａ）は従来例１に係る円筒型５ＯＦＧ
の斜視図、同図（Ｂ）は同図（Ａ）の部分断面図、同図
（Ｃ）は同図（Ｂ）の部分拡大図、第７図は従来例２に
係る円筒型５ＯＦＧの斜視図、第８図は第７図の５ＯＦ
Ｇの動作原理の説明図、第９図（Ａ）は−膜内な５ＯＦ
Ｃの構造及び動作原理の説明図、同図（Ｂ）は同図（Ａ
）の部分拡大図である。 ２１・・・燃料電極膜、２２・・・酸素電極膜、２３・
・・固体電解質膜、２４・・・細粒、２５．３２・・・
細粒、２５．２６・・・緻密層、２７・・・粗粒、２８
．２９・・・ポーラス層、３０・・・空隙。 出願人代理人 弁理士 鈴江武彦 （Ａ） ＣＢ） 第１図 （Ａ） ＣＢ）第２図
電池（ＳＯＦＣ）の要部の断面図であり、同図（Ｂ）は
同図（Ａ）の部分拡大図、第２図（Ａ）は本発明の実施
例２に係る５ＯＦＣの要部の断面図であり、同図（Ｂ）
は同図（Ａ）の部分拡大図、第３図（Ａ）は本発明の実
施例３に係る５ＯＦＣの要部の断面図であり、同図（Ｂ
）は同図（Ａ）の部分拡大図、第４図は試作及び計算に
使用した５ＯＦＣサンプルの説明図、第５図は従来及び
本発明に係る５ＯＦＣの電圧と電流密度との関係を示す
特性図、第６図＜Ａ）は従来例１に係る円筒型５ＯＦＧ
の斜視図、同図（Ｂ）は同図（Ａ）の部分断面図、同図
（Ｃ）は同図（Ｂ）の部分拡大図、第７図は従来例２に
係る円筒型５ＯＦＧの斜視図、第８図は第７図の５ＯＦ
Ｇの動作原理の説明図、第９図（Ａ）は−膜内な５ＯＦ
Ｃの構造及び動作原理の説明図、同図（Ｂ）は同図（Ａ
）の部分拡大図である。 ２１・・・燃料電極膜、２２・・・酸素電極膜、２３・
・・固体電解質膜、２４・・・細粒、２５．３２・・・
細粒、２５．２６・・・緻密層、２７・・・粗粒、２８
．２９・・・ポーラス層、３０・・・空隙。 出願人代理人 弁理士 鈴江武彦 （Ａ） ＣＢ） 第１図 （Ａ） ＣＢ）第２図
Claims (3)
- （１）固体電解質膜、及びこの固体電解質膜に夫々接し
て設けられた燃料電極膜、酸素電極膜を具備する固体電
解質燃料電池を製造する方法において、前記燃料電極膜
又は酸素電極膜の施工に際し、同一膜内で膜厚方向に粒
子径あるいは粒子混合割合を変え、前記燃料電極及び酸
素電極のうち前記固体電解質膜に接する部分のみに細粒
が存在し、その他の部分には粗粒が存在するようにスラ
リー法又は溶射法により形成することを特徴とする固体
電解質燃料電池の製造方法。 - （２）前記固体電解質膜に接する燃料電極膜、酸素電極
膜に電解質材料を混入することを特徴とする請求項１記
載の固体電解質燃料電池の製造方法。 - （３）固体電解質膜、及びこの固体電解質膜に夫々接し
て設けられた燃料電極膜、酸素電極膜を具備する固体電
解質燃料電池を製造する方法において、前記固体電解質
膜の施工に際し、同一膜内で膜厚方向に粒子径を変え、
緻密膜を形成した後、前記固体電解質膜の表面に粗い粒
子を溶射若しくは表面処理により固体電解質膜を形成す
ることを特徴とする固体電解質燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63050909A JP2695641B2 (ja) | 1988-03-04 | 1988-03-04 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63050909A JP2695641B2 (ja) | 1988-03-04 | 1988-03-04 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01227362A true JPH01227362A (ja) | 1989-09-11 |
| JP2695641B2 JP2695641B2 (ja) | 1998-01-14 |
Family
ID=12871904
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63050909A Expired - Lifetime JP2695641B2 (ja) | 1988-03-04 | 1988-03-04 | 固体電解質燃料電池の製造方法 |
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| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2695641B2 (ja) |
Cited By (23)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03155050A (ja) * | 1989-11-13 | 1991-07-03 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 固体電解質燃料電池 |
| EP0466418A1 (en) * | 1990-07-07 | 1992-01-15 | Ngk Insulators, Ltd. | Solid oxide fuel cell and porous electrode for use in the same |
| US5145753A (en) * | 1989-09-12 | 1992-09-08 | Mitsubishi Jukogyo Kabushiki Kaisha | Solid electrolyte fuel cell |
| US5328779A (en) * | 1990-02-01 | 1994-07-12 | Medicoat Ag | Fuel cell battery and solid electrolyte fuel cells therefore |
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| JP2007317610A (ja) * | 2006-05-29 | 2007-12-06 | Kyocera Corp | セルスタック及び燃料電池 |
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| JP2011514644A (ja) * | 2008-03-18 | 2011-05-06 | テクニカル ユニヴァーシティー オブ デンマーク | 全セラミックス固体酸化物形電池 |
| JP5097867B1 (ja) * | 2011-10-14 | 2012-12-12 | 日本碍子株式会社 | 燃料電池セル |
| JP5159938B1 (ja) * | 2011-10-14 | 2013-03-13 | 日本碍子株式会社 | 燃料電池セル |
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| US9017898B2 (en) | 2011-10-14 | 2015-04-28 | Ngk Insulators, Ltd. | Fuel cell |
| US9496576B2 (en) | 2006-11-23 | 2016-11-15 | Technical University Of Denmark | Thin solid oxide cell |
| US11946897B2 (en) | 2015-10-09 | 2024-04-02 | Denso Corporation | Gas sensor |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006324190A (ja) | 2005-05-20 | 2006-11-30 | Shinko Electric Ind Co Ltd | 固体酸化物型燃料電池およびその製造方法 |
-
1988
- 1988-03-04 JP JP63050909A patent/JP2695641B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (28)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| Publication number | Publication date |
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| JP2695641B2 (ja) | 1998-01-14 |
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