JPH01239006A - 窒化アルミニウム粉末の製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、窒化アルミニウム粉末の製法に関し、窒化
アルミニウムセラミ、り基板を製造する際の材料となる
、窒化アルミニウム粉末を製造するだめの方法に関する
ものである。

〔従来の技術〕

窒化アルミニウムセラミック基板は、熱伝導性、熱膨張
性、電気絶縁性等に優れていることによって、ＬＳＩ等
の半導体素子を搭載する高集積回路用あるいは大電力回
路用の基板材料として、実用化が進められている。

しかし、この窒化アルミニウムセラミック基板は、従来
のアルミナセラミック基板等に比べて、価格が高いとい
う欠点がある。これは、原料となる窒化アルミニウム粉
末が高価格であること、あるいは焼結に高温度を要する
ために製造コストが高くつくこと等が原因である。

従来における窒化アルミニウム粉末の製法は、アルミニ
ウムの直接窒化法やアルミナの炭素還元法等が採用され
ている。しかし、例えば、アルミニウムの直接窒化法は
、高純度で粒径の小さい窒化アルミニウム粉末を得るこ
とが困難であるという欠点がある。窒化アルミニウム粉
末の純度が低く粒径が大きいと、製造される窒化アルミ
ニウム基板の品質性能が低下するという問題があるとと
もに、粒径が大きい程高温で焼結しなければならないた
め、焼結コストが高くつく原因にもなっている。また、
アルミナの炭素風光法では、反応に高温を要するため製
造コストが高くつき、原ｊ目ｆｉｌ１７格も高いという
間、題がある。

上記従来の製法を改良したものとして、硝酸アルミニウ
ム等のアルミニウム無機塩類と炭素粉末とを含む懸濁液
のｐＨを調整することによって、炭素粉末粒子の周囲に
アルミニウム酸化物が沈着した沈澱物を沈澱させ、この
沈澱物を窒素を含む非酸化性雰囲気中で焼成して、窒化
アルミニウム粉末を製造する方法が、特公昭６１−２６
４８５号公報に開示されている。そして、この製法によ
れば、原料コストが比較的安く、不純物の含有量が少な
いというものである。

〔発明が解決しようとする課題〕

しかし、上記した先行技術の製法の場合、各原料成分が
慰濁状態で混合されているだけで、分子オーダーでの混
合ではないため、沈澱物の生成反応が不均一で生成効率
も悪いという欠点がある。

そのために、生成され゛る沈殿物の組成や粒径も不均一
になるので、焼成工程での窒化アルミニウムの生成反応
や不純物の除去反応も不均一になり、均質で高純度の窒
化アルミニウム粉末を製造するのが困難であった。

前記した沈澱物の生成反応を良好にするために、高温で
反応させることも考えられるが、製造装置や製造作業に
掛かるコストが高くつくので、窒化アルミニウムの製品
価格も高くなってしまい、実用的ではない。

そこで、この発明は、窒化アルミニウム基様の製造に好
適な、高純度で微粒子の粉末を安価に製造することので
きる窒化アルミニウム粉末の製法を提供することにある
。

〔課題を解決するための手段〕

上記課題を解決するため、この発明は、アルミニウムア
ルコキシドとアミノ酸とを水の存在下で反応させてアミ
ノ酸アルミニウム塩を生成させた後、水分を除去して得
られた粉体を、窒素を含む非酸化性雰囲気中で焼成して
、窒化アルミニウム粉末を製造するようにしている。

〔作　　　用〕

アルミニウムアルコキシドとアミノ酸の反応によって生
成されるアミノ酸アルミニウム塩は、窒化アルミニウム
酸化物末造に必要なＡＩ、Ｎ、Ｃ等を含むと同時に、水
溶性の物質であるため、水に分子オーダーで溶解する。

したがって、アミノ酸アルミニウム塩水溶液から水分を
除去して得られる固形の粉体は、極めて微粒子で均質な
組成を有する粉体となる。この微粒子粉体を、窒素を含
む非酸化雰囲気中で焼成することによって、窒化アルミ
ニウムの生成反応の効率が高くなり、０元素等の不純物
の燃焼除去反応も良好に行われるので、製造された窒化
アルミニウム粉末は、粒径が非常に小さく、しかも極め
て高純度なものになる〔実　施　例〕 ついで、この発明を、実施例を示す図面を参照しながら
、以下に説明する。

第１図は、この発明にかかる製法の一例について、工程
流れ図を示しており、この流れ図に従って説明していく
。

まず、工程■および工程■では、アミノ酸アルミニウム
塩を生成するための原料となる、アルミニウムアルコキ
シドとアミノ酸とを準備する。

アルミニウムアルコキシドとしては、アルミニウムイソ
プロポキシドＡ　Ｉ　　（０＝−Ｃｚ　Ｈｖ　）　−（
以下ＡＩＰＤと称する）が好適に用いられるが、トリメ
トキシアルミニウムＡＩ　　（ＯＣＨ３）。

、トリエトキシアルミニウムＡＩ　　（ＯＣ２Ｈｓ　’
）８、トリブトキシアルミニウムＡ　Ｉ　　（ＯＣ４Ｈ
９）３等も用いられる。

アミノ酸としては、グリシンが好適に用いられるが、ア
ラニン、アスパラギン酸、グルタミン酸等の易水溶性を
有するアミノ酸も使用可能である、これらのアルミニウ
ムアルコキシドおよびアミノ酸は、通常の適宜手段で製
造されたものを使用する。

工程■では、上記アミノ酸とアルミニウムアルコキシド
を水の存在下で反応させて、アミノ酸アルミニウム塩を
生成する。例えば、前記ＡＩＰＤとグリシンの場合、以
下の反応が生じる。

ＡＩ（０〜λ−０３旧）＊＋ＨｚＮＣＩＩ□Ｃ００Ｉ＋
上記以外のアルミニウムアルコキシドとアミノ酸との組
み合わせでも、同様の反応が生じて、アミノ酸アルミニ
ウム塩が生成される。

このような反応によって生成されたアミノ酸アルミニウ
ム塩は、分子内にＡＩとＮ元素を含むので、窒化アルミ
ニウムの前駆体として用いることができる。また、Ｃ元
素を含むことによって、後の焼成工程におけるＡＩとＮ
の反応時に、上記Ｃ元素が分子内に含まれる不純物であ
るＣ元素を除去するための還元作用を果たす。そして、
アミノ酸アルミニウム塩は水溶性であるため、水に分子
オーダーで均質に溶解することができる。

」二記工程で得られたアミノ酸アルミニウム塩水溶液に
は、工程■に示すように、適当な炭素含有化合物または
窒素含有化合物を含んでいてもよい。このうち、炭素含
有化合物は、前記したＣ元素の還元除去反応に寄与し、
窒素含有化合物は、Ａ１の窒化反応に寄与する。アミノ
酸アルミニウム塩内に不純物としてのＣ元素を多量に含
む場合には、アミノ酸アルミニウム塩中のＣ元素のみで
は、充分にＣ元素の除去が出来ない場合があり、炭素含
有化合物の含有が特に有効になる。

炭素含有化合物の具体例としては、各種糖類５メチルセ
ルロース等のセルロース誘導体、ポリエチレンオキサイ
ド、ポリビニルアルコール等が挙げられ、水溶液中でア
ミノ酸アルミニウム塩と分子オーダーで均質に混合され
る水溶性の物質が好ましい。窒素含有化合物の具体例と
しては、尿素、塩化アンモニウム等が挙げられ、上記同
様に水溶性の物質が好ましい。これらの炭素含有化合物
または窒素含有化合物を配合する場合、予めこれらの化
合物を溶解した水溶液中で、前記アミノ酸アルミニウム
塩の生成反応を行えば、アミノ酸アルミニウム塩と炭素
化合物および窒素化合物が、分子オーダーで均一に混合
された水溶液が得られる。

工程■では、上記水溶液から水分を除去して、アミノ酸
アルミニウム塩および、炭素含有化合物や窒素含有化合
物が分子オーダーで均質に混合された、微粒子の混合物
固形粉体を得る。水分を除去する手段としては、適宜蒸
発乾燥手段等、通常のセラミック粉末製造工程で用いら
れる水分除去手段が採用できるが、出来るだけ細かい微
粒子の粉体を製造できる方法が望ましい。蒸発乾燥の場
合の乾燥条件としては、例えば２００℃以下で行うのが
好ましい。

工程■では、上記アミノ酸アルミニウム塩を含む混合物
粉体を、窒素を含む非酸化性雰囲気で焼成して、窒化ア
ルミニウム粉末を得る。このとき、混合物粉体中の窒素
および、焼成雰囲気中の窒素がＡＩと反応して窒化アル
ミニウムを生成する。また、混合物粉体中のＣ元素がＣ
元素を還元除去する。焼成雰囲気が非酸化性であるので
、ＡＩが酸化されず、Ｃ元素の除去が良好に行われる。

具体的な焼成雰囲気としては、Ｎ２ガス雰囲気が挙げら
れるが、さらに好ましいものとして、アンモニアガス雰
囲気が挙げられる。焼成温度は、９００°Ｃ以上、好ま
しくは１２００〜１８００°Ｃ程度で実施される。

前記したように、混合物粉体は各成分が均質に混合され
た微粒子であるので、上記焼成工程での反応効率が非常
に良く、高純度の窒化アルミニウムを効率良く製造でき
る。

なお、上記した非酸化性雰囲気での焼成工程の後、まだ
Ｃ元素が残っている場合には、工程■に示すように、残
留炭素を加熱除去する、いわゆる脱カーボンを行う。こ
の脱カーボン工程は、６００〜７５０°Ｃ程度の酸化性
雰囲気で加熱処理すればよい。

以上に説明した工程を経て、窒化アルミニウム粉末の製
造が完了するが、上記以外にも、通常の窒化アルミニウ
ム粉末の製造工程で採用されている各種の前処理、後処
理工程を加える等、この発明の要旨を変更しない範囲で
、適宜変更することが可能である。

このような工程を経て製造された窒化アルミニウム粉末
は、粒径が非常に小さく均質であるとともに、不純物の
除去が充分に行われた高純度の粉末になる。この窒化ア
ルミニウム粉末を用いて、窒化アルミニウムセラミック
基板を製造する方法は、通常の各種セラミック基板の？
！法が自由に通用できる。

つぎに、この発明の製法によって、窒化アルミ５ニウム
粉末を製造した具体的実施例について説明する。

一実施例１− 前記ＡＩＰＤとグリシンをモル比１：１になるように水
溶液調整して、アミノ酸アルミニウム塩水溶液を得た。

この水溶液を乾燥させて得られた固形粉体を、窒素雰囲
気中１６００℃で３時間焼成して、窒化アルミニウム粉
末を得た。こうして得られた窒化アルミニウム粉末は、
純度９８．０ｗｔ％以上、平均粒径１μであった。

一実施例２− ＡＩＰＤとグリシンをモル比１：１になるように配合す
るとともに、炭素含有物としてブドウ糖を加えた。ブド
ウ糖の配合量は、ブドウ糖のＣ量とＡＩＰＤのＡｔ量の
比が、モル比で２＝１になるようにして、上記各原料を
水溶液調整する。その後、前記実施例１と同様の工程を
経て、窒化アルミニウム粉末を得た結果、純度９８．５
ｉｙｔ％以上、平均粒径１μ會であった。

一実施例３− ＡＩＰＤとグリシンをモル比１：１になるように配合す
るとともに、窒素含有化合物として尿素を加えた。尿素
の配合量は、尿素のＮ量とＡＬＰＤのＡｌｌの比が、モ
ル比で３：１になるようにして、上記各原料を水溶液調
整する。その後、前記実施例１と同様の工程を経て、窒
化アルミニウム粉末を得た結果、純度９８．５ｗｔ％以
上、平均粒径１μ鶏であった。

一実施例４− ＡＩＰＤとアラニンをモル比１：１になるように水溶液
調整して、アミノ酸アルミニウム塩水溶液を得た。その
後、前記実施例１と同様の工程を経て、窒化アルミニウ
ム粉末を得た結果、純度９７．５ｗｔ％以上、平均粒径
ｌμｌであった。

一実施例５− トリメトキシアルミニウムとグリシンをモル比１：１に
なるように水溶液調整して、アミノ酸アルミニウム塩水
溶液を得た。その後、前記実施例１と同様の工程を経て
、窒化アルミニウム粉末を得た結果、純度９７．５ｗｔ
％以上、平均粒径１μ璽であった。

〔発明の効果〕

以上に説明した、この発明の製法によれば、窒化アルミ
ニウム粉末を生成させるための前駆体として、アルミニ
ウムアルコキシドとアミノ酸とを水の存在下で反応させ
て生成されたアミノ酸アルミニウム塩を用いることによ
って、微粒子でかつ高純度の窒化アルミニウム粉末を製
造することが可能になった。

すなわち、アミノ酸アルミニウム塩は水溶液中に分子オ
ーダーで熔解しているので、この水／８液から水分除去
して得られる固形粉体は、極めて微粒子であり、この微
粒子を焼成することによって製造される窒化アルミニウ
ム粉末も、極めて粒径の小さな微粒子となるのである。

また、アミノ酸アルミニウム塩には、窒化アルミニウム
を構成するＡｔおよびＮ元素を含有するとともに、不純
物であるＣ元素を還元除去するＣ元素も含有しているの
で、焼成工程での窒化アルミニウムの生成反応および不
純物の除去反応が良好に行われ、不純物の少ない高純度
の粉末を効率良く製造できる。しかも、前記のように微
粒子で均質な組成を有する固形粉体を焼成するので、焼
成工程におけるＡＩＮの生成反応等が均一化するととも
に効率良く行われることになり、上記した効果をより一
層発揮することができる。

アミノ酸アルミニウム塩は、一般的なアルミニウムアル
コキシドとアミノ酸を、水の存在下で反応させるだけで
容易に生成でき、反応時に高温加熱する必要もないので
、原料コスＩ−および製造コストは安価である。また、
その後の水分の除去や焼成等の製造条件、すなわち製造
装置や製造工程については、通常のセラミック粉末の場
合と同様の製造条件で実施できるので、全体としての窒
化アルミニウムの製造コストを大きく削減することがで
きる。

以上のように、この発明によれば、窒化アルミニウムセ
ラミック基板の材料として好適な、微粒子でかつ高純度
の窒化アルミニウム粉末を安価にｉすることができ、窒
化アルミニウムセラミ・ツク基板の性能向」−、コスト
削減にも大きく貢献できることになる。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明にかかる製法の実施例を示す工程流れ
図である。 代理人　弁理士　　松　本　武　彦 第１図

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １　アルミニウムアルコキシドとアミノ酸とを水の存在
   下で反応させてアミノ酸アルミニウム塩を生成させた後
   、水分を除去して得られた粉体を、窒素を含む非酸化性
   雰囲気中で焼成する窒化アルミニウム粉末の製法。