JPH0127773B2

JPH0127773B2 -

Info

Publication number: JPH0127773B2
Application number: JP3212082A
Authority: JP
Inventors: Hirohisa Miura; Hiroshi Sato; Toshio Natsume; Shusuke Katagiri
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 1982-03-01
Filing date: 1982-03-01
Publication date: 1989-05-30
Also published as: JPS58150427A

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、金属化合物の微粉末の製造方法に係
り、更に詳細には金属化合物を構成すべき気体状
態の少なくとも一つの金属と他の元素とを末広ノ
ズルによつて急冷させることにより金属化合物の
微粉末を製造する方法に係る。金属化合物は一般に、該金属化合物を構成すべ
き金属の溶融体と他の元素のガス体とから製造さ
れる。かかる金属化合物の製造方法に於ては、製
造された金属化合物中に不純物が混入することが
避けられないこと、金属化合物を数μｍ以下の微
粉末として得ることができないこと、及び溶融体
からの急冷では10⁵℃／sec程度の冷却速度が限度
であり、このため優れた非晶質（アモルフアス）
の特性を有する金属化合物を得ることができない
などの欠点がある。また各種金属材料の単結晶又は薄膜の製造方法
として所謂気相成長法や真空蒸気法が実用化され
ているが、これらの方法は何れも基板上へのゆる
やかな蒸着現象を利用しているため、得られる金
属材料は基板直上の非晶質層とその上層の結晶層
とよりなる混合物であること、及び生成速度が遅
いため大量生産には不向きであるなどの欠点があ
り、均一な特性を有する金属化合物の微粉末を能
率良く製造する方法としては不適当である。これら従来の方法に於ける上述の如き種々の欠
点に鑑み、特にセラミツクスなどの原料として賞
用されている窒化ケイ素の微粉末の製造方法の一
つとして、金属ケイ素粉末を形成し、該金属ケイ
素粉末を窒素又はアンモニア気流中で加熱し、窒
素ガス圧を制御しつつ1500℃以下の温度に於てケ
イ素と窒素とを化合させる方法が実用化されてい
る。しかしこの方法に於ては、得られる窒化ケイ
素はα型とβ型の窒化ケイ素が混在したものであ
り、また微細な窒化ケイ素粉末を得ることが困難
であり、微細な窒化ケイ素粉末を得るには原料で
ある金属ケイ素を長時間に亙つて粉砕しなければ
ならないという欠点がある。また、窒化ケイ素微
粉末の他の一つの製造方法として、ハロゲン化ケ
イ素とアンモニア、又は含窒素シラン化合物とア
ンモニアとの高温度（1000〜1500℃）に於ける気
相反応により窒化ケイ素の粉末を製造する方法が
開発されている。しかしこの方法に於ては、気相
反応により生じる塩素や塩酸などが生成された窒
化ケイ素中に混入することが避けられないこと、
及び得られる窒化ケイ素粉末は3μｍ以下の種々
の粒径の粉末が混在したものであり、粒径1μｍ
以下の整粒微粉を得るためには、粉砕及び分級の
後処理を必要とするという欠点がある。本願発明者等は、上述の如き従来の金属化合物
粉末の製造方法に於ける叙上の如き欠点に鑑み、
種々の実験的研究を行なつた結果、金属化合物を
構成すべき金属と他の元素の気体状混合物を末広
ノズルによつて急冷しその急冷過程に於てそれら
を反応させることにより、従来の製造方法に於け
る上述の如き種々の欠点を解消し得ることを見出
した。本発明は、本願発明者等が行なつた種々の実験
的研究の結果得られた知見に基き、粒径が非常に
小さく且実質的に均一である高純度の金属化合物
の微粉末を能率良く低廉に製造することのできる
方法を提供することを目的としている。かかる目的は、本発明によれば、少なくとも一
つの金属化合物を構成すべき少なくとも一つの金
属と他の元素の気体状混合物を末広ノズルを経て
断熱膨張させることにより急冷させつつ前記金属
と前記他の元素とを反応させることにより前記金
属化合物の微粉末を製造する方法、及び一つの金
属化合物を構成すべき少なくとも一つの気体状金
属を第一の末広ノズルを経て断熱膨張させること
により急冷させ、これに更に前記金属化合物を構
成すべき他の元素を気体状態にて混合し、その混
合ガスを第二の末広ノズルを経て断熱膨張させる
ことによつて急冷させつつ前記金属と前記他の元
素とを反応させることにより前記金属化合物の微
粉末を製造する方法によつて達成される。かかる本発明による金属化合物の微粉末の製造
方法によれば、気体状混合物を構成する金属蒸気
は、末広ノズルを通過する際の自己断熱膨張によ
つて、その気体状態に於ける大きさのまま固体の
微粉末に急冷させ、またこれと同時に金属化合物
を構成すべき他の元素と反応するので、粒径が極
めて小さく且粒径が実質的に均一である金属化合
物の微粉末を得ることができる。また本発明によ
る金属化合物の微粉末の製造方法によれば、金属
蒸気は末広ノズルによつて気相状態より固相状態
に迅速且連続的に転換されるので、高純度の金属
化合物粉末を能率良く連続的に製造することがで
き、また従来の製造方法に於ける如き粉砕や分級
などの工程を必要としないので、金属化合物の微
粉末を低廉に製造することができる。更に、本発
明による方法によれば、末広ノズル通過前後に於
ける気体状混合物の温度及び圧力などを適宜に設
定することにより、例えば非晶質、α型など所望
の結晶形態にて金属化合物の微粉末を得ることが
できる。尚、本発明による製造方法に於ける金属化合物
を構成すべき金属及び他の元素は、互いに化合す
る任意の金属及び元素の組合せであつてよいが、
特に金属としてはケイ素、アルミニウム、チタン
など、若しくはそれらの組合せが好ましく、また
他の元素としては窒素、炭素、酸素、更には他の
金属元素（この場合得られる金属化合物は金属間
化合物となる）であつてよい。またこの場合、気
体状混合物の一部をなす他の元素は、その元素自
体よりなる気体のみならず当該元素を含みその元
素を分離し得る物質より生成したものであつてよ
い。例えば他の元素が窒素である場合には、窒素
ガスのみならず、アンモニアの如き物質が使用さ
れてよい。特に金属ケイ素蒸気と窒素ガス又はアンモニア
の如き窒素発生ガスとよりなる混合ガスより窒化
ケイ素の微粉末を製造する場合には、末広ノズル
による断熱膨張前に於ける混合ガスの温度は実質
的に2000℃以上であり且つその圧力は10^-1気圧以
下であることが好ましく、かかる方法によれば粒
径1μｍ以下のα型若しくは非晶質の窒化ケイ素
の微粉末を得ることができる。またこの場合に於
て、末広ノズルによる断熱膨張後に於ける金属化
合物の温度を1000〜1500℃とすることにより、粒
径が実質的に1μｍ以下のα型の窒化ケイ素の微
粉末を製造することができる。以上の如く、本発明による金属化合物の微粉末
の製造方法は金属化合物を構成すべき少なくとも
一つの金属と他の元素の気体混合物を急冷させつ
つそれらを反応させることを最大の特徴とするも
のである。かくして気体状混合物を急冷すること
が非常に微細な金属化合物粉末を得る上で如何に
有効であるかについて、金属ケイ素蒸気と窒素ガ
スとより窒化ケイ素の微粉末を製造する場合につ
いて説明する。金属ケイ素は比較的気化しにくい金属であり、
2000℃の温度に於ても0.5Torr（6.6×10^-4気圧）
の平衡蒸気圧しか有していない。従つて金属ケイ
素を2000℃以上の温度に加熱して得られる金属ケ
イ素蒸気を用いて窒化ケイ素の微粉末を製造する
方法は、従来の方法に比して熱エネルギ的には得
策ではない。しかし、金属ケイ素蒸気を急冷する
ことにより、金属ケイ素はその蒸気の状態から固
体に迅速に転換されるので、本発明による方法に
よれば、0.1μｍ程度と非常に微細であり且その粒
径が実質的に均一である金属化合物の微粉末を得
ることができる。これに対し従来の気相反応など
を利用した方法に於てはこのように微細で均一な
金属化合物粉末を得ることができない。即ち金属
ケイ素及び窒素ガスは900〜1700℃程度の比較的
低い温度に於て反応して窒化ケイ素となり、この
窒化ケイ素は上述の温度範囲に於て安定である。
従つて例えば900〜1700℃の温度に於て金属ケイ
素発生ガス（シランガス（SiH₄）など）と窒素
発生ガス（アンモニアガス（NH₃）など）との
気相反応により窒化ケイ素を製造する場合には、
金属ケイ素と窒素ガスとが化合して固体の窒化ケ
イ素となる方向に容易に反応が進行し、極めて短
時間のうちに窒化ケイ素粒が成長し、粗大粒とな
つてしまう。次に金属の他の元素の気体状混合物を急冷する
手段として如何なる冷却手段が適切であるかにつ
いて説明する。気体を冷却する方法としては従来
より各種の冷却法が実用化されている。本願発明
者等は、金属と他の元素の気体状混合物を急冷さ
せて金属化合物の微粉末を得る上で如何なる冷却
法が最適であるかについて種々の実験的研究を行
なつた結果、ロケツトの推進装置のノズルとして
使用されている末広ノズル（ラバール・ノズル）
が最も有効であり、末広ノズルによれば10⁶℃／
sec程度の冷却速度にて気体状混合物を急冷させ
得ることを見出した。また末広ノズルの作動条件としては、ノズルの
入口側圧力（よどみ点圧力）とノズルの出口側圧
力（背圧）との比の大小により、それぞれ第１図
ａ〜ｃに示された不足膨張条件、適正膨張条件、
過膨張条件の三種類がある。本願発明者等は、金
属と他の元素の気体状混合物を末広ノズルを用い
て急冷させて金属化合物の微粉末を得る場合に
は、末広ノズルを上述の三つの作動条件のうちい
ずれの作動条件が最適であるかについて種々の実
験的研究を行なつた結果、きわめてスムーズな超
音速流を生じロケツトの推進装置に利用されてい
る不足膨張条件よりも、乱れた流れ、即ち一般に
衝撃波（第一ｃ図に於て符号Wiにて示されてい
る）と呼ばれる流れを生じ、大きな圧力変化及び
温度変化を生ずる適正膨張若しくは過膨張条件が
有効であり、末広ノズルをかかる作動条件下にて
作動させることにより金属蒸気間又は金属蒸気と
各種ガスとが効果的に合金化し又は化学反応する
ことを見出した。次に、気体状混合物の急冷前後、即ち断熱膨張
前後に於ける温度及び圧力条件としては如何なる
条件が適切であるかについて、窒化ケイ素の微粉
末を製造する場合を例にとり説明する。如何なる温度及び圧力条件下に於て窒化ケイ素
が分解し又は化合状態に留まるかは熱力学の第二
法則に従う。即ち金属ケイ素蒸気と窒素ガスとの
化合反応は下記の式(1)にて表される。３（Si）＋２（N₂）＜Si₃N₄＞ ……(1) この反応(1)の自由エネルギ変化ΔFは下記の式
(2)又は式(3)にて表される。 ΔF＝ΔF₀＋RTIn１／（P_Si）³・（P_N2）²……(2) ΔF₀：標準自由エネルギ変化Ｒ：ガス定数、Ｔ：温度〔〓〕 P_Si：金属ケイ素蒸気の分圧 P_N2：窒素ガスの分圧 ΔF＝−495853−7.755TlogT＋205.22T−4.575T×
（3logPsi＋2logP_N2）……(3) 式(3)に於てΔFが負の場合には固体としての窒
化ケイ素が安定であり、ΔFが正の場合には気体
としての金属ケイ素蒸気及び窒素ガスが安定であ
る。第２図は窒素ガス分圧（P_N2）が10^-2気圧
（7.6Torr）の場合のの窒化ケイ素が安定である
領域と金属ケイ素蒸気及び窒素ガスが気体として
安定である領域を示す反応状態図である。この第
２図より、10^-2気圧程度の真空下に於ては、温度
が2000℃以上の場合に金属ケイ素蒸気及び窒素ガ
スの方が窒化ケイ素よりも安定であることが解
る。従つて、本発明による金属化合物の微粉末の製
造方法に於ては、金属蒸気の安定領域に於て金属
蒸気と他の元素の気体とを混合し、その混合ガス
を末広ノズルによつて金属化合物の安定領域まで
急冷し、更に粒成長させずに冷却し続けることが
好ましいことが解る。また、金属蒸気などの安定領域の温度及び圧力
が、工業的にきわめて得にくい温度及び圧力条件
にある場合、例えば温度が3000℃を越すような高
温である場合などでは、それぞれ反応室と末広ノ
ズルとよりなる二つのユニツトを連結し、第一の
反応室内に於ては工業的に実施可能な温度にて金
属の蒸気を発生させ、その金属蒸気を第一の末広
ノズルを経て急冷しつつ第二の反応室へ導き、こ
こで反応ガスと混合しすみやかに第二の末広ノズ
ルを経て反応を生じせしめつつ急冷することによ
り、金属蒸気などの安定領域の温度が低い場合と
同様に、比較的低温の操業にて金属化合物の微粉
末を得ることができる。以下に添付の図面を参照しつつ、本発明を実施
例について詳細に説明する。実施例１第３図はこの実施例１に於て使用された金属化
合物粉末製造装置を示す概略構成図である。図に
於て１は実質的に密閉の容器をなす炉殻を示して
おり、該炉殻１内にはるつぼ２が配置されてい
る。るつぼ２はガス導入ポート３を有するガス予
熱室４と、該ガス予熱室と連通する反応室５とを
有している。るつぼ２の周りにはガス予熱室４及
び反応室５内を所定の温度T₁に維持するヒータ
６が配置されており、このヒータ６により反応室
５内に装入された金属が溶融されて金属溶湯７と
され、更には金属蒸気として蒸発化されるように
なつている。るつぼ２の底壁８には反応室５と炉殻１内の回
収ゾーン９とを連通接続する導管１０が設けられ
ており、該導管の下端には末広ノズル１１が設け
られている。回収ゾーン９には末広ノズル１１よ
り噴出した噴流１２を減速する衝突板１３が配置
されている。また回収ゾーン９は導管１４により
粉末捕集室１５に連通接続されている。粉末捕集室１５は導管１６により開閉弁１７を
介して真空ポンプ１８に接続されており、この真
空ポンプにより粉末捕集室１５内が減圧され、更
には回収ゾーン９及び反応室５内がそれぞれP₂
及びP₁の所定圧力に減圧されるようになつてい
る。また粉末捕集室１５の下方部は、該粉末捕集
室内に於て捕集された金属化合物粉末１９を貯容
する粉末リザーバ２０が設けられており、二つの
開閉弁２１及び２２を適宜に操作することによ
り、粉末捕集室１５内の減圧状態に損ねることな
く、金属化合物粉末１９を外部に取出し得るよう
になつている。かくして構成された金属化合物粉末製造装置を
用いて、以下の要領にて窒化ケイ素粉末を製造し
た。まず金属ケイ素を反応室５内に装入し、ガス
導入ポート３より窒素ガスをガス予熱室４を経て
反応室５内へ導入し、ヒータ６により炉殻１内に
収容されたるつぼ２を急速加熱し、反応室５内の
温度T₁を2300℃とすることにより金属ケイ素を
溶融させてケイ素溶湯７を形成し、更に窒素ガス
導入量を制御して反応室５内の圧力P₁を20Torr
（0.026気圧）になるよう調整した。次いで反応室
５内の混合ガス、即ちケイ素溶湯７より蒸発する
ことにより生成したケイ素蒸気と窒素ガスとより
なる混合ガスを、圧力P₂＝５〜6Torr（0.0066〜
0.0079気圧）に維持された回収ゾーン９内へ末広
ノズル１１を経て噴出させた。この場合ケイ素蒸
気と窒素ガスとよりなる混合ガスは、末広ノズル
１１による自己断熱膨張により温度T₂＝800℃以
下にまで急冷され、その急冷途中に於て窒化ケイ
素の微粉末となり、余剰の窒素ガスと共に回収ゾ
ーン９へ移行した。次いでかくして生成した微粉状の窒化ケイ素を
衝突板１３によつて減速させ、真空ポンプ１８に
より窒素ガスと共に粉末捕集室１５内へ導き、粉
末捕集室内に於て捕集し粉末リザーバ２０内に回
収した。また粉末捕集室１５内より真空ポンプ１
８により窒素ガスを吸引することにより、窒素ガ
スを図には示されていない窒素ガス回収室内に回
収した。尚、金属化合物粉末製造装置内に導入された金
属ケイ素及び窒素ガスの純度及び導入量はそれぞ
れ99.2％、100ｇ、99.99％、16／minであり、
反応時間は13分であつた。かくして製造された窒化ケイ素粉末の窒素含有
量、平均粒径、結晶形態などの特性を後述の他の
実施例の結果と共に巻末の表１に示す。実施例２第４図はこの実施例３に於て使用された金属化
合物粉末製造装置を示す第３図と同様の概略構成
図である。尚第４図に於て、第３図に示された部
材と実質的に同一の部材には同一の符号が付され
ている。この実施例に於て使用された金属化合物粉末回
収装置は、導管１０によつてるつぼ２と連通接続
された回収炉２３を有しており、該回収炉内に回
収ゾーン９及び衝突板１３が設けられており、ま
た該回収炉２３はヒータ２４により所定の温度に
維持されるよう構成されている点を除き、第３図
に示された金属化合物粉末回収装置と同様に構成
されている。かくして構成された金属化合物粉末製造装置を
用いて、以下の要領にて窒化ケイ素粉末を製造し
た。まず金属ケイ素を反応室５内に装入し、ガス
導入ポート３より窒素ガスをガス予熱室４を経て
反応室５内へ導入し、ヒータ７により炉殻１内に
収容されたるつぼ２を急速加熱し、反応室５内の
温度T₁を2300℃とすることにより、金属ケイ素
を溶融させてケイ素溶湯７を形成し、更に窒素ガ
ス導入量を制御して反応室５内の圧力P₁を
20Torr（0.026気圧）になるよう調整した。次い
で反応室５内の混合ガス、即ちケイ素溶湯７より
蒸発することにより生成したケイ素蒸気と窒素ガ
スとよりなる混合ガスを、温度T₂＝1450℃、圧
力P₂＝６〜8Torr（0.0079〜0.0105気圧）に維持さ
れた回収ゾーン９内へ末広ノズル１１を経て噴出
させた。この場合ケイ素蒸気と窒素ガスとよりな
る混合ガスは、末広ノズル１１による自己断熱冷
却により温度T₂＝約1400℃にまで急冷され、そ
の急冷途中に於て窒化ケイ素の微粉末となり、余
剰の窒素ガスと共に回収ゾーン９へ移行した。次いでかくして生成した微粉状の窒化ケイ素を
衝突板１３によつて減速させ、真空ポンプ１８に
より窒素ガスと共に粉末捕集室１５内へ導き、粉
末捕集室内に於て捕集し、粉末リザーバ２０内に
回収した。かくして製造された窒化ケイ素粉末の特性を巻
末の表１に示す。尚、金属化合物粉末製造装置内
に導入された金属ケイ素及び窒素ガスの純度及び
導入量、及び反応時間はそれぞれ上述の実施例１
の場合と同一であつた。実施例３第４図に示された金属化合物粉末回収装置を用
いて、回収炉２３内の温度T₂及び圧力P₂をそれ
ぞれ1100℃、４〜5Torr（0.0053〜0.0066気圧）と
した点を除き、上述の実施例２と同様の要領にて
金属化合物粉末を製造した。尚末広ノズル１１の
出口に於ける窒化ケイ素と窒素ガスとの混合ガス
の温度は1000〜1050℃であつた。この実施例に於て製造された窒化ケイ素粉末の
特性を巻末の表１に示す。尚この実施例に於て
も、金属化合物粉末製造装置内に導入された金属
ケイ素及び窒素ガスの純度及び導入量、及び反応
時間はそれぞれ上述の実施例１の場合と同一であ
つた。実施例４第５図はこの実施例４に於て使用された金属化
合物粉末製造装置を示す第３図及び第４図と同様
の概略構成図である。尚この第５図に於て第３図
及び第４図に示された部材と実質的に同一の部材
には同一の符号が付されている。この実施例４に於て使用された金属化合物粉末
製造装置は、炉殻１内に導管１０によつて互いに
連通接続された第一のるつぼ２と第二のるつぼ２
５とを有しており、第一のるつぼ２は実施例１に
於け使用された金属化合物粉末製造装置のるつぼ
２と同様に構成されている。第二のるつぼ２５内
には第一のるつぼ２の第一の反応室５と連通する
第二の反応室２６が設けられている。この第二の
反応室２６内には導管１０の下端に設けられた第
一の末広ノズル１１の先端が開口しており、また
第一のるつぼ２に設けられた第一のガス導入ポー
ト３と同様の第二のガス導入ポート２７が設けら
れている。第二のるつぼ２５の底壁２８には第二
の反応室２６と炉殻１内の回収ゾーン９とを連通
接続する導管２９が設けられており、該導管の下
端には第二の末広ノズル３０が設けられている。
また第二のるつぼ２５の周りには第二の反応室２
６内を所定の温度T₂に維持するヒータ３１が設
けられている。従つてこの第５図に示された金属化合物粉末製
造装置によれば、 (1) 第一の反応室５内に於て形成された金属蒸気
と第一のガス導入ポート３より導入されたガス
とを第一の反応室５内に於て混合して混合ガス
を形成し、その混合ガスを第一の末広ノズル１
１により急冷させ、かくして急冷された混合ガ
スを第二の反応室２６内に於て一旦所定の温度
T₂に維持したのち、更に第二の末広ノズル３
０によつて急冷させる操作 (2) 第一のガス導入ポート３を閉じ第一の反応室
５内に於て形成された金属蒸気のみを第一の末
広ノズル１１によつて急冷させ、かくして急冷
された金属蒸気を第二の反応室２６内に於て第
二のガス導入ポート２７より導入されたガスと
混合して混合ガスを形成し、その混合ガスを第
二の末広ノズル３０によつて急冷させる操作 (3) 第一の反応室５内に於て形成された金属蒸気
とガスとの混合ガスを第一の末広ノズル１１に
よつて急冷させ、かくして急冷された混合ガス
と第二のガス導入ポート２７より導入されたガ
スと混合し、その混合ガスを第二の末広ノズル
３０によつて急冷させる操作 (4) 第一の反応室５内に於て形成された金属蒸気
とガスとの混合ガスを第一の末広ノズル１１に
よつて急冷させ、かくして急冷された混合ガス
と第二の反応室２６内に於て形成された他の金
属蒸気とを混合し、かくして形成された混合ガ
スを第二の末広ノズル３０によつて急冷させる
操作などの種々の操作を一つの金属化合物粉末製造装
置によつて行なうことができる。尚この第５図に示された金属化合物粉末製造装
置に於ては、第６図に示されている如く、第一の
末広ノズルの先端部３２を第二の末広ノズル３０
の入口部３３に近接して配置することにより、第
二の反応室内に於て混合されるガス３４が第一の
末広ノズルより噴出した噴流３５により、第二の
末広ノズル内へ吸引されるよう構成することも可
能である。上述の如く構成された金属化合物粉末製造装置
を用いて、以下の要領にて窒化アルミニウム粉末
を製造した。まず第一のガス導入ポート３を閉じ
て第一の反応室５内に金属アルミニウムを装入
し、ヒータ６により第一の反応室５内をT₁＝
1900℃に加熱してアルミニウム溶湯７を形成し、
また第一の反応室５内をP₁＝35〜40Torr（0.046
〜0.053気圧）に設定した。次いで第一反応室５
内に於て生成されたアルミニウム蒸気を第一の末
広ノズル１１を経て、温度T₂＝600〜700℃、圧
力P₂＝5Torr（0.0066気圧）に維持された第二の
反応室２６内へ噴出させ、かくして急冷されたア
ルミニウム蒸気（既に固相となつている）と第二
のガス導入ポート２７より導入された窒素ガスと
を第二の反応室２６内に於て混合し、かくして形
成された混合ガスを第二の末広ノズル３０によつ
て急冷させることにより、微粉末状の窒化アルミ
ニウムを得た。尚、金属化合物粉末製造装置内に導入された金
属アルミニウム及び窒素ガスの純度及び導入量は
それぞれ99.92％、100ｇ、99.99％、18／minで
あり、反応時間は17分であつた。かくして製造された窒化アルミニウムの特性を
下記の表１に示す。

【表】以上に於ては本発明を窒化ケイ素粉末及び窒化
アルミニウム粉末の製造に関する特定の実施例に
ついて詳細に説明したが、本発明はこれらの実施
例に限定されるものではなく、例えば炭化ケイ素
や炭化チタンの如き他の種々の金属化合物の粉末
を製造する場合についても適用可能なものである
ことが理解されよう。

【図面の簡単な説明】

第１ａ図乃至第１ｃ図はそれぞれ末広ノズルの
作動条件を示す解図、第２図は窒素ガス分圧が
10^-2気圧の場合の窒化ケイ素が安定である領域と
金属ケイ素蒸気及び窒素ガスが気体として安定で
ある領域を示す反応状態図、第３図乃至第５図は
それぞれ本発明による金属化合物の微粉末の製造
方法を実施するに好適な金属化合物粉末製造装置
を示す概略構成図、第６図は二つの末広ノズルの
位置関係を示す解図である。１……炉殻、２……るつぼ、３……ガス導入ポ
ート、４……ガス予熱室、５……反応室、６……
ヒータ、７……溶湯、８……底壁、９……回収ゾ
ーン、１０……導管、１１……末広ノズル、１２
……噴流、１３……衝突板、１４……導管、１５
……粉末捕集室、１６……導管、１７……開閉
弁、１８……真空ポンプ、１９……金属化合物粉
末、２０……粉末リザーバ、２１，２２……開閉
弁、２３……回収炉、２４……ヒータ、２５……
第二のるつぼ、２６……第二の反応室、２７……
第二のガス導入ポート、２８……底壁、２９……
導管、３０……第二の末広ノズル、３１……ヒー
タ、３２……先端部、３３……入口部、３４……
ガス、３５……噴流。

Claims

【特許請求の範囲】１少なくとも一つの金属化合物を構成すべき少
なくとも一つの金属と他の元素の気体状混合物を
末広ノズルを経て断熱膨張させることにより急冷
させつつ前記金属と前記他の元素とを反応させる
ことにより前記金属化合物の微粉末を製造する方
法。２特許請求の範囲第１項の方法に於て、前記金
属はケイ素であり、前記他の元素は窒素であり、
前記金属化合物は窒化ケイ素であることを特徴と
する方法。３特許請求の範囲第２項の方法に於て、前記末
広ノズルによる断熱膨張前に於ける前記気体状混
合物の温度は実質的に2000℃以上であり、その圧
力は実質的に10^-1気圧以下であることを特徴とす
る方法。４特許請求の範囲第３項の方法に於て、前記末
広ノズルによる断熱膨張後に於ける前記金属化合
物の温度は実質的に1000〜1500℃であることを特
徴とする方法。５一つの金属化合物を構成すべき少なくとも一
つの気体状金属を第一の末広ノズルを経て断熱膨
張させることにより急冷させ、これに更に前記金
属化合物を構成すべき他の元素を気体状態にて混
合し、その混合ガスを第二の末広ノズルを経て断
熱膨張させることによつて急冷させつつ前記金属
と前記他の元素とを反応させることにより前記金
属化合物の微粉末を製造する方法。