JPH0255481B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、合金の微粉末の製造方法に係り、更
に詳細には合金を構成すべき気体状態の少なくと
も一つの金属と他の元素とを末広ノズルによつて
急冷させることにより合金の微粉末を製造する方
法に係る。

本明細書に於て、「合金」とは２以上の元素よ
りなりその少なくとも一方は金属である物質、即
ち固溶体、金属元素と他の元素との混合物、金属
間化合物、金属−非金属化合物、又はこれらの混
合物などを広く指称するものとする。

従来の技術及び発明が解決しようとする課題 合金は一般に、該合金を構成すべき金属の溶融
体から又は合金を構成すべき金属の溶融体と他の
元素のガス体とから製造される。かかる合金の製
造方法に於ては、製造された合金中に不純物が混
入することが避けられないこと、合金を数μｍ以
下の微粉末として得ることができないこと、及び
溶融体からの急冷では10⁵℃／sec程度の冷却速度
が限度であり、このため優れた非晶質（アモルフ
アス）の特性を有する合金を得ることができない
などの欠点がある。

また各種金属材料の単結晶又は薄膜の製造方法
として所謂気相成長法や真空蒸着法が実用化され
ているが、これらの方法は何れも基板上へのゆる
やかな蒸着現象を利用しているため、得られる金
属材料は基板直上の非晶質層とその上層の結晶層
とよりなる混合物であること、及び生成速度が遅
いため大量生産には不向きであるなどの欠点があ
り、均一な特性を有する合金の微粉末を能率良く
製造する方法としては不適当である。

これら従来の方法に於ける上述の如き種々の欠
点に鑑み、特にセラミツクスなどの原料として賞
用されている窒化ケイ素の微粉末の製造方法の一
つとして、金属ケイ素粉末を形成し、該金属ケイ
素粉末を窒素又はアンモニア気流中で加熱し、窒
素ガス圧を抑制しつつ1500℃以下の温度に於てケ
イ素と窒素とを化合させる方法が実用化されてい
る。しかしこの方法に於ては、得られる窒化ケイ
素はα型とβ型の窒化ケイ素が混在したものであ
り、また微細の窒化ケイ素粉末を得ることが困難
であり、微細な窒化ケイ素粉末を得るには原料で
ある金属ケイ素を長時間に亙つて粉砕しなければ
ならないという欠点がある。また、窒化ケイ素微
粉末の他の一つの製造方法として、ハロゲン化ケ
イ素とアンモニア、又は含窒素シラン化合物とア
ンモニアとの高温度（1000〜1500℃）に於ける気
相反応により窒化ケイ素の粉末を製造する方法が
開発されている。しかしこの方法に於ては、気相
反応により生じる塩素や塩酸などが生成された窒
化ケイ素中に混入することが避けられないこと、
及び得られる窒化ケイ素粉末は3μｍ以下の種々
の粒径の粉末が混在したものであり、粒径1μｍ
以下の整粒微粉を得るためには、粉砕及び分級の
後処理を必要とするという欠点がある。

本願発明者等は、上述の如き従来の合金粉末の
製造方法に於ける叙上の如き欠点に鑑み、種々の
実験的研究を行なつた結果、合金を構成すべき金
属と他の元素の気体状混合物を末広ノズルによつ
て急冷しその急冷過程に於てそれらを反応させる
ことにより、従来の製造方法に於ける上述の如き
種々の欠点を解消し得ることを見出し、本願出願
人と同一の出願人の出願に係る特願昭57−32120
号に於て、粒径が非常に小さく且実質的に均一で
ある高純度の合金微粉末を能率良く低廉に製造す
ることのできる方法として、少なくとも一つの合
金を構成すべき少なくとも一つの金属と他の元素
の気体状混合物を末広ノズルを経て断熱膨張させ
ることにより急冷させつつ前記金属と前記他の元
素とを反応させることにより前記合金の微粉末を
製造する方法、及び少なくとも一つの合金を構成
すべき少なくとも一つの気体状金属を第一の末広
ノズルを経て断熱膨張させることにより急冷さ
せ、これに更に前記合金を構成すべき他の元素を
気体状態にて混合し、その混合ガスを第二の末広
ノズルを経て断熱膨張させることによつて急冷さ
せつつ前記金属と前記他の元素とを反応させるこ
とにより前記合金と微粉末を製造する方法を提案
した。尚上述の特許出願に於ては、本願に於ける
「合金」に対応する用語として「金属化合物」な
る用語が使用されている。

上述の特許出願に係る合金微粉末の製造方法に
よれば、気体状混合物を構成する金属蒸気は、末
広ノズルを通過する際の自己断熱膨張によつて、
その気体状態に於ける大きさのまま固体の微粉末
に急冷され、これと同時に合金を構成すべき他の
元素と反応するので、粒径が極めて小さく且粒径
が実質的に均一である合金微粉末を従来の方法に
比して高純度にて能率良く連続的に製造すること
ができる。

しかし、上述の特許出願に係る方法は合金を構
成すべき金属と他の元素の気体状混合物を末広ノ
ズルによつて急冷させ、その急冷過程に於てそれ
らを反応させることを特徴とするものであり、末
広ノズルによる冷却速度は10⁶℃／sec程度と極め
て迅速であるため、自己断熱膨張による冷却が維
持され得る程度の過膨張〜適正膨張条件下に於て
は、気体状混合物の一部は充分に合金化し得ない
まま連続的に冷却されるので、上述の特許出願に
係る方法に於ても、所望の合金微粉末を高純度に
て得ることは困難である。例えば上述の方法によ
り製造された窒化ケイ素微粉末の窒素含有量は、
理論値の39.94％に対し、37.8〜38.9％であり、対
理論値％では94.6〜97.4％である。

本願発明者等は、上述の特許出願に係る方法に
よれば非常に微細な合金粉末を能率良く連続的に
製造することができるという利点を活かしつつ、
所望の合金微粉末を高純度にて製造するための手
段について種々の実験的研究を行なつた結果、通
常の末広ノズルではなく、通路の最小断面部（の
ど部）の直径の１倍以上の長さに亙つて一定断面
にて延在する一定断面部を有する末広ノズルを使
用し、それを適正膨張条件若しくは過膨張条件に
て作動させることにより、生成される合金粉末の
粒成長を抑制しつつ気体状混合物の合金化を充分
に行なわせることができ、これにより所望の合金
微粉末を高純度にて製造し得ることを見出した。

本発明は、本願発明者等が行なつた種々の実験
的研究の結果得られた知見に基き、上述の特許出
願に係る方法による場合よりも一層高純度にて、
粒径が非常に小さく且実質的に均一である所望の
合金微粉末を能率良く低廉に製造することのでき
る方法を提供することを目的としている。

課題を解決するための手段 かかる目的は、本発明によれば、第一及び第二
の室と、前記第一及び第二の室を連通接続し前記
第一の室内の流体を前記第二の室内へ噴射するよ
う構成された末広ノズルと、前記第二の室内を減
圧する減圧手段と、前記第一の室若しくは前記末
広ノズル内へ他の気体状元素を導入する他の気体
状元素導入手段とを有し、前記末広ノズルの通路
はその最小断面部の直径の１倍以上の長さに亙つ
て一定断面にて延在する少なくとも一つの一定断
面部を有する合金微粉末製造装置を使用し、前記
減圧手段により前記末広ノズルを適正膨張条件若
しくは過膨張条件にて作動させる状態で、少なく
とも一つの合金を構成すべき少なくとも一つの金
属の蒸気を末広ノズルを経て断熱膨張させること
により急冷させると共に、前記他の気体状元素導
入手段を経て前記第一の室若しくは前記末広ノズ
ル内へ他の気体状元素を導入し、前記金属と前記
他の気体状元素とを合金化させることを含む合金
微粉末の製造方法、及び第一乃至第三の室と、前
記第一及び第二の室を連通接続し前記第一の室内
の流体を前記第二の室へ噴射するよう構成された
第一の末広ノズルと、前記第二及び第三の室を連
通接続し前記第二の室内の流体を前記第三の室内
へ噴射するよう構成された第二の末広ノズルと、
前記第三の室内を減圧する減圧手段と、前記第二
の室若しくは前記第二の末広ノズル内の他の気体
状元素を導入する他の気体状元素導入手段とを有
し、前記第一及び第二の末広ノズルのうちの少な
くとも前記第二の末広ノズルの通路はその最小断
面部の直径の１倍以上の長さに亙つて一定断面に
て延在する少なくとも一つの一定断面部を有する
合金微粉末製造装置を使用し、少なくとも一つの
合金を構成すべき少なくとも一つの金属の蒸気を
第一の末広ノズルを経て断熱膨張させることによ
り急冷させると共に、前記他の気体状元素導入手
段を経て前記第二の室若しくは前記第二の末広ノ
ズル内へ他の気体状元素を導入し、これにより前
記金属と前記他の気体状元素とを合金化させると
共にその混合ガスを第二の末広ノズルを経て断熱
膨張させることによつて急冷させることを含む合
金微粉末の製造方法により達成される。

発明の作用及び効果 一般に末広ノズルの作動条件としては、不足膨
張条件、適正膨張条件、過膨張条件の三種類があ
るが、本発明の合金微粉末の製造方法に於ては末
広ノズルは適正膨張条件若しくは過膨張条件にて
作動される。従つてノズルより上流側のガスの圧
力、温度をそれぞれP₁（Torr）、T₁（〓）とし、
ノズルより下流側の圧力、温度をそれぞれP₂
（Torr）、T₂（〓）とし、ガス体の比熱比をｋとす
ると、ノズル下流側の温度は T₂＝T₁×（P₂／P₁）^K-1/K となり、これにより冷却速度は10^-5〜10^-6℃／
sec程度の超急冷になり、従つて合金を構成すべ
き金属の蒸気は末広ノズルを通過する際の自己断
熱膨張によつて実質的にその気体状態に於ける大
きさのまま固体の微粉末に急冷される。また金属
蒸気はかくして急冷されると共に他の元素と混合
されてその混合ガスが末広ノズルの一定断面部に
於てそれらが合金化するに適した状態に一時的に
維持される。従つて本発明製造方法によれば、粒
径が極めて小さく且粒径が実質的に均一であるの
みならず、従来の方法や上述の特許出願に係る方
法に比して高純度の合金微粉末を能率良く連続的
に製造することができる。

特に本発明の方法により金属−非金属化合物の
微粉末を製造する場合には、100％に近い高純度
にて金属−非金属化合物の微粉末を製造すること
ができる。また本発明による合金微粉末の製造方
法によれば、末広ノズル通過前後に於ける温度及
び圧力、通路の一定断面部の直径や長さ及びその
通路の最小断面部に対する相対位置などを適宜に
設定することにより、合金微粉末を非晶質、α型
結晶質など所望の形態にて得ることができる。

尚、本発明の製造方法に於ける合金を構成すべ
き金属及び他の元素は、互いに合金化する任意の
金属及び元素の組合せであつてよいが、特に金属
としてはケイ素、アルミニウム、チタンなど、若
しくはそれらの組合せが好ましい。また他の元素
としては窒素、炭素、酸素、更には他の金属元素
（この場合得られる合金は金属間化合物となる）
であつてよい。またこの場合、合金を構成すべき
他の元素は、その元素自体よりなる気体のみなら
ず当該元素を含みその元素を分離し得る物質より
生成したものであつてもよい。例えば他の元素が
窒素である場合には、窒素ガスのみならず、アン
モニアの如き物質が使用されてよい。

また上述の特許出願に係る方法の場合と同様、
本発明による合金微粉末の製造方法に於ても、金
属蒸気の安定領域に於て金属蒸気と他の元素の気
体とを混合しその混合ガスを末広ノズルによつて
合金の安定領域まで粒成長させずに急冷させるこ
とが好ましい。

更に本願に於て、「適正膨張条件」とは末広ノ
ズルを通過した流体のノズルの出口に於ける圧力
がノズルの出口周囲の圧力と実質的に同一になる
末広ノズルの作動条件をいい、また「過膨張条
件」とは末広ノズルを通過した流体のノズルの出
口に於ける圧力がノズルの出口周囲の圧力よりも
低くなる条件をいう。

以下に添付の図を参照しつつ、本発明の実施例
について詳細に説明する。

実施例 まず、本発明による合金微粉末の製造方法に於
て使用されてよい第１図乃至第３図に示された末
広ノズルを第４図に示された通常の末広ノズルと
対比して説明する。尚これら第１図乃至第４図に
於て、相互に実質的に同一の部分には同一の符号
が付されている。

第４図に示されている如く、通常の末広ノズル
１は入口部２と最小断面部（のど部）３と膨張部
４とよりなつている。これに対し第１図乃至第３
図に示された末広ノズル１は入口部２、最小断面
部３、膨張部４に加えて、最小断面部３の直径Ｄ
の１倍以上の長さＬに亙つて一定断面にて延在す
る一定断面部５（及び５′）を有している。

特に第１図に示された末広ノズル１に於ては、
一定断面部５の断面は末広ノズル１の最小断面に
等しく構成されており、膨張部４は一定断面部５
の下流側に設けられている。第２図に示された末
広ノズル１に於ては、一定断面部５は末広ノズル
１の最小断面部３の下流側に位置し且膨張部４と
膨張部４′との間に位置している。更に第３図に
示された末広ノズル１に於ては、最小断面部３の
下流側に位置する二つの一定断面部５及び５′が
設けられている。第一の一定断面部５は長さL₁
を有し膨張部４と４′との間に位置しており、第
二の一定断面部５′は長さL₂を有し膨張部４′と
膨張部４″との間に位置している。尚、製造され
るべき合金微粉末の特性などに応じて、第１図に
示された膨張部４に更に他の一定断面部が設けら
れた末広ノズルや、３つ以上の一定断面部を有す
る末広ノズルが使用されてよい。

これらの末広ノズルの入口部２に金属蒸気と他
の元素の気体との混合ガスを導入し、末広ノズル
の先端側より真空吸引すると、第１図に示された
末広ノズルの場合には、混合ガスは最小断面部３
に於て音速に到達した後ほぼ定常状態に維持しつ
つ一定断面部５を通過し、膨張部４に於て断熱膨
張により急冷される。また第２図及び第３図に示
された末広ノズルに於ては、よどみ点圧力（入口
部圧力）と背圧との圧力比が適宜に調整されれ
ば、混合ガスは一定断面部５の直前で生じた衝撃
波により一定断面部５内に於て周期性の弱い圧力
変化を伴う乱れた流れを生起し、しかる後膨張部
４′に於て急冷される。また衝撃波を生じない場
合には、混合ガスは膨張部４に於ける冷却途上の
状態が一定断面部５に於て一時的に維持され、し
かる後膨張部４′に於て急冷される。尚第３図に
示された末広ノズルの如く、複数の一定断面部を
有する末広ノズルに於ては、上述のプロセスがそ
の一定断面部の数に応じて繰返される。また上述
の如き現象が生じるのは、一定断面部５が最小断
面部３の直径Ｄの１倍以上の長さＬを有している
場合であることが実験により確認されている。

第５図に示されている如く、各種金属の発生蒸
気圧は金属毎に大きく異なる。また例えば各種金
属蒸気と酸素、窒素、炭素との反応のし易さや、
各種金属蒸気が蒸気として又は酸化物、窒化物、
炭化物として安定である圧力及び温度条件はそれ
ぞれ互いに異なる。更に例えば真空技術講座第９
巻「真空冶金」（日刊工業新聞社）の第59頁〜第
61頁に記載されている如く、同一の温度条件下に
於ても各種化合物の生成自由エネルギは互いに異
なつており、従つて同一の温度条件下に於ても各
種の化合物の分解や化合などの挙動はそれぞれ互
いに異なる。

従つて、高温の混合ガスを上述の如き一定断面
部を有する末広ノズルによつて急冷させつつそれ
らを合金化させる場合には、その金属と他の元素
との合金化のし易さや、それらが混合ガスとして
又は合金として安定である温度及び圧力条件など
に応じて、末広ノズル前後に於ける圧力及び温度
条件のみならず、一定断面部の位置や長さなどを
適宜に選定すれば、上述の如き一定断面部を有す
る末広ノズルが持つ上述の如き機能を発揮させ
て、混合ガスを構成する金属を他の元素と充分に
合金化させることができ、これにより高純度の合
金微粉末を得ることができる。

次に本発明による合金微粉末の製造方法の幾つ
かの実施例を第６図に示された合金微粉末製造装
置を用いて実施される場合について説明する。

第６図に於て、１０は炉殻を示しており、該炉
殻内にはポート１１及び１２を有し温度T₁に維
持されるよう構成された第一の室１３と、ポート
１４を有し温度T₂に維持されるよう構成された
第二の室１５とが配置されている。第一の室１３
と第二の室１５とは第一の末広ノズル１６により
連通接続されており、第二の室１５の内部は第二
の末広ノズル１７により炉殻１０内の粉末回収ゾ
ーン１８と連通接続されている。これら第一及び
第二の末広ノズルは、製造されるべき合金微粉末
の特性や種類に応じて選定された第１図乃至第３
図に示されている如き一定断面部５を有する末広
ノズルである。

第二の末広ノズル１７の下方には該第二の末広
ノズルより噴出した噴流を減速させる衝突板１９
が設けられている。また炉殻１０の下端には導管
２０が連通接続されており、該導管２０を経て図
には示されていない真空ポンプによつて第一の室
１３内、第二の室１５内、及び粉末回収ゾーン１
８の圧力がそれぞれP₁、P₂、P₃に減圧されるよ
うになつている。

この合金微粉末製造装置を用いて行なわれる合
金微粉末の製造方法に於ける主要な基本操作とし
ては、下記の三つの方法がある。

(イ) ポート１１を経て第一の室１３内に導入され
又は第一の室１３内に於て蒸発により生成され
たＡガス（金属蒸気）と、ポート１２を経て第
一の室１３内へ導入されたＢガスとを第一の室
１３内に於て混合し、その混合ガスを第一の末
広ノズル１６によつて急冷させつつそれらを合
金化させ、更に第二の末広ノズル１７によつて
急冷させる（この場合第二の室１５及び第二の
末広ノズル１７は省略されても良い。） (ロ) 第一の室１３内のＡガス（金属蒸気）のみを
第一の末広ノズル１６によつて急冷させ、これ
とポート１４を経て第二の室１５内へ導入され
たＣガスとを第二の室内に於て混合し、その混
合ガスを第二の末広ノズル１７によつて急冷さ
せつつそれらを合金化させる。

(ハ) 第一の室１３内に於てＡガスとＢガスとを混
合し、その混合ガスを第一の末広ノズル１６に
よつて急冷させつつそれらを合金化させ、これ
とポート１４を経て第二の室１５内へ導入され
又は第二の室１５内に於て生成されたＣガスと
を第二の室内に於て混合し、その混合ガスを第
二の末広ノズル１７によつて急冷させつつ更に
それらを合金化させる。

本発明による合金微粉末の製造方法に於ては、
製造すべき合金微粉末の特性に応じ、上述の基本
操作の何れかを採用する。

(1) 金属の混合物又は金属間化合物の微粉末の製
造 基本的には上述の操作(ロ)を使用する。即ちそれ
ぞれの金属の蒸気圧P₁及びP₂を勘案して第一の
室及び第二の室内の温度T₁及びT₂を設定し、そ
れらを合金化させる。

(2) 金属−非金属化合物の微粉末の製造 金属−非金属化合物の生成温度領域に応じて上
述の操作(イ)又は(ロ)の何れかを使用する。即ち製造
されるべき金属−非金属化合物の生成温度領域が
第一の室内の温度T₁と第二の室内の温度T₂との
間にある場合には上述の操作(イ)を使用し、金属−
非金属化合物の生成温度領域がT₂又はT₂以下で
ある場合には上述の操作(ロ)を使用し、第一の室１
３内のＡガスを第一の末広ノズル１６によつて一
旦急冷させた後、これとポート１４を経て第二の
室１５内へ導入されたＣガス（非金属元素のガ
ス）とを混合し、その混合ガスを第二の末広ノズ
ル１７によつて急冷させつつ化合させる。

(3) 金属と金属−非金属化合物との混合物の微粉
末の製造 上述の操作(ハ)を使用する。即ち第一の室１３内
のＡガス（金属蒸気）とＢガス（非金属ガス）と
よりなる混合ガスを第一の末広ノズル１６によつ
て急冷せさつつ化合させ、これとポート１４を経
て第二の室１５内へ導入されたＣガス（金属蒸
気）とを混合し、その混合ガスを第二の末広ノズ
ル１７によつて急冷させつつ合金化させる。

(4) 金属間化合物と金属−非金属化合物との混合
物の微粉末の製造 同じく上述の操作(ハ)を使用する。即ち第一の室
１３内のＡガスとＢガス（両者共金属蒸気）より
なる混合ガスを第一の末広ノズル１６によつて急
冷させつつ化合させ、これとポート１４を経て第
二の室１５内へ導入されたＣガス（非金属元素の
ガス）とを混合し、その混合ガスを第二の末広ノ
ズル１７によつて急冷させつつ合金化させる。

上記何れかの方法によれば、所望の合金微粉末
を高純度にて且非晶質又は結晶質の何れかの形態
にて製造することができる。また各種ガスの組合
せによつては、上述の金属間化合物の固溶体など
をも製造することができる。

尚第７図に示されている如く、通路２１の途中
にＣガスを導入するためのポート２２が開口して
いる末広ノズル２３を使用すれば、第６図に示さ
れた合金微粉末製造装置に於ける第二の室１５及
び第二の末広ノズル１７を省略した簡便な合金微
粉末製造装置によつて、第６図に示された装置に
よる場合と実質的に同様の要領にて合金微粉末を
高純度にて製造することができる。また必要に応
じて、第６図に示された合金微粉末製造装置の第
二の末広ノズル１７として、この第７図に示され
た末広ノズル２３が使用されてもよい。同様に、
第８図に示されている如く、第一の末広ノズル１
６と第二の末広ノズル１７とを互いに近接して配
置し、それらの間に環状のガス導入ポート２４を
設ければ、第二の室１５を省略することができ、
またノズルの作動条件を適宜に選定すれば温度
T₂を所要温度とすることができるので、合金微
粉末製造装置は一層簡単なものとなる。

次に本発明による合金微粉末の製造方法に従つ
て実施された二つの具体的実施例について説明す
る。

例 １ 第９図はこの例１に於て使用された合金粉末製
造装置を示す概略構成図である。図に於て３１は
実質的に密閉の容器をなす炉殻を示しており、該
炉殻３１内にはるつぼ３２が配置されている。る
つぼ３２はガス導入ポート３３を有するガス予熱
室３４と、該ガス予熱室と連通する反応室３５と
を有している。るつぼ３２の周りにはガス予熱室
３４及び反応室３５内を所定の温度T₁に維持す
るヒータ３６が配置されており、このヒータ３６
により反応室３５内に装入された金属が溶融され
て金属溶湯３７とされ、更には金属蒸気として蒸
発化されるようになつている。

るつぼ３２の底壁３８には反応室３５と炉殻３
１内の回収ゾーン３９とを連通接続する導管４０
が設けられており、該導管の下端には末広ノズル
４１が設けられている。この末広ノズル４１は第
１図に示された末広ノズル１と同様に構成されて
おり、その一定断面部４１′は最小断面部４１″の
直径の４倍の長さを有している。

回収ゾーン３９には末広ノズル４１より噴出し
た噴流４２を減速する衝突板４３が配置されてお
り、また回収ゾーン３９は導管４４により粉末捕
集室４５に連通接続されている。

粉末捕集室４５は導管４６により開閉弁４７を
介して真空ポンプ４８に接続されており、この真
空ポンプにより粉末捕集室４５内が減圧され、更
には回収ゾーン３９及び反応室３５内がそれぞれ
P₂及びP₁の所定圧力に減圧されるようになつて
いる。また粉末捕集室４５の下方部は、該粉末捕
集室内に於て捕集された合金粉末４９を貯容する
粉末リザーバ５０が設けられており、二つの開閉
弁５１及び５２を適宜に操作することにより、粉
末捕集室４５内の減圧状態を損ねることなく、合
金粉末４９を外部に取出し得るようになつてい
る。

かくして構成された合金粉末製造装置を用い
て、以下の要領にて窒化ケイ素粉末を製造した。
まず金属ケイ素を反応室３５内に装入し、ガス導
入ポート３３より窒素ガスをガス予熱室３４を経
て反応室３５内を導入し、ヒータ３６により炉殻
３１内に収容されたるつぼ３２を急速加熱し、反
応室３５内の温度T₁を2300℃とすることにより
金属ケイ素を溶融させてケイ素溶湯３７を形成
し、更に窒素ガス導入量を制御して反応室３５内
の圧力P₁を20Torrになるよう調整した。

次いで反応室３５内の混合ガス、即ちケイ素溶
湯３７より蒸発することにより生成したケイ素蒸
気と窒素ガスとよりなる混合ガスを、圧力P₂＝
５〜6Torrに維持された回収ゾーン３９内へ末広
ノズル４１を経て噴出させた。この場合ケイ素蒸
気と窒素ガスとよりなる混合ガスは、末広ノズル
４１による自己断熱膨張により温度T₂＝800℃以
下にまで急冷され、その急冷途中に於て窒化ケイ
素の微粉末となり、余剰の窒素ガスと共に回収ゾ
ーン３９へ移行した。

次いでかくして生成した微粉末の窒化ケイ素を
衝突板４３によつて減速させ、真空ポンプ４８に
より窒素ガスと共に粉末捕集室４５内へ導き、粉
末捕集室内に於て捕集し粉末リザーバ５０内に回
収した。また粉末捕集室４５内より真空ポンプ４
８により窒素ガスを吸引することにより、窒素ガ
スを図には示されていない窒素ガス回収室内に回
収した。

尚、合金粉末製造装置内に導入された金属ケイ
素及び窒化ガスの純度及び導入量はそれぞれ99.2
％、100ｇ、99.99％、16／minであり、反応時
間は13分であつた。

かくして製造された窒化ケイ素粉末の特性を下
記の表１に示す。この表１より、特に窒素含有量
は前述の特許出願に係る方法により製造された窒
化ケイ素の窒素含有量37.8〜38.9％よりも高く、
理論値の39.94％に近い値であることが解る。

表 １ 窒素含有量：39.3％ 平均粒径：0.41μｍ 結晶形態：ほとんどがアモルフアス 粒子形状：均質な丸形が主 例 ２ 第１０図はこの例２に於て使用された合金粉末
製造装置を示す第９図と同様の概略構成図であ
る。尚この第１０図に於て第９図に示された部材
と実質的に同一の部材には同一の符号が付されて
いる。

この例２に於て使用された合金粉末製造装置
は、炉殻３１内に導管４０によつて互いに連通接
続された第一のるつぼ３２と第二のるつぼ５５と
を有しており、第一のるつぼ３２は例１に於て使
用された合金粉末製造装置のるつぼ３２と同様に
構成れている。第二のるつぼ５５内には第一のる
つぼ３２の第一の反応室３５と連通する第二の反
応室５６が設けられている。

この第二の反応室５６内には導管４０の下端に
設けられた第一の末広ノズル４１の先端が開口し
ており、また第一のるつぼ３２に設けられた第一
のガス導入ポート３３と同様の第二のガス導入ポ
ート５７が設けられている。第二のるつぼ５５の
底壁５８には第二の反応室５６と炉殻３１内の回
収ゾーン３９とを連通接続する導管５９が設けら
れており、該導管の下端には第二の末広ノズル６
０が設けられている。また第二のるつぼ５５の周
りには第二の反応室５６内を所定の温度T₂に維
持するヒータ６１が設けられている。

尚この合金微粉末製造装置に於ては、第一の末
広ノズル４１は第４図に示された通常の末広ノズ
ルであり、第二の末広ノズル６０は第１図に示さ
れた末広ノズルと同様に構成されており、その一
定断面部６０′は最小断面部６０″の直径の３倍の
長さを有している。

上述の如く構成された合金粉末製造装置を用い
て、以下の要領にてアルミニウムとニツケルとの
混合物の微粉末を製造した。まず第二のガス導入
ポート５７を閉じて第一の反応室３５内に金属ニ
ツケルを装入し、ヒータ３６により第一の反応室
３５内をT₁＝2300℃に加熱してニツケル溶湯３
７を形成し、また第二の反応室５６内に金属アル
ミニウムを装入し、ヒータ６１により第二の反応
室５６内をT₂＝1800℃に加熱してアルミニウム
溶湯３７′を形成した。

次いで第二のガス導入ポート３３より搬送ガス
としてのアルゴンガスを第一の室３５内へ導入し
つつ、第一の反応室３５内に於てP₁＝35Torrの
圧力にて生成されたニツケル蒸気と第一の末広ノ
ズル４１を経て第二の反応室５６内へ噴出させ、
かくして急冷されたニツケル蒸気（既に固相とな
つている）と第二の反応室５６内に於てP₂＝
10Torrにて生成されたアルミニウム蒸気とを第
二の反応室５６内に於て混合し、かくして形成さ
れた混合ガスを第二の末広ノズル６０を経てP₃
＝0.5〜1Torrに減圧された粉末回収ゾーン３９
へ噴出させて急冷せさることにより、アルミニウ
ムとニツケルとの混合物Al_xNi_yの微粉末を得た。

尚、合金粉末製造装置内に導入された金属ニツ
ケル、金属アルミニウム及びアルゴンガスの純度
及び導入量はそれぞれ99.3％、200ｇ、99.7％、
31ｇ、99.97％、３／minであり、反応時間は
18分であつた。

かくして製造されたアルミニウムとニツケルと
の混合物の微粉末の特性を下記の表２に示す。

表 ２ 粉末組成：Al_xNi_y 74％ Ni 16％ Al 10％ 平均粒径：0.08μｍ 結晶形態：アモルフアスが90％以上 粒子形状：ほとんどが均質な丸形 物質的性質：従来のアルミニウム−ニツケル金
属間化合物にない電気的、磁気的性質あり 以上に於ては本発明を幾つかの実施例及び窒化
ケイ素の微粉末及びアルミニウムとニツケルとの
混合物の微粉末の製造に関する具体的実施例につ
いて詳細に説明したが、本発明はこれらの実施例
に限定されるものではなく、本発明の範囲内にて
他の種々の実施例が可能であることは当業者にと
つて明らかであろう。

【図面の簡単な説明】

第１図乃至第３図はそれぞれ本発明による合金
微粉末の製造方法に於て使用されてよい一定断面
部を有する末広ノズルを示す解図的縦断面図、第
４図は通常の末広ノズルを示す第１図乃至第３図
と同様の解図的断面図、第５図は各種金属の平衡
蒸気圧を示すグラフ、第６図は本発明による合金
微粉末の製造方法を実施するに好適な合金微粉末
製造装置を示す解図、第７図は通常の途中にガス
を導入するためのポートを有する末広ノズルを示
す第１図と同様の解図的縦断面図、第８図は二つ
の末広ノズルの位置関係を示す解図、第９図及び
第１０図はそれぞれ例１及び例２に於て使用され
た合金微粉末製造装置を示す概略構成図である。 １……末広ノズル、２……入口部、３……最小
断面部、４……膨張部、５……一定断面部、１０
……炉殻、１１，１２……ポート、１３……第一
の室、１４……ポート、１５……第二の室、１６
……第一の末広ノズル、１７……第二の末広ノズ
ル、１８……粉末回収ゾーン、１９……衝突板、
２０……導管、２１……通路、２２……ポート、
２３……末広ノズル、３１……炉殻、３２……る
つぼ、３３……ガス導入ポート、３４……ガス予
熱室、３５……反応室、３６……ヒート、３７…
…溶湯、３８……底壁、３９……回収ゾーン、４
０……導管、４１……末広ノズル、４１′……一
定断面部、４１″……最小断面部、４２……噴流、
４３……衝突板、４４……導管、４５……粉末捕
集室、４６……導管、４７……開閉弁、４８……
真空ポンプ、４９……合金粉末、５０……粉末リ
ザーバ、５１，５２……開閉弁、５５……第二の
るつぼ、５６……第二の反応室、５７……第二の
ガス導入ポート、５８……底壁、５９……導管、
６０……第二の末広ノズル、６０′……一定断面
部、６０″……最小断面部。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 第一及び第二の室と、前記第一及び第二の室
   を連通接続し前記第一の室内の流体を前記第二の
   室内へ噴射するよう構成された末広ノズルと、前
   記第二の室内を減圧する減圧手段と、前記第一の
   室若しくは前記末広ノズル内へ他の気体状元素を
   導入する他の気体状元素導入手段とを有し、粒記
   末広ノズルの通路はその最小断面部の直径の１倍
   以上の長さに亙つて一定断面にて延在する少なく
   とも一つの一定断面部を有する合金微粉末製造装
   置を使用し、前記減圧手段により前記末広ノズル
   を適正膨張条件若しくは過膨張条件にて作動させ
   る状態で、少なくとも一つの合金を構成すべき少
   なくとも一つの金属の蒸気を末広ノズルを経て断
   熱膨張させることにより急冷させると共に、前記
   他の気体状元素導入手段を経て前記第一の室若し
   くは前記末広ノズル内へ他の気体状元素を導入
   し、前記金属と前記他の気体状元素とを合金化さ
   せることを含む合金微粉末の製造方法。 ２ 特許請求の範囲第１項の合金微粉末の方法に
   於て、前記一定断面部の断面は前記末広ノズルの
   最小断面に等しいことを特徴とする合金微粉末の
   製造方法。 ３ 特許請求の範囲第１項の合金微粉末の製造方
   法に於て、前記一定断面部は前記末広ノズルの最
   小断面部よりも下流側に位置していることを特徴
   とする合金微粉末の製造方法。 ４ 特許請求の範囲第１項〜第３項の何れかの合
   金微粉末の製造方法に於て、前記他の気体状元素
   導入手段は前記末広ノズルの前記通路の途中に前
   記他の気体状元素を導入するよう構成されている
   ことを特徴とする合金微粉末の製造方法。 ５ 第一乃至第三の室と、前記第一及び第二の室
   を連通接続し前記第一の室内の流体を前記第二の
   室へ噴射するよう構成された第一の末広ノズル
   と、前記第二及び第三の室を連通接続し前記第二
   の室内の流体を前記第三の室内へ噴射するよう構
   成された第二の末広ノズルと、前記第三の室内を
   減圧する減圧手段と、前記第二の室若しくは前記
   第二の末広ノズル内の他の気体状元素を導入他の
   気体状元素導入手段とを有し、前記第一及び第二
   の末広ノズルのうちの少なくとも前記第二の末広
   ノズルの通路はその最小断面部の直径の１倍以上
   の長さに亙つて一定断面にて延在する少なくとも
   一つの一定断面部を有する合金微粉末製造装置を
   使用し、少なくとも一つの合金を構成すべき少な
   くとも一つの金属の蒸気を第一の末広ノズルを経
   て断熱膨張させることにより急冷させると共に、
   前記他の気体状元素導入手段を経て前記第二の室
   若しくは前記第二の末広ノズル内へ他の気体状元
   素を導入し、これにより前記金属と前記他の気体
   状元素とを合金化させると共にその混合ガスを第
   二の末広ノズルを経て断熱膨張させることにより
   急冷させることを含む合金微粉末の製造方法。 ６ 特許請求の範囲第５項の合金微粉末の製造方
   法に於て、前記一定断面部の断面は該末広ノズル
   の最小断面に等しいことを特徴とする合金微粉末
   の製造方法。 ７ 特許請求の範囲第５項の合金微粉末の製造方
   法に於て、前記一定断面部は該末広ノズルの最小
   断面部よりも下流側に位置していることを特徴と
   する合金微粉末の製造方法。 ８ 特許請求の範囲第５項〜第７項の何れかの合
   金微粉末の製造方法に於て、前記第一及び第二の
   末広ノズルは互いに近接して配置されそれらの間
   に前記他の気体状元素導入手段が郭定されている
   ことを特徴とする合金微粉末の製造方法。