JPH0128780B2 - - Google Patents
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- JPH0128780B2 JPH0128780B2 JP56094001A JP9400181A JPH0128780B2 JP H0128780 B2 JPH0128780 B2 JP H0128780B2 JP 56094001 A JP56094001 A JP 56094001A JP 9400181 A JP9400181 A JP 9400181A JP H0128780 B2 JPH0128780 B2 JP H0128780B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- resin
- polyphenylene ether
- polystyrene
- aromatic polyester
- ether resin
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明はポリフエニレンエーテル系樹脂と芳香
族ポリエステル・ポリエーテル弾性樹脂からなる
新規なポリフエニレンエーテル樹脂組成物に関す
る。 ポリフエニレンエーテル樹脂は広範囲な温度に
わたつて優れた熱的性質、機械的性質、電気的性
質、化学的性質を有しているが、ポリフエニレン
エーテル樹脂単体では脆弱であり、かつ低い流動
性の故に成形加工性が悪いのが欠点である。そこ
でポリフエニレンエーテル樹脂にポリスチレン樹
脂をブレンドしたりあるいはグラフト又はブロツ
ク共重合することが提案されているが、ポリフエ
ニレンエーテル樹脂の有する成形加工性が改善さ
れるけれども、脆弱性は改善されない。又、ポリ
フエニレンエーテル樹脂にポリブタジエン、スチ
レン−ブタジエン共重合体などの共役ジエン系ゴ
ムやエチレン・プロピレン系ゴムを配合すること
も提案されているが、共役ジエン系ゴムはポリフ
エニレンエーテル樹脂の耐衝撃性を大巾に改善す
ることができるものの耐熱性、耐オゾン性、耐候
性の点で難点があり、他方、エチレン・プロピレ
ン系ゴムは共役ジエン系ゴムに比較して耐熱性、
耐オゾン性、耐候性に優れるもののポリフエニレ
ンエーテル樹脂との相溶性が良好と云えないため
に耐衝撃性の改善は十分と云えない。 本発明者は、ポリフエニレンエーテル樹脂を含
む組成物の耐衝撃性の向上を目的として種々研究
した結果、ポリフエニレンエーテル樹脂を含む組
成物に芳香族ポリエステル・ポリエーテル弾性樹
脂を配合することにより耐衝撃性が大巾に向上
し、かつ共役ジエン系ゴムのような耐熱性、機械
的強度の低下が実質的にないか少ないポリフエニ
レンエーテル樹脂組成物が得られることを見出
し、本発明に達した。 即ち、本発明は(a)10重量％以上の、ポリフエニ
レンエーテル樹脂、又はポリフエニレンエーテル
樹脂およびポリスチレン樹脂、又はポリフエニレ
ンエーテル−ポリスチレンとの共重合体を含んで
なる樹脂と(b)ソフトセグメントとしてポリアルキ
レングリコール残基及びハードセグメントとして
芳香族ポリエステル残基を含む芳香族ポリエステ
ル・ポリエーテル弾性樹脂（以下、単に芳香族ポ
リエステル・ポリエーテル弾性樹脂と称す。）と
からなる、ポリフエニレンエーテル樹脂組成物に
関する。 本発明のポリフエニレンエーテル樹脂は一般式 で示される単位構造を有し、R1、R2、R3および
R4は水素、ハロゲン、炭化水素基、置換炭化水
素基、シアノ基、アルコキシ基、フエノキシ基又
はニトロ基であり、ｎは重合度を示す。R1、R2、
R3およびR4の具体例としては水素、塩素、臭素、
ヨウ素、メチル、エチル、プロピル、アリル、フ
エニル、ベンジル、メチルベンジル、クロルメチ
ル、ブロムメチル、シアノエチル、シアノ、メト
キシ、エトキシ、フエノキシ、ニトロなどの基が
あげられる。具体的にはたとえば、ポリ−２、６
−ジメチル−１、４−フエニレンエーテル、ポリ
−２、６−ジエチル−１、４−フエニレンエーテ
ル、ポリ−２、６−ジプロピル−１、４−フエニ
レンエーテル、ポリ−２、６−ジメトキシ−１、
４−フエニレンエーテル、ポリ−２、６−ジクロ
ルメチル−１、４−フエニレンエーテル、ポリ−
２、６−ジプロムメチル−１、４−フエニレンエ
ーテル、ポリ−２、６−ジフエニル−１、４−フ
エニレンエーテル、ポリ−２、６−ジトリル−
１、４−フエニレンエーテル、ポリ−２、６−ジ
クロル−１、４−フエニレンエーテルおよびポリ
−２、５−ジメチル−１、４−フエニレンエーテ
ルなどがあげられる。 本発明におけるポリフエニレンエーテル樹脂又
はポリフエニレンエーテル樹脂およびポリスチレ
ン樹脂又はポリフエニレンエーテル−ポリスチレ
ンの共重合体よりなる組成物は10重量％以上の、
ポリフエニレンエーテル樹脂又はポリフエニレン
エーテル樹脂およびポリスチレン樹脂又はポリフ
エニレンエーテル−ポリスチレンの共重合体と、
90重量％以下の他の有機重合体とからなることが
好ましく該有機重合体としては例えばポリスチレ
ン、ポリオレフイン、ポリカーボネート、ポリブ
チレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレ
ート、ポリアリレート、ポリフエニレンエーテ
ル、ポリフエニレンサルフアイド、ポリアセター
ル、ポリアミド、ポリサルホンなどの公知重合体
が含まれる。 本発明のポリフエニレンエーテル樹脂と共にブ
レンド又は共重合し得るポリスチレン樹脂として
は一般式 （式中、Ｒは水素、低級アルキル基例えば炭素原
子数１〜４のアルキル基、又はハロゲンを表わ
し、Ｚは水素、ハロゲン又は低級アルキル基を表
わし、ｐは０又は１〜５の整数を表わす）で表わ
される。 ビニル芳香族化合物から誘導される単位を重合
体の少なくとも25重量％以上を有するもので、例
えばポリスチレン、ポリクロロスチレン、ポリα
−メチルスチレンの如き単独重合体、ゴム変性ポ
リスチレン例えばスチレン−ブタジエン系ゴム変
性ポリスチレンやEPDM系ゴム変性ポリスチレ
ン、スチレン−アクリロニトリル共重合体、スチ
レン−ブタジエン共重合体、スチレン−αメチル
スチレン共重合体、スチレン−アクリロニトリル
−ブタジエン共重合体、スチレン−マレイン酸共
重合体などの種々の共重合体が含まれる。 又、ポリフエニレンエーテル−ポリスチレンの
共重合体は例えばブロツク又はグラフト共重合体
が含まれる。これらは例えば特公昭52−38596号
の開示に従つて得ることができる。ポリフエニレ
ンエーテルとポリスチレンの重量割合は10〜95対
90〜５の範囲が好ましい。 本発明で使用される芳香族ポリエステル・ポリ
エーテル樹脂はポリテトラメチレングリコール、
ポリエチレングリコール、ポリエチレングリコー
ル・ポリプロピレングリコールブロツク共重合
体、多価アルコール・アルキレンオキシド付加体
のようなポリアルキレングリコールの残基をソフ
トセグメントとし、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン
テレフタレート・イソフタレート、ポリエチレン
パラキシベンゾエート、ポリエチレンテレフタレ
ート・アジペート、ポリエチレンテレフタレー
ト・セバケート、ポリエチレンナフタレート、ポ
リブチレンテレフタレート・アジペート、ポリブ
チレンテレフタレート・イソフタレート、ポリブ
チレンテレフタレート・エチレンテレフタレート
のような芳香族ポリエステルの残基をハードセグ
メントとする芳香族ポリエステル・ポリエーテル
弾性樹脂が挙げられる。該芳香族ポリエステル・
ポリエーテル弾性樹脂は通常、分子量が650以上、
好ましくは800〜6000のポリアルキレングリコー
ルを使用し、かつポリアルキレングリコール成分
を15重量％以上、好ましくは18〜85重量％含有
し、分子量が8000以上、好ましくは10000以上の
芳香族ポリエステル・ポリアルキレングリコール
ブロツク共重合体が好ましい。該芳香族ポリエス
テル・ポリエーテル弾性樹脂の配合量はポリフエ
ニレンエーテル樹脂又はポリフエニレンエーテル
樹脂およびポリスチレン樹脂又はポリフエニレン
エーテル−ポリスチレンの共重合体よりなる樹脂
100重量部に対し0.2〜40重量部が好ましく、特に
0.5〜30重量部が好ましい。該配合量が0.2重量部
以下では耐衝撃性向上効果が少なく、40重量部以
上ではポリフエニレンエーテル樹脂の本来の性質
を失うので好ましくない。 本発明の芳香族ポリエステル・ポリエーテル弾
性樹脂はポリフエニレンエーテル樹脂又はポリフ
エニレンエーテル樹脂およびポリスチレン樹脂又
はポリフエニレンエーテル−ポリスチレンの共重
合体よりなる樹脂と共に例えば押出機、ロールミ
ル、バンバリ−ミキサーなどの機械的混練するこ
とにより配合することができる。又、ポリフエニ
レンエーテル樹脂と共にポリスチレン樹脂を使用
する場合には芳香族ポリエステル・ポリエーテル
樹脂をこの両者と共に同時に混練する方法以外
に、芳香族ポリエステル・ポリエーテル樹脂で変
性されたポリスチレン樹脂を使用してポリフエニ
レンエーテル樹脂と混練することも可能である。 本発明組成物は、ガラス繊維、炭素繊維などの
繊維状強化剤；タルク、クレー、ウオラストナイ
ト、マイカ、グラフアイト、シリカ、酸化チタ
ン、炭酸カルシウムなどの無機充填材；デカブロ
モビフエニルエーテルなどのハロゲン系又はトリ
フエニルホスフアイトなどのリン系難燃剤、三酸
化アンチモンなどの難燃助剤；着色剤、発泡剤、
熱安定剤、紫外線吸収剤、離型剤、滑剤などの添
加剤を加えることができる。 以下、本発明を実施例により説明する。 実施例 １ ２、６−ジメチルフエノールをトルエン媒体中
塩化第２銅無水物とジブチルアミンを触媒として
30℃にて酸化重合して得たクロロホルム中25℃に
おいて測定した極限粘度が0.67dl／ｇのポリ−
２、６−ジメチル−１、４−フエニレンエーテル
50重量部、ポリスチレン（大日本インキ化学工業
(株)社製、デイツクスチレン CR−3500）50重量
部および第１表のゴムを押出機で樹脂温度280℃
で溶融混練しペレツト化したのち、射出成形し物
性測定用試験片を得た。得られた結果を第１表に
示す。
族ポリエステル・ポリエーテル弾性樹脂からなる
新規なポリフエニレンエーテル樹脂組成物に関す
る。 ポリフエニレンエーテル樹脂は広範囲な温度に
わたつて優れた熱的性質、機械的性質、電気的性
質、化学的性質を有しているが、ポリフエニレン
エーテル樹脂単体では脆弱であり、かつ低い流動
性の故に成形加工性が悪いのが欠点である。そこ
でポリフエニレンエーテル樹脂にポリスチレン樹
脂をブレンドしたりあるいはグラフト又はブロツ
ク共重合することが提案されているが、ポリフエ
ニレンエーテル樹脂の有する成形加工性が改善さ
れるけれども、脆弱性は改善されない。又、ポリ
フエニレンエーテル樹脂にポリブタジエン、スチ
レン−ブタジエン共重合体などの共役ジエン系ゴ
ムやエチレン・プロピレン系ゴムを配合すること
も提案されているが、共役ジエン系ゴムはポリフ
エニレンエーテル樹脂の耐衝撃性を大巾に改善す
ることができるものの耐熱性、耐オゾン性、耐候
性の点で難点があり、他方、エチレン・プロピレ
ン系ゴムは共役ジエン系ゴムに比較して耐熱性、
耐オゾン性、耐候性に優れるもののポリフエニレ
ンエーテル樹脂との相溶性が良好と云えないため
に耐衝撃性の改善は十分と云えない。 本発明者は、ポリフエニレンエーテル樹脂を含
む組成物の耐衝撃性の向上を目的として種々研究
した結果、ポリフエニレンエーテル樹脂を含む組
成物に芳香族ポリエステル・ポリエーテル弾性樹
脂を配合することにより耐衝撃性が大巾に向上
し、かつ共役ジエン系ゴムのような耐熱性、機械
的強度の低下が実質的にないか少ないポリフエニ
レンエーテル樹脂組成物が得られることを見出
し、本発明に達した。 即ち、本発明は(a)10重量％以上の、ポリフエニ
レンエーテル樹脂、又はポリフエニレンエーテル
樹脂およびポリスチレン樹脂、又はポリフエニレ
ンエーテル−ポリスチレンとの共重合体を含んで
なる樹脂と(b)ソフトセグメントとしてポリアルキ
レングリコール残基及びハードセグメントとして
芳香族ポリエステル残基を含む芳香族ポリエステ
ル・ポリエーテル弾性樹脂（以下、単に芳香族ポ
リエステル・ポリエーテル弾性樹脂と称す。）と
からなる、ポリフエニレンエーテル樹脂組成物に
関する。 本発明のポリフエニレンエーテル樹脂は一般式 で示される単位構造を有し、R1、R2、R3および
R4は水素、ハロゲン、炭化水素基、置換炭化水
素基、シアノ基、アルコキシ基、フエノキシ基又
はニトロ基であり、ｎは重合度を示す。R1、R2、
R3およびR4の具体例としては水素、塩素、臭素、
ヨウ素、メチル、エチル、プロピル、アリル、フ
エニル、ベンジル、メチルベンジル、クロルメチ
ル、ブロムメチル、シアノエチル、シアノ、メト
キシ、エトキシ、フエノキシ、ニトロなどの基が
あげられる。具体的にはたとえば、ポリ−２、６
−ジメチル−１、４−フエニレンエーテル、ポリ
−２、６−ジエチル−１、４−フエニレンエーテ
ル、ポリ−２、６−ジプロピル−１、４−フエニ
レンエーテル、ポリ−２、６−ジメトキシ−１、
４−フエニレンエーテル、ポリ−２、６−ジクロ
ルメチル−１、４−フエニレンエーテル、ポリ−
２、６−ジプロムメチル−１、４−フエニレンエ
ーテル、ポリ−２、６−ジフエニル−１、４−フ
エニレンエーテル、ポリ−２、６−ジトリル−
１、４−フエニレンエーテル、ポリ−２、６−ジ
クロル−１、４−フエニレンエーテルおよびポリ
−２、５−ジメチル−１、４−フエニレンエーテ
ルなどがあげられる。 本発明におけるポリフエニレンエーテル樹脂又
はポリフエニレンエーテル樹脂およびポリスチレ
ン樹脂又はポリフエニレンエーテル−ポリスチレ
ンの共重合体よりなる組成物は10重量％以上の、
ポリフエニレンエーテル樹脂又はポリフエニレン
エーテル樹脂およびポリスチレン樹脂又はポリフ
エニレンエーテル−ポリスチレンの共重合体と、
90重量％以下の他の有機重合体とからなることが
好ましく該有機重合体としては例えばポリスチレ
ン、ポリオレフイン、ポリカーボネート、ポリブ
チレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレ
ート、ポリアリレート、ポリフエニレンエーテ
ル、ポリフエニレンサルフアイド、ポリアセター
ル、ポリアミド、ポリサルホンなどの公知重合体
が含まれる。 本発明のポリフエニレンエーテル樹脂と共にブ
レンド又は共重合し得るポリスチレン樹脂として
は一般式 （式中、Ｒは水素、低級アルキル基例えば炭素原
子数１〜４のアルキル基、又はハロゲンを表わ
し、Ｚは水素、ハロゲン又は低級アルキル基を表
わし、ｐは０又は１〜５の整数を表わす）で表わ
される。 ビニル芳香族化合物から誘導される単位を重合
体の少なくとも25重量％以上を有するもので、例
えばポリスチレン、ポリクロロスチレン、ポリα
−メチルスチレンの如き単独重合体、ゴム変性ポ
リスチレン例えばスチレン−ブタジエン系ゴム変
性ポリスチレンやEPDM系ゴム変性ポリスチレ
ン、スチレン−アクリロニトリル共重合体、スチ
レン−ブタジエン共重合体、スチレン−αメチル
スチレン共重合体、スチレン−アクリロニトリル
−ブタジエン共重合体、スチレン−マレイン酸共
重合体などの種々の共重合体が含まれる。 又、ポリフエニレンエーテル−ポリスチレンの
共重合体は例えばブロツク又はグラフト共重合体
が含まれる。これらは例えば特公昭52−38596号
の開示に従つて得ることができる。ポリフエニレ
ンエーテルとポリスチレンの重量割合は10〜95対
90〜５の範囲が好ましい。 本発明で使用される芳香族ポリエステル・ポリ
エーテル樹脂はポリテトラメチレングリコール、
ポリエチレングリコール、ポリエチレングリコー
ル・ポリプロピレングリコールブロツク共重合
体、多価アルコール・アルキレンオキシド付加体
のようなポリアルキレングリコールの残基をソフ
トセグメントとし、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン
テレフタレート・イソフタレート、ポリエチレン
パラキシベンゾエート、ポリエチレンテレフタレ
ート・アジペート、ポリエチレンテレフタレー
ト・セバケート、ポリエチレンナフタレート、ポ
リブチレンテレフタレート・アジペート、ポリブ
チレンテレフタレート・イソフタレート、ポリブ
チレンテレフタレート・エチレンテレフタレート
のような芳香族ポリエステルの残基をハードセグ
メントとする芳香族ポリエステル・ポリエーテル
弾性樹脂が挙げられる。該芳香族ポリエステル・
ポリエーテル弾性樹脂は通常、分子量が650以上、
好ましくは800〜6000のポリアルキレングリコー
ルを使用し、かつポリアルキレングリコール成分
を15重量％以上、好ましくは18〜85重量％含有
し、分子量が8000以上、好ましくは10000以上の
芳香族ポリエステル・ポリアルキレングリコール
ブロツク共重合体が好ましい。該芳香族ポリエス
テル・ポリエーテル弾性樹脂の配合量はポリフエ
ニレンエーテル樹脂又はポリフエニレンエーテル
樹脂およびポリスチレン樹脂又はポリフエニレン
エーテル−ポリスチレンの共重合体よりなる樹脂
100重量部に対し0.2〜40重量部が好ましく、特に
0.5〜30重量部が好ましい。該配合量が0.2重量部
以下では耐衝撃性向上効果が少なく、40重量部以
上ではポリフエニレンエーテル樹脂の本来の性質
を失うので好ましくない。 本発明の芳香族ポリエステル・ポリエーテル弾
性樹脂はポリフエニレンエーテル樹脂又はポリフ
エニレンエーテル樹脂およびポリスチレン樹脂又
はポリフエニレンエーテル−ポリスチレンの共重
合体よりなる樹脂と共に例えば押出機、ロールミ
ル、バンバリ−ミキサーなどの機械的混練するこ
とにより配合することができる。又、ポリフエニ
レンエーテル樹脂と共にポリスチレン樹脂を使用
する場合には芳香族ポリエステル・ポリエーテル
樹脂をこの両者と共に同時に混練する方法以外
に、芳香族ポリエステル・ポリエーテル樹脂で変
性されたポリスチレン樹脂を使用してポリフエニ
レンエーテル樹脂と混練することも可能である。 本発明組成物は、ガラス繊維、炭素繊維などの
繊維状強化剤；タルク、クレー、ウオラストナイ
ト、マイカ、グラフアイト、シリカ、酸化チタ
ン、炭酸カルシウムなどの無機充填材；デカブロ
モビフエニルエーテルなどのハロゲン系又はトリ
フエニルホスフアイトなどのリン系難燃剤、三酸
化アンチモンなどの難燃助剤；着色剤、発泡剤、
熱安定剤、紫外線吸収剤、離型剤、滑剤などの添
加剤を加えることができる。 以下、本発明を実施例により説明する。 実施例 １ ２、６−ジメチルフエノールをトルエン媒体中
塩化第２銅無水物とジブチルアミンを触媒として
30℃にて酸化重合して得たクロロホルム中25℃に
おいて測定した極限粘度が0.67dl／ｇのポリ−
２、６−ジメチル−１、４−フエニレンエーテル
50重量部、ポリスチレン（大日本インキ化学工業
(株)社製、デイツクスチレン CR−3500）50重量
部および第１表のゴムを押出機で樹脂温度280℃
で溶融混練しペレツト化したのち、射出成形し物
性測定用試験片を得た。得られた結果を第１表に
示す。
【表】
【表】
実施例 ２
実施例１でえられたポリフエニレンエーテル樹
脂に耐衝撃性ポリスチレン（大日本インキ化学工
業(株)社製、デイツクスチレン GH−8000）、芳
香族ポリエステル・ポリエーテル弾性樹脂（東洋
紡績社製、ペルプレン P150B）およびトリフエ
ニルホスフアイトを押出機で樹脂温度280℃で溶
融混練し、射出成形し物性測定用試験片を得た。
得られた結果を第２表に示す。
脂に耐衝撃性ポリスチレン（大日本インキ化学工
業(株)社製、デイツクスチレン GH−8000）、芳
香族ポリエステル・ポリエーテル弾性樹脂（東洋
紡績社製、ペルプレン P150B）およびトリフエ
ニルホスフアイトを押出機で樹脂温度280℃で溶
融混練し、射出成形し物性測定用試験片を得た。
得られた結果を第２表に示す。
【表】
(注) No.２、４、６および８は本発明のもの
であり、他は比較のためのものである。
であり、他は比較のためのものである。
Claims (1)
- １ (a)10重量％以上の、ポリフエニレンエーテル
樹脂、又はポリフエニレンエーテル樹脂およびポ
リスチレン樹脂、又はポリフエニレンエーテル−
ポリスチレンの共重合体を含んでなる樹脂と(b)ソ
フトセグメントとしてポリアルキレングリコール
残基及びハードセグメントとして芳香族ポリエス
テル残基を含む芳香族ポリエステル・ポリエーテ
ル弾性樹脂とからなるポリフエニレンエーテル樹
脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9400181A JPS57209956A (en) | 1981-06-19 | 1981-06-19 | Polyphenylene ether resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9400181A JPS57209956A (en) | 1981-06-19 | 1981-06-19 | Polyphenylene ether resin composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS57209956A JPS57209956A (en) | 1982-12-23 |
| JPH0128780B2 true JPH0128780B2 (ja) | 1989-06-05 |
Family
ID=14098168
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9400181A Granted JPS57209956A (en) | 1981-06-19 | 1981-06-19 | Polyphenylene ether resin composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS57209956A (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5081184A (en) * | 1985-08-02 | 1992-01-14 | General Electric Company | Solvent-resistant, compatible blends of polyphenylene ethers and linear polyesters |
| US5079297A (en) * | 1985-08-02 | 1992-01-07 | General Electric Company | Solvent-resistant, compatible blends of polyphenylene ethers and thermoplastic polyesters |
| US4866130A (en) * | 1986-07-29 | 1989-09-12 | General Electric Company | Solvent-resistant, compatible blends of polyphenylene ethers and thermoplastic polyesters |
| US4816510A (en) * | 1987-08-12 | 1989-03-28 | General Electric Company | Compatible polyphenylene ether-linear polyester blends containing mica reinforcement |
| US4927881A (en) * | 1988-04-18 | 1990-05-22 | General Electric Company | Solvent-resistant, compatible polyphenylene ether-thermoplastic polyester blends containing large proportions of polycarbonate |
| US4831087A (en) * | 1988-04-21 | 1989-05-16 | General Electric Company | Solvent-resistant, compatible polyphenylene ether-thermoplastic polyester blends |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5121663B2 (ja) * | 1972-08-18 | 1976-07-03 |
-
1981
- 1981-06-19 JP JP9400181A patent/JPS57209956A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS57209956A (en) | 1982-12-23 |
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