JPH0131473B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0131473B2 JPH0131473B2 JP57213382A JP21338282A JPH0131473B2 JP H0131473 B2 JPH0131473 B2 JP H0131473B2 JP 57213382 A JP57213382 A JP 57213382A JP 21338282 A JP21338282 A JP 21338282A JP H0131473 B2 JPH0131473 B2 JP H0131473B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- thin plate
- sintered body
- sintering
- jig
- shaped ceramic
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Furnace Charging Or Discharging (AREA)
Description
本発明は、薄板状のセラミツクス焼結体の製造
方法に係り、特に所定の精密形状を有する高密度
の薄板状セラミツクス焼結体の製造方法に関す
る。 従来、セラミツクス焼結体を所定の精密形状に
仕上げることは困難であり、なかでも精密形状を
有する薄板状セラミツクス焼結体を製造すること
は極めて困難であつた。 すなわち、前述の如き薄板状セラミツクス焼結
体を製造するための生成形体を成形する方法とし
ては、原料粉末を型中に充填して加圧成形する乾
式加圧成形方法あるいは泥漿鋳込み成形を応用し
たテープ鋳込み成形方法等が知られている。しか
しながら、前者の乾式加圧成形方法により成形さ
れた生成形体は型充填の不均一性あるいは成形圧
力の不均一分布などに基因する欠陥を有し易く、
一方テープ鋳込み成形方法により成形された生成
形体は鋳込み時の泥漿の不均一性あるいは乾燥時
のマイグレーシヨンに基因する欠陥を有し易く、
いずれも焼結後の焼結体を形状に反りが生じ易い
欠点を有している。 よつて薄板状セラミツクス焼結体を生成形体か
ら焼結して製造する際には治具によつて生成形体
を挾持して焼結を施す製造方法、例えば特願昭56
−69276号公報に「セラミツク生シートを複数枚
重ね、それに複数個の荷重用磁器板を用いて荷重
を加えながら加熱し、前記セラミツク生シートの
焼結収縮の度合に応じて前記荷重用磁器板を順次
分離させ、荷重を減少させながら、複数個の生シ
ートを焼成することを特徴とするセラミツクシー
ト焼結体の製造方法。」に係る発明が、また特願
昭56−69277号公報に「内壁面が階段状に構成さ
れている焼成用磁器容器内に、生シートを複数枚
重ねて配置するとともに、さらにその上に寸法の
異なる複数枚の荷重用磁器板を逆階段状に穫重ね
てから、前記生シートを焼成し、焼成時における
生シートの焼結収縮の度合に応じて前記焼成用磁
器容器の内壁面の段部で前記荷重用磁器板を順次
分離し、シートに加わる荷重を減少させることを
特徴とするセラミツクシート焼結体の製造方法。」 に係る発明が開示されている。 しかしながら、前述の如き方法によれば生成形
体の材質によつては挾持するのに用いられる治具
と焼結時に焼付いて、かえつて目的とする精密形
状を有する薄板状焼結体を製造することができな
かつた。 本発明は、従来の生成形体を治具で挾持した上
で焼結して所定の形状を有する焼結体の製造方法
の上記欠点を除去、改善した方法を提供すること
を目的とし、本発明によれば、Si、B、Al、W、
Ti、Ta、Znのなかから選ばれるいずれか少なく
とも1種の炭化物よりなるセラミツクス微粉を主
成分として含有してなる薄板状セラミツクス生成
形体を、治具により挾持し、常圧焼結を施すこと
により薄板状セラミツクス焼結体を製造する方法
において、前記生成形体を、炭素質粉末もしくは
炭素質繊維のいずれか少なくとも1種を主成分と
するものからなる緩衝層を介して治具により挾持
して常圧焼結することにより、均一に焼成収縮し
た薄板状セラミツクス焼結体を得ることを特徴と
する薄板状セラミツクス焼結体の製造方法によつ
て前記目的を達成することができる。 次に本発明を詳細に説明する。 本発明によれば、薄板状生成形体は緩衝層を介
して治具により挾持される。薄板状生成形体を緩
衝層を介して治具により挾持する理由は、前記生
成形体を焼結時における変形の発生しない程度に
しかも均一に挾持することができ、治具と焼結体
とが焼付きを起こしたり、焼結に伴う収縮を阻害
したりすることを防止することができ、均一に焼
成収縮した所定形状を有する薄板状のセラミツク
ス焼結体を製造することができるからである。 本発明の薄板状セラミツクス生成形体とは、
Si、B、Al、W、Ti、Ta、Zrのなかから選ばれ
るいずれか少なくとも1種の炭化物よりなるセラ
ミツクス微粉を主成分とするものであり、このよ
うな生成形体に対しては、前記緩衝層は炭素質粉
末あるいは炭素質繊維のいずれか少なくとも1種
を主成分とするものを用いる。前記炭素質粉末と
しては例えば各種のコークス、天然黒鉛、人造黒
鉛、焼成無煙炭等を微粉砕したものあるいはコン
タクトブラツク、フアーネスブラツク、サーマル
ブラツク、ランプブラツク、アセチレンブラツク
等のカーボンブラツクを使用することができ、ま
た前記炭素質繊維として例えばカーボンフアイバ
ーを短繊維状に切断したものあるいはカーボンフ
アイバーよりなるペパー、布等を使用することが
できる。 なお、前記炭素質粉末あるいはカーボンフアイ
バーを短繊維状に切断したものを使用する場合に
は、前記炭素質粉末あるいはカーボンフアイバー
を短繊維状に切断したものを分散媒液中に投入
し、必要により結合剤および分散剤を添加して均
一分散させた懸濁液を治具に塗布して使用するこ
とが有利である。 また、前記緩衝層としてなるべく灰分の少ない
紙、布等を使用することもできる。 さらに、前記紙あるいは布等に前記懸濁液を塗
布して緩衝層となすことによりさらに良好な結果
を得ることができる。 本発明によれば、前記緩衝層の厚さは1〜
500μmの範囲内であることが好ましい。その理
由は、厚さが1μmより薄いと十分に緩衝効果を
発揮させることができないからであり、一方
500μmより厚くすると緩衝層の占める容積が大
きく生産性が劣化するばかりでなく、緩衝層によ
る挾持効果が不均一になり易く、小さな反りが発
生し易くなるからである。 本発明によれば、前記薄板状セラミツクス焼結
体の厚さは2mm以下であることが好ましい。その
理由は、前記厚さが2mmより厚い場合には焼結体
にそり等の欠陥が発生することが殆どなく、通常
の焼結方法で所定形状の焼結体を容易に得ること
ができるからである。 本発明によれば、前記炭素物よりなるセラミツ
クス微粉を主成分とする薄板状生成形体を焼結す
るときには、前記治具は所定形状を有する炭素質
剛体であることが好ましい。 本発明によれば、前述の如き炭素物よりなるセ
ラミツクス微粉を主成分とする薄板状生成形体を
焼結して所定形状を有する薄板状セラミツクス焼
結体を好適に製造することができるが、なかでも
炭化珪素微粉を主成分として薄板状炭化珪素焼結
体を製造する場合に有利に適用できる。 次に本発明を実施例について説明する。 実施例 1 97.3重量%がβ型結晶よりなり、0.32重量%の
遊離炭素、0.21重量%の酸素を含有し、17.3m2/
gの比表面積を有する炭化珪素微粉500gと比表
面積が24.3m2/gの炭化ホウ素粉末6.5gと平均
粒径が210Å、比表面積が123m2/gのカーボンブ
ラツク10gとの混合物に対し、ベンゼン750ml、
ポリエチレングリコール3.5gを添加し、ボール
ミルを使用して10時間混合した後スラリーを噴霧
乾燥した。この乾燥粉末を適量採取し、金属製押
し型を用いて1.8t/cm2の圧力で厚さが60μmの生
成形体を得た。 次いで、前記生成形体を厚さが約50μmのカー
ボンブラツク層よりなる緩衝層が塗布された治具
を使用し第1図に示した如き形態で挾持して焼結
した。前記治具のうち生成形体の間に挿入される
治具としては厚さが2mmの黒鉛製薄板を使用し、
前記カーボンブラツクとしては平均粒径が210Å、
比表面積が123m2/gのサーマルブラツクを使用
した。焼成炉としてはタンマン型焼成炉を使用
し、アルゴンガス気流中で最高温度2100℃で30分
間保持して焼結した。得られた焼結体はいずれも
極めて優れた平坦性を有しており、焼結体と治具
との焼着も殆ど生じなかつた。 比較例 1 実施例1と同様であるが、緩衝層が形成されて
いない治具を使用して焼結した。 焼結体の大部分は治具と焼着しており、剥離す
ることが極めて困難であつた。 実施例2、比較例2 実施例1と同様であるが、緩衝層であるカーボ
ンブラツク層の厚さを第1表に示す如く変化させ
て焼結体を得た。結果は第1表に示した。そりの
状態は目視判定によりその程度を示した。 実施例はいずれも平坦性に優れた焼結体を安定
して得ることができた。比較例2の緩衝層の厚い
場合には目で判別できる程度のそりが観察され
た。
方法に係り、特に所定の精密形状を有する高密度
の薄板状セラミツクス焼結体の製造方法に関す
る。 従来、セラミツクス焼結体を所定の精密形状に
仕上げることは困難であり、なかでも精密形状を
有する薄板状セラミツクス焼結体を製造すること
は極めて困難であつた。 すなわち、前述の如き薄板状セラミツクス焼結
体を製造するための生成形体を成形する方法とし
ては、原料粉末を型中に充填して加圧成形する乾
式加圧成形方法あるいは泥漿鋳込み成形を応用し
たテープ鋳込み成形方法等が知られている。しか
しながら、前者の乾式加圧成形方法により成形さ
れた生成形体は型充填の不均一性あるいは成形圧
力の不均一分布などに基因する欠陥を有し易く、
一方テープ鋳込み成形方法により成形された生成
形体は鋳込み時の泥漿の不均一性あるいは乾燥時
のマイグレーシヨンに基因する欠陥を有し易く、
いずれも焼結後の焼結体を形状に反りが生じ易い
欠点を有している。 よつて薄板状セラミツクス焼結体を生成形体か
ら焼結して製造する際には治具によつて生成形体
を挾持して焼結を施す製造方法、例えば特願昭56
−69276号公報に「セラミツク生シートを複数枚
重ね、それに複数個の荷重用磁器板を用いて荷重
を加えながら加熱し、前記セラミツク生シートの
焼結収縮の度合に応じて前記荷重用磁器板を順次
分離させ、荷重を減少させながら、複数個の生シ
ートを焼成することを特徴とするセラミツクシー
ト焼結体の製造方法。」に係る発明が、また特願
昭56−69277号公報に「内壁面が階段状に構成さ
れている焼成用磁器容器内に、生シートを複数枚
重ねて配置するとともに、さらにその上に寸法の
異なる複数枚の荷重用磁器板を逆階段状に穫重ね
てから、前記生シートを焼成し、焼成時における
生シートの焼結収縮の度合に応じて前記焼成用磁
器容器の内壁面の段部で前記荷重用磁器板を順次
分離し、シートに加わる荷重を減少させることを
特徴とするセラミツクシート焼結体の製造方法。」 に係る発明が開示されている。 しかしながら、前述の如き方法によれば生成形
体の材質によつては挾持するのに用いられる治具
と焼結時に焼付いて、かえつて目的とする精密形
状を有する薄板状焼結体を製造することができな
かつた。 本発明は、従来の生成形体を治具で挾持した上
で焼結して所定の形状を有する焼結体の製造方法
の上記欠点を除去、改善した方法を提供すること
を目的とし、本発明によれば、Si、B、Al、W、
Ti、Ta、Znのなかから選ばれるいずれか少なく
とも1種の炭化物よりなるセラミツクス微粉を主
成分として含有してなる薄板状セラミツクス生成
形体を、治具により挾持し、常圧焼結を施すこと
により薄板状セラミツクス焼結体を製造する方法
において、前記生成形体を、炭素質粉末もしくは
炭素質繊維のいずれか少なくとも1種を主成分と
するものからなる緩衝層を介して治具により挾持
して常圧焼結することにより、均一に焼成収縮し
た薄板状セラミツクス焼結体を得ることを特徴と
する薄板状セラミツクス焼結体の製造方法によつ
て前記目的を達成することができる。 次に本発明を詳細に説明する。 本発明によれば、薄板状生成形体は緩衝層を介
して治具により挾持される。薄板状生成形体を緩
衝層を介して治具により挾持する理由は、前記生
成形体を焼結時における変形の発生しない程度に
しかも均一に挾持することができ、治具と焼結体
とが焼付きを起こしたり、焼結に伴う収縮を阻害
したりすることを防止することができ、均一に焼
成収縮した所定形状を有する薄板状のセラミツク
ス焼結体を製造することができるからである。 本発明の薄板状セラミツクス生成形体とは、
Si、B、Al、W、Ti、Ta、Zrのなかから選ばれ
るいずれか少なくとも1種の炭化物よりなるセラ
ミツクス微粉を主成分とするものであり、このよ
うな生成形体に対しては、前記緩衝層は炭素質粉
末あるいは炭素質繊維のいずれか少なくとも1種
を主成分とするものを用いる。前記炭素質粉末と
しては例えば各種のコークス、天然黒鉛、人造黒
鉛、焼成無煙炭等を微粉砕したものあるいはコン
タクトブラツク、フアーネスブラツク、サーマル
ブラツク、ランプブラツク、アセチレンブラツク
等のカーボンブラツクを使用することができ、ま
た前記炭素質繊維として例えばカーボンフアイバ
ーを短繊維状に切断したものあるいはカーボンフ
アイバーよりなるペパー、布等を使用することが
できる。 なお、前記炭素質粉末あるいはカーボンフアイ
バーを短繊維状に切断したものを使用する場合に
は、前記炭素質粉末あるいはカーボンフアイバー
を短繊維状に切断したものを分散媒液中に投入
し、必要により結合剤および分散剤を添加して均
一分散させた懸濁液を治具に塗布して使用するこ
とが有利である。 また、前記緩衝層としてなるべく灰分の少ない
紙、布等を使用することもできる。 さらに、前記紙あるいは布等に前記懸濁液を塗
布して緩衝層となすことによりさらに良好な結果
を得ることができる。 本発明によれば、前記緩衝層の厚さは1〜
500μmの範囲内であることが好ましい。その理
由は、厚さが1μmより薄いと十分に緩衝効果を
発揮させることができないからであり、一方
500μmより厚くすると緩衝層の占める容積が大
きく生産性が劣化するばかりでなく、緩衝層によ
る挾持効果が不均一になり易く、小さな反りが発
生し易くなるからである。 本発明によれば、前記薄板状セラミツクス焼結
体の厚さは2mm以下であることが好ましい。その
理由は、前記厚さが2mmより厚い場合には焼結体
にそり等の欠陥が発生することが殆どなく、通常
の焼結方法で所定形状の焼結体を容易に得ること
ができるからである。 本発明によれば、前記炭素物よりなるセラミツ
クス微粉を主成分とする薄板状生成形体を焼結す
るときには、前記治具は所定形状を有する炭素質
剛体であることが好ましい。 本発明によれば、前述の如き炭素物よりなるセ
ラミツクス微粉を主成分とする薄板状生成形体を
焼結して所定形状を有する薄板状セラミツクス焼
結体を好適に製造することができるが、なかでも
炭化珪素微粉を主成分として薄板状炭化珪素焼結
体を製造する場合に有利に適用できる。 次に本発明を実施例について説明する。 実施例 1 97.3重量%がβ型結晶よりなり、0.32重量%の
遊離炭素、0.21重量%の酸素を含有し、17.3m2/
gの比表面積を有する炭化珪素微粉500gと比表
面積が24.3m2/gの炭化ホウ素粉末6.5gと平均
粒径が210Å、比表面積が123m2/gのカーボンブ
ラツク10gとの混合物に対し、ベンゼン750ml、
ポリエチレングリコール3.5gを添加し、ボール
ミルを使用して10時間混合した後スラリーを噴霧
乾燥した。この乾燥粉末を適量採取し、金属製押
し型を用いて1.8t/cm2の圧力で厚さが60μmの生
成形体を得た。 次いで、前記生成形体を厚さが約50μmのカー
ボンブラツク層よりなる緩衝層が塗布された治具
を使用し第1図に示した如き形態で挾持して焼結
した。前記治具のうち生成形体の間に挿入される
治具としては厚さが2mmの黒鉛製薄板を使用し、
前記カーボンブラツクとしては平均粒径が210Å、
比表面積が123m2/gのサーマルブラツクを使用
した。焼成炉としてはタンマン型焼成炉を使用
し、アルゴンガス気流中で最高温度2100℃で30分
間保持して焼結した。得られた焼結体はいずれも
極めて優れた平坦性を有しており、焼結体と治具
との焼着も殆ど生じなかつた。 比較例 1 実施例1と同様であるが、緩衝層が形成されて
いない治具を使用して焼結した。 焼結体の大部分は治具と焼着しており、剥離す
ることが極めて困難であつた。 実施例2、比較例2 実施例1と同様であるが、緩衝層であるカーボ
ンブラツク層の厚さを第1表に示す如く変化させ
て焼結体を得た。結果は第1表に示した。そりの
状態は目視判定によりその程度を示した。 実施例はいずれも平坦性に優れた焼結体を安定
して得ることができた。比較例2の緩衝層の厚い
場合には目で判別できる程度のそりが観察され
た。
【表】
実施例 3
実施例1と同様であるが、緩衝層として第2表
に示した如き材料を生成形体と治具の間に挿入し
て生成形体を挾持して焼結体を得た。結果は実施
例2と同様にそりの状態を目視判定し第2表に示
した。また焼結体と治具との焼着も殆ど生じなか
つた。
に示した如き材料を生成形体と治具の間に挿入し
て生成形体を挾持して焼結体を得た。結果は実施
例2と同様にそりの状態を目視判定し第2表に示
した。また焼結体と治具との焼着も殆ど生じなか
つた。
【表】
実施例 4
実施例1と同じ配合の混合物に対し、ポリビニ
ルブチラール、ポリエチレングリコール、エチル
アルコールの適量を混合したスリツプをドクター
ブレード法によつて成形し、厚さが150μmの生
成形体を得た。 前記生成形体を脱脂炉に装入し、アルゴンガス
気流中で常温から400℃まで15℃/hrの割合で昇
温して脱脂処理を行ない、脱脂生成形体を得た。 次いで、前記実施例1で使用したものと同様の
カーボンブラツク層を有する治具および実施例3
−1で使用した緩衝層用材料を使用し第2図に示
した如き形態で生成形体を挾持して焼結体を得
た。得られた焼結体はいずれも極めて優れた平坦
性を有しており、焼結体相互の焼着や焼結体と治
具との焼着も殆ど生じなかつた。なお、前記治具
のうち生成形体の間に挿入される治具としては厚
さが1mmの黒鉛製薄板を使用した。 以上述べた如く、本発明方法によれば、従来の
焼結方法では得ることの困難であつた所定形状を
有する高密度の薄板状セラミツクス焼結体を安定
してかつ容易に製造できるものであり、特に本発
明方法によつて製造される薄板状炭化珪素焼結体
は熱伝導率が高く放熱特性に優れるため、電子工
業技術の発達に伴つて小型化あるいは高集積化が
進められた高い放熱特性の要求される集積回路用
の基板等の用途に対して極めて好適な材料を提供
することができるものであつて、産業に寄与する
効果は極めて大きい。
ルブチラール、ポリエチレングリコール、エチル
アルコールの適量を混合したスリツプをドクター
ブレード法によつて成形し、厚さが150μmの生
成形体を得た。 前記生成形体を脱脂炉に装入し、アルゴンガス
気流中で常温から400℃まで15℃/hrの割合で昇
温して脱脂処理を行ない、脱脂生成形体を得た。 次いで、前記実施例1で使用したものと同様の
カーボンブラツク層を有する治具および実施例3
−1で使用した緩衝層用材料を使用し第2図に示
した如き形態で生成形体を挾持して焼結体を得
た。得られた焼結体はいずれも極めて優れた平坦
性を有しており、焼結体相互の焼着や焼結体と治
具との焼着も殆ど生じなかつた。なお、前記治具
のうち生成形体の間に挿入される治具としては厚
さが1mmの黒鉛製薄板を使用した。 以上述べた如く、本発明方法によれば、従来の
焼結方法では得ることの困難であつた所定形状を
有する高密度の薄板状セラミツクス焼結体を安定
してかつ容易に製造できるものであり、特に本発
明方法によつて製造される薄板状炭化珪素焼結体
は熱伝導率が高く放熱特性に優れるため、電子工
業技術の発達に伴つて小型化あるいは高集積化が
進められた高い放熱特性の要求される集積回路用
の基板等の用途に対して極めて好適な材料を提供
することができるものであつて、産業に寄与する
効果は極めて大きい。
第1図は本発明の実施例1において実施した生
成形体の挾持形態を示す縦断面図、第2図は本発
明の実施例4において実施した生成形体の挾持形
態を示す縦断面図である。 1……黒鉛製治具、2……緩衝層、3……生成
形体。
成形体の挾持形態を示す縦断面図、第2図は本発
明の実施例4において実施した生成形体の挾持形
態を示す縦断面図である。 1……黒鉛製治具、2……緩衝層、3……生成
形体。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 Si、B、Al、W、Ti、Ta、Znのなかから選
ばれるいずれか少なくとも1種の炭化物よりなる
セラミツクス微粉を主成分として含有してなる薄
板状セラミツクス生成形体を、治具により挟持
し、常圧焼結を施すことにより薄板状セラミツク
ス焼結体を製造する方法において、前記生成形体
を、炭素質粉末もしくは炭素質繊維のいずれか少
なくとも1種を主成分とするものからなる緩衝層
を介して治具により挟持して常圧焼結することに
より、均一に焼成収縮した薄板状セラミツクス焼
結体を得ることを特徴とする薄板状セラミツクス
焼結体の製造方法。 2 前記炭化物よりなるセラミツクス微粉を主成
分とする薄板状生成形体を焼結するときには、前
記治具は所定形状を有する炭素質剛体である特許
請求の範囲第1項記載の方法。 3 前記緩衝層の厚さは1〜500μmの範囲内で
ある特許請求の範囲第1〜2項のいずれかに記載
の方法。 4 前記薄板状セラミツクス焼結体の厚さは2mm
以下である特許請求の範囲第1〜3項のいずれか
1つに記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57213382A JPS59107980A (ja) | 1982-12-07 | 1982-12-07 | 薄板状セラミツクス焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57213382A JPS59107980A (ja) | 1982-12-07 | 1982-12-07 | 薄板状セラミツクス焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59107980A JPS59107980A (ja) | 1984-06-22 |
| JPH0131473B2 true JPH0131473B2 (ja) | 1989-06-26 |
Family
ID=16638270
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57213382A Granted JPS59107980A (ja) | 1982-12-07 | 1982-12-07 | 薄板状セラミツクス焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59107980A (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02153864A (ja) * | 1988-12-02 | 1990-06-13 | Ngk Insulators Ltd | 炭化珪素板の焼成方法 |
| JP4639801B2 (ja) * | 2004-04-14 | 2011-02-23 | 株式会社デンソー | セラミック板及びその製造方法 |
| EP2053030B1 (en) | 2006-08-18 | 2011-10-12 | Murata Manufacturing Co. Ltd. | Process for production of formed ceramic bodies |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5334818B2 (ja) * | 1974-06-27 | 1978-09-22 | ||
| DE2436261B2 (de) * | 1974-07-27 | 1976-11-25 | Bayer Ag, 5090 Leverkusen | Elektrochemische gasdetektoren |
-
1982
- 1982-12-07 JP JP57213382A patent/JPS59107980A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59107980A (ja) | 1984-06-22 |
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