JPH0142607B2 - - Google Patents
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- JPH0142607B2 JPH0142607B2 JP58094434A JP9443483A JPH0142607B2 JP H0142607 B2 JPH0142607 B2 JP H0142607B2 JP 58094434 A JP58094434 A JP 58094434A JP 9443483 A JP9443483 A JP 9443483A JP H0142607 B2 JPH0142607 B2 JP H0142607B2
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- vanadium
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- mol
- vanadium oxide
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Landscapes
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- Thermistors And Varistors (AREA)
Description
本発明は酸化亜鉛を主成分とする焼結体におい
て添加物として酸化バナジウム、酸化タングステ
ンを含む電圧非直線抵抗体に関する。 一般にバリスタの電流電圧特性はつぎの関係式
で表わされる。 Ｉ＝（Ｖ／Ｃ）〓 ここでＶはバリスタ素体に印加される電圧であ
りＩはバリスタ素体を流れる電流である。またＣ
は与えられた電流を流したときの電圧に対応する
定数である。α＝１はオームの法則にしたがう普
通の抵抗体でありαが大きいほど非直線性は優れ
ている。ここではバリスタ特性をＣとαで表わす
かわりに電流を１ｍＡ／cm3の電流密度で流したと
きの立上り電圧V1ｍＡとαで表わす。焼結体自
体が電圧非直線性をもつ代表的なものとしてSiC
バリスタがある。SiCバリスタは焼結体自体が非
直線性をもつためバリスタを流れる電流方向の厚
みを制御することにより立上り電圧V1ｍＡを制
御できるが非直線係数αが３〜７と比較的小さく
十分でない。また最近開発されたものとして酸化
亜鉛に酸化ビスマスを含む添加物を加えたZnO系
バリスタがある。ZnO系バリスタは焼結体自体が
非直線性をもつためバリスタを流れる電流方向の
厚みを制御することにより立上り電圧V1ｍＡを
制御でき、非直線係数αも20〜50程度と非常に優
れているが添加物に酸化ビスマスを含むため焼結
体の熱処理条件によつて寿命特性が大きく左右さ
れる。酸化亜鉛に添加物として酸化ビスマスを含
むバリスタの微細構造は第１図のように電圧非直
線性を発揮させると考えられる酸化ビスマスから
なる粒界層１が酸化亜鉛結晶粒子２をとり囲んだ
形になる。図中３は電極、４は端子である。この
焼結体中の酸化ビスマス結晶相はα相、β相、δ
相のうち少なくとも１種類を含む。焼結体を500
℃以上の温度で熱処理（電極焼付工程も含む）す
ることにより焼結体中の酸化ビスマス相は全てγ
相にかわる。このγ相への変化の過程で寿命特性
が大きく変動すると考えられる。このため添加物
として酸化ビスマスを含むバリスタは熱処理工程
の制御が非常に困難である。また酸化亜鉛に添加
物として酸化バナジウムを含むバリスタとして、
たとえば特開昭54−58896号公報のような提案が
ある。焼結体の微細構造は酸化ビスマスを含むも
のと同じであり非直線性を発揮させる粒界層が酸
化バナジウムからなるものである。しかしこれは
焼結過程での酸化バナジウムの蒸発を防ぐために
1000℃以下の温度で焼結することを特徴としてい
る。しかし焼結体厚さが１mmのときの立上り電圧
V1ｍＡ／mmが約300V以上であり、かつこのとき
の非直線係数αが３〜５と小さい。比較的小さな
非直線係数αを有するバリスタの用途であるマイ
クロモータの火花電圧制御用バリスタの立上り電
圧V1ｍＡは10〜20Vの低電圧である。このため
火花電圧制御用として用いるには焼結体厚さが
0.1mm以下となるため実用的でない。また電子機
器や部品を異状なサージやノイズから保護するこ
と、あるいは回路電圧を安定化する目的に用いる
には非直線係数αの値が十分でない。このような
欠点を有するため添加物として酸化バナジウムを
含むZnO系バリスタは実用に供しえなかつた。 本発明では添加物として酸化バナジウムと酸化
タングステンを添加することによつて上記の欠点
を除去し熱処理工程における粒界層の結晶相変化
がなく信頼性が高く、高い非直線係数αを有し、
しかも製造が容易な焼結体自体が非直線性を有す
る電圧非直線抵抗体を提供せんとするものであ
る。 以下本発明の詳細について説明する。すなわち
酸化亜鉛に酸化バナジウム0.5モル％を添加した
組成(A)と、酸化バナジウム0.5モル％と酸化タン
グステン0.5モル％とを添加した組成(B)を高温で
２時間焼結したときの酸化バナジウムの蒸発量を
第２図に示す。値は最初に添加した酸化バナジウ
ムから蒸発した酸化バナジウムの割合を示すもの
である。第３図にこのときの非直線係数α、第４
図に焼結体厚さ１mm当たりの立上り電圧V1ｍ
Ａ／mmを示す。第２図および第３図に示すように
1000℃以上の高温で焼結する場合、添加物として
酸化バナジウムだけを含む(A)のものは粒界層を形
成する酸化バナジウムの蒸発による重量減少が大
きくなり、それとともに非直線係数αの値が小さ
くなる。これに対して添加物として酸化ビスマス
と酸化バナジウムを含む(B)のものは1000℃以上の
高温焼結でも粒界層を形成する酸化バナジウムの
蒸発による重量減少が抑制される。このため非直
線係数αの値も変化しない。しかし1400℃の高温
になると酸化バナジウムの蒸発重量減少が大きく
なり非直線係数αの値も低くなり始める。第４図
に1000℃以上の温度で焼結したときのV1ｍＡ／
mmを示す。これより添加物として酸化バナジウム
に酸化タングステンを添加した(B)のものも酸化バ
ナジウムだけの(A)のものと同じ焼結性を示すこと
がわかる。 このように添加物として酸化バナジウムだけを
含む場合は1000℃以下の焼結温度でV1ｍＡ／mm
が約300V以上のものしか高い非直線性が得られ
なかつたが、添加物として酸化バナジウムと酸化
タングステンを添加することより1000℃以上の高
温焼結が可能になりV1ｍＡ／mmが約20〜300Vの
広い範囲で高い非直線性が得られることがわか
る。このように添加物として酸化バナジウムと酸
化タングステンを含むことによりすぐれた電圧非
直線抵抗体を得ることが可能であるが、さらに第
３成分として酸化マンガンを添加することにより
大幅な非直線性の改善が図られる。さらに酸化バ
ナジウム、酸化タングステン、酸化マンガンの他
に第４成分として酸化コバルト、酸化クロム、酸
化アンチモンのち少なくとも１種類を含むことに
よりさらに非直線性が改善される。 このように本発明によれば添加物として酸化バ
ナジウムと酸化タングステンと要すれば酸化マン
ガンとを含み、さらに要すれば酸化コバルト、酸
化クロム、酸化アンチモンのうちの少なくとも１
種類を含むことにより非直線係数α＝20〜50、
V1ｍＡ／mm＝20〜300Vの値を有する電圧非直線
抵抗体が任意に製造可能であり、酸化ビスマスに
代わり酸化バナジウムを添加物として含むため熱
処理工程における粒界層の結晶相変化がなく高信
頼性が得られ製造も容易である。 つぎに本発明の実施例について述べる。酸化亜
鉛、酸化バナジウム、酸化タングステン、酸化マ
ンガン、酸化コバルト、酸化クロム、酸化アンチ
モンを種々の組成割合にボールミルで混合し乾燥
したのちバインダを加えて造粒を行い、これを成
形後1000〜1300℃の温度で焼結し直径15mm、厚さ
1.0mmの焼結体を得た。これにオーミツクな接触
を示す1.0cm2の電極を形成し焼結体厚さ１mm当た
りの立上り電圧V1ｍＡ／mmと非直線係数αを測
定した。本発明の実施例は各種の組成割合の素体
を1250℃で２時間焼結したものである。第１表に
その実施例を示す。
て添加物として酸化バナジウム、酸化タングステ
ンを含む電圧非直線抵抗体に関する。 一般にバリスタの電流電圧特性はつぎの関係式
で表わされる。 Ｉ＝（Ｖ／Ｃ）〓 ここでＶはバリスタ素体に印加される電圧であ
りＩはバリスタ素体を流れる電流である。またＣ
は与えられた電流を流したときの電圧に対応する
定数である。α＝１はオームの法則にしたがう普
通の抵抗体でありαが大きいほど非直線性は優れ
ている。ここではバリスタ特性をＣとαで表わす
かわりに電流を１ｍＡ／cm3の電流密度で流したと
きの立上り電圧V1ｍＡとαで表わす。焼結体自
体が電圧非直線性をもつ代表的なものとしてSiC
バリスタがある。SiCバリスタは焼結体自体が非
直線性をもつためバリスタを流れる電流方向の厚
みを制御することにより立上り電圧V1ｍＡを制
御できるが非直線係数αが３〜７と比較的小さく
十分でない。また最近開発されたものとして酸化
亜鉛に酸化ビスマスを含む添加物を加えたZnO系
バリスタがある。ZnO系バリスタは焼結体自体が
非直線性をもつためバリスタを流れる電流方向の
厚みを制御することにより立上り電圧V1ｍＡを
制御でき、非直線係数αも20〜50程度と非常に優
れているが添加物に酸化ビスマスを含むため焼結
体の熱処理条件によつて寿命特性が大きく左右さ
れる。酸化亜鉛に添加物として酸化ビスマスを含
むバリスタの微細構造は第１図のように電圧非直
線性を発揮させると考えられる酸化ビスマスから
なる粒界層１が酸化亜鉛結晶粒子２をとり囲んだ
形になる。図中３は電極、４は端子である。この
焼結体中の酸化ビスマス結晶相はα相、β相、δ
相のうち少なくとも１種類を含む。焼結体を500
℃以上の温度で熱処理（電極焼付工程も含む）す
ることにより焼結体中の酸化ビスマス相は全てγ
相にかわる。このγ相への変化の過程で寿命特性
が大きく変動すると考えられる。このため添加物
として酸化ビスマスを含むバリスタは熱処理工程
の制御が非常に困難である。また酸化亜鉛に添加
物として酸化バナジウムを含むバリスタとして、
たとえば特開昭54−58896号公報のような提案が
ある。焼結体の微細構造は酸化ビスマスを含むも
のと同じであり非直線性を発揮させる粒界層が酸
化バナジウムからなるものである。しかしこれは
焼結過程での酸化バナジウムの蒸発を防ぐために
1000℃以下の温度で焼結することを特徴としてい
る。しかし焼結体厚さが１mmのときの立上り電圧
V1ｍＡ／mmが約300V以上であり、かつこのとき
の非直線係数αが３〜５と小さい。比較的小さな
非直線係数αを有するバリスタの用途であるマイ
クロモータの火花電圧制御用バリスタの立上り電
圧V1ｍＡは10〜20Vの低電圧である。このため
火花電圧制御用として用いるには焼結体厚さが
0.1mm以下となるため実用的でない。また電子機
器や部品を異状なサージやノイズから保護するこ
と、あるいは回路電圧を安定化する目的に用いる
には非直線係数αの値が十分でない。このような
欠点を有するため添加物として酸化バナジウムを
含むZnO系バリスタは実用に供しえなかつた。 本発明では添加物として酸化バナジウムと酸化
タングステンを添加することによつて上記の欠点
を除去し熱処理工程における粒界層の結晶相変化
がなく信頼性が高く、高い非直線係数αを有し、
しかも製造が容易な焼結体自体が非直線性を有す
る電圧非直線抵抗体を提供せんとするものであ
る。 以下本発明の詳細について説明する。すなわち
酸化亜鉛に酸化バナジウム0.5モル％を添加した
組成(A)と、酸化バナジウム0.5モル％と酸化タン
グステン0.5モル％とを添加した組成(B)を高温で
２時間焼結したときの酸化バナジウムの蒸発量を
第２図に示す。値は最初に添加した酸化バナジウ
ムから蒸発した酸化バナジウムの割合を示すもの
である。第３図にこのときの非直線係数α、第４
図に焼結体厚さ１mm当たりの立上り電圧V1ｍ
Ａ／mmを示す。第２図および第３図に示すように
1000℃以上の高温で焼結する場合、添加物として
酸化バナジウムだけを含む(A)のものは粒界層を形
成する酸化バナジウムの蒸発による重量減少が大
きくなり、それとともに非直線係数αの値が小さ
くなる。これに対して添加物として酸化ビスマス
と酸化バナジウムを含む(B)のものは1000℃以上の
高温焼結でも粒界層を形成する酸化バナジウムの
蒸発による重量減少が抑制される。このため非直
線係数αの値も変化しない。しかし1400℃の高温
になると酸化バナジウムの蒸発重量減少が大きく
なり非直線係数αの値も低くなり始める。第４図
に1000℃以上の温度で焼結したときのV1ｍＡ／
mmを示す。これより添加物として酸化バナジウム
に酸化タングステンを添加した(B)のものも酸化バ
ナジウムだけの(A)のものと同じ焼結性を示すこと
がわかる。 このように添加物として酸化バナジウムだけを
含む場合は1000℃以下の焼結温度でV1ｍＡ／mm
が約300V以上のものしか高い非直線性が得られ
なかつたが、添加物として酸化バナジウムと酸化
タングステンを添加することより1000℃以上の高
温焼結が可能になりV1ｍＡ／mmが約20〜300Vの
広い範囲で高い非直線性が得られることがわか
る。このように添加物として酸化バナジウムと酸
化タングステンを含むことによりすぐれた電圧非
直線抵抗体を得ることが可能であるが、さらに第
３成分として酸化マンガンを添加することにより
大幅な非直線性の改善が図られる。さらに酸化バ
ナジウム、酸化タングステン、酸化マンガンの他
に第４成分として酸化コバルト、酸化クロム、酸
化アンチモンのち少なくとも１種類を含むことに
よりさらに非直線性が改善される。 このように本発明によれば添加物として酸化バ
ナジウムと酸化タングステンと要すれば酸化マン
ガンとを含み、さらに要すれば酸化コバルト、酸
化クロム、酸化アンチモンのうちの少なくとも１
種類を含むことにより非直線係数α＝20〜50、
V1ｍＡ／mm＝20〜300Vの値を有する電圧非直線
抵抗体が任意に製造可能であり、酸化ビスマスに
代わり酸化バナジウムを添加物として含むため熱
処理工程における粒界層の結晶相変化がなく高信
頼性が得られ製造も容易である。 つぎに本発明の実施例について述べる。酸化亜
鉛、酸化バナジウム、酸化タングステン、酸化マ
ンガン、酸化コバルト、酸化クロム、酸化アンチ
モンを種々の組成割合にボールミルで混合し乾燥
したのちバインダを加えて造粒を行い、これを成
形後1000〜1300℃の温度で焼結し直径15mm、厚さ
1.0mmの焼結体を得た。これにオーミツクな接触
を示す1.0cm2の電極を形成し焼結体厚さ１mm当た
りの立上り電圧V1ｍＡ／mmと非直線係数αを測
定した。本発明の実施例は各種の組成割合の素体
を1250℃で２時間焼結したものである。第１表に
その実施例を示す。
【表】
また第５図に実施例の組成No.１〜22に対応する
V1ｍＡ／mmと非直線係数αを示す。図中の数字
は組成No.である。酸化バナジウムと酸化タングス
テンの添加量は0.05モル％未満では酸化バナジウ
ムからなる均一な粒界層を形成できなくなり、ま
た酸化タングステンの添加効果が弱くなり、逆に
3.0モル％を越えて添加すると粒界層の形成に必
要な量以上となり、酸化亜鉛を主成分とする多結
晶組織中に酸化バナジウムと酸化タングステンか
らなる偏析相が大きく発生するため好ましくな
い。酸化バナジウムと酸化タングステンに加えて
添加する酸化マンガンの量は0.05モル％未満では
非直線係数αが10以下となり効果的ではなく5.0
モル％を越えると再び非直線係数αが約10以下と
なり好ましくない。酸化コバルト、酸化クロム、
酸化アンチモンは酸化バナジウムと酸化タングス
テンと酸化マンガンに加えて添加するものである
が酸化コバルトの添加量は0.05モル％未満では添
加効果が小さく、また5.0モル％を越えると再び
添加効果が小さくなる。酸化クロム、酸化アンチ
モンの添加量はそれぞれ0.05モル％未満では添加
効果が小さく、3.0モル％を越えるとV1ｍＡ／mm
が高くなるが非直線係数αが小さくなるため好ま
しくない。実施例の組成No.11〜22に示す酸化コバ
ルト、酸化クロム、酸化アンチモンの添加はそれ
ぞれ酸化バナジウムと酸化タングステンと酸化マ
ンガンを含むものに対する単独添加例であるが、
２種以上を添加した実施例組成をNo.23〜28に示
す。これより酸化バナジウム、酸化タングステ
ン、酸化マンガンを含むものに酸化コバルト、酸
化クロム、酸化アンチモンを適当な組成比で複合
添加することにより非直線係数αがさらに高くな
り一層電圧非直線抵抗体として望ましくなる。上
記の実施例において酸化バナジウムと酸化タング
ステンを含むものに酸化コバルト、酸化クロム、
酸化アンチモンをそれぞれ単独で添加したものが
ないのは酸化マンガンだけが非直線性を著しく改
善する特性があり、他のものでは著しい改善は見
られないためであり、それゆえに酸化バナジウム
と酸化タングステンと酸化マンガンを含むものに
酸化コバルト、酸化クロム、酸化アンチモンを添
加し、複合添加効果による非直線性の向上を図つ
たものである。 以上本発明の実施例について述べたが、実施例
の金属酸化物は焼結後酸化物になるものであれば
よく、たとえば出発原料が金属炭酸化物や金属水
酸化物などであつてもよく、最終的な焼結体の組
成がZnO、V2O5、WO3、MnN、CoO、Cr2O3、
Sb2O3の形に換算した値が本発明の組成範囲内で
あればよい。
V1ｍＡ／mmと非直線係数αを示す。図中の数字
は組成No.である。酸化バナジウムと酸化タングス
テンの添加量は0.05モル％未満では酸化バナジウ
ムからなる均一な粒界層を形成できなくなり、ま
た酸化タングステンの添加効果が弱くなり、逆に
3.0モル％を越えて添加すると粒界層の形成に必
要な量以上となり、酸化亜鉛を主成分とする多結
晶組織中に酸化バナジウムと酸化タングステンか
らなる偏析相が大きく発生するため好ましくな
い。酸化バナジウムと酸化タングステンに加えて
添加する酸化マンガンの量は0.05モル％未満では
非直線係数αが10以下となり効果的ではなく5.0
モル％を越えると再び非直線係数αが約10以下と
なり好ましくない。酸化コバルト、酸化クロム、
酸化アンチモンは酸化バナジウムと酸化タングス
テンと酸化マンガンに加えて添加するものである
が酸化コバルトの添加量は0.05モル％未満では添
加効果が小さく、また5.0モル％を越えると再び
添加効果が小さくなる。酸化クロム、酸化アンチ
モンの添加量はそれぞれ0.05モル％未満では添加
効果が小さく、3.0モル％を越えるとV1ｍＡ／mm
が高くなるが非直線係数αが小さくなるため好ま
しくない。実施例の組成No.11〜22に示す酸化コバ
ルト、酸化クロム、酸化アンチモンの添加はそれ
ぞれ酸化バナジウムと酸化タングステンと酸化マ
ンガンを含むものに対する単独添加例であるが、
２種以上を添加した実施例組成をNo.23〜28に示
す。これより酸化バナジウム、酸化タングステ
ン、酸化マンガンを含むものに酸化コバルト、酸
化クロム、酸化アンチモンを適当な組成比で複合
添加することにより非直線係数αがさらに高くな
り一層電圧非直線抵抗体として望ましくなる。上
記の実施例において酸化バナジウムと酸化タング
ステンを含むものに酸化コバルト、酸化クロム、
酸化アンチモンをそれぞれ単独で添加したものが
ないのは酸化マンガンだけが非直線性を著しく改
善する特性があり、他のものでは著しい改善は見
られないためであり、それゆえに酸化バナジウム
と酸化タングステンと酸化マンガンを含むものに
酸化コバルト、酸化クロム、酸化アンチモンを添
加し、複合添加効果による非直線性の向上を図つ
たものである。 以上本発明の実施例について述べたが、実施例
の金属酸化物は焼結後酸化物になるものであれば
よく、たとえば出発原料が金属炭酸化物や金属水
酸化物などであつてもよく、最終的な焼結体の組
成がZnO、V2O5、WO3、MnN、CoO、Cr2O3、
Sb2O3の形に換算した値が本発明の組成範囲内で
あればよい。
第１図は酸化亜鉛を主成分とする電圧非直線抵
抗体を示す拡大断面図、第２図〜第４図はそれぞ
れ酸化亜鉛に酸化バナジウムを添加した場合と、
酸化バナジウムと酸化タングステンを添加した場
合との焼結温度に対する酸化バナジウムの蒸発
量、非直線係数α、V1ｍＡ／mmを示したもので
第２図は蒸発量を示す曲線図、第３図は非直線係
数αを示す曲線図、第４図はV1ｍＡ／mmを示す
曲線図、第５図は実施例の組成に対応する非直線
係数αとV1ｍＡ／mmを示す曲線図である。 １……粒界層、２……酸化亜鉛結晶粒、３……
電極、４……端子。
抗体を示す拡大断面図、第２図〜第４図はそれぞ
れ酸化亜鉛に酸化バナジウムを添加した場合と、
酸化バナジウムと酸化タングステンを添加した場
合との焼結温度に対する酸化バナジウムの蒸発
量、非直線係数α、V1ｍＡ／mmを示したもので
第２図は蒸発量を示す曲線図、第３図は非直線係
数αを示す曲線図、第４図はV1ｍＡ／mmを示す
曲線図、第５図は実施例の組成に対応する非直線
係数αとV1ｍＡ／mmを示す曲線図である。 １……粒界層、２……酸化亜鉛結晶粒、３……
電極、４……端子。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 酸化亜鉛を主成分とし焼結体自体が非直線性
をもつ電圧非直線抵抗体において、添加物として
酸化バナジウムと酸化タングステンを各V2O5、
WO3の形に換算して0.05〜3.0モル％、0.05〜3.0
モル％含むことを特徴とする電圧非直線抵抗体。 ２ 酸化バナジウム、酸化タングステンのほかに
酸化マンガンをMnOの形に換算して0.05〜5.0モ
ル％含むことを特徴とする特許請求の範囲第１項
記載の電圧非直線抵抗体。 ３ 酸化バナジウム、酸化タングステン、酸化マ
ンガンのほかに酸化コバルト、酸化クロム、酸化
アンチモンのうち少なくとも１種以上をCoO、
Cr2O3、Sb2O3の形に換算して0.05〜5.0モル％含
むことを特徴とする特許請求の範囲第２項記載の
電圧非直線抵抗体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58094434A JPS59219902A (ja) | 1983-05-28 | 1983-05-28 | 電圧非直線抵抗体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58094434A JPS59219902A (ja) | 1983-05-28 | 1983-05-28 | 電圧非直線抵抗体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59219902A JPS59219902A (ja) | 1984-12-11 |
| JPH0142607B2 true JPH0142607B2 (ja) | 1989-09-13 |
Family
ID=14110138
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58094434A Granted JPS59219902A (ja) | 1983-05-28 | 1983-05-28 | 電圧非直線抵抗体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59219902A (ja) |
-
1983
- 1983-05-28 JP JP58094434A patent/JPS59219902A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59219902A (ja) | 1984-12-11 |
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