JPH0151775B2 - - Google Patents
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- JPH0151775B2 JPH0151775B2 JP55176136A JP17613680A JPH0151775B2 JP H0151775 B2 JPH0151775 B2 JP H0151775B2 JP 55176136 A JP55176136 A JP 55176136A JP 17613680 A JP17613680 A JP 17613680A JP H0151775 B2 JPH0151775 B2 JP H0151775B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- oxygen
- oxygen sensor
- gas
- temperature
- catalyst
- Prior art date
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-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/26—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating electrochemical variables; by using electrolysis or electrophoresis
- G01N27/403—Cells and electrode assemblies
- G01N27/406—Cells and probes with solid electrolytes
- G01N27/407—Cells and probes with solid electrolytes for investigating or analysing gases
- G01N27/4075—Composition or fabrication of the electrodes and coatings thereon, e.g. catalysts
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- Molecular Biology (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Biochemistry (AREA)
- General Health & Medical Sciences (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Immunology (AREA)
- Pathology (AREA)
- Measuring Oxygen Concentration In Cells (AREA)
Description
本発明は、自動車等の内燃機関の排気ガス中の
酸素量を検知する酸素センサーに関するものであ
る。 車輌の内燃機関に使用される酸素センサーは、
酸素イオン伝導性を有する固体電解質体の内外表
面に形成された金属電極で、排気ガス中の酸素濃
度を起電力として検出し、これをフイードバツク
して燃料供給系の空燃比を制御する方法で多く用
いられる。具体的には空燃比領域で急峻な起電力
の変化を有するZrO2質セラミツク材を用いて筒
状体の一端を閉止した容器状に固体電解質体を形
成し、その容器状の固体電解質体の内外表面に酸
化触媒能にも優れる白金電極を形成したものがあ
り、排気ガス側の電極近傍では電極自身の触媒能
により排気ガス中の非平衡ガスを反応させて残余
の酸素ガスを検出するよう構成されている。しか
して、電極の触媒能が不足すると応答性が悪く、
制御空燃比にずれを生じたり、一定温度以上の高
温にならないと作動しないという不具合があつ
た。そこで当該センサーの排気ガスと接触する側
の電極上に更に白金族金属等を含有する多孔質セ
ラミツクよりなる触媒層を形成して、これ等の点
を改良したものが考案されたが、耐久性が十分で
なく、使用とともに作動温度が上昇するという問
題があつた。 本発明は、酸素センサーの触媒層に含有せしめ
る触媒成分としての白金族金属の他に、ジルコニ
アを添加することにより、更に作動温度特性およ
び耐久性を改良した酸素センサーを提供すること
を目的とする。即ち、本発明酸素センサーは、酸
素イオン伝導性を有する固体電解質体の内外表面
に金属電極を形成し、排気ガスの接触する側の金
属電極上に白金族金属とジルコニアを含有せしめ
た多孔質アルミナ系セラミツクからなる触媒層を
形成したことを特徴とする。 第１図は、本発明による酸素センサーの全体構
成図を示すものであり、従来の空気極酸素センサ
ーと同じで、図中１はホルダー、２はセンサーセ
ル、３はチツプ、４はバネ、５は保護カバー、６
は電気絶縁用硝子、７は出力端子、８は黒鉛シー
トを示す。本例の酸素センサーは、ホルダー１の
内部にセンサーセル２が先端部が突出している状
態で保持されており、出力取出用チツプ３を介し
て、バネ４によりホルダー１に固定されている。
センサーセル２は、一方の先端が閉じた筒状体に
形成してあり、センサーセル２の内面側は基準ガ
ス、例えば大気に連通させてある。センサーセル
２の排気ガスと接触する側には、センサーセル２
を隔離してセンサーセル２を保護するための穿孔
した多数の孔を有する保護カバー５が設けてあ
る。ホルダー１の保護カバー取付側と反対側に
は、電気絶縁用硝子６が取付けてあり、硝子６に
は出力端子７が支持してある。出力端子７はバネ
４、チツプ３を介して電極２ｂに接続することに
より酸素センサーの一方の端子を形成しており、
他方の端子は黒鉛シート８を介して電極２ｃに接
続したホルダー１が果している。 第２図は、第１図Ａ部の拡大図であり、固体電
解質体２ａの内外表面には、金属電極２ｂ，２ｃ
を形成してあり、本例のセンサーセル２は車輌塔
載時排気ガスと接触する側の表面に保護層として
MgO、Al2O3層２ｄを設け、更にPt、Rh、Pd、
ZrO2を含有する多孔質アルミナ系セラミツクか
らなる触媒層２ｅを形成したものである。 本発明は、触媒層２ｅにジルコニアを含有せし
めたことを特徴とするが、ジルコニアを含有させ
る方法は特に限定されない。本発明に係る触媒層
は、例えばセンサーセルの金属電極上にアルミナ
等からなる保護層を形成した後、次のように形成
する。即ち、このセルをZrO2を含有するアルミ
ナ等の無機化合物のスラリーに浸漬するか、また
は保護層上に予じめ活性アルミナ層を形成した
後、このアルミナ層を担体として、ZrO2を含浸
法で担持せしめてZrO2−Al2O3層を形成し、しか
る後このZrO2−Al2O3層にPt、Rh、Pd等の触媒
成分を担持すればジルコニアを含有する触媒層を
得ることができる。ジルコニアの含有量は触媒層
の重量に対して好ましくは１〜70重量％であり、
特にZrO2粉末を使用する場合には30〜70重量％、
ZrO（NO2）2粉末を使用する場合には好ましくは
１〜30重量％である。また触媒層の厚さは30〜
100μ程度が好ましい。 外側電極上に設ける保護層は、外側電極を排ガ
スの物理的、化学的侵食作用から保護する役割を
するものであり、アルミナ等の耐火性物質が好ま
しい。保護層は、アルミナの粉末を、例えばプラ
ズマ溶射すれば、確実にかつ性能の良いものが得
られる。 以下の実施例で、本発明を更に詳しく説明す
る。 実施例 １ ZrO2にY2O3を添加した安定化ZrO2を用いて、
固体電解質体を形成し、酸素検出部の内外表面に
化学メツキで２〜3μの白金電極を形成した。次
に排気ガスと接触する側の白金電極上にプラズマ
溶射でMgO・Al2O3の多孔質層を形成し、平均粒
径5μに分砕したZrO2、活性アルミナ、アルミナ
ゾル、硝酸アルミニウム等で調整したスラリーに
浸漬し、室温および120℃で乾燥後、1100℃で３
時間焼成して、約50μのZrO2−Al2O3層を得た。
次にZrO2−Al2O3層にPt、Rh、Pdを含浸法で担
持し、白金族金属とジルコニアとを含有する触媒
層を持つ酸素センサーを得た。以下の第１表にこ
のとき得られた触媒層の付着量と触媒金属含有量
を示す。 実施例 ２ 実施例１と同一の方法で酸素検出部の内外表面
に白金電極を形成し、排ガスと接触する側に
MgO・Al2O3多孔質層を形成した。MgO・Al2O3
層には更に活性アルミナ、アルミナゾル、硝酸ア
ルミニウム等で調整したスラリーに浸漬し、室温
および120℃で乾燥し800℃で３時間焼成して約
50μの活性アルミナ層を得た。次に活性アルミナ
層にZrO（NO3）2溶液を含浸し、1100℃３時間焼
成し、更にPt、Rh、Pdを担持して白金族金属と
ジルコニアとを含有する触媒層を持つ酸素センサ
ーを得た。この酸素センサーの触媒金属含有量を
第１表に示す。
酸素量を検知する酸素センサーに関するものであ
る。 車輌の内燃機関に使用される酸素センサーは、
酸素イオン伝導性を有する固体電解質体の内外表
面に形成された金属電極で、排気ガス中の酸素濃
度を起電力として検出し、これをフイードバツク
して燃料供給系の空燃比を制御する方法で多く用
いられる。具体的には空燃比領域で急峻な起電力
の変化を有するZrO2質セラミツク材を用いて筒
状体の一端を閉止した容器状に固体電解質体を形
成し、その容器状の固体電解質体の内外表面に酸
化触媒能にも優れる白金電極を形成したものがあ
り、排気ガス側の電極近傍では電極自身の触媒能
により排気ガス中の非平衡ガスを反応させて残余
の酸素ガスを検出するよう構成されている。しか
して、電極の触媒能が不足すると応答性が悪く、
制御空燃比にずれを生じたり、一定温度以上の高
温にならないと作動しないという不具合があつ
た。そこで当該センサーの排気ガスと接触する側
の電極上に更に白金族金属等を含有する多孔質セ
ラミツクよりなる触媒層を形成して、これ等の点
を改良したものが考案されたが、耐久性が十分で
なく、使用とともに作動温度が上昇するという問
題があつた。 本発明は、酸素センサーの触媒層に含有せしめ
る触媒成分としての白金族金属の他に、ジルコニ
アを添加することにより、更に作動温度特性およ
び耐久性を改良した酸素センサーを提供すること
を目的とする。即ち、本発明酸素センサーは、酸
素イオン伝導性を有する固体電解質体の内外表面
に金属電極を形成し、排気ガスの接触する側の金
属電極上に白金族金属とジルコニアを含有せしめ
た多孔質アルミナ系セラミツクからなる触媒層を
形成したことを特徴とする。 第１図は、本発明による酸素センサーの全体構
成図を示すものであり、従来の空気極酸素センサ
ーと同じで、図中１はホルダー、２はセンサーセ
ル、３はチツプ、４はバネ、５は保護カバー、６
は電気絶縁用硝子、７は出力端子、８は黒鉛シー
トを示す。本例の酸素センサーは、ホルダー１の
内部にセンサーセル２が先端部が突出している状
態で保持されており、出力取出用チツプ３を介し
て、バネ４によりホルダー１に固定されている。
センサーセル２は、一方の先端が閉じた筒状体に
形成してあり、センサーセル２の内面側は基準ガ
ス、例えば大気に連通させてある。センサーセル
２の排気ガスと接触する側には、センサーセル２
を隔離してセンサーセル２を保護するための穿孔
した多数の孔を有する保護カバー５が設けてあ
る。ホルダー１の保護カバー取付側と反対側に
は、電気絶縁用硝子６が取付けてあり、硝子６に
は出力端子７が支持してある。出力端子７はバネ
４、チツプ３を介して電極２ｂに接続することに
より酸素センサーの一方の端子を形成しており、
他方の端子は黒鉛シート８を介して電極２ｃに接
続したホルダー１が果している。 第２図は、第１図Ａ部の拡大図であり、固体電
解質体２ａの内外表面には、金属電極２ｂ，２ｃ
を形成してあり、本例のセンサーセル２は車輌塔
載時排気ガスと接触する側の表面に保護層として
MgO、Al2O3層２ｄを設け、更にPt、Rh、Pd、
ZrO2を含有する多孔質アルミナ系セラミツクか
らなる触媒層２ｅを形成したものである。 本発明は、触媒層２ｅにジルコニアを含有せし
めたことを特徴とするが、ジルコニアを含有させ
る方法は特に限定されない。本発明に係る触媒層
は、例えばセンサーセルの金属電極上にアルミナ
等からなる保護層を形成した後、次のように形成
する。即ち、このセルをZrO2を含有するアルミ
ナ等の無機化合物のスラリーに浸漬するか、また
は保護層上に予じめ活性アルミナ層を形成した
後、このアルミナ層を担体として、ZrO2を含浸
法で担持せしめてZrO2−Al2O3層を形成し、しか
る後このZrO2−Al2O3層にPt、Rh、Pd等の触媒
成分を担持すればジルコニアを含有する触媒層を
得ることができる。ジルコニアの含有量は触媒層
の重量に対して好ましくは１〜70重量％であり、
特にZrO2粉末を使用する場合には30〜70重量％、
ZrO（NO2）2粉末を使用する場合には好ましくは
１〜30重量％である。また触媒層の厚さは30〜
100μ程度が好ましい。 外側電極上に設ける保護層は、外側電極を排ガ
スの物理的、化学的侵食作用から保護する役割を
するものであり、アルミナ等の耐火性物質が好ま
しい。保護層は、アルミナの粉末を、例えばプラ
ズマ溶射すれば、確実にかつ性能の良いものが得
られる。 以下の実施例で、本発明を更に詳しく説明す
る。 実施例 １ ZrO2にY2O3を添加した安定化ZrO2を用いて、
固体電解質体を形成し、酸素検出部の内外表面に
化学メツキで２〜3μの白金電極を形成した。次
に排気ガスと接触する側の白金電極上にプラズマ
溶射でMgO・Al2O3の多孔質層を形成し、平均粒
径5μに分砕したZrO2、活性アルミナ、アルミナ
ゾル、硝酸アルミニウム等で調整したスラリーに
浸漬し、室温および120℃で乾燥後、1100℃で３
時間焼成して、約50μのZrO2−Al2O3層を得た。
次にZrO2−Al2O3層にPt、Rh、Pdを含浸法で担
持し、白金族金属とジルコニアとを含有する触媒
層を持つ酸素センサーを得た。以下の第１表にこ
のとき得られた触媒層の付着量と触媒金属含有量
を示す。 実施例 ２ 実施例１と同一の方法で酸素検出部の内外表面
に白金電極を形成し、排ガスと接触する側に
MgO・Al2O3多孔質層を形成した。MgO・Al2O3
層には更に活性アルミナ、アルミナゾル、硝酸ア
ルミニウム等で調整したスラリーに浸漬し、室温
および120℃で乾燥し800℃で３時間焼成して約
50μの活性アルミナ層を得た。次に活性アルミナ
層にZrO（NO3）2溶液を含浸し、1100℃３時間焼
成し、更にPt、Rh、Pdを担持して白金族金属と
ジルコニアとを含有する触媒層を持つ酸素センサ
ーを得た。この酸素センサーの触媒金属含有量を
第１表に示す。
【表】
比較例 １
触媒成分として白金族金属のみを含有する触媒
層を形成した点を除き、実施例１と同様の方法で
酸素センサーを製造した。 比較例 ２ 触媒成分として白金族金属のみを含有する触媒
層を形成した点を除き、実施例２と同様の方法で
酸素センサーを製造した。 実施例 ３ 実施例１および２、比較例１および２で得られ
た酸素センサーについて排気量2000c.c.のエンジン
を用いて耐久試験を行ない、耐久前後の作動開始
温度を測定した。耐久試験条件は次のとおりであ
る。 回転数；6000rpm ガス温度；850〜900℃ 耐久時間；100時間 酸素センサーの作動開始温度の測定は、空気過
剰率λ＝0.95において昇温速度30deg.／分で酸素
センサー温度−起電力特性を測定し、当該酸素セ
ンサーが0.8Vの起電力を発生する温度を作動開
始温度とした。結果を第２表に示す。
層を形成した点を除き、実施例１と同様の方法で
酸素センサーを製造した。 比較例 ２ 触媒成分として白金族金属のみを含有する触媒
層を形成した点を除き、実施例２と同様の方法で
酸素センサーを製造した。 実施例 ３ 実施例１および２、比較例１および２で得られ
た酸素センサーについて排気量2000c.c.のエンジン
を用いて耐久試験を行ない、耐久前後の作動開始
温度を測定した。耐久試験条件は次のとおりであ
る。 回転数；6000rpm ガス温度；850〜900℃ 耐久時間；100時間 酸素センサーの作動開始温度の測定は、空気過
剰率λ＝0.95において昇温速度30deg.／分で酸素
センサー温度−起電力特性を測定し、当該酸素セ
ンサーが0.8Vの起電力を発生する温度を作動開
始温度とした。結果を第２表に示す。
【表】
第２表の結果から、実施例１、２のように触媒
として白金族金属とジルコニアとを含有する触媒
層を持つ酸素センサーは、比較例１、２のように
触媒として白金族金属だけを含有する触媒層を持
つ酸素センサーに比べ、作動開始温度が低くな
り、かつ耐久性も向上することがわかる。 ここで本発明酸素センサーの作動開始温度特性
および耐久性の向上に対するジルコニアの添加効
果は明確でないが、次のような働きをしていると
推定される。即ち、本例では活性アルミナ層にジ
ルコニアを添加し、触媒金属としてPt−Rh−Pd
を用いているが、これ等触媒金属の劣化は触媒金
属同志或いは担体（活性アルミナ層）とのシンタ
リングや排気ガス中のリン、鉛等による被毒が主
因とされており、特にロジウムは、アルミナとシ
ンタリングし易いとされている。一方、ジルコニ
アはロジウムとアルミナのシンタリングを抑制
し、活性を向上させるという報告からジルコニア
は酸素センサーにおける触媒金属の分散性を向上
させ、耐シンタリング性を向上させる働きをして
いると推定される。 尚、酸素センサーの構造は特に限定されず、用
途や大きさ等により適宜選択してよいことは勿論
である。 以上の如く、本発明によれば、従来の酸素セン
サーよりも低温度で空燃比の制御に必要な起電力
が得られるため、車輌の排気ガス浄化用三元触媒
システムにとつて重要な空燃比制御を応答性良く
行うことができ、更に使用中に本発明酸素センサ
ーの触媒層の劣化を原因とする作動開始温度の上
昇も低減することができる。また従来の酸素セン
サーと同一の作動開始温度で満足できる場合に
は、触媒金属の含有量を減ずる効果も得られる。
として白金族金属とジルコニアとを含有する触媒
層を持つ酸素センサーは、比較例１、２のように
触媒として白金族金属だけを含有する触媒層を持
つ酸素センサーに比べ、作動開始温度が低くな
り、かつ耐久性も向上することがわかる。 ここで本発明酸素センサーの作動開始温度特性
および耐久性の向上に対するジルコニアの添加効
果は明確でないが、次のような働きをしていると
推定される。即ち、本例では活性アルミナ層にジ
ルコニアを添加し、触媒金属としてPt−Rh−Pd
を用いているが、これ等触媒金属の劣化は触媒金
属同志或いは担体（活性アルミナ層）とのシンタ
リングや排気ガス中のリン、鉛等による被毒が主
因とされており、特にロジウムは、アルミナとシ
ンタリングし易いとされている。一方、ジルコニ
アはロジウムとアルミナのシンタリングを抑制
し、活性を向上させるという報告からジルコニア
は酸素センサーにおける触媒金属の分散性を向上
させ、耐シンタリング性を向上させる働きをして
いると推定される。 尚、酸素センサーの構造は特に限定されず、用
途や大きさ等により適宜選択してよいことは勿論
である。 以上の如く、本発明によれば、従来の酸素セン
サーよりも低温度で空燃比の制御に必要な起電力
が得られるため、車輌の排気ガス浄化用三元触媒
システムにとつて重要な空燃比制御を応答性良く
行うことができ、更に使用中に本発明酸素センサ
ーの触媒層の劣化を原因とする作動開始温度の上
昇も低減することができる。また従来の酸素セン
サーと同一の作動開始温度で満足できる場合に
は、触媒金属の含有量を減ずる効果も得られる。
第１図は、本発明酸素センサーの一実施例を示
す断面図、第２図は、第１図Ａ部分の拡大断面図
である。 図中、１……ホルダー、２……センサーセル、
３……チツプ、４……バネ、５……保護カバー、
６……電気絶縁用硝子、７……出力端子、８……
黒鉛シート、２ａ……固体電解質体、２ｂ，２ｃ
……金属電極、２ｄ……MgO・Al2O3層、２ｅ…
…触媒層。
す断面図、第２図は、第１図Ａ部分の拡大断面図
である。 図中、１……ホルダー、２……センサーセル、
３……チツプ、４……バネ、５……保護カバー、
６……電気絶縁用硝子、７……出力端子、８……
黒鉛シート、２ａ……固体電解質体、２ｂ，２ｃ
……金属電極、２ｄ……MgO・Al2O3層、２ｅ…
…触媒層。
１ 酸素ガス、炭酸ガス及び飽和水蒸気を成分と
して含む気体を流通させる燃料供給管を備えた水
面下運転のエンジンへの燃料供給の制御に有用で
あつて、上記気体の１つの成分ガスの濃度（％）
を示す信号を直ちに提供するガス分析装置におい
て、 該気体の温度を示す信号Ｔを提供するセンサを
該供給管中に有する温度検査手段と、 該気体中での音響伝播速度を示す信号Ｖを提供
するセンサを該供給管中に有する音速検査手段
と、 上記両検査手段に接続されていて、それらから
上記の両信号Ｔ，Ｖを受け取つて、V2／Ｔの値
を計算する計算手段と、 一連の離散的温度値における一連の離散的酸素
ガス濃度（％）における気体の定圧比熱と定積比
熱との比γと気体定数Ｒの積γRの値並びに一連
の離散的温度値における一連の離散的炭酸ガス濃
度（％）における気体の定圧比熱と定積比熱との
比γと気体定数Ｒの積γRの値をそれぞれ予め記
憶している記憶装置と、 記憶装置に記憶されている各温度、各ガス濃度
して含む気体を流通させる燃料供給管を備えた水
面下運転のエンジンへの燃料供給の制御に有用で
あつて、上記気体の１つの成分ガスの濃度（％）
を示す信号を直ちに提供するガス分析装置におい
て、 該気体の温度を示す信号Ｔを提供するセンサを
該供給管中に有する温度検査手段と、 該気体中での音響伝播速度を示す信号Ｖを提供
するセンサを該供給管中に有する音速検査手段
と、 上記両検査手段に接続されていて、それらから
上記の両信号Ｔ，Ｖを受け取つて、V2／Ｔの値
を計算する計算手段と、 一連の離散的温度値における一連の離散的酸素
ガス濃度（％）における気体の定圧比熱と定積比
熱との比γと気体定数Ｒの積γRの値並びに一連
の離散的温度値における一連の離散的炭酸ガス濃
度（％）における気体の定圧比熱と定積比熱との
比γと気体定数Ｒの積γRの値をそれぞれ予め記
憶している記憶装置と、 記憶装置に記憶されている各温度、各ガス濃度
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55176136A JPS57100343A (en) | 1980-12-13 | 1980-12-13 | Oxygen sensor |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55176136A JPS57100343A (en) | 1980-12-13 | 1980-12-13 | Oxygen sensor |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS57100343A JPS57100343A (en) | 1982-06-22 |
| JPH0151775B2 true JPH0151775B2 (ja) | 1989-11-06 |
Family
ID=16008285
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP55176136A Granted JPS57100343A (en) | 1980-12-13 | 1980-12-13 | Oxygen sensor |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS57100343A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6130760A (ja) * | 1984-07-24 | 1986-02-13 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 酸素センサ−及びその製造方法 |
| US5271821A (en) * | 1988-03-03 | 1993-12-21 | Ngk Insulators, Ltd. | Oxygen sensor and method of producing the same |
| EP0668503A1 (en) * | 1994-02-17 | 1995-08-23 | General Motors Corporation | Catalytic/ceramic oxide microcomposite materials for use as exhaust sensor pre-equilibration zone |
| EP1154263A4 (en) | 1999-10-27 | 2006-08-30 | Ngk Spark Plug Co | OXYGEN DETECTOR AND METHOD FOR MANUFACTURING DETECTION ELEMENT |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5372686A (en) * | 1976-12-09 | 1978-06-28 | Nippon Denso Co Ltd | Oxygen concentration detector |
-
1980
- 1980-12-13 JP JP55176136A patent/JPS57100343A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS57100343A (en) | 1982-06-22 |
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