JPH0157155B2 - - Google Patents
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- JPH0157155B2 JPH0157155B2 JP55004557A JP455780A JPH0157155B2 JP H0157155 B2 JPH0157155 B2 JP H0157155B2 JP 55004557 A JP55004557 A JP 55004557A JP 455780 A JP455780 A JP 455780A JP H0157155 B2 JPH0157155 B2 JP H0157155B2
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- Japan
- Prior art keywords
- mol
- acid
- moles
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- glycol
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- Polyesters Or Polycarbonates (AREA)
- Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
Description
本発明は、透明な共重合ポリエステル系接着剤
に関する。更に詳しくは、軟質ポリ塩化ビニル樹
脂用（ポリ塩化ビニル樹脂同志及びポリ塩化ビニ
ル樹脂と他の被着材）接着剤であり、しかも透明
性を有する透明性を有する共重合ポリエステル系
接着剤に関する。 ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレートに代表される芳香族２塩基性酸系の
飽和ポリエステルは、機械的強度、熱安定性、寸
法安定性、耐候性、耐薬品性等に優れ、各種成型
材料、その他に広く用いられている。 ポリエステルのかかる優れた特性を生かしてそ
れを他の分野に応用する試みが種々なされてお
り、接着剤もその応用分野の一つである。 しかし、ポリエチレンテレフタレート、ポリブ
チレンテレフタレート自身或はそれらを主体とす
る共重合ポリエステルは、融点が高く、又結晶性
が高いため接着剤として用いるのは極めて困難で
ある。 特に接着剤の分野では、用途によつては接着層
自身に透明性を要求される場合があるが、かかる
目的に対しては、上記共重合ポリエステルは、そ
の結晶性が高いこともあいまつて、所期性能を満
足することは難しい。 一方、可塑剤含有の軟質ポリ塩化ビニル（塩化
ビニル重合体及び共重合体）を、そのもの同志又
は他の被着材と接着する場合、通常、含有する可
塑剤（ジオクチルフタレート等のエステル類が
主）の移行或は滲出しの現象に起因する接着不良
を起こすため、現在のところポリウレタン系の接
着剤（溶液型、エマルジヨン型、フイルム型）が
使われているが、価格、取り扱い易さ、その他の
面で問題が残つている。 本発明者らは、上記事情を勘案し、透明性、機
械的強度、熱安定性、耐候性、等に優れ、且つ軟
質ポリ塩化ビニルに対する接着力の強いポリエス
テル系接着剤を得るべく鋭意検討した結果、本発
明を完成するに至つた。 即ち本発明は、共重合ポリエステルの構成成分
として酸成分がテレフタル酸残基40〜70モル％、
イソフタル酸残基60〜30モル％、グリコール成分
が１，４−ブタンジオール40〜70モル％、ネオペ
ンチルグリコール60〜30モル％、所望により上記
酸成分100モルに対して３価以上のカルボン酸又
は／及び３価以上のポリオール５モル以下、更に
所望により前記酸成分100モルに対して炭素数６
〜12の脂肪族ジカルボン酸10モル以下又は／及び
前記グリコール成分100モルに対して他の炭素数
２〜12の脂肪族グリコールを10モル以下より成
り、且つ還元粘度（ηsp／Ｃ）が0.3〜0.9dl／ｇ
である共重合ポリエステルを有効成分とする軟質
ポリ塩化ビニル樹脂用の透明なポリエステル系接
着剤である。 本発明に於て共重合ポリエステルの構成々分の
うち酸成分としてテレフタル酸残基が40モル％未
満であると、ポリエステルの凝集力、機械的強度
に欠け、又70モル％を越えると、結晶性が高す
ぎ、可撓性に欠け、かつ透明性が不良となる。又
イソフタル酸残基が30モル％未満であると、透明
性を失ない、60モル％を越えると耐熱性、耐久性
に乏しくなる。 一方、グリコール成分として１，４−ブタンジ
オールが40モル％未満であると、分子の凝集力が
弱く、充分な接着強度が出ず、70モル％を越える
と透明性を失なう。ネオペンチルグリコールの量
が30モル％未満であると透明性に欠け、60モル％
を越えると接着強度、耐熱性、耐薬品性に乏しく
なる。 また所望により加える炭素数６〜12の脂肪族ジ
カルボン酸及び／又は炭素数２〜12の脂肪族グリ
コールの添加量は酸成分又はグリコール成分100
モルに対し、それぞれ10モル以下で、10モルを越
えると、ポリエステルの機械的強度、透明性が低
下してくる。 更に所望により加えられる３価以上のカルボン
酸及び／又は３価以上のポリオールの添加量が酸
成分100モルに対し５モルを越えると、樹脂が硬
くなり、接着強度が低下する傾向にある。 炭素数６〜12の脂肪族ジカルボン酸としては、
例えばアジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、
ドデカン二酸などが用いられ、３価以上のカルボ
ン酸としては、例えばトリメリツト酸、ピロメリ
ツト酸などが用いられる。 又炭素数２〜12の脂肪族グリコールとしては、
例えばエチレングリコール、プロピレングリコー
ル、ペンタンジオール、ヘキサンジオール、デカ
ンジオール、ドデカンジオールなどが用いられ、
３価以上のポリオールとしては、例えばトリメチ
ロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスリト
ールなどが用いられる。 かかる原料を用いた共重合ポリエステルのうち
本発明に特に有用なものは、還元粘度（ηsp／
ｃ）が0.3〜0.9dl／ｇ、好ましくは0.4〜0.8であ
る。 ここで還元粘度（ηsp／ｃ）は、ｍ−クレゾー
ル溶媒中、ポリマー濃度(c)0.25ｇ／0.25dl、40℃
で測定した値である。 本発明に於ける共重合ポリエステルの還元粘度
が0.3dl／ｇ未満の場合には、分子の凝集力が弱
い為、強い接着力はでず、又0.9dl／ｇを越える
と、加熱接着時の被着材へのぬれが不充分で接着
力が弱い。 本発明の共重合ポリエステルは、他の線状ポリ
エステルの製造において用いられる一般的な方法
によつて製造される。 即ち、例えばテレフタル酸もしくはそのエステ
ル形成性誘導体、イソフタル酸もしくはそのエス
テル形成性誘導体、脂肪族ジカルボン酸もしくは
そのエステル形成性誘導体を前記グリコール類及
び触媒を加えた後直接エステル化或は、エステル
交換後、重合する方法があり、又ポリブチレンテ
レフタレートに前記グリコール類を添加し、加熱
解重合後、イソフタル酸若しくはそのエステル形
成性誘導体及び脂肪族ジカルボン酸若しくはその
エステル形成性誘導体を触媒と共に加え重合する
方法もある。かゝる触媒としては亜鉛、マンガ
ン、マグネシウム等の金属の酸化物、ハロゲン化
物、酢酸塩等およびパラトルエンスルホン酸、チ
タン酸エステル等が挙げることができ、それらの
使用量は系全体の0.01〜0.5重量％が好ましい。 本発明の共重合ポリエステルは酸成分、グリコ
ール成分を上述のように特定化することにより、
透明性を有しており、しかも軟質ポリ塩化ビニル
樹脂用の接着剤として優れた性能を発揮するが、
その使用法としては、ホツトメルト接着剤、溶剤
型接着剤、その他の手法により適用が可能であ
る。 そのうちホツトメルト接着剤として用いる場合
は、いわゆるホツトメルトアプリケーターを使用
するが、かかる場合は、上記共重合ポリエステル
以外に、ベンゾイン、ジメチルテレフタレート、
モダフロー（モンサント社製）、アクロナル4F
（バスフ社製）などの流れ調整剤、ジオクチルフ
タレート、Ｐ−オキシ安息香酸などの可塑剤、ト
リフエニルフオスフエート等のリン化合物、ヒン
ダードフエノール類などの安定剤、炭酸カルシウ
ム、酸化亜鉛、酸化チタン、タルク、ガラス繊
維、アエロジルなどの充てん剤、ポリエチレン、
ポリプロピレン、ナイロン、エポキシ樹脂、石油
樹脂などポリエステル以外の樹脂を配合すること
により加熱溶融時の流れ特性、接着特性、その他
の物性の改善を行うことができる。 かくして可塑剤含有のいわゆる軟質ポリ塩化ビ
ニル（塩化ビニル重合体及び共重合体）を、その
もの同志又は他の被着材と接着するに良好なホツ
トメルト接着剤を得ることができる。 また溶剤型接着剤として用いる場合は、例えば
テトラヒドロフラン、メチルエチルケトン、シク
ロヘキサノン、トルエン、キシレン等の芳香族炭
化水素等の溶剤に溶解した後、ロールコーター、
スプレー、デイツプ方式、その他の方法により塗
布後、乾燥、溶融、接着というプロセスを経て、
所期の目的を達成する。 かくして、可塑剤含有のいわゆる軟質ポリ塩化
ビニル（塩化ビニル重合体及び共重合体）を、そ
のもの同志又は他被着剤と接着するに良好な、透
明性を有するポリエステル系接着剤を得ることが
できる。 以下実施例により本発明を具体的に説明する。 実施例 １ ジメチルテレフタレート（DMT）、１，４−
ブタンジオール（BD）、ネオペンチルグリコー
ル（NPG）および公知の触媒を触媒量反応釜に
加え、窒素気流中140−190℃でエステル交換を行
なつた。エステル交換反応終了後、表−１示す量
のイソフタル酸（IPA）を加え、190−210℃でエ
ステル化反応を行なつた後、昇温と減圧を同時に
行ない、50mmHg、210−270℃にて重合を行ない
重合物が所定の還元粘度に達した時、反応を終了
し、表−１に示す如き共重合ポリエステルＡ〜Ｉ
を得た。なお共重合ポリエステルＤ〜Ｉは比較例
である。 得られた共重合ポリエステルのうち透明なもの
を常法にて厚さ約100μのフイルム状に成形後、
該フイルムを透明な軟質ポリ塩化ビニルシート
（大きさ10cm×2.5cm、厚さ0.2mm）の間にはさみ、
150℃、３Kg／cm2にて２分間ヒートシールした試
験片をテンシロンにて、23℃で速度、200mm／分
でＴはくりした時の接着強度を測定した。結果を
表−２に示す。 実施例 ２ 共重合ポリエステルＣをホツトメルトアプリケ
ーター（ノードソン社製XI型）を用い、バス温
200℃、ノズル出口温220℃にて表−３に示す各種
被着剤(a)に溶融押出し（目付量：約200ｇ／m2）、
透明な軟質ポリ塩化ビニルシート（厚さ0.2mm）
を手早く貼り合せ加圧したまま冷却し、接着を完
了した。各試験片の23℃に於るＴはくりまたは
180゜はくり強度を表−３に示す。 実施例 ３ 共重合ポリエステルＡをテトラヒドロフランに
溶解し（ポリエステル／テトラヒドロフラン＝20
ｇ／100ml）、プライマー処理した厚み0.5mmのス
テンレス板（エポキシ系プライマー：東亜合成化
学工業社製のXS−10、200℃×10分キユアー、厚
み5μ）に、上記ポリエステル溶液をバーコータ
ー塗布後、80℃にて30分加熱し、約10μのポリエ
ステル層を形成した。該板を180℃に予熱した後、
厚み0.2mmの透明の軟質ポリ塩化ビニルシートを
ゴムローラーにて貼り合せ、この貼り合せ板の各
種性能を評価した結果を表−４に示す。
に関する。更に詳しくは、軟質ポリ塩化ビニル樹
脂用（ポリ塩化ビニル樹脂同志及びポリ塩化ビニ
ル樹脂と他の被着材）接着剤であり、しかも透明
性を有する透明性を有する共重合ポリエステル系
接着剤に関する。 ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレートに代表される芳香族２塩基性酸系の
飽和ポリエステルは、機械的強度、熱安定性、寸
法安定性、耐候性、耐薬品性等に優れ、各種成型
材料、その他に広く用いられている。 ポリエステルのかかる優れた特性を生かしてそ
れを他の分野に応用する試みが種々なされてお
り、接着剤もその応用分野の一つである。 しかし、ポリエチレンテレフタレート、ポリブ
チレンテレフタレート自身或はそれらを主体とす
る共重合ポリエステルは、融点が高く、又結晶性
が高いため接着剤として用いるのは極めて困難で
ある。 特に接着剤の分野では、用途によつては接着層
自身に透明性を要求される場合があるが、かかる
目的に対しては、上記共重合ポリエステルは、そ
の結晶性が高いこともあいまつて、所期性能を満
足することは難しい。 一方、可塑剤含有の軟質ポリ塩化ビニル（塩化
ビニル重合体及び共重合体）を、そのもの同志又
は他の被着材と接着する場合、通常、含有する可
塑剤（ジオクチルフタレート等のエステル類が
主）の移行或は滲出しの現象に起因する接着不良
を起こすため、現在のところポリウレタン系の接
着剤（溶液型、エマルジヨン型、フイルム型）が
使われているが、価格、取り扱い易さ、その他の
面で問題が残つている。 本発明者らは、上記事情を勘案し、透明性、機
械的強度、熱安定性、耐候性、等に優れ、且つ軟
質ポリ塩化ビニルに対する接着力の強いポリエス
テル系接着剤を得るべく鋭意検討した結果、本発
明を完成するに至つた。 即ち本発明は、共重合ポリエステルの構成成分
として酸成分がテレフタル酸残基40〜70モル％、
イソフタル酸残基60〜30モル％、グリコール成分
が１，４−ブタンジオール40〜70モル％、ネオペ
ンチルグリコール60〜30モル％、所望により上記
酸成分100モルに対して３価以上のカルボン酸又
は／及び３価以上のポリオール５モル以下、更に
所望により前記酸成分100モルに対して炭素数６
〜12の脂肪族ジカルボン酸10モル以下又は／及び
前記グリコール成分100モルに対して他の炭素数
２〜12の脂肪族グリコールを10モル以下より成
り、且つ還元粘度（ηsp／Ｃ）が0.3〜0.9dl／ｇ
である共重合ポリエステルを有効成分とする軟質
ポリ塩化ビニル樹脂用の透明なポリエステル系接
着剤である。 本発明に於て共重合ポリエステルの構成々分の
うち酸成分としてテレフタル酸残基が40モル％未
満であると、ポリエステルの凝集力、機械的強度
に欠け、又70モル％を越えると、結晶性が高す
ぎ、可撓性に欠け、かつ透明性が不良となる。又
イソフタル酸残基が30モル％未満であると、透明
性を失ない、60モル％を越えると耐熱性、耐久性
に乏しくなる。 一方、グリコール成分として１，４−ブタンジ
オールが40モル％未満であると、分子の凝集力が
弱く、充分な接着強度が出ず、70モル％を越える
と透明性を失なう。ネオペンチルグリコールの量
が30モル％未満であると透明性に欠け、60モル％
を越えると接着強度、耐熱性、耐薬品性に乏しく
なる。 また所望により加える炭素数６〜12の脂肪族ジ
カルボン酸及び／又は炭素数２〜12の脂肪族グリ
コールの添加量は酸成分又はグリコール成分100
モルに対し、それぞれ10モル以下で、10モルを越
えると、ポリエステルの機械的強度、透明性が低
下してくる。 更に所望により加えられる３価以上のカルボン
酸及び／又は３価以上のポリオールの添加量が酸
成分100モルに対し５モルを越えると、樹脂が硬
くなり、接着強度が低下する傾向にある。 炭素数６〜12の脂肪族ジカルボン酸としては、
例えばアジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、
ドデカン二酸などが用いられ、３価以上のカルボ
ン酸としては、例えばトリメリツト酸、ピロメリ
ツト酸などが用いられる。 又炭素数２〜12の脂肪族グリコールとしては、
例えばエチレングリコール、プロピレングリコー
ル、ペンタンジオール、ヘキサンジオール、デカ
ンジオール、ドデカンジオールなどが用いられ、
３価以上のポリオールとしては、例えばトリメチ
ロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスリト
ールなどが用いられる。 かかる原料を用いた共重合ポリエステルのうち
本発明に特に有用なものは、還元粘度（ηsp／
ｃ）が0.3〜0.9dl／ｇ、好ましくは0.4〜0.8であ
る。 ここで還元粘度（ηsp／ｃ）は、ｍ−クレゾー
ル溶媒中、ポリマー濃度(c)0.25ｇ／0.25dl、40℃
で測定した値である。 本発明に於ける共重合ポリエステルの還元粘度
が0.3dl／ｇ未満の場合には、分子の凝集力が弱
い為、強い接着力はでず、又0.9dl／ｇを越える
と、加熱接着時の被着材へのぬれが不充分で接着
力が弱い。 本発明の共重合ポリエステルは、他の線状ポリ
エステルの製造において用いられる一般的な方法
によつて製造される。 即ち、例えばテレフタル酸もしくはそのエステ
ル形成性誘導体、イソフタル酸もしくはそのエス
テル形成性誘導体、脂肪族ジカルボン酸もしくは
そのエステル形成性誘導体を前記グリコール類及
び触媒を加えた後直接エステル化或は、エステル
交換後、重合する方法があり、又ポリブチレンテ
レフタレートに前記グリコール類を添加し、加熱
解重合後、イソフタル酸若しくはそのエステル形
成性誘導体及び脂肪族ジカルボン酸若しくはその
エステル形成性誘導体を触媒と共に加え重合する
方法もある。かゝる触媒としては亜鉛、マンガ
ン、マグネシウム等の金属の酸化物、ハロゲン化
物、酢酸塩等およびパラトルエンスルホン酸、チ
タン酸エステル等が挙げることができ、それらの
使用量は系全体の0.01〜0.5重量％が好ましい。 本発明の共重合ポリエステルは酸成分、グリコ
ール成分を上述のように特定化することにより、
透明性を有しており、しかも軟質ポリ塩化ビニル
樹脂用の接着剤として優れた性能を発揮するが、
その使用法としては、ホツトメルト接着剤、溶剤
型接着剤、その他の手法により適用が可能であ
る。 そのうちホツトメルト接着剤として用いる場合
は、いわゆるホツトメルトアプリケーターを使用
するが、かかる場合は、上記共重合ポリエステル
以外に、ベンゾイン、ジメチルテレフタレート、
モダフロー（モンサント社製）、アクロナル4F
（バスフ社製）などの流れ調整剤、ジオクチルフ
タレート、Ｐ−オキシ安息香酸などの可塑剤、ト
リフエニルフオスフエート等のリン化合物、ヒン
ダードフエノール類などの安定剤、炭酸カルシウ
ム、酸化亜鉛、酸化チタン、タルク、ガラス繊
維、アエロジルなどの充てん剤、ポリエチレン、
ポリプロピレン、ナイロン、エポキシ樹脂、石油
樹脂などポリエステル以外の樹脂を配合すること
により加熱溶融時の流れ特性、接着特性、その他
の物性の改善を行うことができる。 かくして可塑剤含有のいわゆる軟質ポリ塩化ビ
ニル（塩化ビニル重合体及び共重合体）を、その
もの同志又は他の被着材と接着するに良好なホツ
トメルト接着剤を得ることができる。 また溶剤型接着剤として用いる場合は、例えば
テトラヒドロフラン、メチルエチルケトン、シク
ロヘキサノン、トルエン、キシレン等の芳香族炭
化水素等の溶剤に溶解した後、ロールコーター、
スプレー、デイツプ方式、その他の方法により塗
布後、乾燥、溶融、接着というプロセスを経て、
所期の目的を達成する。 かくして、可塑剤含有のいわゆる軟質ポリ塩化
ビニル（塩化ビニル重合体及び共重合体）を、そ
のもの同志又は他被着剤と接着するに良好な、透
明性を有するポリエステル系接着剤を得ることが
できる。 以下実施例により本発明を具体的に説明する。 実施例 １ ジメチルテレフタレート（DMT）、１，４−
ブタンジオール（BD）、ネオペンチルグリコー
ル（NPG）および公知の触媒を触媒量反応釜に
加え、窒素気流中140−190℃でエステル交換を行
なつた。エステル交換反応終了後、表−１示す量
のイソフタル酸（IPA）を加え、190−210℃でエ
ステル化反応を行なつた後、昇温と減圧を同時に
行ない、50mmHg、210−270℃にて重合を行ない
重合物が所定の還元粘度に達した時、反応を終了
し、表−１に示す如き共重合ポリエステルＡ〜Ｉ
を得た。なお共重合ポリエステルＤ〜Ｉは比較例
である。 得られた共重合ポリエステルのうち透明なもの
を常法にて厚さ約100μのフイルム状に成形後、
該フイルムを透明な軟質ポリ塩化ビニルシート
（大きさ10cm×2.5cm、厚さ0.2mm）の間にはさみ、
150℃、３Kg／cm2にて２分間ヒートシールした試
験片をテンシロンにて、23℃で速度、200mm／分
でＴはくりした時の接着強度を測定した。結果を
表−２に示す。 実施例 ２ 共重合ポリエステルＣをホツトメルトアプリケ
ーター（ノードソン社製XI型）を用い、バス温
200℃、ノズル出口温220℃にて表−３に示す各種
被着剤(a)に溶融押出し（目付量：約200ｇ／m2）、
透明な軟質ポリ塩化ビニルシート（厚さ0.2mm）
を手早く貼り合せ加圧したまま冷却し、接着を完
了した。各試験片の23℃に於るＴはくりまたは
180゜はくり強度を表−３に示す。 実施例 ３ 共重合ポリエステルＡをテトラヒドロフランに
溶解し（ポリエステル／テトラヒドロフラン＝20
ｇ／100ml）、プライマー処理した厚み0.5mmのス
テンレス板（エポキシ系プライマー：東亜合成化
学工業社製のXS−10、200℃×10分キユアー、厚
み5μ）に、上記ポリエステル溶液をバーコータ
ー塗布後、80℃にて30分加熱し、約10μのポリエ
ステル層を形成した。該板を180℃に予熱した後、
厚み0.2mmの透明の軟質ポリ塩化ビニルシートを
ゴムローラーにて貼り合せ、この貼り合せ板の各
種性能を評価した結果を表−４に示す。
【表】
【表】
＊ 母材破断
【表】
＊ ポリ塩化ビニル破断
＊＊ 牛皮破断
＊＊＊ 鉄板を100℃に予熱
＊＊ 牛皮破断
＊＊＊ 鉄板を100℃に予熱
【表】
＊ いずれも塩化ビニール破断
Claims (1)
- １ 共重合ポリエステルの構成成分として酸成分
がテレフタル酸残基40〜70モル％、イソフタル酸
残基60〜30モル％、グリコール成分が１，４−ブ
タンジオール40〜70モル％、ネオペンチルグリコ
ール60〜30モル％、所望により上記酸成分100モ
ルに対して３価以上のカルボン酸又は／及び３価
以上のポリオール５モル以下、更に所望により前
記酸成分100モルに対して炭素数６〜12の脂肪族
ジカルボン酸10モル以下又は／及び前記グリコー
ル成分100モルに対して上記以外の炭素数２〜12
の脂肪族グリコール10モル以下から成り、且つ還
元粘度（ηsp／ｃ）が0.3〜0.9dl／ｇである共重
合ポリエステルを有効成分とする軟質ポリ塩化ビ
ニル樹脂用の透明なポリエステル系接着剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP455780A JPS56103263A (en) | 1980-01-21 | 1980-01-21 | Transparent polyester adhesive |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP455780A JPS56103263A (en) | 1980-01-21 | 1980-01-21 | Transparent polyester adhesive |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS56103263A JPS56103263A (en) | 1981-08-18 |
| JPH0157155B2 true JPH0157155B2 (ja) | 1989-12-04 |
Family
ID=11587342
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP455780A Granted JPS56103263A (en) | 1980-01-21 | 1980-01-21 | Transparent polyester adhesive |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS56103263A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58134114A (ja) * | 1982-02-03 | 1983-08-10 | Teijin Ltd | 繊維用ポリエステル接着剤 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5331190B2 (ja) * | 1973-12-19 | 1978-08-31 |
-
1980
- 1980-01-21 JP JP455780A patent/JPS56103263A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS56103263A (en) | 1981-08-18 |
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