JPH02157112A - 窒化珪素原料粉末の製造方法 - Google Patents
窒化珪素原料粉末の製造方法Info
- Publication number
- JPH02157112A JPH02157112A JP63312469A JP31246988A JPH02157112A JP H02157112 A JPH02157112 A JP H02157112A JP 63312469 A JP63312469 A JP 63312469A JP 31246988 A JP31246988 A JP 31246988A JP H02157112 A JPH02157112 A JP H02157112A
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- JP
- Japan
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- silicon nitride
- metal
- oxygen
- powder
- metal carbide
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
- C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
- C04B35/584—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は主として熱機関等に用いる高温強度に優れた窒
化珪素質焼結体を製造するのに好適な窒化珪素原料粉末
の製造方法に関するものである。
化珪素質焼結体を製造するのに好適な窒化珪素原料粉末
の製造方法に関するものである。
従来から窒化珪素質焼結体は高温における強度、硬度、
熱的化学的安定性に優れることからエンジニアリングセ
ラミックスとして注目されている。
熱的化学的安定性に優れることからエンジニアリングセ
ラミックスとして注目されている。
通常、窒化珪素は単味による焼結が困難であることから
、周期律表第１１１ａ族酸化物（以下、ＲＥ２Ｏ３と略
す）やＡｌ２Ｏ３等を焼結助剤として用いて焼成するご
とによって得られている。
、周期律表第１１１ａ族酸化物（以下、ＲＥ２Ｏ３と略
す）やＡｌ２Ｏ３等を焼結助剤として用いて焼成するご
とによって得られている。
しかし乍ら、窒化珪素質焼結体はそれ自体の特有の性質
として高温雰囲気において機械的強度が低下するという
欠点を有している。そこで、このような強度の劣化を防
止するために各種の提案がなされている。その１つに窒
化珪素原料粉末中に不純物として存在する酸素あるいば
酸化珪素（ＳｉＯ２）を低減することによって低融点ガ
ラス質の反応物の生成を抑制することが特開昭５８−９
５６５５号にて提案さている。
として高温雰囲気において機械的強度が低下するという
欠点を有している。そこで、このような強度の劣化を防
止するために各種の提案がなされている。その１つに窒
化珪素原料粉末中に不純物として存在する酸素あるいば
酸化珪素（ＳｉＯ２）を低減することによって低融点ガ
ラス質の反応物の生成を抑制することが特開昭５８−９
５６５５号にて提案さている。
しかし、先行技術によれば、窒化珪素原料粉末中の酸素
を除去することによっである程度の高温特性の向上は認
められるものの、全体としての焼結性が低下するといっ
た問題を有するため、高密度の焼結体を得ることが難し
く酸素を低減した窒化珪素に対し、各種の焼結助剤を単
に添加しても、その分散性が悪いために特性にバラツキ
が生し、安定した焼結体の供給ができないという問題を
有していた。
を除去することによっである程度の高温特性の向上は認
められるものの、全体としての焼結性が低下するといっ
た問題を有するため、高密度の焼結体を得ることが難し
く酸素を低減した窒化珪素に対し、各種の焼結助剤を単
に添加しても、その分散性が悪いために特性にバラツキ
が生し、安定した焼結体の供給ができないという問題を
有していた。
本発明は、上記問題点に対し研究を重ねた結果、窒化珪
素中の酸素量を低減させることを目的として熱処理を施
すに際し、窒化珪素粉末に適量の金属炭化物を添加した
上で熱処理を行うごとによって、金属炭化物中の炭素が
窒化珪素中の酸素を除去するとともに、窒化珪素粉末表
面に金属成分が酸化物或いは珪化物として均一に残存し
、これが、窒化珪素の焼結に際して焼結性を大きく向上
さゼることかできるという知見を得た。
素中の酸素量を低減させることを目的として熱処理を施
すに際し、窒化珪素粉末に適量の金属炭化物を添加した
上で熱処理を行うごとによって、金属炭化物中の炭素が
窒化珪素中の酸素を除去するとともに、窒化珪素粉末表
面に金属成分が酸化物或いは珪化物として均一に残存し
、これが、窒化珪素の焼結に際して焼結性を大きく向上
さゼることかできるという知見を得た。
即ち、本発明は窒化珪素粉末と２０重量％以下の金属炭
化物とから成る混合物を１３５０〜１７２０°Ｃの非酸
化性雰囲気で加熱処理し、粉砕することによって、高温
強度に優れた窒化珪素質焼結体を得るのに適した原料粉
末が得られるというものである。
化物とから成る混合物を１３５０〜１７２０°Ｃの非酸
化性雰囲気で加熱処理し、粉砕することによって、高温
強度に優れた窒化珪素質焼結体を得るのに適した原料粉
末が得られるというものである。
窒化珪素粉末は通常、還元法あるいは直接窒化法等によ
って得られるが、いずれの場合においても製造工程上、
不純物として酸素がおよそ２．０％以上の割合で含有さ
れる。
って得られるが、いずれの場合においても製造工程上、
不純物として酸素がおよそ２．０％以上の割合で含有さ
れる。
本発明によれば、この窒化珪素原料粉末中の酸素量を１
．５重量％以下に低減することが必要である。そこで、
通常の窒化珪素粉末に対し１３５０〜１７２０°Ｃの温
度でＮ２あるいはＡｒ等の非酸化性雰囲気で熱処理する
ことによって、酸素量を低減することが可能となる。
．５重量％以下に低減することが必要である。そこで、
通常の窒化珪素粉末に対し１３５０〜１７２０°Ｃの温
度でＮ２あるいはＡｒ等の非酸化性雰囲気で熱処理する
ことによって、酸素量を低減することが可能となる。
この時、本発明によれば、窒化珪素原料とともに２０重
量％以下、特に１〜１５重量％の割合で金属炭化物を添
加する。金属炭化物との共存下で窒化珪素原料を熱処理
すると金属炭化物中の炭素は窒化珪素中の酸素と反応し
、ＣＯあるいはＣＯ□として系外に排出され、窒化珪素
自体の酸素量は低減される。それと同時に金属炭化物の
金属成分は窒化珪素粉末の表面で珪化物あるいは残存す
る酸素と反応し、酸化物として残存する。このような処
理によって金属珪化物あるいは金属酸化物は窒化珪素粉
末の粒子表面に均一な状態で存在する。そごで、金属珪
化物あるいは金属酸化物を窒化珪素の焼結助剤として作
用させることにより、窒化珪素質焼結体を得る際の焼結
性を向」ニさせ、特性のハラ′ンギの少ない焼結体を得
ることができる。
量％以下、特に１〜１５重量％の割合で金属炭化物を添
加する。金属炭化物との共存下で窒化珪素原料を熱処理
すると金属炭化物中の炭素は窒化珪素中の酸素と反応し
、ＣＯあるいはＣＯ□として系外に排出され、窒化珪素
自体の酸素量は低減される。それと同時に金属炭化物の
金属成分は窒化珪素粉末の表面で珪化物あるいは残存す
る酸素と反応し、酸化物として残存する。このような処
理によって金属珪化物あるいは金属酸化物は窒化珪素粉
末の粒子表面に均一な状態で存在する。そごで、金属珪
化物あるいは金属酸化物を窒化珪素の焼結助剤として作
用させることにより、窒化珪素質焼結体を得る際の焼結
性を向」ニさせ、特性のハラ′ンギの少ない焼結体を得
ることができる。
よって、本発明に用いられる金属炭化物は、それ自体あ
るいは珪化物、酸化物として窒化珪素の焼結助剤として
作用するものを選択することが望ましく例えばＳ Ｉ
Ｃ＋ ／ｌ ｌ ａＣ＊ ＋ Ｂ ４Ｃ＋ Ｃａ Ｃ２
＋ Ｔ Ｉ Ｃ＋ Ｖ Ｃ＋ Ｃｒ ３Ｃ２ＺｒＣｚ
＋ ＮｂＣ＋ Ｍｏ ２ＣＩ ＨＣ＋ ＢａＣ２１Ｈｆ
Ｃ＋ ＴａＣ等の他に、ＲＥＣ２（ＲＥ：希土類元素
）を用いることができる。
るいは珪化物、酸化物として窒化珪素の焼結助剤として
作用するものを選択することが望ましく例えばＳ Ｉ
Ｃ＋ ／ｌ ｌ ａＣ＊ ＋ Ｂ ４Ｃ＋ Ｃａ Ｃ２
＋ Ｔ Ｉ Ｃ＋ Ｖ Ｃ＋ Ｃｒ ３Ｃ２ＺｒＣｚ
＋ ＮｂＣ＋ Ｍｏ ２ＣＩ ＨＣ＋ ＢａＣ２１Ｈｆ
Ｃ＋ ＴａＣ等の他に、ＲＥＣ２（ＲＥ：希土類元素
）を用いることができる。
なお、これら金属炭化物の添加量を２０重量％以下に限
定した理由は２０重量％を超えると焼結体の特性を劣化
させる原因となるためで、また処理温度を１３５０〜１
７２０°Ｃの範囲に限定したのは、１３５０°Ｃを下回
ると窒化珪素中の酸素を除去する効果が望めず、１７２
０°Ｃを超えると窒化珪素の粒成長が生じてしまい焼結
体の特性が劣化するからである。熱処理の時間は１０分
以上であることが望ましく、１０分より短いと酸素の除
去が不十分とな、る傾向にある。
定した理由は２０重量％を超えると焼結体の特性を劣化
させる原因となるためで、また処理温度を１３５０〜１
７２０°Ｃの範囲に限定したのは、１３５０°Ｃを下回
ると窒化珪素中の酸素を除去する効果が望めず、１７２
０°Ｃを超えると窒化珪素の粒成長が生じてしまい焼結
体の特性が劣化するからである。熱処理の時間は１０分
以上であることが望ましく、１０分より短いと酸素の除
去が不十分とな、る傾向にある。
熱処理後の窒化珪素粉末は酸素含有量１．５重量％以下
であることが望ましく、また、熱処理により凝集した粉
体を粉砕し、１．５μｍ以下の粉体に粒度調整すること
が望ましい。さらに、熱処理後の窒化珪素粉末のβ化率
は１５％以上であることがさらに望ましい。
であることが望ましく、また、熱処理により凝集した粉
体を粉砕し、１．５μｍ以下の粉体に粒度調整すること
が望ましい。さらに、熱処理後の窒化珪素粉末のβ化率
は１５％以上であることがさらに望ましい。
なお、本発明によれば、熱処理の際の添加剤として前述
したような金属炭化物の他に、さらに炭素粉末あるいは
熱処理により炭化し得る有機物等を炭素量換算で５重量
％以下の割合で配合することにより、さらに酸素の除去
を促進することが可能となる。
したような金属炭化物の他に、さらに炭素粉末あるいは
熱処理により炭化し得る有機物等を炭素量換算で５重量
％以下の割合で配合することにより、さらに酸素の除去
を促進することが可能となる。
〔実施例〕
処理前の窒化珪素粉末として市販晶屓酸素含有量２．０
重量％、平均粒径０．５ μｍ、α化率９２χ）と、市
販品Ｂ（酸素含有量２．２重量％、平均粒径０．６ μ
ｍ、α化率９５χ）を用い、第１表に示す条件でＮ２雰
囲気中において熱処理を行った。
重量％、平均粒径０．５ μｍ、α化率９２χ）と、市
販品Ｂ（酸素含有量２．２重量％、平均粒径０．６ μ
ｍ、α化率９５χ）を用い、第１表に示す条件でＮ２雰
囲気中において熱処理を行った。
熱処理後の粉末中の酸素量を酸素−窒素同時分析装置を
用いて測定した。
用いて測定した。
また、得られた各粉末を１．５μｍ以下に粉砕後、Ｙ２
Ｏ３を５重量％の割合で添加して１７５０°Ｃでホット
プレスし室温における抗折強度をＪＩＳＲ１６０１に従
い測定した。
Ｏ３を５重量％の割合で添加して１７５０°Ｃでホット
プレスし室温における抗折強度をＪＩＳＲ１６０１に従
い測定した。
第
表
第１表の結果によれば、熱処理に際し、何ら炭化物を添
加しないＭ３では、抗折強度がほぼ６５Ｋｇ／ｍｍ２程
度であるに対し、炭化物を添加して熱処理した原料では
８０Ｋｇ／ｍｍ２以上が達成された。しかし、処理温度
が低い隘２では酸素量の低減効果が小さく、β化率も低
いものであった。また、炭化物の添加量が多すぎる階１
１のものは、焼結が困難であり、処理温度が高すぎる隔
１２では窒化珪素が粒成長し、粉砕が困難で１．５μｍ
以下の粉末が得られなかった。
加しないＭ３では、抗折強度がほぼ６５Ｋｇ／ｍｍ２程
度であるに対し、炭化物を添加して熱処理した原料では
８０Ｋｇ／ｍｍ２以上が達成された。しかし、処理温度
が低い隘２では酸素量の低減効果が小さく、β化率も低
いものであった。また、炭化物の添加量が多すぎる階１
１のものは、焼結が困難であり、処理温度が高すぎる隔
１２では窒化珪素が粒成長し、粉砕が困難で１．５μｍ
以下の粉末が得られなかった。
以上述べた通り、本発明の方法によれば、窒化珪素粉末
の酸素量を低減することができると同時に焼結助剤とし
て作用する成分を窒化珪素粉末中に均一に分散した粉末
を得ることができることから、これを用いて窒化珪素質
焼結体を製造した場合に、優れた強度を有する焼結体を
得ることができる。
の酸素量を低減することができると同時に焼結助剤とし
て作用する成分を窒化珪素粉末中に均一に分散した粉末
を得ることができることから、これを用いて窒化珪素質
焼結体を製造した場合に、優れた強度を有する焼結体を
得ることができる。
Claims (1)
- （１）窒化珪素粉末と２０重量％以下の金属炭化物とを
混合後、１３５０〜１７２０℃の非酸化性雰囲気で加熱
後、粉砕することを特徴とする窒化珪素原料粉末の製造
方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63312469A JPH02157112A (ja) | 1988-12-09 | 1988-12-09 | 窒化珪素原料粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63312469A JPH02157112A (ja) | 1988-12-09 | 1988-12-09 | 窒化珪素原料粉末の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02157112A true JPH02157112A (ja) | 1990-06-15 |
Family
ID=18029576
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63312469A Pending JPH02157112A (ja) | 1988-12-09 | 1988-12-09 | 窒化珪素原料粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02157112A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6563089B2 (en) * | 2001-01-17 | 2003-05-13 | Ngk Spark Plug Co., Ltd. | Silicon nitride—tungsten carbide composite sintered material, production process therefor, and glow plug comprising the same |
-
1988
- 1988-12-09 JP JP63312469A patent/JPH02157112A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6563089B2 (en) * | 2001-01-17 | 2003-05-13 | Ngk Spark Plug Co., Ltd. | Silicon nitride—tungsten carbide composite sintered material, production process therefor, and glow plug comprising the same |
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