JPH02175616A - Ｕｏ↓２ペレットの製造方法 - Google Patents

Ｕｏ↓２ペレットの製造方法

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JPH02175616A JP63330340A JP33034088A JPH02175616A JP H02175616 A JPH02175616 A JP H02175616A JP 63330340 A JP63330340 A JP 63330340A JP 33034088 A JP33034088 A JP 33034088A JP H02175616 A JPH02175616 A JP H02175616A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 「産業上の利用分野」 慟 本発明は、活性度の大きなＵＯ２粉末から結晶粒径の大
きな燃料ベレットを製造する方法に係わり、特に、ペレ
ットの焼結密度をコントロールするための改良に関する
。
「従来の技術と解決すべき課題」 ＵＯ□ペレットを原子炉用燃料として用いる場合には、
燃料密度を上げてコンパクトな炉心設計を可能にすると
ともに、燃料の熱伝導性を高めるため、ペレットの焼結
密度を適切な範囲で十分大きくすることが重要である。
しかしその反面、焼結密度が高すぎると照射中のスエリ
ングが大きくなり、被覆管にダメージを与えるおそれが
生じることから、現在一般に用いられている軽水炉用Ｕ
Ｏ２ペレペレット、その焼結密度が通常９４〜９７％Ｔ
Ｄの範囲に設定されている。
一方、最近では、原子力発電における技術革新の試みの
一つとして、原子炉燃料をより長期間使用する、いわゆ
る高燃焼度化の計画が検討されているが、この実現に即
しては、燃料から発生する核分裂生成ガス（ＦＰガス）
をベレット外にできるだけ放出しないことが必須と考え
られる。
ＦＰガスの保持効果を高めるには、ペレットの結晶粒径
を大きくするのが有効であると判っているが、従来の一
般的な製造技術においては、通常１０μｍ前後、大きく
ても２０μｍ以下の結晶粒径を有するペレットしか得る
ことができなかった。
そこで、本出願人らは先に、特願昭６１−１４２５０６
号、特願昭６１−１９００７９号、特願昭６３−１２７
９３４号、特願昭６３−１２７９３５号および米国特許
出願第１３９４４７号などにおいて、結晶粒径が大きな
ＵＯ２ペレットを製造する方法を提案してきた。これら
の方法はいずれも、重ウラン酸アンモニウム（ＡＤＵ）
の生成条件ヲコントロールすることにより、ペレットの
結晶粒径を大径化させることを特徴とする。
ところが上記の各方法では、結晶粒径をコントロールす
ることは可能であるものの、同時に焼結密度をコントロ
ールすることまでは念頭においていなかった。すなわち
、これらの方法で結晶粒径が２０μｍ以上のペレットを
製造した場合、このペレットの焼結密度は９８〜９９％
ＴＤの大きな値になってしまうのである。
なお、焼結体の焼結密度を必要に応じて低下させる手段
としては、焼結の過程で揮発して気孔のみを残す気孔形
成剤を原料粉末に添加する方法が一般的であり、結晶粒
径の大きなペレットを製造する場合においても、この方
法が適応可能であると考えられる。しかし、この種の気
孔形成剤は焼結密度の低下に有効である反面、ＵＯ２の
結晶成長を阻害する可能性が高く、結晶粒径の大径化を
妨げる欠点かあった。したがってこれまでのところ、ペ
レットの焼結密度および結晶粒径の双方を、同時に所望
値にコントロールする方法は知られていない。
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、活性度の大
きなＵＯ２粉末から２０μｍ以上の大きな結晶粒径を有
するペレットを製造する場合において、焼結密度を９４
〜９７％ＴＤの範囲にコントロールしうる方法の提供を
課題としている。
「課題を解決する手段」 以下、本発明に係わるＵＯ２ペレットの製造方法を具体
的に説明する。
この方法ではまず、活性度の大きなＵＯ，粉末に気孔形
成剤を添加する。ペレットの焼結密度を９４〜９７％Ｔ
Ｄにするためには、次の各茶件を満たす必要があること
が本発明者らの実験から明らかになった。
■　気孔形成剤の粒径は５〜５００μｍであることが必
要で、より望ましくは１０〜１００μｍとされる。５μ
ｍ未満では、気孔成形剤が焼結後に残す気孔が結晶成長
を阻害し、ペレットの結晶粒径か著しく低下する。一方
、粒径か５００μｍより犬であると、ペレットの表面に
大きな開気孔が形成され、これら開気孔がペレットへの
水分吸着を促進するため避けなければならない。
■　気孔成形剤としては６００℃以下で分解して揮発す
るもの、より好ましくは５００℃以下で揮発するものを
用いる必要がある。気孔成形剤の分解温度か６００℃よ
りも高いと、焼結過程で気孔成形剤かベレット中に閉じ
込められ、ペレットに割れや穴か生しる。この条件を満
たす気孔形成剤どしては、酢酸アンモニウム、炭酸アン
モニウム、重炭酸アンモニウム、シュウ酸アンモニウム
、アルギン酸アンモニウム、ステアリン酸等が挙げられ
、これらのうち１種または複数種を混合して使用する。
■　気孔成形剤の添加量は０．３〜１．４重量％とされ
る。この範囲を外れると、ペレツ１−焼結密度か９４〜
９７％ＴＤにならない。
次に、気孔成形剤を添加したＵ　０２粉末を、以下いず
れかの方法により成形する。
（イ）気孔形成剤を添加したＵＯ２粉末をプレス金型内
にそのまま充填し、圧粉体を成形する。
（ロ）気孔成形剤を添加したＵＯ２粉末に、潤滑剤を均
一に添加し、金型内に充填して成形する。
（ハ）気孔形成剤を添加したＵＯ，粉末を、あらかじめ
潤滑剤を塗布した金型内に充填して成形する。
（ニ）気孔成形剤を含むＵＯ２粉末を粗成形した後解砕
して造粒粉末を作成し、この造粒粉末を前記（イ）〜（
ハ）と同様の方法で成形する。
潤滑剤としては、ステアリン酸、ステアリン酸亜鉛、ス
テアリン酸リチウム、ステアリン酸アミ１−、エチレン
・ヒス・ステアリン酸アミド、メチレン・ビス・ステア
リン酸アミド、およびポリエチレンダリコレート等が適
当であり、これら物質のうち１種または複数種を混合し
て用いる。この種の潤滑剤を原料粉末に添加、または金
型に塗布ずれは、プレス成形が容易になる。
前記（ニ）において造粒粉末を作成する場合には、造粉
粉末の粒度を２０００μｍ以下、より好ましくは１００
０μｍ以下とすべきである。２０００μｍより大きいと
、造粒粉末の一定量を金型内に充填し成形することか困
離になる。
「実施例」 次に、実施例を挙げて本発明の効果を実証する。
（実施例１） ３００　ｇＵ／１１のＵ　０２　Ｆ　２水溶液とアンモ
ニア水の反応により生成したＡＤＵを焙焼および還元し
て作成したＵＯ２粉末に、数種の粒径に調製した気孔形
成剤を０〜１．５　重量％の割合で均一に添加した後、
各種の成形方法により３ｔ／ｃｍ２で加圧成形した。気
孔形成剤および潤滑剤としては、それぞれシュウ酸アン
モニウムとステアリン酸亜鉛を用いた。
次いで、得られた成形体を水素雰囲気中において１７５
０℃で４時間加熱し、焼結ペレットとした。次頁の表１
は、これらペレットの製造条件と物性の関係を示す。な
お表において、比１．比２比６　比７．比１１は比較例
である。
この結果から明らかなように、本発明の方法で得られた
ペレットは、密度が９４〜９７％ＴＤであり、また気孔
形成剤の添加に起因する結晶粒径の大幅低下や大きな開
気孔の発生といった問題もない。
（実施例２） 次に、前記実施例１と同じＵＯ２粉末に気孔形成剤とし
て、 酢酸アンモニウム（Ａ１）、 炭酸アンモニウム（Ａ２）、 重炭酸アンモニウム（Ａ３）、 シュウ酸アンモニウム（Ａ４）、 アルギン酸アンモニウム（Ａ　５　）、ステアリン酸（
Ａ６）、 のうち１種または複数種を混合して　１．０重量％添加
したうえ、粗成形および造粒を行ない、造粒粉末を作成
した。次いで、この造粒粉末に潤滑剤として、 ステアリン酸（Ｂ１）、 ステアリン酸亜鉛（Ｂ２）、 ステアリン酸リチウム（Ｂ３）、 ステアリン酸アミド（Ｂ４）、 エチレン・ビス・ステアリン酸アミド（Ｂ５）、メチレ
ン・ビス・ステアリン酸アミド（Ｂ６）、ポリエチレン
グリコール（Ｂ７）、 のうち１種または複数種を組合せて　０．２重量％添加
し、前記実施例１と同様に成形および焼結してペレット
を作成した。
その結果を表２に示す。この表から明らかなように、い
ずれの気孔形成剤、潤滑剤を用いた場合にも良好な物性
のペレットが製造できた。
表２ 気孔形成剤および潤滑剤の種類と ペレット粒径の関係 「発明の効果」 以上説明したように、本発明に係わるＵＯ２ペレットの
製造方法によれば、次のような優れた効果が得られる。
■　活性度の大きなＵＯ２粉末から結晶粒径が２０μｍ
より大きなＵＯ２ペレットを製造する場合にも、ペレッ
トの焼結密度を９４〜９７％ＴＤの範囲にコントロール
できる。
■　■により燃焼中に発生する核分裂生成ガスをペレッ
ト内に保持する効果が向上し、ペレットの燃焼安定性が
高められる。

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）活性度の大きなＵＯ＿２粉末を成形および焼結し
    て結晶粒径の大きなＵＯ＿２ペレットを製造するＵＯ＿
    ２ペレットの製造方法において、 原料ＵＯ＿２粉末に、６００℃以下の温度で分解し揮発
    する平均粒径が５〜５００μｍの気孔形成剤を０．３〜
    １．４重量％均一に添加したうえ、成形を行なうことを
    特徴とするＵＯ＿２ペレットの製造方法。
  2. （２）前記気孔形成剤を添加したＵＯ＿２粉末に潤滑剤
    を均一に添加した後、成形することを特徴とする第１項
    記載のＵＯ＿２ペレットの製造方法。
  3. （３）前記気孔形成剤を添加したＵＯ＿２粉末を、予め
    潤滑剤を塗布した金型内に充填して成形することを特徴
    とする第１項記載のＵＯ＿２ペレットの製造方法。
  4. （４）前記気孔形成剤を添加したＵＯ＿２粉末を粗成形
    したうえ解砕し、粒度が２０００μｍ以下の造粒粉末と
    した後、この造粒粉末を成形することを特徴とする第１
    項記載のＵＯ＿２ペレットの製造方法。
  5. （５）前記造粒粉末に潤滑剤を均一に添加した後、成形
    することを特徴とする第４項記載のＵＯ＿２ペレットの
    製造方法。
  6. （６）前記造粒粉末を、予め潤滑剤を塗布した金型内に
    充填して成形することを特徴とする第４項記載のＵＯ＿
    ２ペレットの製造方法。
  7. （７）前記気孔形成剤として、酢酸アンモニウム、炭酸
    アンモニウム、重炭酸アンモニウム、シュウ酸アンモニ
    ウム、アルギン酸アンモニウムまたはステアリン酸のう
    ちの少なくとも１種の物質を用いることを特徴とする第
    １項または第２項または第３項または第４項または第５
    項または第６項記載のＵＯ＿２ペレットの製造方法。
  8. （８）前記潤滑剤として、ステアリン酸、ステアリン酸
    亜鉛、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸アミド、エ
    チレン・ビス・ステアリン酸アミド、メチレン・ビス・
    ステアリン酸アミド、またはポリエチレングリコールの
    うち少なくとも１種の物質を用いることを特徴とする第
    ２項または第３項または第５項または第６項記載のＵＯ
    ＿２ペレットの製造方法。
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