JPH0218328A - 三酸化ウラン粉体の連続的化学的活性化装置と方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は再処理回収ウラン（微濃縮ＵＯ５）等の粉体状
酸化ウランの化学的活性化装置及び方法に関する。詳し
くは同物質を水和により化学的に活性化する装置と方法
に関する。

〔従来の技術及び発明が解決しようとする課題〕工業上
粉体状物質を化学的に処理する場合、適当な前処理をし
た方がその化学的処理が充分なされて好ましいことがあ
る。その１つとじて脱硝された三酸化ウランを弗化処理
して六弗化ウランにする場合の水和による前処理があり
、例えば再処理回収ウラン（微濃縮ＵＯ３）ではこれを
３００℃に加熱し水中に投入してやると比表面積は増加
するが、ＨＰ弗化反応性がやや低い（かつ再乾燥等の手
間を要する）。−力演動床で流動させられている二酸化
ウランに水をスプレーする方法では粉体の凝集により正
常な流動状態が破壊されてしまうと共に水和も進まない
事が確言忍された。

そこで検討の結果、三酸化ウランを粉状を保ちつつ機械
的に撹拌して上部から水を滴下し、回分的に水和処理す
ると、この水和収率が高まり得られたもののＨＰ弗化の
反応性も高いことが確かめられた。

しかし、この回分式では連続化が困難であること、又一
定量以上のまとまりが出来ると連鎖的核分裂反応が生起
し極めて好ましくない、いわゆる臨界管理の必要な、微
濃縮三酸化ウランのような核分裂性物質では特に、商業
的な大量を処理したい場合に回分式処理装置の容量を大
きくする必要があり、現実的でない一方、小容量の回分
式処理装置を多数設けてかかる商業的処理を実行するの
もまた経済的な面から現実的でない。

本発明は上記従来の技術の有するかかる問題の解決を図
るものである。

〔課題を解決するための手段及び作用〕本発明は、上記
課題を克服すべ〈発明者が鋭意検討を行って漸く得られ
た。

即ち本発明は： 三酸化ウラン粉体を連続的に処理して化学的に活性化す
る装置で： 被処理物の進行方向に平行な多数本の実質的に同一水平
面上に中心軸を持つ回転軸を有し；各軸に沿って各軸上
に並べて設けられた撹拌羽根を持ち； 相隣る軸上の撹拌羽根の回転により覆われる範囲は軸方
向から見て互いに部分的に重複しているが各撹拌羽根は
相隣る軸及びその軸上の攪拌羽根と接触せぬ撹拌羽根配
置を有し；回転軸に平行な底、側壁、及び上壁、及びこ
れらの両端に位置する端壁からなる。一端に被処理物の
入口及び他端に被処理物の出口を持つ容器を有し： この容器はその出口端近くの内部に出口よりも出口端側
端壁から離れて、上端が上壁の内面よりも低い堰を持ち
； 底の内面は各撹拌羽根の回転最外周のなす円よりも僅か
に大きな半径のかつこの円と同心の円弧が並べられた回
転軸に垂直な面による断面を有し； 夫々１個以上の水供給装置と排気口とがある装置、及び 各回転軸が回転して撹拌羽根が動作している上記装置の
人口から被処理物粉体を、また水供給装置から水を夫々
定量的に供給し、堰を越えて出口に至った被処理物粉体
を出口から取り出す、被処理物粉体を水和により化学的
に活性化する方法を提供するものである。

水和により化学的反応性が向上する三酸化ウランのよう
な物質は固液の異相系で水と水和反応をさせるが、水が
多いスラリーやペースト状で反応させると爾後の乾燥や
粉体化を要し好ましくないので、被処理物粉体が粉体の
まま所要量の水と混和され目的とする水和が達成される
のが望ましい。この条件を適え上記問題点を解決するの
に、上記した装置、また方法によるのがよいことが究明
された。本発明に於る装置は粉体又は粒状物質の混合又
は供給に用いられるミキサ又はフィーダの１種といえる
が、これに水供給装置と排気口を付した上記の構成とし
、水和により化学的反応性が向上する三酸化ウランを適
量の水と機械的撹拌により連続的に処理すると望ましい
結果が得られることは本発明者の究明を待たねばならな
かった。

第１図に６軸型の１例を示す本発明に於る装置（ａ：概
要を示す斜視図、ｂ：概念的断面図。

Ｃ：概念的側面図）、及び本発明の詳細な説明する第３
図すの概念的側面図でまず概略説明すれば、回転軸１５
が夫々回転して撹拌羽根（パドル）　１９が動作するこ
とにより、容器１００内で少なくとも２回転軸当たり１
個程度の図外供給口から均等に分かたれて定量的に供給
される被処理物粉体は撹拌羽根による打撃を受け、徒に
底に堆積したり凝集したりすることもなく前後（軸方向
）上下左右（軸と直角方向）に水と共にランダムに揺動
撹拌されて水和反応をなしつつ人口３から出口９９まで
移動し排出される。

回転軸が２本あれば連続化の目的は一応達せられると云
えるが、実用的な軸長には限界があるからこれでは処理
能力が実用目的には充分でないので、これよりも多数の
回転軸を与えて処理量のみならず製品の品質に関しても
相乗的に処理能力を向上させることが必要であることが
、本発明者により究明された。

本発明でいう多軸とは回転軸が３本以上であることを云
うが、通常好ましくは４〜１０本、更に好ましくは４〜
８本設けたものが実用しやすくかつ効果的である。

また一般に偶数本の回転軸で構成する方が運転時の振動
防止等の点で好ましい。

撹拌羽根は通常扇形又は弓形の主平面（羽根平面）を持
つ形状とされ、曲線部が容器の底の曲面から僅かに離れ
て回転するよう軸に固定されるが、その主平面が回転軸
に垂直な面（回転面）に対して平行でなく傾き即ち０度
超１８０度未満の角度をなして回転により非処理物を押
すようにされる。便宜上、回転羽根のこの面が人口端に
向いている場合を０度、出口端に向いている場合、を１
８０度とする。

個々の撹拌羽根のこの傾きは撹拌羽根の動作により被処
理物が回転軸方向の何れに押される向きでもよ（、また
個々の撹拌羽根間、個々の回転軸上の撹拌羽根の群間で
互いに傾き又はその向きを固定的に一致させ又は固定的
に異ならせたままよりも、必要な被処理物の反応の程度
や滞留時間に応じて任意の組合わせを選択して変更でき
るのが好ましい。

かかる変更を容易にする為に、撹拌羽根は代表的には丸
棒である適当な腕を介してねじ留め等の手段で回転軸に
固定されるとよい。羽根平面は完全な平面でなく凸又は
凹状の面であってもよいがその場合も同様の見地から前
記回転面に対して角度を任意に変更できる方がよい。

各回転軸の回転方向は各軸間で必ずしも一致している必
要はなく、また処理の必要に応じ任意に変更できる方が
好ましい。撹拌羽根の傾きや回転方向を上記のように可
変にしておけば回転数を変化させるだけよりも撹拌の程
度や送り速度の調節が多様にでき便利である。撹拌程度
と送り速度を適当に選んで被処理物に応じた最短の時間
で処理を済ませる事が出来る。

なお本発明に於る装置では撹拌羽根の向きが全て回転に
より被処理物を出口から人口方向に羽根平面で押すもの
であっても、被処理物粉体は撹拌により流動化されるの
で人口からの供給に応じた量が水和しつつ堰まで送られ
堰を越えて出口から取り出される。

水供給装置は、被処理物の水和に必要な量又は若干過剰
即ち必要な当量の１〜１．５倍、好ましくは１．１〜１
．３倍の水を、上壁の１か所から又は適当に分割して複
数個所から、散布又は滴下環の適宜の方法で被処理物の
供給に応じて被処理物に供給する。

被処理物の入口からの供給は定量的になされるのが好ま
しくまた一般的であるが水の供給も同様である。水は通
常イオン交換又は蒸留等で精製した純水を用いる。

被処理物と水との撹拌混合に伴い発生することがある水
蒸気は排気口から装置外に導かれ、含まれる被処理物粒
子を除くのに適当なフィルタを経て放出されるのが好ま
しいが、放出前にコンデンサやミストセパレータ等を利
用して水として回収し供給水として再度利用することも
できる。

例えば通常の微濃縮三酸化ウランでは目的とする水和反
応（ＵＯ１→Ｕ０３・２Ｈ２０）は発熱反応であり望ま
しい二水和物９３％以上、更に望ましくは９５％以上の
製品を得るには温度３０ないし５５℃、好ましくは４０
ないし５０℃で１ないし５時間、好ましくは１ないし２
時間なされるのが好ましいが、この様な適正な処理温度
で適正な時間反応させる為に本発明に於る装置はその底
、側壁、及び端壁の少な（とも一部特に底、側壁を覆っ
て、加温又は加除用の熱媒流体を通すジャケットを持つ
のが好ましい。

またその回転軸方向に亘り、反応の進行程度や水分の添
加具合により適温維持の為の熱媒温度は異なることが多
いので、かかる場合にはそれに応じた２個以上の適当な
数にこの方向に亘すジャケットを区画して各区画毎に適
温の熱媒を流して各区画内の被処理物を個別に温度調節
してやるのが好ましい。

熱媒は通常第２図に示すように被処理物三酸化ウランの
送られる方向と直交する方向に流される。また例えば再
処理回収三酸化ウランに代表される微濃縮三酸化ウラン
では原料として供給されるものの粒径が５００μｍ（マ
イクロメータ）未満、好ましくは１００〜２００μｍで
あると良好な結果が得られ、各被処理物に応じた適当粒
径の被処理物原料を供給することが好ましい結果を与え
る。

第３図は本発明に於る装置の１例の概念的説明図でａは
平面図、ｂは側面図、Ｃは横断面図である。４軸型のこ
の例では２本の原料供給ダク）１から左右両側の各２軸
の丁度中間に位置する２個の入口３を経て均等に、両端
壁５、両側壁７、蓋である上壁１１、及び底６５から構
成される容器１００の入口側端付近に連続的、定量的に
投入された被処理粉体は蓋に設けられた図外の水供給装
置から連続的、定量的に散布される水と共に回転軸１５
０回転に伴う撹拌羽根１９の回転により撹拌されて水和
反応をしつつ出口９９に向かい次第に移動し堰９７を越
えて出口９９から排出される。

撹拌羽根１９は腕１７により、腕を軸として回動するこ
とによってその角度を変更可能に、軸１５に固定される
。撹拌羽根は簡単の為Ｃ図で１個だけ図示したが、各軸
に沿い通常同一ピッチで螺旋状に、通常同一形状の複数
個が角度は必ずしも同一とせずに配置される。

隣り合う軸に付いた撹拌羽根の回転により描かれる最外
周円２１はＣ図に示したように互いに重なるので、隣り
合う軸上の撹拌羽根はその位置が軸方向上で通常一致せ
ぬよう配列される。

一致していても隣り合う軸の回転を同期させ隣り合う軸
上の撹拌羽根の位相を調節する等すれば両者が接触しな
い様にするのは可能である。

各撹拌羽根はｂ図に示した円環状空間２３を描く。撹拌
羽根の回転により描かれる最外円周２１と波型の横断面
をなす底６５との間は通常０．３ｍｍないし５．０ｍｍ
、好ましくは１．５ないし３．５ｍｍのクリアランスと
されて底に被処理粉体が堆積するのを防ぐ。

上記最外周円の重複は隣り合う円周の半径の１０〜５０
％、好ましくは１５〜４５％が重複するのがよい。代表
的には２０〜４０％である。かかるオーバーラツプが前
記した揺動撹拌に効果的に作用する。

蓋１１は製作、組立、維持管理等の便の為適当数に区分
され区分上壁９の１組上して構成される。区分蓋９の一
部には塩化ビニル樹脂、金網人りガラス等の透明な材料
で作られた窓１３があるのが便利である。

底６５の全面、両側壁７と入口側端壁の殆ど全面を覆っ
てジャケット２５が設けられる。又、伝熱効果をさらに
上げるため、上壁部分を波型の横断図をなす底６５と同
じ形状とし、これにジャッケトを設けることもできる（
第３図ｄ）。ジャケットは必要に応じ回転軸方向に亘っ
て区分され区画２７の１組として構成される。区画２７
の軸方向長さは必要に応じ任意にしてよい。ジャケット
には必要に応じてバッフル６３を設けて伝熱を強化する
。

なお容器１００を構成する両端壁５、両側壁７、上壁１
１、及び底６５等は必ずしも互いに独立の部材でなく何
れか２種以上が少なくとも部分的に組合わせられて一体
であっても勿論よい。また上壁以外の物も必要に応じ適
当数に分割され組合わされて構成されてよい。

回転軸の数は通常の装置では８ないし１０本が上限とな
るが特に制限はない。１台当たりの軸数の増加だけで処
理能力を大きくするよりも適当数の軸数の装置を並列す
る方が運転台数による処理能力の加減が出来て好都合の
こともある。

目的とする水和の完結に要する時間が長い等の為にこの
装置を階段状に配列して直列に連ねる場合には、ｂ図に
一部を破線で示した２段目以降の容器２００の入口１０
３は前段の容器の出口９９と同じ形状（長方形が代表的
である）とするのが設計製作、接続等の面から好都合で
ある。

階段状に多数を直列させる場合の概念図を第４図に示す
。矢印は被処理物の送られる方向を示す。

例えばウラン濃縮度１，６％未満の微濃縮三酸化ウラン
の場合臨界管理を考慮すると蓋内面最上部から底内面の
最下部までの距離は最大２７６ｍｍとすれば、仮に装置
の運転が停止しても臨界状態に至る恐れがないので好ま
しい。臨界管理を要する被処理物三酸化ウラン粉体に応
じて同様にこの距離の上限が定まる。

前記距離を２７６ｍｍ以下に保つ臨界管理等の面から上
記階段状配列でなく水平的な配置が好ましい場合には、
例えば堰９７と出口側端壁との空間（出口室）１０１　
に底６５の内面よりも低くない底を設け、これに入口か
ら出口方向に向かい左右方向の傾斜をつけて低い方の端
の側の側壁に出口を設け、又は出口室の底の他にスクリ
ューコンベヤ、エアや適当な振動等による流動化手段等
の適宜の撤退手段を付ける又は付けない等して出口室の
側壁の少なくとも一方に出口を設けて次段の装置の入口
に接続すればよい。

この様な、同じ高さに多数の通常同一大きさの本発明装
置が直列的に接続され配置される場合の本発明に於る個
々の装置ユニット同志の配置は第７図ａ（矩形波型）、
ｂ（斜行型）のように又はこれらの組合わせとなる。矢
印は被処理物の流れを示す。

第８図でこの様な接続の１例を説明する。簡単の為前段
の容器１００と後段の容器２００の底は平面状に描きか
つ蓋、回転軸、撹拌羽根等を取払った形で示した。容器
１００内を矢印へ方向に堰９７まで送られた被処理物は
堰を越えて出口室１０１に入り、底１０２の傾斜に沿っ
て重力により矢印Ｂ方向に移動し容器１００の出口９９
と一致する容器２００の入口１０３から容器２００　に
入り、矢印Ｃ方向に動く。

堰９７と容器２００の端壁２０５とは、一体である必要
はないが、実質的に一致して連なる。また容器１００の
端壁１０５は堰９７の、底１０２よりも上の部分を両側
壁と同高まで伸ばした形状となる。

第５図は８軸型の例を示し、ａは横断面図、ｂは主とし
て軸方向の羽根配置を説明する概念的側断面図である。

この装置は腕１７により各回転軸１５に角度可変に取り
付けられ回転最外周半径６２．５ｍｍの撹拌羽根１９を
多数有する８本の回転軸１５をもつ。

波型底６５と回転最外周とのクリアランスは’ｌ、　４
ｍｍである。

各軸上で撹拌羽根は７０ｍｍ間隔、角度ずれ９０度で１
４個取り付けられる。

直立する側壁７の高さは１６０ｍｍとし、隣り合う軸の
中心軸間隔は９５ｍｍ、両端の軸心と端壁内面との間隔
は６４．９ｍｍである。

相隣る軸上の対応する撹拌羽根は軸方向の位置を同じと
するが各軸の回転を同期させ羽根の位相を違えであるの
で運転中に接触しない。

ｂ図で入口３から装置に入った被処理物は当初スクリュ
ーフィーダ３００で左方に送られ腕１７を介し回転軸１
５に取り付けられた撹拌羽根１９により揺動撹拌され反
応しつつ左方に移動し上端が側壁上端より５０ｍｍ低い
堰９７を越え、出口９９から排出される。

第６図は本発明に於る装置を用いたシステムの１例の概
要図である。第１図と共通する符号は同じものを示す。

ホッパ２９からスネークポンプ、ロータリ弁等の定量供
給装置３１次いで図外の均等分配装置を介し多数のライ
ン１を経て同数の入口から容器１００に入った原料被処
理粉体は、純水槽３３から流量調節弁や定量ポンプのよ
うな定壷供給装置３６を介しライン３５を経てこの図で
は被処理粉体の移動方向上で上壁の４か所、少なくとも
人口３付近に設けられたスプレィ３７から容器内に散布
される純水と共に、例えばモータと変速機又は減速機、
及びカップリングの組合わせである動力源４３により駆
動される軸１５に固定された撹拌羽根１９により撹拌さ
れて、水和しつつ出口９９に至る。

出口９９を出た製品は、撹拌装置付又はなしの中間槽又
はホッパ、分級機、粉砕機等を必要に応じ経てから製品
槽に送られてよい。

個々のスプレィ３７からは均等な量の純水が通常散布さ
れるが、必要によりスプレィ毎に異なる散布量としても
よい。図上の個々のスプレィは、第２図奥行方向に必要
に応じ適宜分岐され又は拡げられ、水の散布が同方向に
亘り均等になる様される。

図外のジャケットには適宜冷却水３９又は温水４１が熱
媒として被処理物と直交方向に流され被処理物の温度を
適正範囲に保つ。三酸化ウランの水和が発熱反応である
故、処理の開始時に適当な加温をして反応を開始させれ
ば発熱／放熱がバランスして、以後の加温又は加除不要
となる場合もある。

排気口４５は入口と出口の付近に１個ずつ設けられここ
を出た排気はライン４７からライン４９に集まり、フィ
ルタ５１又はバイパスのフィルタ５３を経てミストセパ
レータ５７つきコンデンサ５５及び図外の）ＩＩ３ＰＡ
フィルタ経由で放出される。コンデンサ５５で凝縮した
水はタンク６１に蓄え副原料として再利用することがで
きる。

原料三酸化ウランの９３重量％以上、好ましくは９５重
量％以上の二水和物が得られれば目的を達する。二水和
物は処理中にある程度脱水されるので、残部の三酸化ウ
ランは平均して０．８水和物程度の組成となる。

微濃縮二酸化ウランの処理に適する本発明装置の概略の
設計仕様を表１のＮα２に示す。Ｎα１は比較例である
。

表１のＮｏ、　２の８軸型反応器で微濃縮三酸化ウラン
の処理を行ったところ表２の結果が得られた。なお表２
のＮｏ、　１に対し同じ原料で、表１のＮα１の２軸型
反応器で表２のＮ０５２に対応する運転をして得られた
製品は時間当たりに得られる量が３７４０倍にすぎぬほ
か、ロ０３−２Ｈ２０収率９４％、弗素化収率９６％で
あった。また、表２のＮｏ、　１に対し同じ原料でバッ
チ法による同温度で１．５時間の処理でのＵＯ，、−２
）１．０収率は約９０％である。

表 表 〔発明の効果〕 以上から明らかな様に、本発明により以下の効果が得ら
れる。

被処理物粉体の水和が連続的に出来る。

目的生成物の弗化処理時の反応性が高い。

目的生成物の収率が高い。

反応時間の調節がたやすい。

装置の並列又は直列複数配置により処理能力のスケール
アップが容易である。

適当なジャケットを設ければ温度コントロールがたやす
い。

装置内の被処理物質の層厚さを確実に一定値以下に出来
るので臨界管理の必要な放射性物質が被処理物でも容易
に臨界管理できる。

臨界管理の必要な放射性被処理物を扱う場合の臨界管理
を考慮したスケールアップが装置ユニットを複数個単純
に組合わせて容易に出来る。例えば、縦、横、高さが内
法で夫々７９５ｍｍ　、　１２５５ｍｍ、　２７６ｍｍ
程度の空間を要する本発明の８軸型装置１０個程度を組
合わせれば４００ｋｇ−Ｕ／Ｈ以上の商業的規模の三酸
化ウランの水和処理が可能である。

【図面の簡単な説明】

第１図、第３図、第５図は本発明に於る装置の例の説明
図、第２図は本発明装置に於る温度コントロールの説明
図、第６図は本発明に於る装置を用いたシステムの１例
の説明図、第４図、第７図、第８図は本発明に於る装置
の直列配置の説明図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　三酸化ウラン粉体を連続的に処理して化学的に活性
   化する装置で： 被処理物の進行方向に平行な多数本の実質的に同一水平
   面上に中心軸を持つ回転軸を有し； 各軸に沿って各軸上に並べて設けられた撹拌羽根を持ち
   ； 相隣る軸上の撹拌羽根の回転により覆われる範囲は軸方
   向から見て互いに部分的に重複しているが各撹拌羽根は
   相隣る軸及びその軸上の撹拌羽根と接触せぬ撹拌羽根配
   置を有し回転軸に平行な底、側壁、及び上壁、及び これらの両端に位置する端壁からなる、一端に被処理物
   の入口及び他端に被処理物の出口を持つ容器を有し； この容器はその出口端近くの内部に出口よりも出口端側
   端壁から離れて、上端が上壁の内面よりも、低い堰を持
   ち； 底の内面は各撹拌羽根の回転最外周のなす円よりも僅か
   に大きな半径のかつこの円と同心の円弧が並べられた回
   転軸に垂直な面による断面を有し； 夫々１個以上の水供給装置と排気口とがある装置。 ２　底、側壁、端壁、及び上壁の少なくとも一部を覆っ
   て、加温又は加冷用の熱媒流体を通すジャケットを持ち
   、加熱、冷却を行い、温度コントロールのできる請求項
   １記載の装置。 ３　複数個が直列的に接続された請求項１又は２記載の
   装置。 ４　接続が水平的になされる請求項３記載の装置。 ５　蓋内面最上部から底内面の最下部までの距離が最大
   ２７６ｍｍである、核燃料物質の臨界管理を考慮した請
   求項１、２、３又は４記載の装置。 ６　各回転軸が回転して撹拌羽根が動作している請求項
   １、２、３、４又は５記載の装置の入口から被処理物粉
   体を、また水供給装置から水を夫々定量的に供給し、堰
   を越えて出口に至った被処理物粉体を出口から取り出す
   、被処理物粉体を水和により化学的に活性化する方法。 ７　被処理物が温度３０ないし５５℃で、１ないし５時
   間処理される請求項６記載の方法。