JPH024942A - 永久磁石用原料合金 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の目的コ （産業上の利用分野） 本発明は永久磁石合金に関し、特に希土類鉄系の永久磁
石の製造に使用されるものである。

（従来の技術） 従来から知られている希土類磁石としては、ＲＣｏ　　
型、Ｒ（Ｃｏ、　　Ｃｕ、　　Ｆ　ｅ、　　Ｍ）　１７
型（ただし、ＲはＳｍ、Ｃｅ等の希土類元素、ＭはＴｉ
、Ｚｒ、Ｈｆ等の遷移元素）等の希土類コノくルト系の
ものが知られている。しかしながら、この系の永久磁石
では、最大エネルギー積か３０Ｍ　Ｇ　Ｏｅ程度であり
、また比較的高価なＣｏを大量に使用しなければならな
いという問題点があった。

近年、上記希土類コバルト系の代わりに、比較的安価な
希土類鉄系の永久磁石が研究されている（特開昭５９−
４６００８号、特開昭５９−６４７３３３号等）。

これはＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系等の構成元素からなるものであ
り、Ｆｅ使用によるコスト低下に加え、最大エネルギー
積が３０ＭＧＯｅを超えるものが得られるため非常に有
効な材料である。

しかしながら、この希土類鉄系永久磁石は製造条件によ
り磁石特性、特に保磁力が３０００ｅから１０ｋＯｅを
超えるものまで現われるというように大きなバラツキを
示し、安定した磁石特性を得ることができないという問
題点がある。このことは工業上非常に重要な問題であり
、再現性よく安定な磁石特性を有する希土類鉄系の永久
磁石を得ることができれば、その実用性は大きく向上す
る。

また、高保磁力かつ高（ＢＨ）　　　の要求は強ａｘ く、より高性能に向けて研究が進められている。

（発明が解決しようとする問題点） 本発明は以上の点を考慮してなされたものであり、高い
保磁力、高い（ＢＨ）　　　等の良好なｌ１ａＸ 磁石特性を有する永久磁石を再現性良く得ることができ
る永久磁石合金を提供することを目的とする。

［発明の構成コ （問題点を解決するための手段及び作用）本発明者らは
上記問題点を解消すべく鋭意研究を重ねた結果、希土類
鉄系の永久磁石においてはＧａの添加及び酸素重量が磁
石特性、特に保磁力が顕著な影響を与えるという事実を
見出した。

本願発明はこれに基づいてなされたものであり、１０〜
４０重量％のＲ（ただし、ＲはＹ及び希土類元素から選
ばれた少なくとも１種）、０．１〜８重量％の硼素、１
３重量％以下のガリウム、０．００５〜０．０３重量％
の酸素及び不可避的不純物を含有し、残部が主として鉄
からなる組成を有することを特徴とする永久磁石合金で
ある。

本願発明において、各元素の含有率を上記範囲に限定し
たののはそれぞれ以下のような理由による。

Ｒが１０重量％未満ではｉＨｃの増大が得られず、４０
重量％を超えるとＢｒが低下するため、いずれの場合で
も（ＢＨ）　　　が低下してしまう。

ｍａｘ したがって、Ｒの含有率は１０〜４０重量％とする。好
ましくは２５〜３５重量％である。なお、希土類元素の
うちでもＮｄ及びＰｒは特に高い（ＢＨ）ｍａｘを得る
のに有効な元素であり、Ｒとしてこの２元素の−うち少
なくとも１種を必須元素として含有することが好ましい
。このＮｄ、ＰｒのＲｆｆｉ中の割合は７０％以上（Ｒ
ｆｆｉ全部でもよい）であることが望ましい。特にＮｄ
がＲ全体の９０重量％以上であることが好ましい。

硼素（Ｂ）が０，１重皿％未満ではｉＨｃが低下し、８
重量％を超えるとＢｒの低下が顕著となる。

よって、硼素の含有率は０．１〜８重量％とする。

高保磁力化のためには１．２重量％以上であることが好
ましい。なお、Ｂの一部をＣ，Ｎ、Ｓ　ｉ、Ｐ。

Ｇｅ等で置換してもよい。これにより焼結性の向上、ひ
いてはＢｒ、（ＢＨ）　　　の増大を図るこｍａｘ とができる。この場合の置換量はＢの８０％程度までと
することが望ましい。

ガリウム（Ｇａ）は保磁力（ｉＨｃ）の向上に有効な元
素である。少量の添加で効果があるが、０．１重量％以
上、好ましくは０．２重量％以上でｉＨｃの増大か顕著
である。１３重量％を超えるとＢｒの低下が顕著となる
。よって、ガリウムの含有率は１３重量％以下とする。

このＧａの９０重置火までをＡＡで置換することが可能
である。

所定の組成の永久磁石合金を用いて永久磁石を製造する
際の酸素量は重要である。酸素が０．００５重量％未満
では永久磁石の製造時に要求される２〜１０μｍ程度の
粉砕粉が困難となる。このため、粒径が不均一となり磁
場中成形時の配向性が悪くなり、Ｂｒの低下、ひいては
（ＢＨ）　　　の低下ａｘ をもたらす。また、製造コストも大幅に上昇する。

一方、０．０３重量％を超えると保磁力が低下し、高（
ＢＨ）　　　を得ることができない。よって、永■ａＸ 久磁石合金中の酸素の含有率は０．００５〜０．０３重
量％が好ましい。焼結後の永久磁石中においては若干増
量することがある。

永久磁石合金中における酸素の働きは明らかではないも
のの、以下のような振舞により高性能の永久磁石を得る
ことができるものと推測される。

すなわち、溶融合金中の酸素の一部は主成分元素である
Ｒ、Ｆｅ原子と結合して酸化物となり、残りの酸素とと
もに合金結晶粒界等に偏析して存在していると考えられ
る。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石が微粒子磁石であり、その保磁
力が主として逆磁区発生磁場により決定されることを考
慮すると、酸化物、偏析等の欠陥が多い場合、これらが
逆磁区発生源として作用することにより保磁力が低下し
てしまうと考えられる。また、欠陥が少ない場合は粒界
破壊等が起りにくくなるため、粉砕性が劣化すると予想
される。

永久磁石合金中の酸素量は高純度の原料を用いるととも
に、原料合金溶融時の炉中酸素量を厳密に調節すること
により制御することができる。

本願発明合金を構成する上記の各元素以外の残部は主と
して鉄であるが、Ｆｅの一部をＣｏ。

ＡＪ７．Ｃｒ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｖ。

Ｍ　ｎ　−、Ｍ　ｏ　ＸＷ　ｓ　Ｒｕ　−、Ｒｈ　％　
Ｒｅ　−、Ｐ　ｄ　％　ＯＳ　％１ｒ等で置換すること
もできる。その量は３０重量％程度までであり、多すぎ
ると（ＢＨ）　　　のａｘ 低下等特性劣化の要因となる。特にＣｏはキュリー温度
上昇に有効であり、永久磁石中では１〜３０重二％置火
に１０〜２０重二％の置火が好ましい。その他年可避的
不純物が含まれることはいうまでもない。

本発明合金を用いて各種の方法で永久磁石を製造するこ
とができる。例えば本発明組成を有する永久磁石を鋳造
により得て熱処理する方法、粉砕粉をバインダーで結合
するボンド磁石にする方法。

粉砕粉を焼結する焼結磁石にする方法等が挙げられる。

特に酸素量が０．００５〜０．０３重量％の永久磁石合
金を用いた場合は良好である。以下に焼結方法を用いた
場合について説明する。

まず、所定量のＦｅ、Ｒ５Ｇａ、Ｂを含有する永久磁石
合金を製造する。次に、ボールミル等の粉砕手段を用い
て永久磁石合金を粉砕する。この際、後工程の成形と焼
結を容易にし、かつ磁気特性を良好にするために、粉末
の平均粒径が２〜１０μｍとなるように微粉砕すること
が望ましい。

粒径が１０μｍを超えるとｉＨｃの低下をもたらし、一
方２μｍ未満にまで粉砕することは困難であるうえに、
Ｂｒ等の磁気特性の低下を招く。

次いで、微粉砕された永久磁石合金粉末を所望の形状に
プレス成形する。成形の際には通常の焼結磁石を製造す
るとと同様に、例えば１５　ｋ　Ｏｅ程度の磁場を印加
し、配向処理を行なう。つづいて、例えば１０００〜１
１４０℃、０．５〜５時間程度の条件で成形体を焼結す
る。この焼結は合金中の酸素濃度を増加させないように
、Ａｒガス等の不活性ガス雰囲気中、もしくは真空中で
行なうことが望ましい。

こうして得られた焼結体に必要に応じ５５０〜７５０℃
の温度範囲で０．１〜１０時間程度の時効処理を行なう
。

時効処理温度が５５０℃未満又は７５０℃を超えると、
ｉＨｃの減少又は角形性の劣化を招き、磁気特性は大１
１］に低下する。よって、時効処理温度は５５０〜７５
０℃の範囲が好ましい。

以上のような方法よれば、Ｂ　ｒ、ｉ　Ｈｅ。

（ＢＨ）　　　等の磁気特性に優れた永久磁石を特ａｘ 性のバラツキを招くことなく、再現性よく製造すること
かできる。

（実施例） 以下、本発明の詳細な説明する。

実施例１ 所定の組成で原料を混合し、Ａｒ雰囲気中で水冷銅ボー
トを用いてアーク溶解した。得られた磁石合金（酸素濃
度０．０２ｗｔ％）をＡｒ雰囲気中で粗粉砕し、更にジ
ェットミルにより約３．０μｍの粒度まで微粉砕した。

この微粉末を所定の押型に充填して２０１ｃ　Ｏｅの磁
界を印加しつつ、２ｔｏｎ／ｃ−の圧力で圧縮成形した
。この成形体をＡｒ雰囲気中、１０２０〜１１２０で１
ｈ焼結し、室温まで急冷した後、真空中で５５０〜７５
０℃・３〜１０時間時効処理を行ない、室温まで急冷し
た。

その結果を第１表に示す。

以下余白 第　　１ 表 実施例２ 組成がネオジウム３０．８重量％、ボロン０，８６重置
火、ガリウム１．０重量％、残部鉄となるように各元素
を配合し、２　ｋｇをアルゴン雰囲気下、水冷銅ボート
中でアーク溶融した。その際、炉中の酸素量を厳密に調
節することにより、調整合金中の酸素を増減させた。

得られた永久磁石合金をＡｒ雰囲気中で粗粉砕し、更に
ステンレスボールミルにて３〜５μｍの粒径まで微粉砕
した。

この微粉砕を所定の押し型に充填して２０００００ｅの
粒界を印加しつつ、２ｔｏｎ／ｃ♂の圧力で圧縮成形し
た、得られた成形体をアルゴン雰囲気中、１０８０℃で
１時間焼結し、室温まで急冷した。その後、真空中、６
００℃で１時間時効処理を行ない、室温まで急冷した。

得られた永久磁石について、永久磁石合金中の酸素濃度
と、粗粉を３〜５μｍの粒度まで微粉砕するに必要な時
間、残留磁束密度（Ｂｒ）、保磁力（ｉＨｃ）及び最大
エネルギー積（（ＢＨ）　　　）ａｘ との関係を第１図に示す。

第１図から明らかなように、合金の粉砕性及び永久磁石
の磁石特性は合金中の酸素濃度に大きく依存している。

すなわち、酸素濃度が０．００５重量％未満では粉砕性
が極端に悪くなり、この結果磁場中成形時の配向性も悪
くなるためＢｒか低下している。一方、酸素濃度が０．
０３重量％を超えると保磁力が極端に低下している。

実施例３ 実施例２と同様な方法により、組成がネオジウム３１．
０重量％、ボロン０，８４重量％、コバルト１４．６重
量％、ガリウム１．１重皿％、酸素０．０３重量％、残
部鉄からなる組成を有する永久磁石合金を得た。

得られた永久磁石合金を用い実施例１と同様にして粉砕
、圧縮成形、焼結を行なった。

焼結後の試料を３００〜９００℃の各温度で１時間時効
処理した後、急浴して保磁力を調べた。

この結果を第２図に示す。

第３図から明らかなように、時効温度は保磁力に大きく
影響し、５５０〜７５０℃で最も優れた特性が得られる
ことがわかる。

希土類鉄系永久磁石はＮ　ｄ　　Ｆ　ｅ　１４Ｂの正方
晶系の強磁性Ｆｅリッチ相を主相とし、その他Ｎｄ　Ｆ
ｅ　１Ｎｄ９５Ｆｅ５等のＲ成分を８０重量％以上含有
する立方晶系の非磁性Ｒリッチ相、Ｎｄ２Ｆｅ７Ｂ６等
の正方品の非磁性Ｂリッチ相、更に酸化物等を含有する
ことか知られている。本願発明のガリウムはＲリッチ相
に濃縮して存在しているようである。

［発明の効果］ 以上詳述した如く本発明によれば高い保磁力、（ＢＨ）
　　　を有する希土類鉄系の永久磁石を安ａＸ 定して得ることができ、工業的価値が極めて大なるもの
である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例１の永久磁石における酸素濃度
と、粉砕時間、残留磁束密度、保磁力及び最大エネルギ
ー積との関係を示す特性図、第２図は本発明の実施例２
の永久磁石における時効温度と保磁力との関係を示す特
性図である。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）１０〜４０重量％のＲ（ただし、ＲはＹ及び希土
   類元素から選ばれた少なくとも１種）、０．１〜８重量
   ％の硼素、１３重量％以下のガリウム、０．００５〜０
   ．０３重量％の酸素及び不可避的不純物を含有し、残部
   が主として鉄からなる組成を有することを特徴とする永
   久磁石合金。
2. （２）Ｃｏを３０重量％以下含有することを特徴とする
   特許請求の範囲第１項記載の永久磁石合金。
3. （３）Ｇａの９０重量％以下をＡｌで置換することを特
   徴とする特許請求の範囲１記載の永久磁石合金。
4. （４）Ｒの内９０重量％以上がＮｄであることを特徴と
   する特許請求の範囲第１項記載の永久磁石合金。