JPH0259178B2 - - Google Patents
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- JPH0259178B2 JPH0259178B2 JP2690083A JP2690083A JPH0259178B2 JP H0259178 B2 JPH0259178 B2 JP H0259178B2 JP 2690083 A JP2690083 A JP 2690083A JP 2690083 A JP2690083 A JP 2690083A JP H0259178 B2 JPH0259178 B2 JP H0259178B2
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- Japan
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- plating
- weight
- resin
- component
- product
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- Laminated Bodies (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Chemically Coating (AREA)
Description
〔産業上の利用分野〕
本発明は樹脂成形品にメツキ加工した製品に関
し、更に詳しくは芳香族ポリカーボネートと二種
の熱可塑性グラフト共重合体よりなる樹脂組成物
の成形品にメツキ加工した製品に関する。 〔従来技術〕 熱可塑性樹脂成形品にメツキ加工して金属様外
観を賦与することは良く知られている。従来から
広く利用されているメツキ製品にABS樹脂メツ
キ製品があるが、更に高い耐熱性と機械的性質を
有するメツキ製品が望まれている。 芳香族ポリカーボネートは優れた耐熱性と機械
的性質を備えたエンジニアリングプラスチツクと
して種々の分野例えば機械的部品に使用されてい
るが、これにメツキ加工したものは上述の特性を
有するものとなり、上記ABS樹脂メツキ製品で
は使用できなかつた分野から強く期待されてい
る。しかしながら、芳香族ポリカーボネートのメ
ツキ加工およびメツキ製品には種々未解決の問題
があつて、まだ充分に満足すべきものが得られて
いない。 即ち、樹脂成形品のメツキは、一般に(イ)前処
理、(ロ)化学エツチング、(ハ)触媒付与、(ニ)活性化、
(ホ)化学メツキ、(ヘ)電気メツキの工程からなつてい
る。この工程で特に(イ)前処理と(ロ)化学エツチング
の工程は、成形品の表面を粗化することによつて
メツキ下地に適した微細な凹凸を形成し、樹脂と
メツキした金属膜との間に良好な密着性を与える
重要な工程である。しかし、これらの工程は樹脂
の種類によつて異なる。例えば、ABS樹脂では、
前処理工程は単に成形品表面に付着した油脂類を
除去する程度であり、メツキ下地となる成形品の
表面粗化は主にクロム酸一硫酸酸化液で処理する
化学エツチング工程で行なわれ、その後、電気メ
ツキまでの処理を行なえば容易に優れた密着強度
を有するABS樹脂メツキ製品を得ることができ
る。これに対し、芳香族ポリカーボネートでは、
上記のABS樹脂の処理方法では十分な表面粗化
が行なわれないので、その後の化学メツキ工程で
化学ニツケル或は化学銅が付着しないか、または
付着しても容易に剥離する。これを解決するため
に、ジメチルホルムアミド等の有機溶剤で前処理
する方法（特公昭45−12996号）、酸化アルカリ溶
液で前処理する方法（特公昭−44−29399号）、芳
香族ポリカーボネートに特定の化合物を配合する
方法（特公昭50−39102号）等が提案されている
が、これらの前処理法は作業環境上あるいはコス
ト的に好ましくなく、また芳香族ポリカーボネー
トに特定化合物を配合する方法は化学エツチング
の条件がABS樹脂の場合よりも難かしいなどの
欠点を有している。 〔発明の目的〕 本発明の目的は、従来のABS樹脂メツキと同
様の条件で容易にメツキが出来、かつABS樹脂
メツキ製品よりも優れた性質例えば耐熱性、機械
的性質等を有するメツキ製品を提供することにあ
る。 〔発明の構成、効果〕 本発明の目的は、熱可塑性樹脂の成形品にメツ
キ加工した製品において、該熱可塑性樹脂が(A)芳
香族ポリカーボネート35〜80重量％、(B)ジエン系
ゴム成分にシアン化ビニル化合物及び芳香族
ビニル化合物をグラフトした熱可塑性グラフト共
重合体10〜50重量％及び (C)ジエン系ゴム成分にメタアクリル酸エステ
ル及び／又はアクリル酸エステル及び芳香族ビ
ニル化合物をグラフトした熱可塑性グラフト共重
合体１〜20重量％よりなる樹脂組成物であること
を特徴とする樹脂成形品にメツキ加工した製品に
よつて達成される。 本発明において樹脂組成物の(A)成分である芳香
族ポリカーボネートは、２価フエノールとホスゲ
ンまたは炭酸ジエステルとの反応によつて製造す
ることができる。２価フエノールとしては、ビス
フエノール類が好ましく、特に２，２−ビス（４
−ヒドロキシフエニル）プロパン（以下、ビスフ
エノールＡという）が好ましい。またビスフエノ
ールＡの一部または全部を他の２価フエノールで
置換しても良い。ビスフエノールＡ以外の２価フ
エノールとしては、例えばハイドロキノン、４，
4′−ジヒドロキシジフエニル、ビス（４−ヒドロ
キシフエニル）アルカン、ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）シクロアルカン、ビス（４−ヒドロキ
シフエニル）スルフイド、ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフエ
ニル）エーテル、或はこれらのアルキル置換体、
アリール置換体、ハロゲン置換体などがあげられ
る。芳香族ポリカーボネートは、これら２価フエ
ノールのホモポリマー、２種以上の２価フエノー
ルからのコポリマー、または炭酸の一部を他の２
塩基酸（例えば、テレフタル酸、イソフタル酸）
で置換したコポリマーの中から選ばれるが、２種
以上を組合せても良い。 また、(B)成分の熱可塑性グラフト共重合体は、
一般にABS樹脂と総称されているものである。
該グラフト共重合体中のジエン系ゴム成分（幹ポ
リマー）としては、例えばポリブタジエン、ブタ
ジエン−スチレン共重合体、ブタジエン−アクリ
ロニトリル共重合体等を挙げることができる。シ
アン化ビニル化合物としては、例えばアクリロニ
トリル、メタアクリロニトリル、クロロアクリロ
ニトリル等を挙げることができる。更に芳香族ビ
ニル化合物としては、例えばスチレン、α−メチ
ルスチレン、ビニルトルエン、アルコキシスチレ
ン、ハロゲン化スチレン、ビニルピリジン等を挙
げることができる。 更にまた(C)成分の熱可塑性グラフト共重合体
は、一般にMBS樹脂と総称されているものであ
る。該グラフト共重合体中のジエン系ゴム成分
（幹ポリマー）および芳香族ビニル化合物は、前
記(B)成分の熱可塑性グラフト共重合体の説明で示
したものと同じである。メタアクリル酸エステル
及びアクリル酸エステルとしては例えばメタアク
リル酸メチル、メタアクリル酸エチル、メタアク
リル酸プロピル、メタアクリル酸ブチル、アクリ
ル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロ
ピル、アクリル酸ブチル等のメタアクリル酸、ア
クリル酸の低級アルキルエステルが好ましい。(B)
成分および(C)成分のグラフト共重体は、夫々上記
の成分、化合物のほかに、例えば、ポリアクリル
酸エステル系ゴム、エチレン−プロピレン系ゴ
ム、無水マレイン酸、アクリロニトリル等を含有
してもよい。 これらの熱可塑性グラフト共重合体は、塊状重
合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合、の何れの重
合法で製造しても良く、またグラフトの方式とし
て一段グラフトでも、多段グラフトでも差支えな
い。また、製造の際に副生するグラフト成分のみ
のコポリマーとの混合物であつてもよい。 本発明に於て使用される樹脂組成物は、前述の
３種の成分を混合することによつて製造される。
混合割合は、樹脂メツキ製品に要求される機械的
性質、熱的性質、メツキした金属膜の性質などに
よつて選ばれるが、一般的には(A)成分、(B)成分、
(C)成分の重量％が夫々35〜80、10〜50、１〜20で
あることが好ましく、特に40〜65、20〜50、１〜
15であることが好ましい。(A)成分の芳香族ポリカ
ーボネートが35重量％未満では、機械的、熱的性
質が低下し、80重量％を超えるとメツキの付きが
悪くなる。また(B)成分の熱可塑性グラフト共重合
体が10重量％未満ではメツキの付きが悪く、50重
量％を超えると熱的性質が低下する。更にまた(C)
成分の熱可塑性グラフト共重合体が１重量％未満
ではメツキの付きが遅く、20重量％を超えると機
械的熱的性質が低下したり、メツキの表面状態が
悪くなる。 樹脂組成物は、これらの３種の成分をタンブラ
ー、Ｖ型ブレンダー、ナウターミキサー、バンバ
リーミキサー、混練ロール、押出機等の如き混合
機により混合して製造することができる。更に本
発明の目的を損なわない範囲内でポリエステル、
ポリフエニレンエーテル等の他の樹脂、ガラス繊
維、カーボン繊維、炭酸カルシウム、シリカ等の
補強材、安定剤、酸化防止剤、着色剤、紫外線防
止剤などを添加してもよい。 かくして得られる樹脂組成物は、射出成形、押
出成形、圧縮成形等の方法によつて成形品にされ
る。そしてこの成形品は通常のABS樹脂のメツ
キとほゞ同じ条件で、容易にメツキ加工すること
ができる。 本発明のメツキ製品は、(A)成分の芳香族ポリカ
ーボネート、(B)成分の熱可塑性グラフト共重合
体、(C)成分の熱可塑性グラフト共重合体の夫々単
独、或は２成分のみの混合物よりなる成形品のメ
ツキ製品に比べて機械的、熱的性質並びにメツキ
した金属膜の密着性、外観等をバランスよく備
え、広範囲の用途に十分使用できるものである。 〔実施例〕 以下に実施例を掲げて本発明を詳述する。 実施例 １ ポリカーボネート（帝人化成(株)製；Ｌ−1250）
60重量部、ABS樹脂（宇部サイコン(株)製；
Y540A−11001）35重量部、MBS樹脂（鐘淵化
学(株)製；カネエースＢ−28）５重量部をブレンダ
ーで混合した後30mmφ押出機を用いシリンダー温
度260℃にて押出ペレツト化した。このペレツト
を110℃で３時間乾燥した後射出成形によつて
2″×5″×１／８″の角板を成形し、メツキテスト片と した。メツキは以下に示す常法に従つて電気銅メ
ツキを施した。
し、更に詳しくは芳香族ポリカーボネートと二種
の熱可塑性グラフト共重合体よりなる樹脂組成物
の成形品にメツキ加工した製品に関する。 〔従来技術〕 熱可塑性樹脂成形品にメツキ加工して金属様外
観を賦与することは良く知られている。従来から
広く利用されているメツキ製品にABS樹脂メツ
キ製品があるが、更に高い耐熱性と機械的性質を
有するメツキ製品が望まれている。 芳香族ポリカーボネートは優れた耐熱性と機械
的性質を備えたエンジニアリングプラスチツクと
して種々の分野例えば機械的部品に使用されてい
るが、これにメツキ加工したものは上述の特性を
有するものとなり、上記ABS樹脂メツキ製品で
は使用できなかつた分野から強く期待されてい
る。しかしながら、芳香族ポリカーボネートのメ
ツキ加工およびメツキ製品には種々未解決の問題
があつて、まだ充分に満足すべきものが得られて
いない。 即ち、樹脂成形品のメツキは、一般に(イ)前処
理、(ロ)化学エツチング、(ハ)触媒付与、(ニ)活性化、
(ホ)化学メツキ、(ヘ)電気メツキの工程からなつてい
る。この工程で特に(イ)前処理と(ロ)化学エツチング
の工程は、成形品の表面を粗化することによつて
メツキ下地に適した微細な凹凸を形成し、樹脂と
メツキした金属膜との間に良好な密着性を与える
重要な工程である。しかし、これらの工程は樹脂
の種類によつて異なる。例えば、ABS樹脂では、
前処理工程は単に成形品表面に付着した油脂類を
除去する程度であり、メツキ下地となる成形品の
表面粗化は主にクロム酸一硫酸酸化液で処理する
化学エツチング工程で行なわれ、その後、電気メ
ツキまでの処理を行なえば容易に優れた密着強度
を有するABS樹脂メツキ製品を得ることができ
る。これに対し、芳香族ポリカーボネートでは、
上記のABS樹脂の処理方法では十分な表面粗化
が行なわれないので、その後の化学メツキ工程で
化学ニツケル或は化学銅が付着しないか、または
付着しても容易に剥離する。これを解決するため
に、ジメチルホルムアミド等の有機溶剤で前処理
する方法（特公昭45−12996号）、酸化アルカリ溶
液で前処理する方法（特公昭−44−29399号）、芳
香族ポリカーボネートに特定の化合物を配合する
方法（特公昭50−39102号）等が提案されている
が、これらの前処理法は作業環境上あるいはコス
ト的に好ましくなく、また芳香族ポリカーボネー
トに特定化合物を配合する方法は化学エツチング
の条件がABS樹脂の場合よりも難かしいなどの
欠点を有している。 〔発明の目的〕 本発明の目的は、従来のABS樹脂メツキと同
様の条件で容易にメツキが出来、かつABS樹脂
メツキ製品よりも優れた性質例えば耐熱性、機械
的性質等を有するメツキ製品を提供することにあ
る。 〔発明の構成、効果〕 本発明の目的は、熱可塑性樹脂の成形品にメツ
キ加工した製品において、該熱可塑性樹脂が(A)芳
香族ポリカーボネート35〜80重量％、(B)ジエン系
ゴム成分にシアン化ビニル化合物及び芳香族
ビニル化合物をグラフトした熱可塑性グラフト共
重合体10〜50重量％及び (C)ジエン系ゴム成分にメタアクリル酸エステ
ル及び／又はアクリル酸エステル及び芳香族ビ
ニル化合物をグラフトした熱可塑性グラフト共重
合体１〜20重量％よりなる樹脂組成物であること
を特徴とする樹脂成形品にメツキ加工した製品に
よつて達成される。 本発明において樹脂組成物の(A)成分である芳香
族ポリカーボネートは、２価フエノールとホスゲ
ンまたは炭酸ジエステルとの反応によつて製造す
ることができる。２価フエノールとしては、ビス
フエノール類が好ましく、特に２，２−ビス（４
−ヒドロキシフエニル）プロパン（以下、ビスフ
エノールＡという）が好ましい。またビスフエノ
ールＡの一部または全部を他の２価フエノールで
置換しても良い。ビスフエノールＡ以外の２価フ
エノールとしては、例えばハイドロキノン、４，
4′−ジヒドロキシジフエニル、ビス（４−ヒドロ
キシフエニル）アルカン、ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）シクロアルカン、ビス（４−ヒドロキ
シフエニル）スルフイド、ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフエ
ニル）エーテル、或はこれらのアルキル置換体、
アリール置換体、ハロゲン置換体などがあげられ
る。芳香族ポリカーボネートは、これら２価フエ
ノールのホモポリマー、２種以上の２価フエノー
ルからのコポリマー、または炭酸の一部を他の２
塩基酸（例えば、テレフタル酸、イソフタル酸）
で置換したコポリマーの中から選ばれるが、２種
以上を組合せても良い。 また、(B)成分の熱可塑性グラフト共重合体は、
一般にABS樹脂と総称されているものである。
該グラフト共重合体中のジエン系ゴム成分（幹ポ
リマー）としては、例えばポリブタジエン、ブタ
ジエン−スチレン共重合体、ブタジエン−アクリ
ロニトリル共重合体等を挙げることができる。シ
アン化ビニル化合物としては、例えばアクリロニ
トリル、メタアクリロニトリル、クロロアクリロ
ニトリル等を挙げることができる。更に芳香族ビ
ニル化合物としては、例えばスチレン、α−メチ
ルスチレン、ビニルトルエン、アルコキシスチレ
ン、ハロゲン化スチレン、ビニルピリジン等を挙
げることができる。 更にまた(C)成分の熱可塑性グラフト共重合体
は、一般にMBS樹脂と総称されているものであ
る。該グラフト共重合体中のジエン系ゴム成分
（幹ポリマー）および芳香族ビニル化合物は、前
記(B)成分の熱可塑性グラフト共重合体の説明で示
したものと同じである。メタアクリル酸エステル
及びアクリル酸エステルとしては例えばメタアク
リル酸メチル、メタアクリル酸エチル、メタアク
リル酸プロピル、メタアクリル酸ブチル、アクリ
ル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロ
ピル、アクリル酸ブチル等のメタアクリル酸、ア
クリル酸の低級アルキルエステルが好ましい。(B)
成分および(C)成分のグラフト共重体は、夫々上記
の成分、化合物のほかに、例えば、ポリアクリル
酸エステル系ゴム、エチレン−プロピレン系ゴ
ム、無水マレイン酸、アクリロニトリル等を含有
してもよい。 これらの熱可塑性グラフト共重合体は、塊状重
合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合、の何れの重
合法で製造しても良く、またグラフトの方式とし
て一段グラフトでも、多段グラフトでも差支えな
い。また、製造の際に副生するグラフト成分のみ
のコポリマーとの混合物であつてもよい。 本発明に於て使用される樹脂組成物は、前述の
３種の成分を混合することによつて製造される。
混合割合は、樹脂メツキ製品に要求される機械的
性質、熱的性質、メツキした金属膜の性質などに
よつて選ばれるが、一般的には(A)成分、(B)成分、
(C)成分の重量％が夫々35〜80、10〜50、１〜20で
あることが好ましく、特に40〜65、20〜50、１〜
15であることが好ましい。(A)成分の芳香族ポリカ
ーボネートが35重量％未満では、機械的、熱的性
質が低下し、80重量％を超えるとメツキの付きが
悪くなる。また(B)成分の熱可塑性グラフト共重合
体が10重量％未満ではメツキの付きが悪く、50重
量％を超えると熱的性質が低下する。更にまた(C)
成分の熱可塑性グラフト共重合体が１重量％未満
ではメツキの付きが遅く、20重量％を超えると機
械的熱的性質が低下したり、メツキの表面状態が
悪くなる。 樹脂組成物は、これらの３種の成分をタンブラ
ー、Ｖ型ブレンダー、ナウターミキサー、バンバ
リーミキサー、混練ロール、押出機等の如き混合
機により混合して製造することができる。更に本
発明の目的を損なわない範囲内でポリエステル、
ポリフエニレンエーテル等の他の樹脂、ガラス繊
維、カーボン繊維、炭酸カルシウム、シリカ等の
補強材、安定剤、酸化防止剤、着色剤、紫外線防
止剤などを添加してもよい。 かくして得られる樹脂組成物は、射出成形、押
出成形、圧縮成形等の方法によつて成形品にされ
る。そしてこの成形品は通常のABS樹脂のメツ
キとほゞ同じ条件で、容易にメツキ加工すること
ができる。 本発明のメツキ製品は、(A)成分の芳香族ポリカ
ーボネート、(B)成分の熱可塑性グラフト共重合
体、(C)成分の熱可塑性グラフト共重合体の夫々単
独、或は２成分のみの混合物よりなる成形品のメ
ツキ製品に比べて機械的、熱的性質並びにメツキ
した金属膜の密着性、外観等をバランスよく備
え、広範囲の用途に十分使用できるものである。 〔実施例〕 以下に実施例を掲げて本発明を詳述する。 実施例 １ ポリカーボネート（帝人化成(株)製；Ｌ−1250）
60重量部、ABS樹脂（宇部サイコン(株)製；
Y540A−11001）35重量部、MBS樹脂（鐘淵化
学(株)製；カネエースＢ−28）５重量部をブレンダ
ーで混合した後30mmφ押出機を用いシリンダー温
度260℃にて押出ペレツト化した。このペレツト
を110℃で３時間乾燥した後射出成形によつて
2″×5″×１／８″の角板を成形し、メツキテスト片と した。メツキは以下に示す常法に従つて電気銅メ
ツキを施した。
【表】
【表】
実施例２〜３及び比較例１〜３
ポリカーボネート（PC）、ABS樹脂および
MBS樹脂の割合を変えて、実施例１と同様の方
法によつて得られたメツキ品の密着強度を表−１
に示す。 またCrO3エツチングの条件を変えたものも同
時に示した。
MBS樹脂の割合を変えて、実施例１と同様の方
法によつて得られたメツキ品の密着強度を表−１
に示す。 またCrO3エツチングの条件を変えたものも同
時に示した。
【表】
実施例 ４〜６
ポリカーボネート：（帝人化成(株)；Ｌ−1250）、
ABS樹脂：（ダイセル(株)；セビアンSD）
MBS樹脂：（クレハ化学(株)；BTA−）を使用
し、実施例１と同様の方法によつて得られたメツ
キ品の密度強度を表−２示す。
し、実施例１と同様の方法によつて得られたメツ
キ品の密度強度を表−２示す。
【表】
実施例６によつて得られた成形品の性能は引張
り強さ560Kg／cm2、曲げ強さ900Kg／cm2、曲げ弾性
率60×103Kg／cm2、1/8インチアイゾツトノツチ付
インパクト45Kg・cm／cm、熱変形温度132℃であ
つた。 比較例 ４ 実施例１においてABS樹脂の代りにAS樹脂
（旭ダウ社；タイリル767）を用いて実施したとこ
ろメツキは殆んどつかず、付着した部分の密着強
度は0.2〜0.3Kg／cmと非常に小さかつた。
り強さ560Kg／cm2、曲げ強さ900Kg／cm2、曲げ弾性
率60×103Kg／cm2、1/8インチアイゾツトノツチ付
インパクト45Kg・cm／cm、熱変形温度132℃であ
つた。 比較例 ４ 実施例１においてABS樹脂の代りにAS樹脂
（旭ダウ社；タイリル767）を用いて実施したとこ
ろメツキは殆んどつかず、付着した部分の密着強
度は0.2〜0.3Kg／cmと非常に小さかつた。
Claims (1)
- １ 熱可塑性樹脂の成形品にメツキ加工した製品
において、該熱可塑性樹脂が(A)芳香族ポリカーボ
ネート35〜80重量％、(B)ジエン系ゴム成分にシ
アン化ビニル化合物及び芳香族ビニル化合物を
グラフトした熱可塑性グラフト共重合体10〜50重
量％及び(C)ジエン系ゴム成分にメタアクリル酸
エステル及び／又はアクリル酸エステル及び芳
香族ビニル化合物をグラフトした熱可塑性グラフ
ト共重合体１〜20重量％よりなる樹脂組成物であ
ることを特徴とする樹脂成形品にメツキ加工した
製品。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2690083A JPS59155436A (ja) | 1983-02-22 | 1983-02-22 | 樹脂メツキ製品 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2690083A JPS59155436A (ja) | 1983-02-22 | 1983-02-22 | 樹脂メツキ製品 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59155436A JPS59155436A (ja) | 1984-09-04 |
| JPH0259178B2 true JPH0259178B2 (ja) | 1990-12-11 |
Family
ID=12206108
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2690083A Granted JPS59155436A (ja) | 1983-02-22 | 1983-02-22 | 樹脂メツキ製品 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59155436A (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62167352A (ja) * | 1986-01-21 | 1987-07-23 | Teijin Chem Ltd | 樹脂メツキ製品 |
| GB0711017D0 (en) | 2007-06-08 | 2007-07-18 | Lucite Int Uk Ltd | Polymer Composition |
| KR101954063B1 (ko) * | 2015-11-05 | 2019-03-05 | 주식회사 엘지화학 | 도금 밀착력이 우수한 폴리카보네이트-abs계 얼로이 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품 |
| JPWO2019087653A1 (ja) * | 2017-10-30 | 2020-09-24 | 東レ株式会社 | めっき成形品用熱可塑性樹脂組成物およびそれを用いた成形品、めっき成形品 |
| CN111440429B (zh) * | 2020-04-13 | 2022-03-29 | 金发科技股份有限公司 | 一种pc/abs合金材料及其制备方法和应用 |
-
1983
- 1983-02-22 JP JP2690083A patent/JPS59155436A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59155436A (ja) | 1984-09-04 |
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