JPH0266526A - 波長変換デバイス - Google Patents
波長変換デバイスInfo
- Publication number
- JPH0266526A JPH0266526A JP63218746A JP21874688A JPH0266526A JP H0266526 A JPH0266526 A JP H0266526A JP 63218746 A JP63218746 A JP 63218746A JP 21874688 A JP21874688 A JP 21874688A JP H0266526 A JPH0266526 A JP H0266526A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- thickness
- wavelength conversion
- conversion device
- titanate
- nonlinear optical
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野コ
本発明は、光高調波発生装置等に用いる波長変換デバイ
スに関し、更に詳しくは、レーザー光の波長変換に用い
られる光高調波発生装置等に用いる波長変換デバイスに
関する。
スに関し、更に詳しくは、レーザー光の波長変換に用い
られる光高調波発生装置等に用いる波長変換デバイスに
関する。
［発明の背景］
非線形光学効果が１９６１年に発見されて以来、非線形
光学効果を有する材料及び非線形光学効果を利用したデ
バイスに関する研究が進められてきた。従来、非線形光
学効果を有する材料としては、ＬｉＮｂ０．やＫＤＰ、
（ＫＨ，ＰＯ，）などの無機系材料が知られていた。
光学効果を有する材料及び非線形光学効果を利用したデ
バイスに関する研究が進められてきた。従来、非線形光
学効果を有する材料としては、ＬｉＮｂ０．やＫＤＰ、
（ＫＨ，ＰＯ，）などの無機系材料が知られていた。
しかしながら近年これらの無機系材料に較べ、非線形光
学定数が大幅に上回る有機系材料が注目されはじめた。
学定数が大幅に上回る有機系材料が注目されはじめた。
この様な物質には、例えばＭＮＡ（２−メチル−４−二
トロアニリン）、ｍＮＡ（メタニトロアニリン）、ＲＯ
Ｍ（３−メチル４−ニトロピリジン−１−オギサイド）
などがある。
トロアニリン）、ｍＮＡ（メタニトロアニリン）、ＲＯ
Ｍ（３−メチル４−ニトロピリジン−１−オギサイド）
などがある。
有機非線形光学材料を用いた非線形光学デバイスとして
、溶融石英上に、ＭＮＡ（２−メチル−４−ニトロアニ
リン）の単結晶を毛細管法を用いて形成したものが知ら
れている。（０ＰＴＩＣ３ＣＯＨＨＵＮＩＣ＾Ｔｌ０Ｎ
Ｖｏｌ、５９ Ｎｏ、４ （１９８６） ｐ２９
９〜３０３〕 しかしながら、溶融石英上に有機単結晶を欠陥なく作製
することは難しいことがわかった０作製時にもたらされ
る欠陥の例としては、単結晶膜の膜剥がれ、亀裂、多結
晶化などを挙げることができる。
、溶融石英上に、ＭＮＡ（２−メチル−４−ニトロアニ
リン）の単結晶を毛細管法を用いて形成したものが知ら
れている。（０ＰＴＩＣ３ＣＯＨＨＵＮＩＣ＾Ｔｌ０Ｎ
Ｖｏｌ、５９ Ｎｏ、４ （１９８６） ｐ２９
９〜３０３〕 しかしながら、溶融石英上に有機単結晶を欠陥なく作製
することは難しいことがわかった０作製時にもたらされ
る欠陥の例としては、単結晶膜の膜剥がれ、亀裂、多結
晶化などを挙げることができる。
したがって、上記方式では結晶状態の良好な部分のみを
残して素子化せざるを得す、作業工程数、歩留り等に問
題があった。
残して素子化せざるを得す、作業工程数、歩留り等に問
題があった。
また、有機非線形光学材料の溶液から単結晶を形成する
等種々の単結晶形成方法が提案されているが、いずれの
単結晶形成方法もガラス基板上に形成するものであり、
単結晶膜の膜剥がれ、亀裂が生じ、さらに、単結晶化に
対する効果も小さかった。
等種々の単結晶形成方法が提案されているが、いずれの
単結晶形成方法もガラス基板上に形成するものであり、
単結晶膜の膜剥がれ、亀裂が生じ、さらに、単結晶化に
対する効果も小さかった。
［発明の目的］
したがって、本発明の第１の目的は、有機非線形光学材
料の単結晶性を良好にし、しかも接着強度が強く、且つ
、単結晶に空隙、亀裂等の欠陥が少ない波長変換デバイ
スを提供することにある。
料の単結晶性を良好にし、しかも接着強度が強く、且つ
、単結晶に空隙、亀裂等の欠陥が少ない波長変換デバイ
スを提供することにある。
本発明の第２の目的は、変換効率が高く、作製にあたっ
て歩留まりのよい波長変換デバイスを提供することにあ
る。
て歩留まりのよい波長変換デバイスを提供することにあ
る。
［発明の構成〕
上記目的は、
無機材料からなる基板上に光学的非線形性を有する有機
物質が形成されてなる波長変換デバイスにおいて、基板
と有機物質の間に厚さ５００ｎ１以下の高分子材料の薄
膜が形成されていることを特徴とする波長変換デバイス
。
物質が形成されてなる波長変換デバイスにおいて、基板
と有機物質の間に厚さ５００ｎ１以下の高分子材料の薄
膜が形成されていることを特徴とする波長変換デバイス
。
によって達成される。
次に本発明の詳細な説明する。
光学的非線形性を有する有機物質については、例えば「
有機非線形光学材料」 （シー・エム・シー社 １９８
５年刊）、ｒ Ｎｏｎ１ｉｎｅａｒ ０ｐｔｉｃａ
ｌＰｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｍｏ
１ｅｃｕｌｅｓ ａｎｄＣｒｙｓｔａｌノ Ｖｏｌ、１
． ２ （Ａｃａｄｅｌｉｃ ＰｒｅｓｓＩｎｃ、
１９８７） 、日本化学会５４年〜５６年の年会予稿
集等に記載されている。
有機非線形光学材料」 （シー・エム・シー社 １９８
５年刊）、ｒ Ｎｏｎ１ｉｎｅａｒ ０ｐｔｉｃａ
ｌＰｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｍｏ
１ｅｃｕｌｅｓ ａｎｄＣｒｙｓｔａｌノ Ｖｏｌ、１
． ２ （Ａｃａｄｅｌｉｃ ＰｒｅｓｓＩｎｃ、
１９８７） 、日本化学会５４年〜５６年の年会予稿
集等に記載されている。
本発明に好ましく用いられる光学的非線形性を有する有
機物質として、例えばニトロアニリン誘導体に代表され
る電子吸引性基及び電子供与性基で置換されたベンゼン
、ナフタレン等の芳香環、ピリジン、ピリミジン等の複
素環、スチルベン、ピリジン−Ｎ−オキサイド及び尿素
を挙げることができる。
機物質として、例えばニトロアニリン誘導体に代表され
る電子吸引性基及び電子供与性基で置換されたベンゼン
、ナフタレン等の芳香環、ピリジン、ピリミジン等の複
素環、スチルベン、ピリジン−Ｎ−オキサイド及び尿素
を挙げることができる。
以下に本発明で用いられる光学的非線形性を有する有機
物質の好ましい例を示す。
物質の好ましい例を示す。
以下余白
■
以下余白
上記において、単結晶性および非線形光学効果を考える
とＮα１０〜１６の化合物が好ましく、さらに好ましい
ものは、Ｎα１０．１１．１２．１６の化合物である。
とＮα１０〜１６の化合物が好ましく、さらに好ましい
ものは、Ｎα１０．１１．１２．１６の化合物である。
本発明の高分子材料としては、種々の高分子材料を用い
ることができるが、シラン系の高分子材料又はチタネー
ト系の高分子材料が好ましい。
ることができるが、シラン系の高分子材料又はチタネー
ト系の高分子材料が好ましい。
シラン系の高分子材料の例としては、下記−数式で表わ
される化合物（シランカップリング剤）から形成される
ものを挙げることができる。
される化合物（シランカップリング剤）から形成される
ものを挙げることができる。
−数式
式中、Ｒは脂肪族或は芳香族の炭化水素基を表わす、ま
た、これらの基は不飽和基であってもよいし、ＲＯＲ’
−、ＲＣＯＯＲ’−、ＲＮＨＲ’−（Ｒはアルキル基、
アリール基、Ｒ′はアルキレン基、アリーレン基）その
他の置換基で置換されていてもよい。
た、これらの基は不飽和基であってもよいし、ＲＯＲ’
−、ＲＣＯＯＲ’−、ＲＮＨＲ’−（Ｒはアルキル基、
アリール基、Ｒ′はアルキレン基、アリーレン基）その
他の置換基で置換されていてもよい。
またＸｌ、Ｘ２及びＸ、は脂肪族もしくは芳香族炭化水
素基、アシル基、アミド基、アルコキシ基、アルキルカ
ルボニルオキシ基、エポキシ基、メルカプト基を表わし
、Ｘ、、Ｘ、及びＸ、は同じであっても互いに異ってい
ても良い、但し少なくとも１つは炭化水素基以外の基で
ある。
素基、アシル基、アミド基、アルコキシ基、アルキルカ
ルボニルオキシ基、エポキシ基、メルカプト基を表わし
、Ｘ、、Ｘ、及びＸ、は同じであっても互いに異ってい
ても良い、但し少なくとも１つは炭化水素基以外の基で
ある。
（尚Ｘ１．Ｘｘ及びＸ３は加水分解を受ける基であるこ
とが好ましい、） シランカップリング剤の具体例としては、メチルトリメ
トキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリ
アセトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ−タ
ロロプロビルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピル
メチルジメトキシシラン、γ−クロロプロピルメチルジ
ェトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラ
ン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルト
リメトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−ア
ミノプロピルメチルジメトキシシラン、γメルカプトプ
ロピルトリメトキシシラン、γグリシドキシプロビルト
リメトキシシラン、γ−グリシドキシグロビルメチルジ
メトキシシラン、γ−メタクリロキシグロピルトリメト
キシシラン、γ−メタクリロキシグロピルメチルジメト
キシシラン、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピル
トリメトキシシラン、γ−（２−アミノエチル）アミノ
プロピルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノプロピ
ルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ
−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−β
−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプ
ロピルトリメトキシシラン・塩酸塩及びアミノシラン配
合物などが挙げられる。
とが好ましい、） シランカップリング剤の具体例としては、メチルトリメ
トキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ビニルトリ
アセトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、γ−タ
ロロプロビルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピル
メチルジメトキシシラン、γ−クロロプロピルメチルジ
ェトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラ
ン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピルト
リメトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−ア
ミノプロピルメチルジメトキシシラン、γメルカプトプ
ロピルトリメトキシシラン、γグリシドキシプロビルト
リメトキシシラン、γ−グリシドキシグロビルメチルジ
メトキシシラン、γ−メタクリロキシグロピルトリメト
キシシラン、γ−メタクリロキシグロピルメチルジメト
キシシラン、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピル
トリメトキシシラン、γ−（２−アミノエチル）アミノ
プロピルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノプロピ
ルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ
−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−β
−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプ
ロピルトリメトキシシラン・塩酸塩及びアミノシラン配
合物などが挙げられる。
なかでもとくにビニル系、メルカプト系、グリシドキシ
系、メタクリロキシ系などのシランカップリング剤が好
ましい、又ヘキサメチルジシラザン等ジシラザン系のも
のでも良い。
系、メタクリロキシ系などのシランカップリング剤が好
ましい、又ヘキサメチルジシラザン等ジシラザン系のも
のでも良い。
チタネート系の高分子材料を形成する化合物（チタネー
トカップリング剤）の例としては、イソプロピルトリイ
ソステアロイルチタネート、イソプロピルトリスチタネ
ート、イソプロピルトリチタネート、テトラオクチルビ
スチタネート、テトラビスホスファイトチタネート、ビ
スオキシアセテートチタネート、ビスエチレンチタネー
ト、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプ
ロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソ
プロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、テト
ライソプロピルビスチタネート等が挙げられる。
トカップリング剤）の例としては、イソプロピルトリイ
ソステアロイルチタネート、イソプロピルトリスチタネ
ート、イソプロピルトリチタネート、テトラオクチルビ
スチタネート、テトラビスホスファイトチタネート、ビ
スオキシアセテートチタネート、ビスエチレンチタネー
ト、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプ
ロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソ
プロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、テト
ライソプロピルビスチタネート等が挙げられる。
本発明の波長変換デバイスは、まず、無機材料からなる
基板に、例えば溶媒によって希釈したカップリング剤を
塗布、乾燥するなどしてカップリング剤の塗膜を形成し
た後、光学的非線形性を有する有機物質を形成する諸工
程より作製することができる。
基板に、例えば溶媒によって希釈したカップリング剤を
塗布、乾燥するなどしてカップリング剤の塗膜を形成し
た後、光学的非線形性を有する有機物質を形成する諸工
程より作製することができる。
本発明の波長変換デバイスにおいては、高分子材料の薄
膜が存在するため、屈折率調整を行なわなければならな
いが、本発明者らは高分子材料の薄膜の厚さがが５００
ｒ＋ｎ以下の場合、可視光で使用する波長変換素子にお
いては特に屈折率調整を行なわなくとも良いことを見出
だした。又高分子材料の薄膜の厚さが５Ｏｒ＋ｎ以下の
場合にはさらに良い結果がもたらされ、１０ｎ１以下の
場合には特に良い結果がもたらされる。
膜が存在するため、屈折率調整を行なわなければならな
いが、本発明者らは高分子材料の薄膜の厚さがが５００
ｒ＋ｎ以下の場合、可視光で使用する波長変換素子にお
いては特に屈折率調整を行なわなくとも良いことを見出
だした。又高分子材料の薄膜の厚さが５Ｏｒ＋ｎ以下の
場合にはさらに良い結果がもたらされ、１０ｎ１以下の
場合には特に良い結果がもたらされる。
［実施例］
以下、本発明を、実施例によりさらに具体的に説明する
が、本発明はこれら実施例に限定されない。
が、本発明はこれら実施例に限定されない。
実施例１
ガラス基板（パイレックス）上に、シランカップリング
剤（γ−メタクリロキシ１０ピルトリメトキシシラン）
とアセトンよりなる溶液（γ−メタクリロキシプロピル
トリメトキシシラン：アセトン−１＝１重量）をスピナ
ーにて １００ｎｍの厚さに形成し、自然乾燥した０次
いで、温度１２０℃で十分に乾燥させ、約５０ｎ１のシ
ランカップリング層を形成した。
剤（γ−メタクリロキシ１０ピルトリメトキシシラン）
とアセトンよりなる溶液（γ−メタクリロキシプロピル
トリメトキシシラン：アセトン−１＝１重量）をスピナ
ーにて １００ｎｍの厚さに形成し、自然乾燥した０次
いで、温度１２０℃で十分に乾燥させ、約５０ｎ１のシ
ランカップリング層を形成した。
該基板上にＭＮＡ（２−メチル−４−ニトロアニリン）
を加熱昇華法により２．０μｍ形成し、これをゾーンメ
ルト法により、温度１３７℃にて単結晶とした。
を加熱昇華法により２．０μｍ形成し、これをゾーンメ
ルト法により、温度１３７℃にて単結晶とした。
この単結晶性を、闇光辺微鏡による消光法によって調べ
た。また、顕微鏡にて亀裂を調べ、テープ剥離法にて膜
付き強度を調べた。
た。また、顕微鏡にて亀裂を調べ、テープ剥離法にて膜
付き強度を調べた。
以上の工程後、端面を切断し、鏡面研磨した後、第１図
に示す素子とした。
に示す素子とした。
第１図において、１は基板（バイレックス）を、２は有
機非線形光学材料（ＭＮＡ）薄膜を、３は、シランカッ
プリング剤（γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシ
シラン）層を示す。
機非線形光学材料（ＭＮＡ）薄膜を、３は、シランカッ
プリング剤（γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシ
シラン）層を示す。
上記素子の端面より波長１．０６μｍのＹＡＧレーザー
光を入射させたところ、波長０．５３ＪＩｌの光が発生
した。
光を入射させたところ、波長０．５３ＪＩｌの光が発生
した。
また、上記と同様にして、シランカップリング剤の層を
形成しない比較例を作製し、上記と同様にして単結晶性
、亀裂、膜付き強度を調べた。
形成しない比較例を作製し、上記と同様にして単結晶性
、亀裂、膜付き強度を調べた。
結果を表１に示す。
以下余白
表１
単結晶性： ５ｃｍ平方あたりの消光（消光面積／全
体の面積） 膜付き強度：テープ剥離法 （３回行なった結果） 上記と同様にして、シランカップリング剤層の厚さを１
０ｎｍ、１００ｎｌ、１ μｍとした素子を作製し、上
記と同様に、素子の端面より波長１．０６μｍのＹＡＧ
レーザー光を入射させたところ、シランカップリング剤
層の厚さが１０ｎ１．５０ｎｍ、１００ｎ１１．１ｐｍ
と増すにしたがって発生する光の強さが弱まり、１μｍ
では光を発生することが困難となった。
体の面積） 膜付き強度：テープ剥離法 （３回行なった結果） 上記と同様にして、シランカップリング剤層の厚さを１
０ｎｍ、１００ｎｌ、１ μｍとした素子を作製し、上
記と同様に、素子の端面より波長１．０６μｍのＹＡＧ
レーザー光を入射させたところ、シランカップリング剤
層の厚さが１０ｎ１．５０ｎｍ、１００ｎ１１．１ｐｍ
と増すにしたがって発生する光の強さが弱まり、１μｍ
では光を発生することが困難となった。
ただし、この傾向はシランカップリング剤の種類によっ
て若干界なる。
て若干界なる。
実施例２
実施例１と同様にして、ガラス基板（バイレックス）上
に、チタネートカップリング剤（テトラオクチルビスチ
タネート）とメチルエチルケトンよりなる溶液（テトラ
オクチルビスナタネ−ｌ−メチルエチルケトン＝１：１
重量）を用いて厚さ約１０ｎｍのチタネートカップリン
グ層を形成した。
に、チタネートカップリング剤（テトラオクチルビスチ
タネート）とメチルエチルケトンよりなる溶液（テトラ
オクチルビスナタネ−ｌ−メチルエチルケトン＝１：１
重量）を用いて厚さ約１０ｎｍのチタネートカップリン
グ層を形成した。
次いで、実施例１と同様に、ＭＮＡ（２−メチル−４−
二トロアニリン）を２．０μ印形成し、単結晶化した。
二トロアニリン）を２．０μ印形成し、単結晶化した。
実施例１と同様にして、単結晶性、亀裂、膜付き強度を
調べた。
調べた。
以上の工程後、端面を切断し、鏡面研磨した後、第１図
に示す素子とした。
に示す素子とした。
上記素子の端面より波長１．０６μｍのＹＡＧレーザー
光を入射させたところ、波長０．５３μｍの光が発生し
た。
光を入射させたところ、波長０．５３μｍの光が発生し
た。
また、上記と同様にして、チタネートカップリング剤の
層を形成しない比較例を作製し、上記と同様にして単結
晶性、亀裂、膜付き強度を調べた。
層を形成しない比較例を作製し、上記と同様にして単結
晶性、亀裂、膜付き強度を調べた。
結果を表２に示す。
以下余白
表２
単結晶性：５ｃＥｌ平方あたりの消光
（消光面積／全体の面積）
膜付き強度：テープ剥離法
（３回行なった結果）
上記と同様にして、チタネートカップリング剤層の厚さ
を５０ｎｌ、 １００ｒｖ 、１μｍとした素子を作製
し、上記と同様に、素子の端面より波長１．０６μｍの
ＹＡＧレーザー光を入射させたところ、チタネートカッ
プリング剤層の厚さが１０ｎ１．５０ｎｌ、１００ｎｍ
、１μｍと増すにしたがって発生する光の強さが弱まる
ことは実施例１と同様であった。
を５０ｎｌ、 １００ｒｖ 、１μｍとした素子を作製
し、上記と同様に、素子の端面より波長１．０６μｍの
ＹＡＧレーザー光を入射させたところ、チタネートカッ
プリング剤層の厚さが１０ｎ１．５０ｎｌ、１００ｎｍ
、１μｍと増すにしたがって発生する光の強さが弱まる
ことは実施例１と同様であった。
第２図は上記実施例で示した本発明の波長変換デバイス
とは異なる池の例を示すものである。
とは異なる池の例を示すものである。
図において、４は基板を、５は有機非線形光学材料を、
６はカップリング剤を示す。
６はカップリング剤を示す。
［発明の効果〕
本発明では、高分子材料の薄膜を用いているために、単
結晶性がよく、単結晶に亀裂か少なく、膜強度が強い単
結晶膜を容易に得ることができ、したがって変換効率が
高い波長変換デバイスを歩留り良く製造することができ
るという効果を奏する。
結晶性がよく、単結晶に亀裂か少なく、膜強度が強い単
結晶膜を容易に得ることができ、したがって変換効率が
高い波長変換デバイスを歩留り良く製造することができ
るという効果を奏する。
第１図は、本発明波長変換デバイスの一実施例を示す斜
視図、第２図は、本発明波長変換デバイスの池の実施例
を示す斜視図である。
視図、第２図は、本発明波長変換デバイスの池の実施例
を示す斜視図である。
Claims (1)
- 無機材料からなる基板上に光学的非線形性を有する有機
物質が形成されてなる波長変換デバイスにおいて、基板
と有機物質の間に厚さ５００ｎｍ以下の高分子材料の薄
膜が形成されていることを特徴とする波長変換デバイス
。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63218746A JPH0266526A (ja) | 1988-09-01 | 1988-09-01 | 波長変換デバイス |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63218746A JPH0266526A (ja) | 1988-09-01 | 1988-09-01 | 波長変換デバイス |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0266526A true JPH0266526A (ja) | 1990-03-06 |
Family
ID=16724770
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63218746A Pending JPH0266526A (ja) | 1988-09-01 | 1988-09-01 | 波長変換デバイス |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0266526A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007249154A (ja) * | 2006-02-14 | 2007-09-27 | Daikin Ind Ltd | レジスト積層体の形成方法 |
-
1988
- 1988-09-01 JP JP63218746A patent/JPH0266526A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007249154A (ja) * | 2006-02-14 | 2007-09-27 | Daikin Ind Ltd | レジスト積層体の形成方法 |
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