JPH03115109A - 窒化硼素粉末 - Google Patents

窒化硼素粉末

Info

Publication number
JPH03115109A
JPH03115109A JP1250765A JP25076589A JPH03115109A JP H03115109 A JPH03115109 A JP H03115109A JP 1250765 A JP1250765 A JP 1250765A JP 25076589 A JP25076589 A JP 25076589A JP H03115109 A JPH03115109 A JP H03115109A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
boron nitride
powder
sintering
nitride powder
sintered
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP1250765A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2845983B2 (ja
Inventor
Takao Tanaka
隆夫 田中
Hiroshi Fukui
弘 福井
Toshio Omukai
大向 敏男
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsui Toatsu Chemicals Inc
Original Assignee
Mitsui Toatsu Chemicals Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsui Toatsu Chemicals Inc filed Critical Mitsui Toatsu Chemicals Inc
Priority to JP1250765A priority Critical patent/JP2845983B2/ja
Publication of JPH03115109A publication Critical patent/JPH03115109A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP2845983B2 publication Critical patent/JP2845983B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Ceramic Products (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は窒化硼素(以下、BNと記す)粉末、更に詳し
くは焼結特性の優れた窒化硼素粉末に関する。
〔従来技術〕
窒化硼素は白色の粉末で、特に六方晶の物は黒鉛と同じ
層状構造で熱伝導性、電気絶縁性、潤滑性、耐熱性及び
耐蝕性に優れた特性を持うている。
また、焼結体は、機械加工が可能であるため、これらの
性質を生かして多岐な用途に用いらている。
しかしながら、従来製造販売されてきた窒化硼素は難焼
結性であるため、窒化硼素焼結体を製造するにはアルカ
リ土類金属化合物等の焼結助剤を多量に添加し、ホット
プレスを使用して圧力を加えて加熱する方法がとられて
きた。
(本発明が解決しようとする問題点) 従来の窒化硼素焼結体の製造では前述の様に焼結助剤を
多量に加え、なおかつホットプレスを使用して高温高圧
処理が必要であるため生産性の向上が困難であり製造コ
ストが非常に高くなる。また、大型の焼結体を得ようと
しても、特殊な設備であるため制限があり任意の大きさ
の物を得ることも困難であった。また、ホットプレスの
様な焼結方法を用いるにしても窒化硼素は焼結が困難で
あるためアルカリ土類金属化合物の様な焼結助剤を添加
する必要が有るため焼結助剤を均一に混合するためのコ
ストもかかっていた。
従来のホットプレスによるコスト高を改良するために、
窒化硼素を常圧で焼結する方法が近年検討され、例えば
(1)特開昭62−123070号ではB粉末を1重量
%以上、KO−BsOs (Xはアルカリ土類金属)の
粉末0.5〜70重量%を含有してなる混金粉末を成形
後、還元窒化雰囲気で焼結せしめることを特徴とする窒
化ボロン系焼結体の製造方法が、(2)特開昭63−4
0769号ではBzOsとアルカリ土類金属酸化物およ
び又はアルカリ土類金属フン化物を含有する大方晶系窒
化硼素を不活性雰囲気中で加熱して得られた高結晶性生
成物を用いて成形し常圧焼結する方法が、(3)特開昭
63−303862号では結晶子の大きさLcが100
〜250Å、BN純度90〜97重量%のBN粉末原料
に焼結助剤としてBe、Mg、 Ca、 Sr、 Ba
の硝酸塩1種または2種以上を加えて、液体分散媒体中
で混合し、該混合物を成形し、該成形体を常圧N2雰囲
気下で焼成することを特徴とするBN焼結体の製造方法
が、(4)特開平1−131065号にはアルカリ土類
金属はう酸塩を2〜40重量%含有してなり相対密度が
65%以上であることを特徴とする常圧焼結窒化硼素成
形体が、(5)特開平1−172271号には窒化硼素
90〜99重■%とアルカリ土類金属酸化物の1種若し
くは2種以上1〜lO重量%とを含む混合粉末を1 =
10t/cm”の加圧下に成形し、非酸化性雰囲気中1
〜760torrの減圧若しくは常圧下乃至10kgf
/cII+”以下の加圧下1450〜1800°Cで焼
結することを特徴とする窒化硼素焼結体の製造方法の記
述がある。しかしながら、いずれの場合も焼結助剤を添
加する必要があるが、この焼結助剤の添加は添加量が不
適当だと強度が低くなり、混合が不十分だと強度のばら
つきが大きくなる等の問題があった。このため秤量、混
合を精密に行うために多くの時間を要し、また焼結晶の
強度もホットプレス品に比べ非常に小さい等十分に改良
された方法とはなっていなかった。また、焼結助剤のコ
ストもかかっていた。
(問題点を解決するための手段〕 本発明者らは今般上述の問題点を解決し、焼結助剤無添
加で常圧焼結が可能であり、また焼結体強度も従来知ら
れている常圧焼結体より大きくなる窒化硼素粉末につい
て観音研究した結果、結晶子の大きさが40〜150人
で、比表面積が150〜300 m”7g、酸素含有量
が4〜lO重量%である窒化硼素粉末であれば、焼結助
剤が無添加で常圧焼結が可能であること、また焼結体強
度も大きくなる事を見いだし本発明を完成するに到った
即ち、本発明は、結晶子の大きさが40〜150人で、
比表面積が150〜300 m”1g、酸素含有量が4
〜10重量%である焼結助剤無添加で常圧焼結が可能な
窒化硼素粉末に関する。
〔発明の詳細な開示〕
本発明を更に詳細に説明する。
本発明でいう結晶子の大きさとは結晶子のC軸方向の平
均厚み(Lc)で日本学術振興会第117委員会法によ
って測定する事が出来る。この値が40人未満の窒化硼
素の場合は窒化硼素粉末の空気中での安定性が低くなる
ので好ましくなく、150人を越える場合は焼結性が低
下し、焼結体強度が向上しないので好ましくない。
また比表面積とは、いわゆる吸着法(BET法)によっ
て測定された値で、この値が300m”1gより大きい
窒化硼素の場合は窒化硼素粉末の空気中での安定性が低
くなるので好ましくなく、150m”/g以下の場合は
焼結性が低下し、焼結体強度が向上しないので好ましく
ない。
また酸素含有量とはインパルス炉抽出法(例えば酸素窒
素同時分析装置LECO社TC136型)などで測定さ
れた値で、この値が10重世%を越える窒化硼素の場合
は焼結体の高温強度が低下するため好ましくなく、4重
量%未満の場合は焼結性が低下し、焼結体強度が向上し
ないので好ましくない。
また、常圧焼結が可能であるとは、上記の結晶子の大き
さ、比表面積、酸素含有量の窒化硼素粉末をカルシア等
の焼結助剤を添加せずにスリップキャスト法やプレス成
型法で成型し、成型物を窒素、アルゴン、アンモニア、
水素、もしくはこれらの混合ガス雰囲気の大気圧下で1
500″C以上に加熱することにより焼結体となること
を意味する。
また、成型助剤無添加とは成型時のバインダー、分散剤
、滑剤等焼結助剤以外の物の無添加は意味しない。
上述の様な常圧焼結が可能な窒化硼素を得る方法として
は(1)硼砂とメラミンとの混合物を不活性ガス雰囲気
にて750°C以上に加熱する方法(特開昭47−27
200号に記述)、(2)硼砂とメラミンとの混合物を
不活性ガス雰囲気で650〜1100°Cに加熱した後
、得られた反応生成物を洗浄液のPHが1以下となるま
で希鉱酸で洗浄し、ついで、洗浄液のpHが5〜7にな
るまで水洗する方法(特開昭61−63505号に記述
)、(3)はう酸アンモニウムと尿素、メラミンまたは
グアニジンとの混合物を650〜1100°Cに加熱す
る方法(特開昭61−295211号に記述)、(4)
無水硼酸及び硼酸塩類から選ばれた1種以上の硼素化合
物とNll!基を有する有機化合物との混合物を耐熱性
の蓋付き容器に入れ、不活性ガスまたは還元性ガスを流
通させることなく該蓋付き容器を加熱する方法(特開昭
64−18907号)等がある。
以上のいずれの方法を用いても、加熱温度と加熱時間を
調整することにより特許請求範囲の物性と同等の物性の
窒化硼素を得ることが出来る。
また、以上の例示した以外の方法であっても、製造条件
を調整して特許請求範囲の物性と同等の物性とした窒化
硼素であるならば、本特許に含まれる。
以下実施例にて本発明を説明するが、実施例において部
及び%は、特記する以外は重量基準を表す。
実施例1 (窒化硼素粉末の製造) 内容積12の蓋つきアルミナ製るつぼに、粉砕した無水
硼砂180g及びメラミン340gの混合物を入れた後
、そのるつぼを電気炉に入れ、電気炉中に毎分400 
mの割合で窒素ガスを流しながら、るつぼを電気炉で9
00℃で5時間加熱した。 反応後、窒素ガス雰囲気中
で一晩放冷し、反応生成物をビーカーの中に入れ、さら
に5%塩酸をビーカー中の反応生成物に加え、洗浄とデ
カンテーションを繰り返し、洗浄後の98を1以下とし
た後、約30分間攪拌し、デカンテーションの後、イオ
ン交換水を加え、攪拌とデカンテーションを繰り返し、
洗浄後のpHを6とした後、濾別した。さらに、沈殿物
をメタノールで2回洗浄した後、減圧で100℃で2時
間乾燥して窒化硼素粉末を得た。
得られた窒化硼素のLcは92Å、BET法による比表
面積は210g”/g 、含有酸素量は6.2%であっ
た。
(焼結) 次にこの窒化硼素粉末を焼結助剤無添加で1 ton/
CIl!の圧力で一軸プレス成型した。得られた予備成
型体を黒鉛るつぼに入れ、窒化硼素粉を埋め粉にして窒
素雰囲気にて1750’Cで1時間焼結した。
この焼結体の比重は1.7で、3点曲げ強度の測定結果
は常温で4 kg/ram”と、焼結助剤無添加であっ
ても十分に焼結しており、強度も高いものが得られた。
実施例2 (窒化硼素粉末の製造) 内容積1Nの蓋つきアルミナ製るつぼに、粉砕した無水
四硼酸アンモニウム40g及び尿素130gの混合物を
入れた後、そのるつぼを電気炉に入れ、電気炉中に毎分
400 Idの割合で窒素ガスを流しながら、るつぼを
電気炉で1000°Cで5時間加熱した。
反応後、窒素ガス雰囲気中で一晩放冷し、反応生成物を
ビーカーの中に入れ、イオン交換水を加え、攪拌とデカ
ンテーションを行い、濾別した9さらに、沈殿物をメタ
ノールで2回洗浄した後、減圧で100℃で2時間乾燥
して窒化硼素粉末を得た。 得られた窒化硼素のLcは
110Å、BET法による比表面積は200m”/g 
、含有酸素量は5.1%であった。
(焼結) 次にこの窒化硼素粉末を焼結助剤無添加で1 ton/
clI″の圧力で一軸プレス成型した。得られた予備成
型体を黒鉛るつぼに入れ、窒化硼素粉を埋め粉にして窒
素雰囲気にて1750℃で1時間焼結した。
この焼結体の比重は1.6で、3点曲げ強度の測定結果
は常温で3.7kg/as”と、焼結助剤無添加であっ
ても十分に焼結しており、強度も高いものが得られた。
実施例3 (窒化硼素粉末の製造) 原料ホウ素化合物として粉末状の無水ホウ砂402gと
原料含窒素化合物として粉末状のメラミン504gをよ
く混合しくN/B原子比・3.0) 、この混合物を内
容積21のアルミナ製ルツボに入れ、このルツボを台車
に乗せた状態で内部温度が約800°Cに保持されたブ
タン燃焼方式トンネルキルンに該台車を送り込み、キル
ン内の滞留時間が約4時間になるように台車速度を制御
し、上記ルツボを加熱した。トンネルキルンから取り出
された台車上のルツボを放冷後粉末状の内容物を取り出
し、次いでこの粉末を濃度3%の硫酸水溶液及びイオン
交換水で洗浄後、120℃で4時間乾燥して窒化硼素の
粉末を得た。
得られた窒化硼素粉末のLcは67Å、BET法による
比表面積は270+w”/g 、含有酸素量は7.3%
であった。
(焼結) 次にこの窒化硼素粉末を焼結助剤無添加で1.5ton
/cm”の圧力で一軸プレス成型形した。得られた予備
成型体を黒鉛るつぼに入れ、窒化硼素粉を埋め粉にして
窒素雰囲気にて1700℃で1時間焼結したこの焼結体
の比重は1.8.3点曲げ強度の測定結果は常温で5 
kg/−一〇あり、焼結助剤無添加であっても十分に焼
結して、強度も高いものが得られた。
比較例1 市販の窒化硼素粉末(六方晶、純度99%、比表面Mi
7m”/g)を焼結助剤無添加で1.5ton/cm”
の圧力で一軸プレス成型した。得られた予備成型体を黒
鉛るつぼに入れ、窒化硼素粉を埋め粉にして窒素雰囲気
にて1750°Cで1時間焼結した。
得られた物は焼結しておらず、密度、強度とも測定不能
であった。
(発明の効果) 窒化硼素焼結体の製造にはホ・7トブレス法が一般的で
あり、常圧焼結法も最近では研究されてきた。しかしな
がら窒化硼素はH焼結法であるため焼結助剤の添加は不
可避であった。 しかるに本発明の窒化硼素粉末は焼結
助剤無添加であっても常圧焼結が出来るため、生産性が
非常に高く製造コストが低減し、窒化硼素成型体の用途
拡大に大きく寄与する事と思われる。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 1)結晶子の大きさ40〜150Å、比表面積150〜
    300m^2/g、酸素含有量4〜10重量%である焼
    結助剤無添加で常圧焼結が可能な窒化硼素粉末。
JP1250765A 1989-09-28 1989-09-28 窒化硼素粉末 Expired - Lifetime JP2845983B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP1250765A JP2845983B2 (ja) 1989-09-28 1989-09-28 窒化硼素粉末

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP1250765A JP2845983B2 (ja) 1989-09-28 1989-09-28 窒化硼素粉末

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH03115109A true JPH03115109A (ja) 1991-05-16
JP2845983B2 JP2845983B2 (ja) 1999-01-13

Family

ID=17212711

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP1250765A Expired - Lifetime JP2845983B2 (ja) 1989-09-28 1989-09-28 窒化硼素粉末

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2845983B2 (ja)

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2008001536A (ja) * 2006-06-20 2008-01-10 Osaka Univ 窒化アルミニウム・窒化ホウ素複合粉末およびその製造方法
WO2013046784A1 (ja) * 2011-09-27 2013-04-04 日立化成株式会社 無機窒化物粒子、エポキシ樹脂組成物、半硬化樹脂組成物、硬化樹脂組成物、樹脂シート、発熱性電子部品及び無機窒化物粒子の製造方法
WO2013081061A1 (ja) * 2011-11-29 2013-06-06 三菱化学株式会社 窒化ホウ素凝集粒子、該粒子を含有する組成物、及び該組成物からなる層を有する三次元集積回路
JP2021102537A (ja) * 2019-12-25 2021-07-15 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末及びその製造方法、並びに化粧料及びその製造方法
CN119079938A (zh) * 2024-07-19 2024-12-06 北京科技大学 一种小粒径球形六方氮化硼纳米粉体及其制备方法

Cited By (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2008001536A (ja) * 2006-06-20 2008-01-10 Osaka Univ 窒化アルミニウム・窒化ホウ素複合粉末およびその製造方法
WO2013046784A1 (ja) * 2011-09-27 2013-04-04 日立化成株式会社 無機窒化物粒子、エポキシ樹脂組成物、半硬化樹脂組成物、硬化樹脂組成物、樹脂シート、発熱性電子部品及び無機窒化物粒子の製造方法
JP2013082883A (ja) * 2011-09-27 2013-05-09 Hitachi Chemical Co Ltd 組成物、bステージシート、プリプレグ、組成物の硬化物、積層板、金属基板、配線板、及び組成物の製造方法
JPWO2013046784A1 (ja) * 2011-09-27 2015-03-26 日立化成株式会社 無機窒化物粒子、エポキシ樹脂組成物、半硬化樹脂組成物、硬化樹脂組成物、樹脂シート、発熱性電子部品及び無機窒化物粒子の製造方法
WO2013081061A1 (ja) * 2011-11-29 2013-06-06 三菱化学株式会社 窒化ホウ素凝集粒子、該粒子を含有する組成物、及び該組成物からなる層を有する三次元集積回路
JP2013241321A (ja) * 2011-11-29 2013-12-05 Mitsubishi Chemicals Corp 窒化ホウ素凝集粒子、窒化ホウ素凝集粒子を含有する組成物、及び該組成物からなる層を有する三次元集積回路
JP2015006985A (ja) * 2011-11-29 2015-01-15 三菱化学株式会社 窒化ホウ素凝集粒子、窒化ホウ素凝集粒子を含有する組成物、及び該組成物からなる層を有する三次元集積回路
US9822294B2 (en) 2011-11-29 2017-11-21 Mitsubishi Chemical Corporation Agglomerated boron nitride particles, composition containing said particles, and three-dimensional integrated circuit having layer comprising said composition
US10400151B2 (en) 2011-11-29 2019-09-03 Mitsubishi Chemical Corporation Agglomerated boron nitride particles, composition containing said particles, and three- dimensional integrated circuit having layer comprising said composition
JP2021102537A (ja) * 2019-12-25 2021-07-15 デンカ株式会社 六方晶窒化ホウ素粉末及びその製造方法、並びに化粧料及びその製造方法
CN119079938A (zh) * 2024-07-19 2024-12-06 北京科技大学 一种小粒径球形六方氮化硼纳米粉体及其制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
JP2845983B2 (ja) 1999-01-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Hu et al. Promising high-thermal-conductivity substrate material for high-power electronic device: silicon nitride ceramics: F. Hu et al.
JPH0812440A (ja) 窒化ホウ素含有材料およびその製造方法
EP0187431B1 (en) Process for producing silicon aluminum oxynitride
Imamura et al. A facile method to produce rodlike β‐Si3N4 seed crystallites for bimodal structure controlling
JPS6112844B2 (ja)
CN112225566B (zh) 氮化硅粉体及其制备方法与应用、陶瓷材料
JP2845983B2 (ja) 窒化硼素粉末
JPS61256905A (ja) 高純度六方晶窒化硼素微粉末の製造方法
JP7620545B2 (ja) 窒化ケイ素粉末及びその製造方法、並びに、窒化ケイ素焼結体の製造方法
JPH0323206A (ja) 窒化アルミニウム粉末及びその製造方法
US20240199421A1 (en) Method for preparing aluminum nitride powder based on aluminum metal
JP7640249B2 (ja) 窒化ケイ素粉末及びその製造方法、並びに、窒化ケイ素焼結体の製造方法
JP2511337B2 (ja) 窒化ほう素常圧焼結体の製造方法
JPH08290905A (ja) 六方晶窒化ほう素粉末及びその製造方法
JPH03177307A (ja) 窒化ケイ素粉末
JP2564804B2 (ja) 窒化アルミニウムの製造方法
JPH01179763A (ja) 窒化ホウ素と窒化ケイ素の複合焼結体の製造方法
JPS6144770A (ja) 窒化珪素質焼結体の製法
JPH01103960A (ja) 窒化ホウ素焼結体の製造法
JP3397503B2 (ja) 低圧相窒化ほう素粉末の製造方法
JP3942280B2 (ja) 六方晶窒化ほう素焼結体の製造方法
JPS61168509A (ja) 六方晶窒化硼素の製造方法
JPS6340769A (ja) 高密度窒化硼素常圧焼結体の製造方法
CN118908235A (zh) 一种高纯度、高硬度且高致密度无氧硼块体及其制备方法
JPS6340771A (ja) 六方晶窒化硼素の常圧高密度複合焼結体およびその製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20081030

Year of fee payment: 10

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20091030

Year of fee payment: 11

EXPY Cancellation because of completion of term