JPH0322301B2 - - Google Patents

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JPH0322301B2
JPH0322301B2 JP56027632A JP2763281A JPH0322301B2 JP H0322301 B2 JPH0322301 B2 JP H0322301B2 JP 56027632 A JP56027632 A JP 56027632A JP 2763281 A JP2763281 A JP 2763281A JP H0322301 B2 JPH0322301 B2 JP H0322301B2
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Hiroyuki Endo
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Description

【発明の詳細な説明】
本発明はポリ弗化ビニリデン樹脂を少なくとも
一層とする多層押出積層物に関する。 ポリ弗化ビニリデン樹脂（以下「PVDF」と称
す）フイルムは紫外線に劣化され難い点で優れて
おり、それ自身単独又は積層物の外層としての使
用が試みられている。この中積層物とする場合に
はPVDFが紫外線の透過性に優れているがために
外層は何等損なわれず下層の接着層および下地材
料の紫外線劣化を防ぐことができないという欠点
を有している。それ故紫外線吸収剤（以下
「UVA」と称す）をPVDF中に混合することによ
つてPVDFで被覆されたものの紫外線劣化を防止
する試みがなされてきた。 その際PVDF中に含めるUVAの量は汎用樹脂
に含めるUVAの通常の量と較べ、多量に用いら
れるのが一般的である。これはPVDFが可視領域
で透過率が比較的低く、しかも経済的な面から、
通常は薄膜で用いられるためであり、多量の
UVAを用いないと下層接着層及び下地材料によ
り多くの紫外線が到達するためである。また別な
理由はPVDFが高分子の中でも極めて耐候性が良
いためにPVDFを表層に用いる用途は多くの場合
相当長期屋外に曝される様な用途であり、通常の
汎用樹脂の耐候性とは比較にならない厳しい耐候
性が要求されるためである。そのためPVDF層が
例えば1μの厚さのときには、10〜13phrのUVA
を、6μの厚さのときでも５〜8phrのUVAを、又
50μの厚さのときでさえ0.5〜0.6phrのUVAを
PVDF中に混合させるのである。かかる量は通常
汎用樹脂に対し、0.1〜0.2phrのUVAを用いる場
合と較べ、極めて多い量と言わねばならないので
ある。なお、本発明において、phrとは、樹脂
100重量部に対する重量割合を意味するものとす
る。 ところがPVDF中に一般に市販されている
UVAを比較的多く混合して押出成形した場合に
は成形過程で押出された表面に縦筋状の泡が発生
し、外観を極めて悪くするという問題を生じるの
である。またUVAを比較的少なく（但し前述し
た如く汎用樹脂で通常用いるよりは多く）混合し
て押出成形した場合には紫外線劣化防止に十分な
UVAの量を混合しているにも拘らず、下地材料
の劣化を防止できないという問題を生じるのであ
る。これはPVDFとUVAとの相溶性が悪く、表
面にUVAがブリードし、雨水等により流失した
り、揮散したりするためである。 本発明はかかる課題を解決するためになされた
ものである。即ち、本発明の目的はPVDFを外層
とする積層物に於て、成形後は勿論、屋外使用後
に於ても表面状態を良好に保持し、それと共に永
く耐紫外線劣化を防止する積層物を提供すること
にある。 従来の技術常識に従えば、PVDFと相溶性を有
する接着樹脂がポリメタクリル酸メチル、ポリメ
タクリル酸エチル等の極めて限られた樹脂以外知
られていない現在、接着層に多量のUVAを含め
ることは接着性が危ぶまれたのであるが、意外に
も接着層中にUVAを含めても接着性は良好であ
り、しかも前述の成形過程での泡の発生が認めら
れなかつたのである。加えて、PVDF層と接着層
との界面にはまともに紫外線が到達し、接着層界
面付近の光劣化が予想されたのであるが、実用上
十分な耐候性を有することを見出し、本発明に至
つたものである。 以下、本発明を詳細に説明する。 本発明積層物の少なくとも１つの表層はPVDF
層からなる、PVDF層を構成する樹脂としては弗
化ビニリデンホモポリマー；弗化ビニリデンを70
モル％以上とし、四弗化エチレン、六弗化プロピ
レン、三弗化エチレン、三弗化塩化エチレン、弗
化ビニル等の共重合可能な単量体の１種又は２種
以上とのコポリマー；又はこれらの少なくとも１
種を主とし、これと相溶性のある樹脂との組成物
が用いられる。かかる構成樹脂の他に必要に応じ
核剤、可塑剤等が添加されていても良い。UVA
は少量である限り縦筋状の泡を発生させることな
く含められるのであり、PVDF中にUVAを0.5〜
3phr含めると、部分的な層間剥離もなく、より
一層耐候性の点で好ましい。 本発明積層物を構成するPVDF層を他の樹脂と
接着させる接着層の構成樹脂は、エチルメタクリ
レートとメチルメタクリレートの少なくともいず
れかを主たる構成モノマーとする樹脂又は樹脂組
成物であり、例えばメチルメタクリレートホモポ
リマー（以下「PMMA」と記す）、エチルメタク
リレートホモポリマー；メチルメタクリレート若
しくはエチルメタクリレートの少なくとも１種を
50モル％以上とし、メチルメタクリレート及びエ
チルメタクリレート以外のアルキルメタクリレー
ト、メチルアクリレート、エチルアクリレート、
ブチルアクリレート等のアルキルアクリレート等
をコモノマーとするコポリマー又はこれらの少な
くとも１種を主成分とする組成物が用いられる。
好ましくは上記列記したモノマーのみからなるホ
モポリマー、コポリマーが用いられ、より一層好
ましくはメチルメタクリレートホモポリマー、メ
チルメタクリレートとメチルアクリレートからな
るコポリマー、メチルメタクリレートとブチルア
クリレートからなるコポリマーが用いられる。
尚、コポリマーとしてはランダムコポリマーに限
られず、例えばグラフトコポリマー等も用いら
れ、アクリル系飽和架橋ゴムにメチルメタクリレ
ートを主とするモノマーをグラフト重合したもの
が好ましく用いられる。 接着層に含有されるUVAとしては公知のもの
が用いられるが、中でもベンゾトリアゾール系、
ベンゾフエノン系が好ましい。 UVAの量は要求される耐候性の度合によつて
その下限を異にするのは勿論、接着層の厚さによ
つても異にし、例えば接着層の厚さが薄く、且つ
UVAの量が少なければ下地材料に迄紫外線が透
過し、劣化を招くのである。またUVAの上限は
UVAと接着層の構成樹脂との相溶性によつても
異なり、相溶性が悪い場合にはUVAの量を多く
すると、PVDF層との剥離を生ずるのである。こ
れらの事情を勘案した上で、接着層構成樹脂中２
〜30phr、通常は２〜15phr、多くの場合は２〜
5phrの範囲で用いられる。 接着層を介し、ポリ弗化ビニリデン樹脂と相対
する他の熱可塑性樹脂としては公知の熱可塑性樹
脂が用いられるが、特にポリ塩化ビニル樹脂（以
下「PVC」と略す）、ポリカーボネート樹脂（以
下「PC」と略す）、ABS樹脂等それ自身耐衝撃
性を有する樹脂に於て好ましく用いられる。ここ
でPVCとは塩化ビニルホモポリマー、塩化ビニ
ル70モル％以上とこれと共重合可能なモノマーと
のコポリマー又はこれらの少なくともいずれかを
主とする組成物であり、耐衝撃性強化剤、加工助
剤、充填剤等の助剤が構成成分となりうる。 またPCとしては公知の種々のいわゆるポリカ
ーボネートに限らず、コポリカーボネート、カー
ボネート結合と他の結合とを主鎖中に有するヘテ
ロ結合共重合体、これらポリカーボネートを主成
分とするブレンド物等の変性ポリカーボネートで
ある。 またABS樹脂とはアクリロニトリル、スチレ
ン、ブタジエンを必須モノマー構成単位とし、場
合によつてはメチルメタクリレート等他のモノマ
ーが含まれても良いコポリマー又はこれを主とす
る組成物である。 本発明積層物は上記三層を少なくとも含み、こ
れらの積層方法としては共押出方式により多層成
形ダイスの中で積層し、押出成形する方法が特に
好ましいが、かかる成形方法以外に公知の押出積
層方法、例えば各々の樹脂を溶融押出し、成形ダ
イス外でロール又はプレス等を用いて積層接着さ
せる方法等であつても良い。 上記積層物の形状は平板に限られるものでな
く、管状、波板状等任意の形状であつて良い。ま
た本発明積層物は単独で用いられても良いし、他
の基材にラミネートして用いても良い。 実施例１〜５及び比較例１〜２ (A) 表層材原料について インヒヤレントビスコシテイが1.00dl／ｇ
（0.4ｇ／dl濃度のジメチルホルムアミド濃液の
30℃における値）のポリ弗化ビニリデンホモポ
リマー100重量部に、アクリル樹脂（三菱レー
ヨンの製造に係わる商品名「アクリペツトHR
−70」を使用）を20重量部、更に紫外線吸収剤
（２（2′−ヒドロキシ−3′，5′−ジ−tert−ブチ
ルフエニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
を1.0重量部添加し、羽根ブレンダーで30分混
合し、200℃で押出し、ペレツトにした。 (B) 接着剤原料について (A)と同じアクリル樹脂100重量部に、(A)と同
じUVAを第１表に示す様にそれぞれ0.2、0.5、
３、５、10、20、25重量部混合し、190℃で押
出してペレツトにした。 (C) 下地材原料について 次に示す配合処方からなるコンパウンドを使
用した。 ポリ塩化ビニル（＝700） 87重量部 耐衝撃性強化剤* 13重量部 オクチル錫 25重量部 グリセリンモノステアレート 0.5重量部 ワツクス 0.2重量部 ＊ ブタジエン50重量部、スチレン15重量
部、ジビニルベンゼン0.65重量部からなる
架橋ゴム共重合体にスチレン16.9重量部、
メチルメタクリレート10.6重量部、ジビニ
ルベンゼン0.09重量部からなるモノマー混
合物を第一段グラフト重合し、次いでメチ
ルメタクリレート7.5重量部、ジビニルベ
ンゼン0.04重量部からなるモノマー混合物
を第二段グラフト重合したもの。 上記混合物をヘンシエルミキサーで120℃に
て10分間混合し、コンパウンドを得た。 次に(A)を32φ押出機で235℃にて、(B)を25φ押
出機で235℃にて、(C)を90φ押出機で195℃にて
押出し、３層共押出用複合Ｔダイス（1.3ｍ巾）
内で複合流動させて押出した。これを70℃ロー
ラーで引取り冷却し、次いで90℃ローラーで緩
和熱処理して厚さ構成(A)層2μ、(B)層4μ、(C)層
44μ計50μのシートを得た。 このシートの全光線透過率（Tr）、Yellow
Index（YI）、層間剥離等の性能を成形直後とサ
ンシヤインウエザーメーターでの耐候性試験
2500時間経過後について求めた。その結果を第
１表に示す。ここでTrは日立製分光光度計を
用いて500〜600ｍμの入射光（I0）と平均透過
光（Ｉ）との比Ｉ／I0により、またYIは
JIS7103により求めた。尚縦筋状の泡及び層間
剥離は発生しなかつた。
【表】 実施例６〜９及び比較例３〜５ (A) 表層材原料について 実施例１〜５と同様、ポリ弗化ビニリデンホ
モポリマー100重量部、PMMA20重量部に対
し、UVAを第２表に示す様にそれぞれ０、
0.5、１、２、３、５、７重量部を混合しペレ
ツトを得た。但しUVAとしては２−ヒドロキ
シ−４−オクトキシベンゾフエノンを用いた。 (B) 接着剤原料について UVAとして上記(A)層添加のものを用いた以
外は実施例３と同様のペレツトを用いた。 (C) 下地材原料について 実施例１〜５と同一のPVCコンパウンドを
用いた。 以上を実施例１〜５と同様の条件で複合押出
しをして同一の厚さ構成の複合シートを得た。
このシートの物性を実施例１〜５と同様に測定
したところ第２表に示す結果が得られた。
【表】 実施例 10 下地材原料としてポリカーボネート（帝人化成
パンライトＦ−125）を使用し、90φ押出機で290
℃にて押出した以外は実施例８と同様の条件で成
形した。 このシートの成形直後のTrは87％、YIは5.8で
あり、サンシヤインウエザーメーターにて2500時
間経時変化させたもののTrは86％、YIは6.8であ
つた。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. １ 表層の少なくとも１つがポリ弗化ビニリデン
    樹脂及び紫外線吸収剤0.5〜3phrを含む層であり、
    該樹脂層と他の熱可塑性樹脂層との接着層がエチ
    ルメタクリレートとメチルメタクリレートの少な
    くともいずれかを主たる構成モノマーとする樹脂
    又は樹脂組成物よりなりかつ紫外線吸収剤を２〜
    30phr含有することを特徴とする少なくとも３層
    からなる押出積層物。
JP2763281A 1981-02-28 1981-02-28 Extruded laminate Granted JPS57142359A (en)

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