JPH03229755A - 組成物 - Google Patents
組成物Info
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- JPH03229755A JPH03229755A JP2330933A JP33093390A JPH03229755A JP H03229755 A JPH03229755 A JP H03229755A JP 2330933 A JP2330933 A JP 2330933A JP 33093390 A JP33093390 A JP 33093390A JP H03229755 A JPH03229755 A JP H03229755A
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- JP
- Japan
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- polycarbonate
- composition
- weight
- aromatic
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- Granted
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
発明の背景
ポリカーボネートは、強靭で耐衝撃性の高い熱可塑性樹
脂として周知である。しかし、無定形物質としては、あ
る臨界厚みを超えると、ポリカポネートは衝撃強さを失
い、寧ろ弱く、そして脆くなる。この臨界厚みは、１／
８インチと１／４インチとの間にある。１／８インチ厚
みの成形品はノツチ付試験で耐衝撃性が高いが、１／４
インチ厚みの成形品は臨界厚みを超え、そして乏しいノ
ツチ衝撃試験結果及び脆性を示す。更に、ポリカーボネ
ートは有機溶剤等のある種の環境応力に対して極めて敏
感である。
脂として周知である。しかし、無定形物質としては、あ
る臨界厚みを超えると、ポリカポネートは衝撃強さを失
い、寧ろ弱く、そして脆くなる。この臨界厚みは、１／
８インチと１／４インチとの間にある。１／８インチ厚
みの成形品はノツチ付試験で耐衝撃性が高いが、１／４
インチ厚みの成形品は臨界厚みを超え、そして乏しいノ
ツチ衝撃試験結果及び脆性を示す。更に、ポリカーボネ
ートは有機溶剤等のある種の環境応力に対して極めて敏
感である。
ポリカーボネートにおけるこれらの性質を改良する試み
において、ポリカーボネートと他のポリマーとの多くの
ブレンドが開発された。これらのブレンドのいくつかは
、可成りの程度で成功している。しかし、これらの混合
物は新しい問題を引き起した。混合物が成功するために
は、組成物が相容性である必要がある。混合物成分が混
合し、そして成形後にブレンドの一体性を維持する必要
かある。この一体性は、成形品における離層が殆ど又は
全くないこと、及び成形品を熱可塑性混合物に対し２箇
所の供給口を有する型内で成形した場合（ダブルゲ−１
・試験系）の耐衝撃性で延性のニットラインにより証明
される。
において、ポリカーボネートと他のポリマーとの多くの
ブレンドが開発された。これらのブレンドのいくつかは
、可成りの程度で成功している。しかし、これらの混合
物は新しい問題を引き起した。混合物が成功するために
は、組成物が相容性である必要がある。混合物成分が混
合し、そして成形後にブレンドの一体性を維持する必要
かある。この一体性は、成形品における離層が殆ど又は
全くないこと、及び成形品を熱可塑性混合物に対し２箇
所の供給口を有する型内で成形した場合（ダブルゲ−１
・試験系）の耐衝撃性で延性のニットラインにより証明
される。
良好な相容性を示しながら、厚い断面での可成り改良さ
れた耐衝撃性と改良された耐有機溶剤性とを合せ持つ新
規なポリカーボネート組成物を見い出した。
れた耐衝撃性と改良された耐有機溶剤性とを合せ持つ新
規なポリカーボネート組成物を見い出した。
発明の概要
本発明により、
（ａ）主要量の芳香族ポリカーボネートと
（ｂ）少量の
（１）ポリカーボネート−ポリシロ
キサンブロック共重合体及び
（１１）不飽和ジカルボン酸又は不飽
和ジカルボン酸無水物でグラフト変性された水素化脂肪
族ジエン−ビニル芳香族ブロック共重合体との混合物を
含み、（ｂ）の量が、（ａ）と（ｂ）の組成物の相容性
を維持しながら成形品の１／４インチ耐衝撃性及び耐有
機溶剤性をポリカーボネート独の場合と比べて改良する
様な量である、組成物が提供される。
族ジエン−ビニル芳香族ブロック共重合体との混合物を
含み、（ｂ）の量が、（ａ）と（ｂ）の組成物の相容性
を維持しながら成形品の１／４インチ耐衝撃性及び耐有
機溶剤性をポリカーボネート独の場合と比べて改良する
様な量である、組成物が提供される。
本発明のもう１つの観点は、
（ａ）約８０乃至９４重量％の芳香族ボッカーボネート
、 （ｂ）約３乃至１０重量％のポリカーボネートとポリシ
ロキサンのブロック共重合体及び（ｃ）約３乃至１０重
量％の、不飽和ジカルボン酸又は不飽和ジカルボン酸無
水物でグラフト変性された水素化脂肪族ジエンルビニル
芳香族ブロック共重合体 の混合物を含む組成物である。
、 （ｂ）約３乃至１０重量％のポリカーボネートとポリシ
ロキサンのブロック共重合体及び（ｃ）約３乃至１０重
量％の、不飽和ジカルボン酸又は不飽和ジカルボン酸無
水物でグラフト変性された水素化脂肪族ジエンルビニル
芳香族ブロック共重合体 の混合物を含む組成物である。
発明の詳細
な説明において有用な芳香族ポリカーボネートは、通常
は少なくとも１種の二価フェノールとホスゲン、ハロホ
ルメート又は炭酸エステル等のカーボネート前駆物質と
の反応により製造することができる。−船釣に言って、
ポリカーボネート樹脂は、式（Ｉ） ｆＯ−Ａ−０−Ｃ−ナー−□ ［式中Ａはポリマー生成反応に用いた二価フエノルの二
価の芳香族残基である］ で表わされる少なくとも１種の繰返し構造単位から成る
ものとして特徴づけられる。好ましくは、本発明に係わ
る成形品を得るために用いるポリカポネートポリマーは
、塩化メチレン中、２５°Ｃで測定して約０．３乃至約
１．７ｄｌ、ｇ／ の固有粘度を有する。芳香族カー
ボネートポリマーを得るために使用することができる二
価フェノールは、一般式（ｎ） ［式中Ｒ２は夫々ハロゲン原子、１価の炭化水素基、１
価の炭化水素オキシ基及び１価の炭化水素カルホキシ基
から選ばれ、 Ｒ１は夫々ハロゲン原子、 １価の炭化水素オキシ基及び ボキシ基から選ばれ、 Ｗは２価の炭化水素基、 １価の炭化水素基、 １価の炭化水素カル ＯＯ ＩＩ ＩＩ ｌｌ０− −Ｓ−
−Ｓ−及び−Ｃ−から選ばれ、１ Ｒ２及びｎｌは夫々０乃至４の値を有する整数から選ば
れ、そして ｂはＯ又は１である］ で表わすことができる。
は少なくとも１種の二価フェノールとホスゲン、ハロホ
ルメート又は炭酸エステル等のカーボネート前駆物質と
の反応により製造することができる。−船釣に言って、
ポリカーボネート樹脂は、式（Ｉ） ｆＯ−Ａ−０−Ｃ−ナー−□ ［式中Ａはポリマー生成反応に用いた二価フエノルの二
価の芳香族残基である］ で表わされる少なくとも１種の繰返し構造単位から成る
ものとして特徴づけられる。好ましくは、本発明に係わ
る成形品を得るために用いるポリカポネートポリマーは
、塩化メチレン中、２５°Ｃで測定して約０．３乃至約
１．７ｄｌ、ｇ／ の固有粘度を有する。芳香族カー
ボネートポリマーを得るために使用することができる二
価フェノールは、一般式（ｎ） ［式中Ｒ２は夫々ハロゲン原子、１価の炭化水素基、１
価の炭化水素オキシ基及び１価の炭化水素カルホキシ基
から選ばれ、 Ｒ１は夫々ハロゲン原子、 １価の炭化水素オキシ基及び ボキシ基から選ばれ、 Ｗは２価の炭化水素基、 １価の炭化水素基、 １価の炭化水素カル ＯＯ ＩＩ ＩＩ ｌｌ０− −Ｓ−
−Ｓ−及び−Ｃ−から選ばれ、１ Ｒ２及びｎｌは夫々０乃至４の値を有する整数から選ば
れ、そして ｂはＯ又は１である］ で表わすことができる。
Ｒ２及びＲ１て表わされる１価の炭化水素基には、アル
キル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基
及びアルカリール基が包含される。
キル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基
及びアルカリール基が包含される。
好適なアルキル基は、１乃至約１２個の炭素原子を含む
ものである。好適なシクロアルキル基は、約４乃至約８
個の環炭素原子を含むものである。
ものである。好適なシクロアルキル基は、約４乃至約８
個の環炭素原子を含むものである。
好適なアリール基は、６乃至１２個の環炭素原子を含む
もの、即ちフェニル基、ナフチル基及びビフェニル基で
ある。好適なアルカリール基及びアラルキル基は、７乃
至約１４個の炭素原子を含むものである。
もの、即ちフェニル基、ナフチル基及びビフェニル基で
ある。好適なアルカリール基及びアラルキル基は、７乃
至約１４個の炭素原子を含むものである。
Ｒ２及びＲ１で表わされる好適なハロゲン原子は、塩素
原子及び臭素原子である。
原子及び臭素原子である。
Ｗで表わされる２価の炭化水素基には、アルキレン基、
アルキリデン基、シクロアルキレン基及びシクロアルキ
リデン基が包含される。好適なアルキレン基は、２乃至
約３０個の炭素原子を含むものである。好適なアルキリ
デン基は、■乃至約２０個の炭素原子を含むものである
。好適なシクロアルキレン基及びシクロアルキリデン基
は、６乃至約１２個の環炭素原子を含むものである。
アルキリデン基、シクロアルキレン基及びシクロアルキ
リデン基が包含される。好適なアルキレン基は、２乃至
約３０個の炭素原子を含むものである。好適なアルキリ
デン基は、■乃至約２０個の炭素原子を含むものである
。好適なシクロアルキレン基及びシクロアルキリデン基
は、６乃至約１２個の環炭素原子を含むものである。
Ｒ２及びＲ１で表わされる１価の炭化水素オキシ基は、
式・−０Ｒ３［式中Ｒ３はＲ２及びＲ１に関して前述し
た類型の１価の炭化水素基である］で表わすことができ
る。好適な１価の炭化水素オキシ基は、アルコキシ基及
びアリールオキシ基である。
式・−０Ｒ３［式中Ｒ３はＲ２及びＲ１に関して前述し
た類型の１価の炭化水素基である］で表わすことができ
る。好適な１価の炭化水素オキシ基は、アルコキシ基及
びアリールオキシ基である。
Ｒ２及びＲ１て表される１価の炭化水素力ルホ）１
キシ基は、式：Ｒ３−Ｃ−［式中Ｒ３は前述の意味を有
する〕で表わすことができる。好適な１価の炭化水素力
ルホキシ基は、アセトキシ基及びベンゾイル基である。
する〕で表わすことができる。好適な１価の炭化水素力
ルホキシ基は、アセトキシ基及びベンゾイル基である。
前記式（ＩＩ）の範囲内の二価フェノールのいくつかの
例示的で、非限定的な例には、 ２．２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン［ビ
スフェノール−Ａ］ 。
例示的で、非限定的な例には、 ２．２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン［ビ
スフェノール−Ａ］ 。
２．２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン； ２．２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン： １．１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサ
ン； １．１−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）シクロヘキサン； １．１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）デカン１，３
−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン； １．１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカ
ン： ■、１−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）シクロドデカン： ４．４′ −ジヒドロキシジフェニルエーテル：４．４
′ −千オジフェノール； ４．４′−ジヒドロキシ−３，３′ −ジクロロジフェ
ニルエーテル：及び ４．４′−ンヒトロキシー２，５−ジメチルジフェニル
エーテル が包含される。
ニル）プロパン； ２．２−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパン： １．１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサ
ン； １．１−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）シクロヘキサン； １．１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）デカン１，３
−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン； １．１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロドデカ
ン： ■、１−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェ
ニル）シクロドデカン： ４．４′ −ジヒドロキシジフェニルエーテル：４．４
′ −千オジフェノール； ４．４′−ジヒドロキシ−３，３′ −ジクロロジフェ
ニルエーテル：及び ４．４′−ンヒトロキシー２，５−ジメチルジフェニル
エーテル が包含される。
ポリカーボネートの製造に使用するのに同様に適した他
の有用な二価フェノールが、米国特許第２．９９９．８
３５号、同３，０２８，３６５号、同３，３３４．１５
４号及び同４． １３１． ５７５号各明細書に開示さ
れている。
の有用な二価フェノールが、米国特許第２．９９９．８
３５号、同３，０２８，３６５号、同３，３３４．１５
４号及び同４． １３１． ５７５号各明細書に開示さ
れている。
これらの芳香族ポリカーボネートは、例えば前述した様
に前出の文献及び米国特許第４，０１８゜７５０号及び
同４，１２３．４３６号各明細書に示されている方法に
より二価フェノールをホスゲン等のカーボネート前駆物
質と反応させることにより、あるいは米国特許第３．１
５３，００８号明細書に開示されている様なエステル交
換反応法及び当業者に公知の他の方法によるなど公知の
方法により製造することができる。
に前出の文献及び米国特許第４，０１８゜７５０号及び
同４，１２３．４３６号各明細書に示されている方法に
より二価フェノールをホスゲン等のカーボネート前駆物
質と反応させることにより、あるいは米国特許第３．１
５３，００８号明細書に開示されている様なエステル交
換反応法及び当業者に公知の他の方法によるなど公知の
方法により製造することができる。
本発明に係わるポリカーボネート混合物の製造に使用す
る上でホモポリマーよりも寧ろカーボネト共重合体を所
望する場合には、２種又はそれ以上の異なる二価フェノ
ール、又は二価フエノルとグリコール、ヒドロキシもし
くは酸末端停止ポリエステル又は二塩基酸との共重合体
を使用することができる。例えば米国特許第４． ００
１゜１８４号明細書に記載されている様な枝分れポリカ
ーボネートも有用である。また、線状ポリカポネートと
枝分れポリカーボネートとのブレンドを使用することも
できる。更に、芳香族ポリカーボネートを与えるために
、本発明の実施に際して前記物質の何れかのブレンドを
使用するこ吉もてきる。何れの場合にも、本発明におい
て使用するのに好適な芳香族カーボネートポリマーは２
．２ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン［ヒスフ
ェノール−Ａ］から誘導されるホモポリマである。
る上でホモポリマーよりも寧ろカーボネト共重合体を所
望する場合には、２種又はそれ以上の異なる二価フェノ
ール、又は二価フエノルとグリコール、ヒドロキシもし
くは酸末端停止ポリエステル又は二塩基酸との共重合体
を使用することができる。例えば米国特許第４． ００
１゜１８４号明細書に記載されている様な枝分れポリカ
ーボネートも有用である。また、線状ポリカポネートと
枝分れポリカーボネートとのブレンドを使用することも
できる。更に、芳香族ポリカーボネートを与えるために
、本発明の実施に際して前記物質の何れかのブレンドを
使用するこ吉もてきる。何れの場合にも、本発明におい
て使用するのに好適な芳香族カーボネートポリマーは２
．２ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン［ヒスフ
ェノール−Ａ］から誘導されるホモポリマである。
前記組成物の第２の成分は、共重合後に残存する可成り
の量の残留脂肪族不飽和を取り除くために水素化された
、ビニル芳香族と脂肪族ジエンとのブロック共重合体で
あり、該ブロック共重合体は不飽和ジカルボン酸又は不
飽和ジカルボン酸無水物分子によりグラフトされている
。このブロック共重合体は、線状、逐次又は放射状テレ
ブロック組成物である。これらのポリマーは当業界で周
知であり、通常市販されているか、あるいは公知の方法
により容易に製造することができる。
の量の残留脂肪族不飽和を取り除くために水素化された
、ビニル芳香族と脂肪族ジエンとのブロック共重合体で
あり、該ブロック共重合体は不飽和ジカルボン酸又は不
飽和ジカルボン酸無水物分子によりグラフトされている
。このブロック共重合体は、線状、逐次又は放射状テレ
ブロック組成物である。これらのポリマーは当業界で周
知であり、通常市販されているか、あるいは公知の方法
により容易に製造することができる。
これらのポリマーのブロックの１つは、芳香族成分が単
環又は多環であるビニル芳香族炭化水素から製造される
ホモポリマー又は共重合体から成る。代表的な単量体に
は、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレ
ン、ビニルキシレン、エチルビニルキシレン、ビニルナ
フタレン等又はこれらの混合物が包含される。１つより
多いビニル芳香族のブロックがある場合、これらのブロ
ックは同一であっても異なっていてもよい。それらは、
好ましくはスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトル
エン、ビニルキシレン、ビニルナフタレンから選ばれ、
とりわけスチレンである。脂肪族ジエンのブロックは、
例えばブタジェン、イソプレン、１．３−ペンタジェン
、２．３−ジメチルブタジェン等から誘導することがで
き、そして線状、逐次又はテレ放射状構造を有すること
ができる。普通に製造された場合、前記ポリマーの脂肪
族ジエンブロックは、残存する残留不飽和を有する。市
販の前記ポリマーの例は、フィリップス（Ｐｈｉｌｌｉ
ｐ＋）から市販されているＫＲＯａシリーズ、ファイヤ
ーストーン（Ｆｉ＋ｅｓｔｏｎｅ ）から市販されてい
るステレオン（Ｓｔｅ＋ｅｏｎ ） ８４０ Ａ及びシ
ェル・ケミカル（Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ）から
市販されているクレートン（Ｋ「ａｆｏｎ） Ｄである
。本発明のために、この残留不飽和の本質的に全部を選
択的水素化法に付すことができ、これによるとビニル芳
香族ブロック中の不飽和は本質的に全部保持される。選
択的に水素化された線状ブロック共重合体か、ヘーフェ
ルらの米国特許第３． ３３３゜０２４号明細書に記載
されている。これらの選択的に水素化された共重合体は
、シェルからフレトンＧ１６５０、クレートンＧ１６５
１及びクレートンＧ１６５２等のクレートン系列として
市販されている。
環又は多環であるビニル芳香族炭化水素から製造される
ホモポリマー又は共重合体から成る。代表的な単量体に
は、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレ
ン、ビニルキシレン、エチルビニルキシレン、ビニルナ
フタレン等又はこれらの混合物が包含される。１つより
多いビニル芳香族のブロックがある場合、これらのブロ
ックは同一であっても異なっていてもよい。それらは、
好ましくはスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトル
エン、ビニルキシレン、ビニルナフタレンから選ばれ、
とりわけスチレンである。脂肪族ジエンのブロックは、
例えばブタジェン、イソプレン、１．３−ペンタジェン
、２．３−ジメチルブタジェン等から誘導することがで
き、そして線状、逐次又はテレ放射状構造を有すること
ができる。普通に製造された場合、前記ポリマーの脂肪
族ジエンブロックは、残存する残留不飽和を有する。市
販の前記ポリマーの例は、フィリップス（Ｐｈｉｌｌｉ
ｐ＋）から市販されているＫＲＯａシリーズ、ファイヤ
ーストーン（Ｆｉ＋ｅｓｔｏｎｅ ）から市販されてい
るステレオン（Ｓｔｅ＋ｅｏｎ ） ８４０ Ａ及びシ
ェル・ケミカル（Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ）から
市販されているクレートン（Ｋ「ａｆｏｎ） Ｄである
。本発明のために、この残留不飽和の本質的に全部を選
択的水素化法に付すことができ、これによるとビニル芳
香族ブロック中の不飽和は本質的に全部保持される。選
択的に水素化された線状ブロック共重合体か、ヘーフェ
ルらの米国特許第３． ３３３゜０２４号明細書に記載
されている。これらの選択的に水素化された共重合体は
、シェルからフレトンＧ１６５０、クレートンＧ１６５
１及びクレートンＧ１６５２等のクレートン系列として
市販されている。
前記共重合体は、ランダムブロック、ジブ口・ツク又は
トリブロックであることができる。市販のランダムブロ
ックの例は、スチレンとブタジェンとの共重合体である
ステレオン８４０Ａである。
トリブロックであることができる。市販のランダムブロ
ックの例は、スチレンとブタジェンとの共重合体である
ステレオン８４０Ａである。
ジブロック共重合体の例は、スチレンとブタジェンとの
ジブロックであるフィリップスから市販されているツル
プレン（Ｓｏｌｐｒｅｎｅ）である。スチレン−ブタジ
ェン−スチレン等のトリブロック共重合体の例は、フィ
リップスのＫＲＯ３系列とシェルのクレートンＧ及びク
レートン系列であり、クレートン系列においては、脂肪
族ジエンの残留不飽和か選択水素化により本質的に取り
除かれている。
ジブロックであるフィリップスから市販されているツル
プレン（Ｓｏｌｐｒｅｎｅ）である。スチレン−ブタジ
ェン−スチレン等のトリブロック共重合体の例は、フィ
リップスのＫＲＯ３系列とシェルのクレートンＧ及びク
レートン系列であり、クレートン系列においては、脂肪
族ジエンの残留不飽和か選択水素化により本質的に取り
除かれている。
トリブロック共重合体における共重合体の比及び平均分
子量は広範に変動し得るが脂肪族ジエンブロックの分子
量は末端ブロックの合計の分子量よりも大である必要が
ある。各々が約２，０００乃至約６０，０００の重量平
均分子量を有する末端ブロック及び約２０．０００乃至
４５０．０００の重量平均分子量を有する例えば水素化
（又は非水素化）ポリブタジェンブロック等の中央ブロ
ックを形成することが好ましい。更に好ましくは、各末
端ブロックは約７．０００乃至約３５，０００の重量平
均分子量を有し、水素化（又は非水素化）ポリブタジェ
ンポリマーブロックは約３０゜０００乃至１５０，００
０の重量平均分子量を有する。末端ブロックは、好まし
くはブロック共重合体全体の約１０乃至約４５重量％、
更に好ましくは約１４乃至約４０重量％を構成する。好
適な共重合体は、ブタジェンブロックセグメントの約３
５乃至約５５％が１．２−付加により得られる構造であ
るポリブタジェン中央ブロックを有するものである。
子量は広範に変動し得るが脂肪族ジエンブロックの分子
量は末端ブロックの合計の分子量よりも大である必要が
ある。各々が約２，０００乃至約６０，０００の重量平
均分子量を有する末端ブロック及び約２０．０００乃至
４５０．０００の重量平均分子量を有する例えば水素化
（又は非水素化）ポリブタジェンブロック等の中央ブロ
ックを形成することが好ましい。更に好ましくは、各末
端ブロックは約７．０００乃至約３５，０００の重量平
均分子量を有し、水素化（又は非水素化）ポリブタジェ
ンポリマーブロックは約３０゜０００乃至１５０，００
０の重量平均分子量を有する。末端ブロックは、好まし
くはブロック共重合体全体の約１０乃至約４５重量％、
更に好ましくは約１４乃至約４０重量％を構成する。好
適な共重合体は、ブタジェンブロックセグメントの約３
５乃至約５５％が１．２−付加により得られる構造であ
るポリブタジェン中央ブロックを有するものである。
前記水素化共重合体は、当初の値の２０％以下に低減さ
れた平均脂肪族不飽和を有する。当初の値の１０％以下
、好ましくは５％以下に低減された不飽和を有すること
が好ましい。水素化後は、ブタジェンから誘導された中
央ブロックはエチレンブチレン構造を有する。
れた平均脂肪族不飽和を有する。当初の値の１０％以下
、好ましくは５％以下に低減された不飽和を有すること
が好ましい。水素化後は、ブタジェンから誘導された中
央ブロックはエチレンブチレン構造を有する。
前記ブロック共重合体は、当業者に周知の方法で形成さ
れる。水素化は、けいそう上玉のニッケル、ラネーニッ
ケル、クロム酸銅、硫化モリブデン及び高表面積担体上
の微粉白金又は他の貴金属などの様々な公知の水素化触
媒を用いて行なうことができる。
れる。水素化は、けいそう上玉のニッケル、ラネーニッ
ケル、クロム酸銅、硫化モリブデン及び高表面積担体上
の微粉白金又は他の貴金属などの様々な公知の水素化触
媒を用いて行なうことができる。
水素化は、例えば大気圧乃至約２１０ｋｇ／ｃｏｆなど
所望する何れの温度又は圧力でも行なうことができる。
所望する何れの温度又は圧力でも行なうことができる。
通常の範囲は、７乃至７０ｋｇ／ｃｎｆ、２４乃至３１
６℃の温度で０．１乃至２４時間、好ましくは０．２乃
至８時間である。
６℃の温度で０．１乃至２４時間、好ましくは０．２乃
至８時間である。
シェル・ケミカル社、ポリマー事業部からのクレートン
Ｇ−１６５０，クレートンＧ−１６５１及びクレートン
Ｇ１６５２等の水素化ブロック共重合体が、本発明にお
いて有用であることが分った。、そのほかに有用なのは
、フィリップスのツルプレンである。
Ｇ−１６５０，クレートンＧ−１６５１及びクレートン
Ｇ１６５２等の水素化ブロック共重合体が、本発明にお
いて有用であることが分った。、そのほかに有用なのは
、フィリップスのツルプレンである。
ツルプレンが代表例である放射状テレブロック共重合体
の水素化種は、少なくとも３個のポリマー枝を有し、放
射状ブロックポリマーの各校が前述の末端非エラストマ
ーセグメントを含むことで、特徴づけられる。放射状ブ
ロックポリマーの枝は、前述のエラストマーポリマーセ
グメントと結合した末端非エラストマーセグメントを含
む。これらは、マーの米国特許第３，７３５，９３６号
及びゼリンスキ−の同３，２８１．３８３号各明細書に
記載されており、そしてそれらは周知の方法で選択的に
水素化されている。何れの場合も、本発明において「選
択的水素化」という用語は、芳香族ブロックが本質的に
水素化されていないままであるポリマーを意図して用い
ている。
の水素化種は、少なくとも３個のポリマー枝を有し、放
射状ブロックポリマーの各校が前述の末端非エラストマ
ーセグメントを含むことで、特徴づけられる。放射状ブ
ロックポリマーの枝は、前述のエラストマーポリマーセ
グメントと結合した末端非エラストマーセグメントを含
む。これらは、マーの米国特許第３，７３５，９３６号
及びゼリンスキ−の同３，２８１．３８３号各明細書に
記載されており、そしてそれらは周知の方法で選択的に
水素化されている。何れの場合も、本発明において「選
択的水素化」という用語は、芳香族ブロックが本質的に
水素化されていないままであるポリマーを意図して用い
ている。
トリブロック共重合体の分子量は、結合層がポリカーボ
ネート及びポリオレフィンと共に容易に加工できる様に
選択すべきである。従って、両方共にシェルから入手可
能であるか、クレートンＧ１６５１は高分子量で押出が
困難となるため、クレートンＧ−１６５１よりもクレー
トンＧ−１６５２の方が好ましい。
ネート及びポリオレフィンと共に容易に加工できる様に
選択すべきである。従って、両方共にシェルから入手可
能であるか、クレートンＧ１６５１は高分子量で押出が
困難となるため、クレートンＧ−１６５１よりもクレー
トンＧ−１６５２の方が好ましい。
ステレオン８４０Ａ又はクレートンＤ１７２０等のジブ
ロック共重合体の水素化種も、本発明において使用する
ことかできる。一般的に、ビニル芳香族部分はポリマー
の約２０乃至４０重量％であり、残りのポリマー単位は
脂肪族ジエンである。
ロック共重合体の水素化種も、本発明において使用する
ことかできる。一般的に、ビニル芳香族部分はポリマー
の約２０乃至４０重量％であり、残りのポリマー単位は
脂肪族ジエンである。
ステジオン８４０Ａ等のランダムブロック共重合体は、
様々な長さの様々な単位ブロックから成る。
様々な長さの様々な単位ブロックから成る。
一般的にランダムブロック共重合体として言及されるが
、ステレオン８４０Ａも同様にテーパづけることがてき
、即ち、スチレンのブロックの次にブタジェンのブロッ
クが続き、その次に第１のブロックよりも短いスチレン
のブロックが続き、その次に第１のブロックよりも短い
ブタジェンのブロックが続き、その次に更に短いスチレ
ンのブロックが続く等々、にしてよい。スチレン等゛の
ビニル芳香族の量は、通常約２０乃至約５０重量％であ
る。ステレオン８４０Ａにおいては、スチレンの重量％
は４３％である。
、ステレオン８４０Ａも同様にテーパづけることがてき
、即ち、スチレンのブロックの次にブタジェンのブロッ
クが続き、その次に第１のブロックよりも短いスチレン
のブロックが続き、その次に第１のブロックよりも短い
ブタジェンのブロックが続き、その次に更に短いスチレ
ンのブロックが続く等々、にしてよい。スチレン等゛の
ビニル芳香族の量は、通常約２０乃至約５０重量％であ
る。ステレオン８４０Ａにおいては、スチレンの重量％
は４３％である。
ビニル芳香族と脂肪族ジエンとの水素化ブロック共重合
体の製造後に、不飽和ジカルボン酸又は不飽和ジカルボ
ン酸無水物を前記水素化ブロック共重合体にグラフトさ
せる。グラフト化を起すために、脂肪族二重結合は不要
である。グラフト化は、寧ろ飽和脂肪族部分で起る。ゲ
ルらの、シェル・インターナショナル・リサーチ−マー
チャッピイ社に譲渡された欧州特許公開第１７３３８０
号公報に開示されている方法で、このグラフト化ブロッ
ク共重合体が製造される。特に、該公報、６頁２３行及
び９頁３０行乃至１３頁３１行に示されている合成法が
参照できる。この類型の反応は、ブロック共重合体の第
２又は第３炭素原子において不飽和ジカルボン酸又は不
飽和ジカルボン酸無水物の付加をもたらし、従ってグラ
フト化剤の不飽和の逸失をもたらす。
体の製造後に、不飽和ジカルボン酸又は不飽和ジカルボ
ン酸無水物を前記水素化ブロック共重合体にグラフトさ
せる。グラフト化を起すために、脂肪族二重結合は不要
である。グラフト化は、寧ろ飽和脂肪族部分で起る。ゲ
ルらの、シェル・インターナショナル・リサーチ−マー
チャッピイ社に譲渡された欧州特許公開第１７３３８０
号公報に開示されている方法で、このグラフト化ブロッ
ク共重合体が製造される。特に、該公報、６頁２３行及
び９頁３０行乃至１３頁３１行に示されている合成法が
参照できる。この類型の反応は、ブロック共重合体の第
２又は第３炭素原子において不飽和ジカルボン酸又は不
飽和ジカルボン酸無水物の付加をもたらし、従ってグラ
フト化剤の不飽和の逸失をもたらす。
前記グラフト化剤は、不飽和ジカルボン酸又は不飽和ジ
カルボン酸無水物である。通常、これらの酸又は酸無水
物は、 （Ｒ４）！ 又はこれらのジカルボン酸アナローグから成る群のもの
である［式中ＲはＲ１と同一であるか又は異なり、そし
て１乃至６個の炭素原子を有するアルキル基又は水素原
子であり、 Ｒ２及びＲ３は同一であるか又は異なり、そして水素原
子、１乃至６個の炭素原子を有するアルキル基、フェニ
ル基、クロロ又はブロモであり、そしてｎは０，１又は
２であり、 Ｒ４はＨ，１乃至６個の炭素原子を有するアルキル基、
アリール基、アルキル基、フェニル基、Ｏｒ又はＣ１て
あり、Ｘは０乃至７であり、好ましくは０．１又は２て
あり、ｙは０乃至６である］。
カルボン酸無水物である。通常、これらの酸又は酸無水
物は、 （Ｒ４）！ 又はこれらのジカルボン酸アナローグから成る群のもの
である［式中ＲはＲ１と同一であるか又は異なり、そし
て１乃至６個の炭素原子を有するアルキル基又は水素原
子であり、 Ｒ２及びＲ３は同一であるか又は異なり、そして水素原
子、１乃至６個の炭素原子を有するアルキル基、フェニ
ル基、クロロ又はブロモであり、そしてｎは０，１又は
２であり、 Ｒ４はＨ，１乃至６個の炭素原子を有するアルキル基、
アリール基、アルキル基、フェニル基、Ｏｒ又はＣ１て
あり、Ｘは０乃至７であり、好ましくは０．１又は２て
あり、ｙは０乃至６である］。
好適なアルキル基は、３個以下の炭素原子を有する。Ｒ
＋及びＲ２は夫々好ましくは水素原子であり、そしてｎ
は好ましくは０又は１であり、Ｘ及びｙは好ましくは０
又は１である。酸無水物及びその二酸アナローグの例は
、無水マレイン酸、イタコン酸無水物、メチルマレイン
酸無水物、モノクロロマレイン酸無水物、ジクロロマレ
イン酸無水物、ジメチルマレイン酸無水物、ノルボルネ
ンジカルボン酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物で
ある。
＋及びＲ２は夫々好ましくは水素原子であり、そしてｎ
は好ましくは０又は１であり、Ｘ及びｙは好ましくは０
又は１である。酸無水物及びその二酸アナローグの例は
、無水マレイン酸、イタコン酸無水物、メチルマレイン
酸無水物、モノクロロマレイン酸無水物、ジクロロマレ
イン酸無水物、ジメチルマレイン酸無水物、ノルボルネ
ンジカルボン酸無水物、テトラヒドロフタル酸無水物で
ある。
グラフト変性は、ブロック共重合体の約０． １乃至２
．０重量％の範囲で変動し得る。
．０重量％の範囲で変動し得る。
本発明の組成物において有用なボリカーボネトーポリジ
オルガノシロキサンブロック共重合体は、ボーンに対し
て発行され、そしてゼネラル・エレクトリック・カンパ
ニイに対して譲渡された米国特許第３，１８９，６６２
号の開示内容に含まれている。モラリに対して発行され
、そしてゼネラル・エレクトリック・カンパニイに対し
て譲渡された米国特許第４，０２７，０７２号及び同４
．１２３，５８８号各明細書に見られる様に、前記ブロ
ック共重合体は様々な用途で使用されてきた。更に、米
国特許第４，７３５，９９９号の開示内容か参照される
。
オルガノシロキサンブロック共重合体は、ボーンに対し
て発行され、そしてゼネラル・エレクトリック・カンパ
ニイに対して譲渡された米国特許第３，１８９，６６２
号の開示内容に含まれている。モラリに対して発行され
、そしてゼネラル・エレクトリック・カンパニイに対し
て譲渡された米国特許第４，０２７，０７２号及び同４
．１２３，５８８号各明細書に見られる様に、前記ブロ
ック共重合体は様々な用途で使用されてきた。更に、米
国特許第４，７３５，９９９号の開示内容か参照される
。
前記ポリシロキサン−ポリカーボネートブロック共重合
体は、前記ポリカーボネート、グラフト変性ポリマー及
びポリシロキサンーポリカーボネト共重合体の約３乃至
１０重量％の範囲で変動し得る。好ましくは、約４乃至
８重量％の量である。前記グラフト変性水素化脂肪族ジ
エンビニル芳香族ブロック共重合体は、約３乃至１０重
量％、好ましくは約４乃至８重量％の範囲で変動し得る
。
体は、前記ポリカーボネート、グラフト変性ポリマー及
びポリシロキサンーポリカーボネト共重合体の約３乃至
１０重量％の範囲で変動し得る。好ましくは、約４乃至
８重量％の量である。前記グラフト変性水素化脂肪族ジ
エンビニル芳香族ブロック共重合体は、約３乃至１０重
量％、好ましくは約４乃至８重量％の範囲で変動し得る
。
前記ポリカーボネートは、前記ポリマー組成物の約８０
乃至９４重量％、好ましくは８４乃至９２重量％の範囲
で変動し得る。
乃至９４重量％、好ましくは８４乃至９２重量％の範囲
で変動し得る。
本発明の混合物は、バンバリーミキサ−内で成分ポリマ
ー及び何れかの安定剤を乾式ブレンドし、その後慣用の
温度で押出し、そして成形することにより製造する。
ー及び何れかの安定剤を乾式ブレンドし、その後慣用の
温度で押出し、そして成形することにより製造する。
以下の実施例は、本発明を例証するものであり、本発明
の範囲及び概念を減縮する意図はない。
の範囲及び概念を減縮する意図はない。
実施例
以下の実施例において、ポリカーボネート（ＰＣ）は塩
化メチレン中、２５℃で測定して約０゜５０乃至０．５
２の固有粘度を有するビスフェノール−ムポリカーボネ
ートであった。ＰＣ中に、０．０３重量％の亜リン酸エ
ステルが存在した。
化メチレン中、２５℃で測定して約０゜５０乃至０．５
２の固有粘度を有するビスフェノール−ムポリカーボネ
ートであった。ＰＣ中に、０．０３重量％の亜リン酸エ
ステルが存在した。
クレートンＦＧ１９０１Ｘは、シェルから市販されてい
る１、２重量％の無水マレイン酸でグラフト変性された
スチレン−エチレン−ブチレンスチレンブロック共重合
体であった。
る１、２重量％の無水マレイン酸でグラフト変性された
スチレン−エチレン−ブチレンスチレンブロック共重合
体であった。
ＬＲは、４３重量％のシロキサンを含み、シロキサンブ
ロックが１０単位の長さであるジメチルポリシロキサン
−ビスフェノール−Ａポリカーボネートブロック共重合
体であった。
ロックが１０単位の長さであるジメチルポリシロキサン
−ビスフェノール−Ａポリカーボネートブロック共重合
体であった。
ポリマー成分を、乾式混合し、５００″Ｆで押出し、そ
して５７０”Ｆで試験片に成形した。
して５７０”Ｆで試験片に成形した。
ノツチ付アイゾツト衝撃試験及びダブルゲート試験を、
米国材料試験協会（ＡＳＴＭ）法Ｄ２５６に従って行な
った。
米国材料試験協会（ＡＳＴＭ）法Ｄ２５６に従って行な
った。
有機溶剤に対する抵抗力を試験するために、アイゾツト
試験片を３４００ｐ＋ｉの応力下の応力ジグ上に載置し
、無鉛アモロ（Ａｍｏｃｏ ）ガソリン中に２時間浸漬
し、取り出し、２４時間風乾し、その後衝撃試験を行な
った。
試験片を３４００ｐ＋ｉの応力下の応力ジグ上に載置し
、無鉛アモロ（Ａｍｏｃｏ ）ガソリン中に２時間浸漬
し、取り出し、２４時間風乾し、その後衝撃試験を行な
った。
以下に結果を示す。
組成物
ＰＣ
ＦＧ１９０１Ｘ
Ｒ
性質
１／′８インチノツチ付アイゾッ
１７Ｍ
１７′８インチノツチ付アイゾッ
Ｊ ／ Ｍ （有機溶剤浸漬後）
１／４インチノツチ付アイゾッ
１７Ｍ
ダブルゲート、−・−
延性、％
ト、
ト、
ト、
５
０１
９
２１
９
０
５
５
０
０
５
４８
４９
０１
３８
５４
０８
５
３５
３０
２３
４８
５１
２
２６
３２
００
００
データから容易に分る様に、良好な耐衝撃性を伴ない、
有機溶剤に対する良好な抵抗力と延性破壊により示され
る良好な相容性との組合せを持ちしかもノツチ付衝撃に
対して高い抵抗力を維持した唯一の組成物は、本発明の
組成物であった。
有機溶剤に対する良好な抵抗力と延性破壊により示され
る良好な相容性との組合せを持ちしかもノツチ付衝撃に
対して高い抵抗力を維持した唯一の組成物は、本発明の
組成物であった。
Claims (12)
- （１）（ａ）主要量の芳香族ポリカーボネートと （ｂ）少量の （ｉ）ポリカーボネート−ポリシロキサンブロック共重
合体及び （ｉｉ）不飽和ジカルボン酸又は不飽和ジカルボン酸無
水物でグラフト変性された水素化脂肪族ジエン−ビニル
芳香族ブロック共重合体と の混合物を含み、（ｂ）の量が、（ａ）と（ｂ）の組成
物の相容性を維持しながら成形品の１／４インチ耐衝撃
性及び耐有機溶剤性をポリカーボネート単独の場合と比
べて改良する様な量である、組成物。 - （２）（ａ）約８０乃至９４重量％の芳香族ポリカーボ
ネート、 （ｂ）約３乃至１０重量％のポリカーボ ネートとポリシロキサンのブロック共重合体及び（ｃ）
約３乃至１０重量％の、不飽和ジカルボン酸又は不飽和
ジカルボン酸無水物でグラフト変性された水素化脂肪族
ジエン−ビニル芳香族ブロック共重合体 の混合物を含む組成物。 - （３）ポリシロキサンがジメチルシロキサンであり、水
素化脂肪族ジエンがエチレンブチレンであり、そしてビ
ニル芳香族がスチレンである請求項２記載の組成物。 - （４）（ｂ）の量が約４乃至８重量％であり、そして（
ｃ）の量が約４乃至８重量％である請求項２記載の組成
物。 - （５）（ｂ）が約４乃至８重量％であり、そして（ｃ）
が約４乃至８重量％である請求項３記載の組成物。 - （６）芳香族ポリカーボネートがビスフェノール−Ａポ
リカーボネートである請求項１記載の組成物。 - （７）芳香族ポリカーボネートがビスフェノール−Ａポ
リカーボネートである請求項２記載の組成物。 - （８）芳香族ポリカーボネートがビスフェノール−Ａポ
リカーボネートである請求項３記載の組成物。 - （９）芳香族ポリカーボネートがビスフェノール−Ａポ
リカーボネートである請求項４記載の組成物。 - （１０）芳香族ポリカーボネートがビスフェノール−Ａ
ポリカーボネートである請求項５記載の組成物。 - （１１）（ｂ）のポリカーボネートがビスフェノール−
Ａポリカーボネートである請求項２記載の組成物。 - （１２）（ｂ）のポリカーボネートがビスフェノール−
Ａポリカーボネートである請求項３記載の組成物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/455,066 US5023297A (en) | 1989-12-22 | 1989-12-22 | Impact and solvent resistant polycarbonate composition |
| US455066 | 2003-06-05 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03229755A true JPH03229755A (ja) | 1991-10-11 |
| JPH0753824B2 JPH0753824B2 (ja) | 1995-06-07 |
Family
ID=23807250
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2330933A Expired - Fee Related JPH0753824B2 (ja) | 1989-12-22 | 1990-11-30 | 組成物 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5023297A (ja) |
| EP (1) | EP0436119A3 (ja) |
| JP (1) | JPH0753824B2 (ja) |
| CA (1) | CA2025309A1 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5360861A (en) * | 1993-05-28 | 1994-11-01 | General Electric Company | Polyester-carbonate resin compositions of improved impact-resistance |
| US7799855B2 (en) * | 2001-11-12 | 2010-09-21 | Sabic Innovative Plastics Ip B.V. | Flame retardant thermoplastic polycarbonate compositions, use and method thereof |
| US7135538B2 (en) | 2003-11-12 | 2006-11-14 | General Electric Company | Transparent polycarbonate-polysiloxane copolymer blend, method for the preparation thereof, and article derived therefrom |
| US7223804B2 (en) * | 2003-12-30 | 2007-05-29 | General Electric Company | Polycarbonate composition |
| US20060004154A1 (en) * | 2004-07-02 | 2006-01-05 | Derudder James L | Thermoplastic polycarbonate compositions, method of manufacture, and method of use thereof |
| US7638091B2 (en) * | 2004-07-02 | 2009-12-29 | Sabic Innovative Plastics Ip B. V. | Methods of sterilizing polycarbonate articles and methods of manufacture |
| US7119140B2 (en) * | 2004-07-22 | 2006-10-10 | Ronald Basham | Transparent films, compositions, and method of manufacture thereof |
| US20060030647A1 (en) * | 2004-08-05 | 2006-02-09 | Thomas Ebeling | Flame retardant thermoplastic polycarbonate compositions, use, and method of manufacture thereof |
| US7365125B2 (en) * | 2004-08-16 | 2008-04-29 | General Electric Company | Polycarbonate compositions, articles, and method of manufacture |
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| US7498401B2 (en) * | 2005-03-03 | 2009-03-03 | Sabic Innovative Plastics Ip B.V. | Thermoplastic polycarbonate compositions, articles made therefrom and method of manufacture |
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| NL8601899A (nl) * | 1986-07-22 | 1988-02-16 | Gen Electric | Mengsels op basis van polycarbonaten met verbeterde fysische en chemische eigenschappen. |
| US4743650A (en) * | 1986-10-31 | 1988-05-10 | General Electric Company | Thermoplastic molding blends of polycarbonates and polyurethanes |
| US4788252A (en) * | 1987-07-22 | 1988-11-29 | General Electric Company | Mixtures based on polycarbonates having improved physical and chemical properties |
| US4806597A (en) * | 1987-10-29 | 1989-02-21 | General Electric Company | Composition comprising aromatic polycarbonate, polyolefin, ethylene vinyl alcohol copolymer, and a modified hydrogenated alkylidene vinyl aromatic block copolymer |
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1989
- 1989-12-22 US US07/455,066 patent/US5023297A/en not_active Expired - Lifetime
-
1990
- 1990-09-13 CA CA002025309A patent/CA2025309A1/en not_active Abandoned
- 1990-11-27 EP EP19900122624 patent/EP0436119A3/en not_active Withdrawn
- 1990-11-30 JP JP2330933A patent/JPH0753824B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| JPS617518A (ja) * | 1984-06-21 | 1986-01-14 | 株式会社明電舎 | 真空インタラプタ |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0753824B2 (ja) | 1995-06-07 |
| US5023297A (en) | 1991-06-11 |
| EP0436119A2 (en) | 1991-07-10 |
| CA2025309A1 (en) | 1991-06-23 |
| EP0436119A3 (en) | 1992-07-22 |
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