JPH0346486B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

産業上の利用分野 本発明は、特に半導体装置封止用等として好適
に用いられるエポキシ樹脂組成物に関するもので
ある。 従来の技術及び発明が解決しようとする問題点 エポキシ樹脂、硬化剤及びこれに無機充填剤を
配合したエポキシ樹脂組成物は、一般に他の熱硬
化性樹脂に比べて成形性、接着性、電気特性、機
械的特性、耐湿性等に優れているため、各種成形
材料、粉体塗料用材料、電気絶縁材料等として広
く利用され、特に最近においては半導体装置封止
用材料として多量に使用されている。 しかしながら、従来のエポキシ樹脂組成物は、
高弾性率で可撓性に乏しいため、素子への成形、
加工を行なう時やヒートサイクル試験時において
クラツクが発生し易く、また、過大なストレスが
かかつて素子が変形するなどにより素子の機能低
下や破損が生じ易いなどといつた欠陥を有するも
のであつた。 これらの問題に対し、本発明者らは先に硬化剤
エポキシ樹脂にオルガノポリシロキサンを配合し
たエポキシ樹脂組成物（特開昭56−129246号）、
更には芳香族重合体とオルガノポリシロキサンと
からなるブロツク共重合体を添加したエポキシ樹
脂組成物（特開昭58−21417号）を提案し、エポ
キシ樹脂組成物の耐クラツク性を改善した。 上述した耐クラツク性の改善にもかかわらず、
近年、益々半導体装置封止用材料等への要求特性
が厳しくなり、現在では更に耐クラツク性に優
れ、かつガラス転移点が高く、低膨張係数を有
し、しかも曲げ強度を損なうことのないなどの特
性を有する材料の開発が望まれている。また、前
記提案のエポキシ樹脂組成物に使用したシリコー
ン変性化合物は、いずれも高価であり、このため
エポキシ樹脂組成物、従つてこれを応用した各種
成形、加工物の価格に少なからぬ影響を与え、こ
れらの価格の低価格化への障害となる場合もあつ
た。 本発明は上記事情に鑑みなされたもので、流動
性及び曲げ強度や曲げ弾性率等の機械的強度が優
れている上、膨張係数が低くてガラス転移温度が
高く、かつ、耐クラツク性に優れ、経済的にも有
利なエポキシ樹脂組成物を提供することを目的と
する。 問題点を解決するための手段及び作用 本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検
討を重ねた結果、硬化性エポキシ樹脂と、硬化剤
と、無機充填剤とを含有するエポキシ樹脂組成物
に特定のオルガノポリシロキサンゲルを含有、複
合化するという簡単な方法が有利であることを見
出したものである。 即ち、上述したエポキシ樹脂組成物に反応性の
官能基を１分子中に２個以上有するオルガノポリ
シロキサンを配合分散すると、ガラス転移点を低
下させることなく内部応力が低下して耐クラツク
性が向上する上に、この種のオルガノポリシロキ
サンは比較的安価であつて経済的に有利なエポキ
シ樹脂組成物が得られるものであるが、この方法
は配合したオルガノポリシロキサンがエポキシ樹
脂組成物の表面や、エポキシ樹脂組成物を用いて
半導体装置の封止を行なつた場合にリードフレー
ムとの界面に移行してマーキング不良や密着不良
を引き起すなどの弊害が生じる。更に、エポキシ
樹脂組成物が未硬化状態で長期に亘つて保存され
る場合にも同様のオルガノポリシロキサンの移行
やシリコーン分散粒子の凝集を起して著しく分散
度が変化するため、硬化後本来の機能が得られに
くいといつた問題も生じる。 これに対し、メチルビニルポリシロキサンもし
くはメチルフエニルビニルポリシロキサン中のビ
ニル基とメチルハイドロジエンポリシロキサンも
しくはメチルフエニルハイドロジエンポリシロキ
サン中の水素原子とをヒドロシリレーシヨン反応
（≡Si−CH＝CH₂と≡Si−Ｈとの付加反応）さ
せ、わずかに架橋せしめて特定範囲の稠度と弾性
率、即ちJIS−K2808に準じて測定した稠度が30
〜130、弾性率が10³〜10⁵ダイン／cm²の低架橋状
態のオルガノポリシロキサンゲルをエポキシ樹脂
組成物に配合し分散すると、この種のオルガノポ
リシロキサンはエポキシ樹脂組成物中で移行せ
ず、しかも耐クラツク性の向上が図られる上、通
常のシリコーンゴム系化合物を配合した場合に観
察されるエポキシ樹脂組成物の流動性や分散状態
の劣化が起こらず、このためエポキシ樹脂組成物
を応用した各種成形、加工が比較的容易に行ない
得ることを知見し、本発明を完成するに至つたも
のである。 従つて、本発明は、硬化性エポキシ樹脂と、硬
化剤と、無機充填剤とを含有するエポキシ樹脂組
成物に対し、メチルビニルポリシロキサンもしく
はメチルフエニルビニルポリシロキサンとメチル
ハイドロジエンポリシロキサンもしくはメチルフ
エニルハイドロジエンポリシロキサンとの反応に
よつて得られる、JIS−K2808に準じて測定した
稠度が30〜130、弾性率が10³〜10⁵ダイン／cm²の
オルガノポリシロキサンゲル又は該オルガノポリ
シロキサンゲルを形成可能なメチルビニルポリシ
ロキサンもしくはメチルフエニルビニルポリシロ
キサンとメチルハイドロジエンポリシロキサンも
しくはメチルフエニルハイドロジエンジポリシロ
キサンとの混合物とを含有するエポキシ樹脂組成
物を提供するものである。 以下、本発明を更に詳しく説明する。 まず、本発明のエポキシ樹脂組成物を構成する
硬化性エポキシ樹脂は１分子中に２個以上のエポ
キシ基を有するエポキシ樹脂であつて、このエポ
キシ樹脂は後述する各種硬化剤により硬化し得る
ものであれば分子構造、分子量等に制限はなく、
従来から知られている種々のものを使用すること
ができ、具体的には例えばエピクロルヒドリンと
ビスフエノールＡをはじめとする各種ノボラツク
樹脂から合成されるノボラツク型エポキシ樹脂、
ビスフエノールＡ型エポキシ樹脂、脂環式エポキ
シ樹脂あるいは塩素や臭素原子等のハロゲン原子
を導入した置換エポキシ樹脂などが挙げられ、中
でも置換又は非置換のノボラツク型エポキシ樹脂
及びビスフエノールＡ型エポキシ樹脂が好適であ
る。 なお、上記エポキシ樹脂の使用に際して、モノ
エポキシ化合物を適宜併用することは差支えな
く、このモノエポキシ化合物としてはスチレンオ
キシド、シクロヘキセンオキシド、プロピレンオ
キシド、メチルグリシジルエーテル、エチルグリ
シジルエーテル、フエニルグリシジルエーテル、
アリルグリシジルエーテル、オクチレンオキシ
ド、ドデセンオキシドなどが例示される。上記エ
ポキシ樹脂は、その使用にあたつては必ずしも１
種類のみの使用に限定されるものではなく、２種
もしくはそれ以上を混合して使用してもよい。 また、硬化剤としてはジアミノジフエニルメタ
ン、ジアミノジフエニルスルホン、メタフエニレ
ンジアミン等に代表されるアミン系硬化剤、無水
フタル酸、無水ピロメリツト酸、無水ベンゾフエ
ノンテトラカルボン酸等の酸無水物系硬化剤、あ
るいはフエノールノボラツク、クレゾールノボラ
ツク等の１分子子中に２個以上の水酸基を有する
フエノールノボラツク硬化剤等が例示される。 更に、本発明においては上記した硬化剤とエポ
キシ樹脂との反応を促進させる目的で各種硬化促
進剤、例えばイミダゾールあるいはその誘導体、
三級アミン系誘導体、ホスフイン系誘導体、シク
ロアミジン誘導体等を併用することは何ら差支え
ない。 なお、前記硬化剤の使用量は通常使用される量
であり、硬化促進剤の配合量も通常の範囲とする
ことができる。 本発明において使用される無機充填剤は、エポ
キシ樹脂と硬化剤の総量100重量部に対し100重量
部未満では得られるエポキシ樹脂組成物の膨張係
数が大きく耐クラツク性などの物性面でも満足す
る結果が得られない場合が生じ、一方1000重量部
を越えると流動性が悪くなり、無機充填剤の分散
が困難となる場合があるので、100〜1000重量部
とすることが好ましく、より好ましくは250〜750
重量部である。なお、無機充填剤の種類、単独使
用あるいは複数種の併用等に制限はなく、エポキ
シ樹脂組成物の目的、用途等に応じて適宜選択さ
れ、例えば結晶性シリカ、非結晶性シリカ等の天
然シリカ、合成高純度シリカ、合成球状シリカ、
タルク、マイカ、窒化珪素、炭化珪素、窒化アル
ミニウム、ボロンナイトライド、アルミナなどか
ら選ばれる１種又は２種以上を使用することがで
きる。 本発明のエポキシ樹脂組成物に配合されるオル
ガノポリシロキサンゲルは、上述したようにオル
ガノポリシロキサン同志をヒドロシリレーシヨン
反応により反応させ、てずかに架橋せしめて得ら
れる仮架橋状態のオルガノポリシロキサンであつ
て、そのJIS−K2808に準じて測定した稠度が30
〜130かつ弾性率が10³〜10⁵ダイン／cm²であるも
のである。オルガノポリシロキサンゲルの稠度が
30未満の場合、あるいは弾性率が10³ダイン／cm²
未満の場合には、このオルガノポリシロキサンゲ
ルを配合したエポキシ樹脂組成物の流動性には好
ましい結果を与えるものの、硬化後のエポキシ樹
脂組成物のシール特性、印刷特性に不具合が生じ
易く、また機械的強度の劣化が起るなどするため
に実用的でない。他方、オルガノポリシロキサン
ゲル稠度が130を越える場合、あるいは弾性率が
10⁵ダイン／cm²を越える場合には、いずれもこの
オルガノポリシロキサンゲルを配合したエポキシ
樹脂組成物の流動性、分散性の低下を招き、ま
た、硬化後のエポキシ樹脂組成物の応力低下に十
分な硬化を与えることができず、このため耐クラ
ツク性も改善し得ないなどの点で本発明の目的に
対し不適である。 ここで、本発明のエポキシ樹脂組成物に配合さ
れるオルガノポリシロキサンゲルは、メチルビニ
ルポリシロキサンもしくはメチルフエニルビニル
ポリシロキサンにメチルハイドロジエンポリシロ
キサンもしくはメチルフエニルハイドロジエンポ
リシロキサン及び白金系触媒を加え、反応硬化さ
せることにより得ることができる。 こうしたオルガノポリシロキサンを得るための
オルガノポリシロキサンとしては、例えば下記一
般式(1) R_aSiO（４−ａ）／２ ……(1) 但し、式中Ｒは水素原子、メチル基、ビニル基
又はフエニル基を表し、ａは1.5〜2.05である。）
で示されるオルガノポリシロキサンが挙げられ
る。具体的には以下の式〜 Me₃SiO_1/2…… （以下、Ｍと略称する。） Me₂SiO …… （以下、Ｄと略称する。） HM_e2SiO_1/2 …… （以下、M^Hと略称する。） （CH₂＝CH）MeSiO …… （以下、D^Vと略称する。） φ₂SiO …… （以下、D〓と略称する。） （CH₂＝CH）Me₂SiO_1/2 …… （以下、M^Vと略称する。） MeSiO_3/2 …… （以下、Ｔと略称する。） （ここで、Meはメチル基、φはフエニル基を
示す。）で表されるオルガノシロキサンの２種以
上を結合単位として、各オルガノシロキサン結合
単位が以下の比率（モル％）で結合したオルガノ
ポリシロキサン(1)〜(5) オルガノポリシロキサン(1) Ｍ：D^V：Ｄ＝0.8：1.6：97.6 オルガノポリシロキサン(2) Ｍ：M^V：Ｔ：Ｄ＝4.03：0.75：5.62：89.60 オルガノポリシロキサン(3) Ｍ：D^V；D〓：Ｄ＝0.8：1.6：1.6：96.0 オルガノポリシロキサン(4) M^H：Ｄ＝10：90 オルガノポリシロキサン(5) Ｍ：D^H：Ｄ＝20：30：50 などの１種又は２種以上が使用し得る。 とりわけオルガノポリシロキサンとして上述し
たオルガノポリシロキサン(1)〜(3)の様なメチルビ
ニルポリシロキサンを用い、これに架橋剤として
メチルハイドロジエンオルガノポリシロキサンを
用いたものが好適であり、更にこれらメチルビニ
ルポリシロキサンとメチルハイドロジエンポリシ
ロキサンとを白金触媒存在下で反応して得られた
オルガノポリシロキサンゲルが、本発明に係るオ
ルガノポリシロキサンゲルとして好適に使用し得
るものである。 中でも、メチルビニルポリシロキサンとして両
末端トリメチルシリルメチルビニルポリシロキサ
ンもしくは両末端トリメチルシリルメチルビニル
フエニルポリシロキサンを用い、メチルハイドロ
ジエンポリシロキサンとして両末端ハイドロジエ
ンメチルポリシロキサンもしくは両末端ハイドロ
ジエンメチルフエニルポリシロキサンを用いたも
のが本発明の目的に対しより好適である。 なお、本発明に係るオルガノポリシロキサンゲ
ルを得るためのメチルビニルポリシロキサンもし
くはメチルフエニルビニルポリシロキサンとメチ
ルハイドロジエンポリシロキサンもしくはメチル
フエニルハイドロジエンポリシロキサンとの配合
量は、両者を任意の割合で配合し得、特に制限は
ないが、両者の反応性の官能基数がほぼ等しい割
合となるように調製することが好ましい。 また、本発明に係るオルガノポリシロキサンゲ
ルの配合量は、本発明の目的を効果的に発揮する
ために硬化性エポキシ樹脂と硬化剤との総量100
重量部当り１〜50重量部、特に５〜30重量部とす
ることが好ましく、上記配合量が１重量部未満の
場合には目的とする耐クラツク性の向上に寄与す
るに十分な応力低下を付与することが難しく、ま
た、50重量部を越える場合には、硬化後のエポキ
シ樹脂組成物の機械的強度が低下する傾向を示
し、いずれの場合にも本発明の目的に対して好ま
しくない。 本発明のエポキシ樹脂組成物には、更に必要に
よりその目的、用途などに応じ、各種の添加剤を
配合することができる。例えば接着性向上のため
の炭素官能性シラン、ワツクス類、ステアリン酸
などの脂肪酸及びその金属塩等の離型剤、カーボ
ンブラツク等の顔料、染料、酸化防止剤、離燃化
剤、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン等の表面処理剤、その他の添加剤を配合するこ
とは差支えない。 本発明のエポキシ樹脂組成物の製造方法につい
て特に制限はないが、以下の(i)〜(iv)の製造方法が
好適に採用し得る。 (i) 硬化性エポキシ樹脂、硬化剤、無機充填剤等
のエポキシ樹脂組成物に直接、メチルビニルポ
リシロキサンもしくはメチルフエニルビニルポ
リシロキサン、メチルハイドロジエンポリシロ
キサンもしくはメチルフエニルハイドロジエン
ポリシロキサン及びこれらの反応触媒を混練し
て、エポキシ樹脂組成物の硬化と同時にオルガ
ノポリシロキサンゲルをも反応形成するように
する方法。 (ii) 溶液中でメチルビニルポリシロキサンもしく
はメチルフエニルビニルポリシロキサン、メチ
ルハイドロジエンポリシロキサンもしくはメチ
ルフエニルハイドロジエンポリシロキサンとか
ら必要により触媒の存在下でオルガノポリシロ
キサンゲルを反応形成した後、溶剤を留去した
ものをエポキシ樹脂組成物に配合し、混練する
方法。 (iii) メチルビニルポリシロキサンもしくはメチル
フエニルビニルポリシロキサン、メチルハイド
ロジエンポリシロキサンもしくはメチルフエニ
ルハイドロジエンポリシロキサンとにシリカ等
の無機充填剤を加え、必要により触媒の存在下
において、溶液中で撹拌混合することなどして
オルガノポリシロキサンゲルを反応形成させる
共に、これを無機充填剤に吸着させ、得られた
オルガノポリシロキサンゲルを吸着した無機充
填剤を硬化性エポキシ樹脂、硬化剤等のエポキ
シ樹脂組成物に配合し混練する方法。 (iv) 上記(i)〜(iii)の併用、例えば(iii)の製造方法
に従
つた製造過程で得られたオルガノポリシロキサ
ンゲル吸着の無機充填剤を用い、更に(i)及び／
又は(ii)の方法に従つてエポキシ樹脂組成物を得
る方法。 なお、本発明のエポキシ樹脂組成物は、その製
造に際し、上述した成分の所定量を均一に撹拌、
混合し、予め70〜95℃に加熱してあるニーダー、
ロール、エクストルーダーなどで混練、冷却し、
粉砕するなどの方法で得ることができる。なお、
成分の配合順序に特に制限はない。 本発明のエポキシ樹脂組成物は、成形材料、粉
体塗装用材料として好適に使用し得るほか、IC、
LSI、トランジスタ、サイリスタ、ダイオード等
の半導体装置の封止用、プリント回路板の製造な
どにも有効に使用できる。 なお、半導体装置の封止を行なう場合は、従来
より採用されている成形法、例えばトランスフア
成形、インジエクシヨン成形、注型法などを採用
して行なうことができる。この場合、エポキシ樹
脂組成物の成形温度は150〜180℃、ポストキユア
ーは150〜180℃で２〜16時間行うことが好まし
い。 発明の効果 以上説明したように本発明のエポキシ樹脂組成
物は、硬化性エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充
填剤と、JIS−K2808に準じて測定した稠度が30
〜130、弾性率が10³〜10⁵ダイン／cm²のオルガノ
ポリシロキサンゲル又は該オルガノポリシロキサ
ンゲルを形成可能なオルガノポリシロキサン混合
物を含有させたことにより、流動性及び曲げ強度
や曲げ弾性率等の機械的強度を損なうことなく、
膨張係数が低くてガラス転移温度が高く、しかも
耐クラツク性に優れまた半導体装置の封止に用い
た場合アルミニウム電極の変形量が小さい上、経
済的にも有利であり、このため半導体装置封止用
等として好適に用いられるエポキシ樹脂組成物が
得られるものである。 以下、実施例と比較例を示し、本発明を具体的
に説明するが、本発明は下記の実施例に制限され
るものではない。 なお、実施例と比較例を示すのに先立ち、実施
例及び比較例中にて採用した以下の(イ)〜(ホ)の測定
項目及びその測定方法及びオルガノポリシロキサ
ンゲルの製造例を示す。 (イ) スパイラルフロー値 EMMI規格に準じた金型を使用して、175℃、
70Kg／cm²の条件で測定した。 (ロ) 機械的強度（曲げ強度及び曲げ弾性率） JIS−K6911に準じて175℃、70Kg／cm²、成形時
間２分の条件で10×４×100mmの抗折棒を成形し、
180℃で４時間ポストキユアーしたものについて
測定した。 (ハ) 膨張係数、ガラス転移温度 ４mmφ×15mmの試験片を用いて、デイラトメー
ターにより毎分５℃の速さで昇温した時の値を測
定した。 (ニ) 耐クラツク性 9.0×4.5×0.5mmの大きさのシリコンチツプを
14PIN−ICフレーム（42アロイ）に接着し、これ
にエポキシ樹脂組成物を成形条件180℃×２分で
成形し、180℃で４時間ポストキユアーした後、−
196℃×１分〜260℃×30秒の熱サイクルを繰返し
て加え、50サイクル後の樹脂クラツク発生率を測
定した。（ｎ＝50） (ホ) アルミニウム電極の変形量 3.4×10.2×0.3mmの大きさのシリコンチツプ上
にアルミニウム電極を蒸着した変形量測定素子を
14PIN−ICフレーム（42アロイ）にボンデイング
し、これにエポキシ樹脂組成物を成形条件180℃
×２分で成形し、180℃で４時間ポストキユアー
した後、−196℃×１分〜150℃×１分の熱サイク
ルを繰返して加え、200サイクル後のアルミニウ
ム電極の変形量を調べた。（ｎ＝３） 〔製造例 １〜７〕 オルガノポリシロキサンとして下記式(A)〜(C) で表わされる化合物を第１表に示す割合で配合
し、これに白金濃度10ppmの白金触媒２−エチル
ヘキサノール変性塩化白金酸を加えてから150℃
で30分間加熱してオルガノポリシロキサンを製造
した。 得られたオルガノポリシロキサンゲルにつき、
JIS−K2808に準じて1/4インチミクロ稠度計で稠
度を測定し、また、粘弾性スペクトロメータで弾
性率を測定した。 測定結果を第１表に伴記する。

【表】

〔実施例１〜６，比較例１〜５〕

エポキシ当量200のエポキシ化クレゾールノボ
ラツク樹脂（表中硬化性エポキシ樹脂〔〕で示
す。〕、下記方法で得られたアリル基含有エポキシ
化ノボラツク樹脂とオルガノポリシロキサンとの
共重合体（表中共重合体〔〕で示す。）、フエノ
ール当量110のフエノールノボラツク樹脂、製造
例１〜７で得られたオルガノポリシロキサンゲル
（表中オルガノポリシロキサンゲル〔〕〜〔〕
で示す。）、トリフエニルホスフイン（表中TPP
で示す。）、１，８−ジアザビシクロウンデセン−
７（表中DBUで示す。）をそれぞれ第２表に示す
配合量で使用し、これに臭素化エポキシノボラツ
ク樹脂７部、溶融シリカ粉260部、３−グリシド
キシプロピルトリメトキシシラン1.5部、ワツク
スE1.5部、カーボンブラツク1.0部を加えて得ら
れた配合物を熱二本ロールで均一に溶融混合して
９種のエポキシ樹脂組成物（実施例１〜６、比較
例１〜３）を製造した。 なお、アリル基含有エポキシ化ノボラツク樹脂
とオルガノポリシロキサンとの共重合体は、リフ
ラツクスコンデンサー、温度計、撹拌機および滴
下ロートを具備した１の４つ口フラスコにアリ
ル基含有エポキシ樹脂120ｇ、メチルイソブチル
ケトン100ｇ、トルエン200ｇ、白金濃度２％の２
−エチルヘキサノール変性塩化白金酸溶液0.04ｇ
を入れてから撹拌、加熱し、、還流温度に達した
時点から、オルガノポリシロキサンとして下記式
(F) で表わされる化合物80ｇを滴下時間30分間にて滴
下し、滴下終了後、更に同一温度で４時間反応さ
せた後、得られた内容物を水洗し、減圧乾燥を行
なうことにより、製造され、得られたものは150
℃での溶融粘度が760cpの白黄色不透明固体であ
つた。 上記方法により得られたエポキシ樹脂組成物に
つき、上述した(イ)〜(ホ)の諸試験を行なつた。 結果を第２表に伴記する。

【表】

【表】 第２表の結果から、オルガノポリシロキサンゲ
ルを含まない比較例３のエポキシ樹脂組成物及び
稠度又は弾性率が本発明の範囲から外れたオルガ
ノポリシロキサンゲルを配合した比較例１，２の
エポキシ樹脂組成物はいずれも耐クラツク性に劣
りアルミニウム電極の変形が観察されるのに対
し、本発明のエポキシ樹脂組成物は採用した測定
条件下でクラツクの発生及びアルミニウム電極の
変形が観察されず、かつ流動性、曲げ強度や曲げ
弾性率に見られる機械的強度、膨張係数、ガラス
転移温度も実用の水準をクリアーとしていること
から本発明の効果が確認された。なお、比較例１
のエポキシ樹脂組成物においては、成形物表面に
シリコーンがにじみ出すことにより外観不良及び
マーキング不良が生じた。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (イ) 硬化性エポキシ樹脂と、 (ロ) 硬化剤と、 (ハ) 無機充填剤と、 (ニ) メチルビニルポリシロキサンもしくはメチル
   フエニルビニルポリシロキサンとメチルハイド
   ロジエンポリシロキサンもしくはメチルフエニ
   ルハイドロジエンポリシロキサンとの反応によ
   つて得られる、JIS−K2808に準じて測定した
   稠度が30〜130、弾性率が10³〜10⁵ダイン／cm²
   のオルガノポリシロキサンゲル又は該オルガノ
   ポリシロキサンゲルを形成可能なメチルビニル
   ポリシロキサンもしくはメチルフエニルビニル
   ポリシロキサンとメチルハイドロジエンポリシ
   ロキサンもしくはメチルフエニルハイドロジエ
   ンポリシロキサンとの混合物と を含有してなることを特徴とするエポキシ樹脂組
   成物。 ２ 硬化性エポキシ樹脂が置換及び非置換のノボ
   ラツク型エポキシ樹脂並びにビスフエノールＡ型
   エポキシ樹脂から選ばれる１種又は２種以上であ
   る特許請求の範囲第１項記載のエポキシ樹脂組成
   物。 ３ メチルビニルポリシロキサンもしくはメチル
   フエニルビニルポリシロキサンが両末端トリメチ
   ルシリルメチルビニルポリシロキサンもしくは両
   末端トリメチルシリルメチルビニルフエニルポリ
   シロキサンであり、メチルハイドロジエンポリシ
   ロキサンもしくはメチルフエニルハイドロジエン
   ポリシロキサンが両末端ハイドロジエンジメチル
   ポリシロキサンもしくは両末端ハイドロジエンメ
   チルフエニルポリシロキサンである特許請求の範
   囲第１項記載のエポキシ樹脂組成物。 ４ オルガノポリシロキサンゲルの配合量が硬化
   性エポキシ樹脂と硬化剤との総量100重量部当た
   り１〜50重量部である特許請求の範囲第１項乃至
   第３項のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成
   物。 ５ 無機充填剤の配合量が硬化性エポキシ樹脂と
   硬化剤との総量100重量部当たり100〜1000重量部
   である特許請求の範囲第１項乃至第４項のいずれ
   か１項に記載のエポキシ樹脂組成物。