JPS62187721A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、特に半導体装置封止用等として好適に用いら
れるエポキシ樹脂組成物に関するものである。

従　の’４１Ｕ　　び、■が解ンしようとする問題寺エ
ポキシ樹脂、硬化剤及びこれに無機充填剤を配合したエ
ポキシ樹脂組成物は、一般に他の熱硬化性樹脂に比べて
成形性、接着性、電気特性、機械的特性、耐湿性等に優
れているため、各種成形材料、粉体塗料用材料、電気絶
縁材料等として広く利用され、特に最近においては半導
体装置封止用材料として多量に使用されている。

しかしながら、従来のエポキシ樹脂組成物は、高弾性率
で可撓性に乏しいため、素子への成形、加工を行なう時
やヒートサイクル試験時においてクランクが発生し易く
、また、過大なストレスがかかって素子が変形するなど
により素子の機能低下や破損が生じ易いなどといった欠
陥を有するものであった。

これらの問題に対し、本発明者らは先に硬化性エポキシ
樹脂にオルガノポリシロキサンを配合したエポキシ樹脂
組成物（特開昭５６−１２９２４６号）、更には芳香族
重合体とオルガノポリシロキサンとからなるブロック共
重合体を添加したエポキシ樹脂組成物（特開昭５８−２
１４１７号）を提案し、エポキシ樹脂組成物の耐クラン
ク性を改善した。

上述した耐クラツク性の改善にもかかわらず、近年、益
々半導体装置封止用材料等への要求特性が厳しくなり、
現在では更に耐クランク性に優れ、かつガラス転移点が
高く、低膨張係数を有し、しかも曲げ強度を損なうこと
のないなどの特性を存する材料の開発が望まれている。

また、前記提案のエポキシ樹脂組成物に使用したシリコ
ーン変性化合物は、いずれも高価であり、このためエポ
キシ樹脂組成物、従ってこれを応用した各種成形、加工
物の価格に少なからぬ影響を与え、これらの価格の低価
格化への障害となる場合もあった。

本発明は上記事情に鑑みなされたもので、流動性及び曲
げ強度や曲げ弾性率等の機械的強度が優れている上、膨
張係数が低（てガラス転移温度が高く、かつ、耐クラツ
ク性に優れ、経済的にも有利なエポキシ樹脂組成物を提
供することを目的とする。

５　占を　゛するための　　　び 、　本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を
重ねた結果、硬化性エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充
填剤とを含有するエポキシ樹脂組成物に特定のオルガノ
ポリシロキサンゲルを含有、複合化するという簡単な方
法が有効であることを見出したものである。

即ち、上述したエポキシ樹脂組成物に反応性の官能基を
１分子中に２個以上有するオルガノポリシロキサンを配
合分散すると、ガラス転移点を低下させることなく内部
応力が低下して耐クラツク性が向上する上に、この種の
オルガノポリシロキサンは比較的安価であって経済的に
有利なエポキシ樹脂組成物が得られるものであるが、こ
の方法は配合したオルガノポリシロキサンがエポキシ樹
脂組成物の表面や、エポキシ樹脂組成物を用いて半導体
装置の封止を行なった場合にリードフレームとの界面に
移行してマーキング不良や密着不良を引き起すなどの弊
害が生じる。更に、エポキシ樹脂組成物が未硬化状態で
長期に亘って保存される場合にも同様のオルガノポリシ
ロキサンの移行やシリコーン分散粒子の凝集を起して著
しく分散度が変化するため、硬化後本来の機能が得られ
にくいといった問題も生じる。

これに対し、このようなオルガノポリシロキサンを反応
させ、わずかに架橋せしめて特定範囲の稠度と弾性率、
即ちＪＩＳ−に２８０８に準じて測定した稠度が３０〜
１３０、弾性率が１０３〜１０５ダイン／　ｅｌｍ　”
の低架橋状態のオルガノポリシロキサンゲルをエポキシ
樹脂組成物に配合し分散すると、この種のオルガノポリ
シロキサンゲルはエポキシ樹脂組成物中で移行せず、し
かも耐クラツク性の向上が図られる上、通常のシリコー
ンゴム系化合物を配合した場合に観察されるエポキシ樹
脂組成物の流動性や分散状態の劣化が起こらず、このた
めエポキシ樹脂組成物を応用した各種成形、加工が比較
的容易に行ない得ることを知見し、本発明を完成するに
至ったものである。

従って、本発明は、硬化性エポキシ樹脂と、硬化剤と、
無機充填剤とを含有するエポキシ樹脂組成物に対し、Ｊ
ＩＳ−に２８０８に準じて測定した稠度が３０〜１３０
、弾性率が１０３〜１０５ダイン／ｃｔｎ２のオルガノ
ポリシロキサンゲルを配合したエポキシ樹脂組成物又は
該オルガノポリシロキサンゲルを形成可能なオルガノポ
リシロキサン組成物を含有するエポキシ樹脂組成物を提
供するものである。

以下、本発明を更に詳しく説明する。

まず、本発明のエポキシ樹脂組成物を構成する硬化性エ
ポキシ樹脂は１分子中に２個以上のエポキシ基を有する
エポキシ樹脂であって、このエポキシ樹脂は後述する各
種硬化剤により硬化し得るものであれば分子構造、分子
量等に制限はなく、従来から知られている種々のものを
使用することができ、具体的には例えばエピクロルヒド
リンとビスフェノールＡをはじめとする各種ノボラック
樹脂から合成されるノボラック型エポキシ樹脂、ビスフ
ェノールＡ型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂あるい
は塩素や臭素原子等のハロゲン原子を導入した置換エポ
キシ樹脂などが挙げられ、中でも置換又は非置換のノボ
ラック型エポキシ樹脂及びビスフェノールＡ型エポキシ
樹脂が好適である。

なお、上記エポキシ樹脂の使用に際して、モノエポキシ
化合物を適宜併用することは差支えなく、このモノエポ
キシ化合物としてはスチレンオキシド、シクロヘキセン
オキシド、プロピレンオキシド、メチルグリシジルエー
テル、エチルグリシジルエーテル、フェニルグリシジル
エーテル、アリルグリシジルエーテル、オクチレンオキ
シド、ドデセンオキシドなどが例示される。上記エポキ
シ樹脂は、その使用にあたっては必ずしも１種類のみの
使用に限定されるものではなく、２種もしくはそれ以上
を混合して使用してもよい。

また、硬化剤としてはジアミノジフェニルメタン、ジア
ミノジフェニルスルホン、メタフェニレンジアミン等に
代表されるアミン系硬化剤、無水フタル酸、無水ピロメ
リット酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸等の酸
無水物系硬化剤、あるいはフェノールノボラック、クレ
ゾールノボラック等の１分子中に２個以上の水酸基を有
するフェノールノボラック硬化剤等が例示される。

更に、本発明においては上記した硬化剤とエポキシ樹脂
との反応を促進させる目的で各種硬化促進剤、例えばイ
ミダゾールあるいはその誘導体、三級アミン系誘導体、
ホスフィン系誘導体、シクロアミジン誘導体等を併用す
ることは何ら差支えない。

なお、前記硬化剤の使用量は通常使用される量であり、
硬化促進剤の配合量も通常の範囲とすることができる。

本発明において使用される無機充填剤は、エポキシ樹脂
と硬化剤の総ｆｉ１００重量部に対し１００重量部未満
では得られるエポキシ樹脂組成物の膨張係数が大きく耐
クラツク性などの物性面でも満足する結果が得られない
場合が生じ、一方１０００重量部を越えると流動性が悪
くなり、無機充填剤の分散が困難となる場合があるので
、１００〜１０００重量部とすることが好ましく、より
好ましくは２５０〜７５０重量部である。なお、無機充
填剤の種類、単独使用あるいは複数種の併用等に制限は
なく、エポキシ樹脂組成物の目的、用途等に応じて適宜
選択され、例えば結晶性シリカ、非結晶性シリカ等の天
然シリカ、合成高純度シリカ、合成球状シリカ、タルク
、マイカ、窒化珪素、炭化珪素、窒化アルミニウム、ポ
ロンナイトライド、アルミナなどから選ばれる１種又は
２種以上を使用することができる。

本発明のエポキシ樹脂組成物に配合されるオルガノポリ
シロキサンゲルは、上述したように１分子中に少なくと
も２個以上の反応性の官能基を有するオルガノポリシロ
キサンを反応させ、わずかに架橋−１士しめて得られる
低架橋状態のオルガノポリシロキサンであって、そのＪ
ＩＳ−に２８０８に準じて測定した稠度が３０〜１３０
かっ弾性率が１０３〜１０５ダイン／ｃｆｆｌｚである
ものである。オルガノポリシロキサンゲルの稠度が３０
未満の場合、あるいは弾性率が１０３ダイン／　ｃｍ　
２未満の場合には、このオルガノポリシロキサンゲルを
配合したエポキシ樹脂組成物の流動性には好ましい結果
を与えるものの、硬化後のエポキシ樹脂組成物のシール
特性、印刷特性に不具合が生じ易く、また機械的強度の
劣化が起るなどするために実用的でない。（ｔｔｒ方、
オルガノポリシロキサンゲルの稠度が１３０を越える場
合、あるいは弾性率が１０’ダイン／　ｃｍ　”を越え
る場合には、いずれもこのオルガノポリシロキサンゲル
を配合したエポキシ樹脂組成物の流動性、分散性の低下
を招き、また、硬化後のエポキシ樹脂組成物の応力低下
に十分な硬化を与えることができず、このため耐クラツ
ク性も改博し得ないなどの点で本発明の目的に対し不適
である。

ここで、本発明のエポキシ樹脂組成物に配合されるオル
ガノポリシロキサンゲルは、１分子中に少なくとも２個
以上の反応性の官能基を有するオルガノポリシロキサン
に、架橋剤と、必要に応じて白金、硫酸、塩酸、苛性カ
リ、テトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド、テ
トラブチルホスホニウムハイドロオキサイド、ホスホニ
トリルクロライド等の公知の触媒の１種又は２種以上を
適量含有するオルガノポリシロキサン組成物を反応硬化
させることにより得ることができる。

こうしたオルガノポリシロキサンゲルを得るためのオル
ガノポリシロキサンとしては、１分子中に少なくとも２
個以上の反応性の官能基を有するものであれば特に制限
はないが、例えば、下記一般式（１） ％式％（１） （但し、式中Ｒは水素又は置換もしくは非置換の１価炭
化水素基を表わし、ａは１．５〜２．０５である。） で示され、反応性の官能基としてビニル基、アミノプロ
ピル基、グリシドキシプロビル基、メルカプトプロピル
基などの１種又は２種以上を１分子中に少なくとも２個
以上有するオルガノポリシロキサンが挙げられ、具体的
には以下の式■〜■ＭｅｚＳｉＯ＋ｚｚ　　　　　　　
　　　　　　００．”、■（以下、Ｍと略称する。） Ｍｅ２ＳｉＯ・・・・・・■ （以下、Ｄと略称する。） １１Ｍｔ４ｓｉＯ＋ｚｚ　　　　　　　　　　　　　０
．’　４０．■（以下、Ｍｌ＋と略称する。） （ＣＨｚ　＝ＣＨ）ＭｅＳｉＯ＝−■ （以下、ＤＶと略称する。） φ２ＳｉＯ・・・・・・■ （以下、Ｄφと略称する。） （ＣＨｚ−Ｃ８）ＭｅｚＳｉＯ＋７＝　　　　　　　　
　　　　”’　・・’■（以下、ＭＶと略称する。） ＭｅＳｉＯｓｚ□　　　　　　　　　　　　・・・・・
・■（以下、Ｔと略称する。） ＮＨ２ＣＨｚＣｔｌｚ　・Ｍｅ２ＳｉＯ＋ｚｚ　　　　
　　　”’−■（以下、ＭＮと略称する。） （以下、Ｄ′と略称する。） で表わされるオルガノシロキサンの２種以上を結合単位
として、各オルガノシロキサン結合単位が以下の比率（
モル％）で結合したオルガノポリシロキサン（１１〜（
７〕 オルガノポリシロキサン（１） Ｍ　：　Ｄｖ：　Ｄ＝０．８　：　１．６　：　９７．
６オルガノポリシロキサン（２） ＭＵＭｖ：Ｔ：Ｄ　＝４．０３：　０．７５：　５．６
２：　　８９．６０オルガノポリシロキサン（３） Ｍ：　Ｄ’：　Ｄ４：Ｄ＝０．８：　　１．６：　　１
．６：　　９６．０オルガノポリシロキサン（４） Ｍ’：Ｄ＝１０：９０ オルガノポリシロキサン（５） ＭＡＤ’　　：Ｄ＝２０：３０：５０ オルガノポリシロキサン（６） ＭＮ：Ｄ＝１０：９０ オルガノポリシロキサン（７） Ｍ　：Ｄｆ：　Ｄ＝０．８　：　１．６　：　９７．６
などの１種又は２種以上が使用し得る。

また、本発明に係るオルガノポリシロキサンゲルを得る
ための架橋剤としては、上述したオルガノポリシロキサ
ンの有する反応性の官能基と反応して架橋し得る化合物
であれば特に制限はないが、例えば、活性水素を２個以
上有するオルガノポリシロキサンが挙げられる。

とりわけ本発明に係るオルガノポリシロキサンゲルを得
るためのオルガノポリシロキサンと架橋剤との組合せと
しては、オルガノポリシロキサンとして上述したオルガ
ノポリシロキサン（１１〜（３）の様なメチルビニルポ
リシロキサンを用い、これに架橋剤としてメチルハイド
ロジエンオルガノポリシロキサンを用いたものが好適で
あり、更にこれらメチルビニルポリシロキサンとメチル
ハイドロジエンポリシロキサンとを白金触媒存在下で反
応して得られたオルガノポリシロキサンゲルが、本発明
に係るオルガノポリシロキサンゲルとして好適に使用し
得るものである。

中でも、メチルビニルポリシロキサンとして両末端トリ
メチルシリルメチルビニルポリシロキサン及び／又は両
末端トリメチルシリルメチルビニルフェニルポリシロキ
サンを用い、メチルハイドロジエンポリシロキサンとし
て両末端ハイドロジエンジメチルポリシロキサン及び／
又は両末端ハイドロジエンメチルフェニルポリシロキサ
ンを用いたものが本発明の目的に対しより好適である。

なお、本発明に係るオルガノポリシロキサンゲルを得る
ためのオルガノポリシロキサンと架橋剤との配合量は、
架橋剤として上述したメチルハイドロジエンポリシロキ
サンを用いた場合においては両者を任意の割合で配合し
得、特に制限はないが、両者の反応性の官能基数がほぼ
等しい割合となるように調製することが好ましい。

また、本発明に係るオルガノポリシロキサンゲルの配合
量は、本発明の目的を効果的に発揮するために硬化性エ
ポキシ樹脂と硬化剤との総量１００重量部当り１〜５０
重量部、特に５〜３０重量部とすることが好ましく、上
記配合量が１重量部未満の場合には目的とする耐クラツ
ク性の向上に寄与するに十分な応力低下を付与すること
が難しく、また、５０重量部を越える場合には、硬化後
のエポキシ樹脂組成物の機械的強度が低下する傾向を示
し、いずれの場合にも本発明の目的に対して好ましくな
い。

本発明のエポキシ樹脂組成物には、更に必要によりその
目的、用途などに応じ、各種の添加剤を配合することが
できる。例えば接着性向上のための炭素官能性シラン、
ワックス類、ステアリン酸などの脂肪酸及びその金属塩
等の離型剤、カーボンブラック等の顔料、染料、酸化防
止剤、離燃化剤、Ｔ−グリシドキシプロビルトリメトキ
シシラン等の表面処理剤、その他の添加剤を配合するこ
とは差支えない。

本発明のエポキシ樹脂組成物の製造方法について特に制
限はないが、以下の（ｉ）〜（ｉｖ）の製造方法が好適
に採用し得る。

（ｉ）硬化性エポキシ樹脂、硬化剤、無機充填剤等のエ
ポキシ樹脂組成物に直接、オルガノポリシロキサン、架
橋剤及びこれらの反応触媒を混練して、エポキシ樹脂組
成物の硬化と同時にオルガノポリシロキサンゲルをも反
応形成するようにする方法。

（ｉｉ）溶液中でオルガノポリシロキサンと架橋剤とか
ら必要により触媒の存在下でオルガノポリシロキサンゲ
ルを反応形成した後、溶剤を留去したものをエポキシ樹
脂組成物に配合し、混練する方法。

（ｉｉｉ　）オルガノポリシロキサンと架橋剤とにシリ
カ等の無機充填剤を加え、必要により触媒の存在下にお
いて、溶液中で攪拌混合することなどしてオルガノポリ
シロキサンゲルを反応形成させる共に、これを無機充填
剤に吸着させ、得られたオルガノポリシロキサンゲルを
吸着した無機充填剤を硬化性エポキシ樹脂、硬化剤等の
エポキシ樹脂組成物に配合し混練する方法。

（ｉｖ）上記（ｉ　）　〜（ｉｉｉ）の併用、例えば（
ｉｉｉ　）の製造方法に従った製造過程で得られたオル
ガノポリシロキサンゲル吸着の無機充填剤を用い、更に
（ｉ）及び／又は（ｉｉ）の方法に従ってエポキシ樹脂
組成物を得る方法。

なお、本発明のエポキシ樹脂組成物は、その製造に際し
、上述した成分の所定量を均一に攪拌、混合し、予め７
０〜９５℃に加熱しであるニーダ−、ロール、エクスト
ルーダーなどで混練、冷却し、粉砕するなどの方法で得
ることができる。なお、成分の配合順序に特に制限はな
い。

本発明のエポキシ樹脂組成物は、成形材料、粉体塗装用
材料として好適に使用し得るほか、ＩＣ１ＬＳＩ　、ｌ
−ランリスク、サイリスク、ダイオード等の半導体装置
の封止用、プリント回路板の製造などにも有効に使用で
きる。

なお、半導体装置の封止を行なう場合は、従来より採用
されている成形法、例えばトランスファ成形、インジェ
クション成形、注型法などを採用して行なうことができ
る。この場合、エポキシ樹脂組成物の成形温度は１５０
〜１８０℃、ポストキュアーは１５０〜１８０℃で２〜
１６時間行うことが好ましい。

光皿皇効米 以上説明したように本発明のエポキシ樹脂組成物は、硬
化性エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填剤と、ＪＩＳ
−に２８０８に準じて測定した稠度が３０〜１３０、弾
性率が１０″〜１０Ｓダイン／ｃ＋ｎ”のオルガノポリ
シロキサンゲル又は該オルガノポリシロキサンゲルを形
成可能なオルガノポリシロキサン組成物を含有させたこ
とにより、流動性及び曲げ強度や曲げ弾性率等の機械的
強度を損なうことなく、膨張係数が低くてガラス転移温
度が高く、しかも耐クラツク性に優れまた半導体装ヱの
封止に用いた場合アルミニウム電極の変形量が小さい上
、経済的にも有利であり、このため半導体装置封止用等
として好適に用いられるエポキシ樹脂組成物が得られる
ものである。

以下、実施例と比較例を示し、本発明を具体的に説明す
るが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない
。

なお、実施例と比較例を示すのに先立ち、実施例及び比
較例中にて採用した以下の（イ）〜（ホ）の測定項目及
びその測定方法及びオルガノポリシロキサンゲルの製造
例を示す。

（イ）スパイラルレフロー直 ＥＭＭＩ規格に準じた金型を使用して、１７５℃。

７０ｋｇ／ａｍ”の条件で測定した。

（ロ）貝Ｕえ的ｆｉ直−（曲げ強度　び曲げ弾性力）Ｊ
ＩＳ−Ｋ６９１１に準じて１７５℃、　　７　Ｑ　ｋｇ
／ｃｍ”　。

成形時間２分の条件で１１０Ｘ４Ｘ１００１の抗折棒を
成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーしたものにつ
いて測定した。

（ハ）′−、ガラス″：庁 ４龍φＸ１５ｍの試験片を用いて、ディラドメーターに
より毎分５℃の速さで昇温した時の値を測定した。

（ニ）旦９５ヱ又性 ９、　ＯＸ　４．５　Ｘ　０．５　ｍの大きさのシリコ
ンチップを１４ＰｒＮ−ＩＣフレーム（４２７０イ）に
接着し、これにエポキシ樹脂組成物を成形条件１８０℃
×２分で成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーした
後、−１９６℃×１分〜２６０℃×３０秒の熱サイクル
を繰返して加え、５０サイクル後の樹脂クラック発生率
を測定した。（ｎ＝５０）（ホ）アルミニウム電極の・
３゜ ３、４　ｘ　１０．２　ｘ　０．３龍の大きさのシリコ
ンチップ上にアルミニウム電極を蒸着した変形量測定素
子を１４ＰｒＮ−ＩＣフレーム（４２７０イ）にボンデ
ィングし、これにエポキシ樹脂組成物を成形条件１８０
℃×２分で成形し、１８０℃で４時間ポストキュアーし
た後、−１９６℃×１分〜１５０℃×１分の熱サイクル
を繰返して加え、２００サイクル後のアルミニウム電極
の変形量を調べた。

（ｎ＝３） 〔製造例１〜７〕 オルガノポリシロキサンとして下記式（Ａ）〜（Ｅ）＜
　　　　　　　　ＩＥ　　　　　　　　　　　（Ｊ　　
　　　　　　ロ　　　　　　　（３）で表わされる化合
物を第１表に示す割合で配合し、これに白金濃度１０ｐ
ｐｍの白金触媒２−エチルヘキサノール変性塩化白金酸
を加えてから１５０　’Ｃで３０分間加熱してオルガノ
ポリシロキサンを製造した。

得られたオルガノポリシロキサンゲルにつき、ＪＩＳ−
に２８０８に準じて１７４インチミクロ稠度計で稠度を
測定し、また、粘弾性スペクトロメータで弾性率を測定
した。

測定結果を第１表に伴記する。

〔実施例１〜８．比較例１〜５〕 エポキシ当量２００のエポキシ化クレゾールノボラック
樹脂（表中硬化性エポキシ樹脂ＣＩ）で示す。）、下記
方法で得られたアリル基含有エポキシ化ノボラック樹脂
とオルガノポリシロキサンとの共重合体（表中共重合体
（ｎ）で示す、）、フェノール当ｆｆ１ｌｌＯのフェノ
ールノボラック樹脂、製造例１〜７で得られたオルガノ
ポリシロキサンゲル（表中オルガノポリシロキサンゲル
（１）〜〔■〕で示す、）、トリフェニルホスフィン（
表中ＴＰＰで示す。’）　、１．８−ジアザビシクロウ
ンデセン−７（表中ＯＢＵで示す、）をそれぞれ第２表
に示す配合量で使用し、これに臭素化エポキシノボラッ
ク樹脂７部、溶融シリカ粉２６０部、３−グリシドキシ
プロビルトリメトキシシラン１．５部、ワックス８１．
５部、カーボンブラック１．０部を加えて得られた配合
物を熱二本ロールで均一に溶融混合して１１種のエポキ
シ樹脂組成物（実施例１〜８、比較例１〜３）を製造し
た。

なお、アリル恭含有エポキシ化ノボランク樹脂とオルガ
ノポリシロキサンとの共重合体は、リフランクスコンデ
ンサー、温度計、攪拌機および滴下ロートを具備した１
１の４つロフラスコにアリル基含有エポキシ樹脂１２０
ｇ、メチルイソブチルケトン１００ｇ、トルエン２００
　ｇ、白金濃度２％の２−エチルヘキサノール変性塩化
白金酸溶液　０．０４ｇを入れてから攪拌、加熱し、還
流温度に達した時点から、オルガノポリシロキサンとし
て下記式（Ｆ） で表わされる化合物８０ｇを滴下時間３０分間にて滴下
し、滴下終了後、更に同一温度で４時間反応させた後、
得られた内容物を水洗し、減圧乾燥を行なうことにより
、製造され、得られたものは１５０℃での溶融粘度が７
６０ｃｐの白黄色不透明固体であった。

上記方法により得られたエポキシ樹脂組成物につき、上
述した（イ）〜（ホ）の諸試験を行なった。

結果を第２表に伴記する。

第２表の結果から、オルガノポリシロキサンゲルを含ま
ない比較例３のエポキシ樹脂組成物及び稠度又は弾性率
が本発明の範囲から外れたオルガノポリシロキサンゲル
を配合した比較例１．２のエポキシ樹脂組成物はいずれ
も耐クラツク性に劣りアルミニウム電極の変形が観察さ
れるのに対し、本発明のエポキシ樹脂組成物は採用した
測定条件下でクランクの発生及びアルミニウム電極の変
形が観察されず、かつ流動性、曲げ強度や曲げ弾性率に
見られる機械的強度、膨張係数、ガラス転移温度も実用
の水準をクリアーしていることから本発明の効果が確認
された。なお、比較例１のエポキシ樹脂組成物において
は、成形物表面にシリコーンかにじみ出すことにより外
観不良及びマーキング不良が生じた。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、硬化性エポキシ樹脂と、硬化剤と、無機充填剤と、
   ＪＩＳ−Ｋ２８０８に準じて測定した稠度が３０〜１３
   ０、弾性率が１０＾３〜１０＾５ダイン／ｃｍ＾２のオ
   ルガノポリシロキサンゲル又は該オルガノポリシロキサ
   ンゲルを形成可能なオルガノポリシロキサン組成物を含
   有してなることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。 ２、硬化性エポキシ樹脂が置換及び非置換のノボラック
   型エポキシ樹脂並びにビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
   から選ばれる１種又は２種以上である特許請求の範囲第
   １項記載のエポキシ樹脂組成物。 ３、オルガノポリシロキサンゲルがメチルビニルポリシ
   ロキサンとメチルハイドロジエンポリシロキサンとを反
   応して得られたものである特許請求の範囲第１項又は第
   ２項記載のエポキシ樹脂組成物。 ４、メチルビニルポリシロキサンが両末端トリメチルシ
   リルメチルビニルポリシロキサン及び／又は両末端トリ
   メチルシリルメチルビニルフェニルポリシロキサンであ
   り、メチルハイドロジエンポリシロキサンが両末端ハイ
   ドロジエンジメチルポリシロキサン及び／又は両末端ハ
   イドロジエンメチルフェニルポリシロキサンである特許
   請求の範囲第３項記載のエポキシ樹脂組成物。 ５、オルガノポリシロキサンゲルの配合量が硬化性エポ
   キシ樹脂と硬化剤との総量１００重量部当り１〜５０重
   量部である特許請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか
   １項に記載のエポキシ樹脂組成物。 ６、無機充填剤の配合量が硬化性エポキシ樹脂と硬化剤
   との総量１００重量部当り１００〜１０００重量部であ
   る特許請求の範囲第１項乃至第５項のいずれか１項に記
   載のエポキシ樹脂組成物。