JPH0352781B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0352781B2 JPH0352781B2 JP58212429A JP21242983A JPH0352781B2 JP H0352781 B2 JPH0352781 B2 JP H0352781B2 JP 58212429 A JP58212429 A JP 58212429A JP 21242983 A JP21242983 A JP 21242983A JP H0352781 B2 JPH0352781 B2 JP H0352781B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- ethylene
- weight
- parts
- less
- astm
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明は腰が強く透明性に優れたフイルムに好
適なポリエチレン組成物に関する。 ポリエチレンのうち高密度ポリエチレンは結晶
化度が高いので、剛性が高く腰の強いフイルムが
得られるものの、透明性は悪くて包装商品として
の用途が制限される結果になつている。一方低密
度ポリエチレンは結晶化度が高密度ポリエチレン
に比べれば低いので透明性には優れるが、剛性に
乏しくフイルムを成形した場合には薄肉化が難し
い。近年省資源、省エネルギーの波が包装業界に
も反映して、包装に使用するフイルムにも透明性
に優れた腰の強い薄肉フイルムが求められてい
る。とくにフイルム用途に大きな勢力を有するポ
リエチレンに、この要望が高く、各樹脂メーカー
ともこれに答えるべく研究を重ねている。しかし
前述したように、高密度ポリエチレン、低密度ポ
リエチレンともそれぞれ問題点を有しており、
中々要望されるような性質を有するポリエチレン
を提供することが難かしい。 本発明はかかる要望を満たすポリエチレンの一
種を提供するものであつて、とくに空冷インフレ
ーシヨンフイルム分野に好適なポリエチレンに関
する。 すなわち本発明は、 〔〕 次の(A)〜(C)の性質を有するエチレン重合体
またはエチレン・α−オレフイン共重合体70な
いし95重量部、 (A) ASTM Ｄ 1505の測定方法に基づく密度
が0.94ｇ／cm3以上、 (B) ASTM Ｄ 1238Eの測定方法に基づくメ
ルトフローインデツクスが１ｇ／10min以
下、 (C) ASTM Ｄ 1238Eの測定方法に基づくメ
ルトフローインデツクスとASTM Ｄ
1238Fの測定方法に基づくメルトフローイン
デツクスの比HLMI／MIが40以下、 〔〕 低密度ポリエチレン、酢酸ビニル含量が20
重量％以下のエチレン・酢酸ビニル共重合体、
アイオノマーおよびエチレン・α−オレフイン
共重合体からなる群より選ばれた少なくとも１
種を５ないし30重量部（但し＋は100重量
部である）、 〔〕 アルキルスルホン酸またはアルキルベンゼ
ンスルホン酸から選ばれるスルホン酸のマグネ
シウム塩またはカルシウム塩の少なくとも１種
を0.01ないし５重量部、 さらに必要に応じてジベンジリデンソルビトー
ルまたはその核置換体から選ばれた少なくとも１
種が0.05ないし0.5重量部からなることを特徴と
するポリエチレン組成物を提供するものである。 本発明の第１成分は、密度が0.94ｇ／cm3以上、
好ましくは0.95ｇ／cm3以上で、メルトフローイン
デツクス（以下MIと略称する）が１ｇ／10min
以下、好ましくは0.8ｇ／10min以下、HLMI／
MIが40以下、好ましくは35以下のエチレン単独
重合体またはエチレンと炭素数３ないし12のα−
オレフイン、たとえばプロピレン、１−ブテン、
１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘ
キセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテ
ン、１−オクテンとの共重合体が好ましい。密度
はASTM Ｄ 1505の密度勾配管法による測定に
より求め、MIはASTM Ｄ 1238E（温度190℃、
荷重2.16Kg）での測定により求め、またHLMI／
MIはASTM Ｄ 1238F（温度190℃、荷重21.6
Kg）での測定により求めたHLMIと上記のMIと
の比で求めたものである。前述の範囲外をエチレ
ン単独重合体またはエチレン・α−オレフイン共
重合体を用いても、剛性、腰の強さ、インフレー
シヨン成形時のバルブ安定性に優れたポリエチレ
ン組成物は得られない。 本発明の第２成分は第１成分の欠点である衝撃
強度や透明性を補うものであつて、第１成分より
融点が低く相溶性が優れかつ屈折率が近似してい
る化合物であつて、具体的には密度0.935ｇ／cm3
以下、MI5.0ｇ／10min以下の高圧法低密度ポリ
エチレン、酢酸ビニル含有20重量％以下、MI5
ｇ／10min以下のエチレン・酢酸ビニル共重合
体、アイオノマーまたは密度0.85ないし0.935
ｇ／cm3、MI5.0ｇ／10min以下のエチレンと少割
合の炭素原子数３ないし18のα−オレフインとの
共重合体から選ばれる少なくとも１種以上の化合
物を選択することができる。 これらの中ではエチレン・α−オレフイン共重
合体が好ましく、とくに密度0.85ないし0.91ｇ／
cm3MI5.0ｇ／10min以下、Ｘ線による結晶化度が
20％以下のエチレン・α−オレフイン共重合体が
好ましく、さらに好ましくはエチレンと炭素数６
ないし16のα−オレフインとの共重合体であつ
て、エチレン含量が75ないし95モル％、密度が
0.85ないし0.91ｇ／10min、MI4.0ｇ／10min以
下、GPC法による重量平均分子量ｗと数平均
分子量ｎとの比ｗ／ｎが４以下、Ｘ線によ
る結晶化度が20％以下のエチレン・α−オレフイ
ン共重合体が本発明においては好適である。これ
ら前掲のポリマーの配合割合は、剛性、腰の強
さ、耐衝撃性、成形加工性などのバランス面から
第２成分が５ないし30重量部で、かつ第１成分と
第２成分の合計量が100重量部になるような割合
で使用する。 本発明の第３成分は、フイルム成形時の成形加
工性を改良して平滑な面のフイルムを製造させ、
結果的に透明性に優れたフイルムにするために必
要な成分である。具体的にはアルキルスルホン酸
またはアルキルベンゼンスルホン酸から選ばれた
スルホン酸のマグネシウム塩またはカルシウム塩
である。アルキルスルホン酸の炭素数は好ましく
は８ないし30、とくに10ないし25が好適であり、
一方アルキルベンゼンスルホン酸のアルキル基の
炭素数は４ないし30、とくに８ないし15が好適で
ある。本発明に用いるときにはこれらのスルホン
酸化合物のマグネシウム塩またはカルシウム塩の
形で使用する。他の金属塩の形、すなわちリチウ
ム塩、ナトリウム塩あるいはカリウム塩の形では
吸湿性があるので、成形加工時に発泡があつてう
まく成形できなかつたりする。本発明の第３成分
の使用割合第１成分と第２成分の合計量（100重
量部）に対して0.01ないし５重量部、とくには
0.05ないし２重量部が好ましい。前記の範囲外の
使用は、インフレーシヨン成形時のバブル安定性
を損なつたり、印刷性、ヒートシール性、透明性
を悪くしたりする。 本発明においては上記〔〕〜〔〕のほかに
さらに透明性を上げるため、第４成分としてジベ
ンジリデンソルビトールまたはその核置換体を配
合してもかまわない。ジベンジリデンソルビトー
ルはＤ体、Ｌ体またはラセミ体のいずれでもよ
く、またジベンジリデンソルビトールの核置換体
としては、アルキル基；たとえばメチル基、エチ
ル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基な
ど、またはアルコキシ基；たとえばメトキシ基、
エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基など、あ
るいは塩素などのハロゲンで核置換された誘導体
が挙げられる。またこの核置換されたジベンジリ
デンソルビトールは、オルト位、メタ位あるいは
パラ位のいずれの位置に置換されていてもよい。
これらのジベンジリデンソルビトールまたはその
核置換体は、１種または２種以上を〔〕＋〔〕
100重量部に対して0.01ないし１重量部、とくに
0.05ないし0.5重量部配合する。 本発明のポリエチレン組成物を得るには、前述
の第１成分〜第３成分および必要に応じてジベン
ジリデンソルビトールまたはその核置換体をリボ
ンブレンダー、タンブラーブレンダー、ヘンシエ
ルミキサーなどで混合する方法、あるいは混合後
押出機、バンバリーミキサー、二本ロールなどで
溶融混合する方法が例示できる。 また本発明の組成物には、このほかに公知の
種々の配合剤、たとえば耐熱安定剤、耐候安定
剤、帯電防止剤、防曇剤、アンチブロツキング
剤、顔料、染料、無機または有機の充填剤などを
配合してもよい。 このようにして得られる本発明の組成物は、剛
性があつて腰が強く、耐衝撃性、成形加工性にも
優れ、かつ透明性もよいので、フイルムの薄肉化
することができて包装分野の展開が期待できる。 以下、本発明の実施例を用いて説明するが、本
発明はその目的が損なわれない限りこれらの例に
制約されるものではない。 実施例 １〜10 MI0.45ｇ／10min（ASTM Ｄ 1238E）、密度
0.965ｇ／cm3（ASTM Ｄ 1505）、HLMI／MI28
の高密度ポリエチレン90重量部に第１表に示すポ
リマーを10重量部、第２表に示す配合物を配合
し、エンシエルミキサーで混合後、20mmφ押出機
にて造粒した。得られたペレツトをダイグリツプ
径75min、リツプクリアランス1.2mmのインフレ
ーシヨンダイを取付けた50mmφ押出機を用いて
200℃、膨比4.0の条件でフイルムを成形し、折径
480mm、厚み20μのフイルムを得た。得られたフ
イルムの物性を第２表に示す。尚物性の測定は以
下に示す方法にて行つた。 霞度（Haze）：ASTM Ｄ 1003−52（％） インパクト強度：東洋精機製作所製フイルムイン
パクトテスターを用いて、23℃、衝撃球直径１
インチを用いて測定 ヤング率：JIS Ｋ 6781に準じ、初期勾配より算
出した縦、横方向の平均値
適なポリエチレン組成物に関する。 ポリエチレンのうち高密度ポリエチレンは結晶
化度が高いので、剛性が高く腰の強いフイルムが
得られるものの、透明性は悪くて包装商品として
の用途が制限される結果になつている。一方低密
度ポリエチレンは結晶化度が高密度ポリエチレン
に比べれば低いので透明性には優れるが、剛性に
乏しくフイルムを成形した場合には薄肉化が難し
い。近年省資源、省エネルギーの波が包装業界に
も反映して、包装に使用するフイルムにも透明性
に優れた腰の強い薄肉フイルムが求められてい
る。とくにフイルム用途に大きな勢力を有するポ
リエチレンに、この要望が高く、各樹脂メーカー
ともこれに答えるべく研究を重ねている。しかし
前述したように、高密度ポリエチレン、低密度ポ
リエチレンともそれぞれ問題点を有しており、
中々要望されるような性質を有するポリエチレン
を提供することが難かしい。 本発明はかかる要望を満たすポリエチレンの一
種を提供するものであつて、とくに空冷インフレ
ーシヨンフイルム分野に好適なポリエチレンに関
する。 すなわち本発明は、 〔〕 次の(A)〜(C)の性質を有するエチレン重合体
またはエチレン・α−オレフイン共重合体70な
いし95重量部、 (A) ASTM Ｄ 1505の測定方法に基づく密度
が0.94ｇ／cm3以上、 (B) ASTM Ｄ 1238Eの測定方法に基づくメ
ルトフローインデツクスが１ｇ／10min以
下、 (C) ASTM Ｄ 1238Eの測定方法に基づくメ
ルトフローインデツクスとASTM Ｄ
1238Fの測定方法に基づくメルトフローイン
デツクスの比HLMI／MIが40以下、 〔〕 低密度ポリエチレン、酢酸ビニル含量が20
重量％以下のエチレン・酢酸ビニル共重合体、
アイオノマーおよびエチレン・α−オレフイン
共重合体からなる群より選ばれた少なくとも１
種を５ないし30重量部（但し＋は100重量
部である）、 〔〕 アルキルスルホン酸またはアルキルベンゼ
ンスルホン酸から選ばれるスルホン酸のマグネ
シウム塩またはカルシウム塩の少なくとも１種
を0.01ないし５重量部、 さらに必要に応じてジベンジリデンソルビトー
ルまたはその核置換体から選ばれた少なくとも１
種が0.05ないし0.5重量部からなることを特徴と
するポリエチレン組成物を提供するものである。 本発明の第１成分は、密度が0.94ｇ／cm3以上、
好ましくは0.95ｇ／cm3以上で、メルトフローイン
デツクス（以下MIと略称する）が１ｇ／10min
以下、好ましくは0.8ｇ／10min以下、HLMI／
MIが40以下、好ましくは35以下のエチレン単独
重合体またはエチレンと炭素数３ないし12のα−
オレフイン、たとえばプロピレン、１−ブテン、
１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘ
キセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテ
ン、１−オクテンとの共重合体が好ましい。密度
はASTM Ｄ 1505の密度勾配管法による測定に
より求め、MIはASTM Ｄ 1238E（温度190℃、
荷重2.16Kg）での測定により求め、またHLMI／
MIはASTM Ｄ 1238F（温度190℃、荷重21.6
Kg）での測定により求めたHLMIと上記のMIと
の比で求めたものである。前述の範囲外をエチレ
ン単独重合体またはエチレン・α−オレフイン共
重合体を用いても、剛性、腰の強さ、インフレー
シヨン成形時のバルブ安定性に優れたポリエチレ
ン組成物は得られない。 本発明の第２成分は第１成分の欠点である衝撃
強度や透明性を補うものであつて、第１成分より
融点が低く相溶性が優れかつ屈折率が近似してい
る化合物であつて、具体的には密度0.935ｇ／cm3
以下、MI5.0ｇ／10min以下の高圧法低密度ポリ
エチレン、酢酸ビニル含有20重量％以下、MI5
ｇ／10min以下のエチレン・酢酸ビニル共重合
体、アイオノマーまたは密度0.85ないし0.935
ｇ／cm3、MI5.0ｇ／10min以下のエチレンと少割
合の炭素原子数３ないし18のα−オレフインとの
共重合体から選ばれる少なくとも１種以上の化合
物を選択することができる。 これらの中ではエチレン・α−オレフイン共重
合体が好ましく、とくに密度0.85ないし0.91ｇ／
cm3MI5.0ｇ／10min以下、Ｘ線による結晶化度が
20％以下のエチレン・α−オレフイン共重合体が
好ましく、さらに好ましくはエチレンと炭素数６
ないし16のα−オレフインとの共重合体であつ
て、エチレン含量が75ないし95モル％、密度が
0.85ないし0.91ｇ／10min、MI4.0ｇ／10min以
下、GPC法による重量平均分子量ｗと数平均
分子量ｎとの比ｗ／ｎが４以下、Ｘ線によ
る結晶化度が20％以下のエチレン・α−オレフイ
ン共重合体が本発明においては好適である。これ
ら前掲のポリマーの配合割合は、剛性、腰の強
さ、耐衝撃性、成形加工性などのバランス面から
第２成分が５ないし30重量部で、かつ第１成分と
第２成分の合計量が100重量部になるような割合
で使用する。 本発明の第３成分は、フイルム成形時の成形加
工性を改良して平滑な面のフイルムを製造させ、
結果的に透明性に優れたフイルムにするために必
要な成分である。具体的にはアルキルスルホン酸
またはアルキルベンゼンスルホン酸から選ばれた
スルホン酸のマグネシウム塩またはカルシウム塩
である。アルキルスルホン酸の炭素数は好ましく
は８ないし30、とくに10ないし25が好適であり、
一方アルキルベンゼンスルホン酸のアルキル基の
炭素数は４ないし30、とくに８ないし15が好適で
ある。本発明に用いるときにはこれらのスルホン
酸化合物のマグネシウム塩またはカルシウム塩の
形で使用する。他の金属塩の形、すなわちリチウ
ム塩、ナトリウム塩あるいはカリウム塩の形では
吸湿性があるので、成形加工時に発泡があつてう
まく成形できなかつたりする。本発明の第３成分
の使用割合第１成分と第２成分の合計量（100重
量部）に対して0.01ないし５重量部、とくには
0.05ないし２重量部が好ましい。前記の範囲外の
使用は、インフレーシヨン成形時のバブル安定性
を損なつたり、印刷性、ヒートシール性、透明性
を悪くしたりする。 本発明においては上記〔〕〜〔〕のほかに
さらに透明性を上げるため、第４成分としてジベ
ンジリデンソルビトールまたはその核置換体を配
合してもかまわない。ジベンジリデンソルビトー
ルはＤ体、Ｌ体またはラセミ体のいずれでもよ
く、またジベンジリデンソルビトールの核置換体
としては、アルキル基；たとえばメチル基、エチ
ル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基な
ど、またはアルコキシ基；たとえばメトキシ基、
エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基など、あ
るいは塩素などのハロゲンで核置換された誘導体
が挙げられる。またこの核置換されたジベンジリ
デンソルビトールは、オルト位、メタ位あるいは
パラ位のいずれの位置に置換されていてもよい。
これらのジベンジリデンソルビトールまたはその
核置換体は、１種または２種以上を〔〕＋〔〕
100重量部に対して0.01ないし１重量部、とくに
0.05ないし0.5重量部配合する。 本発明のポリエチレン組成物を得るには、前述
の第１成分〜第３成分および必要に応じてジベン
ジリデンソルビトールまたはその核置換体をリボ
ンブレンダー、タンブラーブレンダー、ヘンシエ
ルミキサーなどで混合する方法、あるいは混合後
押出機、バンバリーミキサー、二本ロールなどで
溶融混合する方法が例示できる。 また本発明の組成物には、このほかに公知の
種々の配合剤、たとえば耐熱安定剤、耐候安定
剤、帯電防止剤、防曇剤、アンチブロツキング
剤、顔料、染料、無機または有機の充填剤などを
配合してもよい。 このようにして得られる本発明の組成物は、剛
性があつて腰が強く、耐衝撃性、成形加工性にも
優れ、かつ透明性もよいので、フイルムの薄肉化
することができて包装分野の展開が期待できる。 以下、本発明の実施例を用いて説明するが、本
発明はその目的が損なわれない限りこれらの例に
制約されるものではない。 実施例 １〜10 MI0.45ｇ／10min（ASTM Ｄ 1238E）、密度
0.965ｇ／cm3（ASTM Ｄ 1505）、HLMI／MI28
の高密度ポリエチレン90重量部に第１表に示すポ
リマーを10重量部、第２表に示す配合物を配合
し、エンシエルミキサーで混合後、20mmφ押出機
にて造粒した。得られたペレツトをダイグリツプ
径75min、リツプクリアランス1.2mmのインフレ
ーシヨンダイを取付けた50mmφ押出機を用いて
200℃、膨比4.0の条件でフイルムを成形し、折径
480mm、厚み20μのフイルムを得た。得られたフ
イルムの物性を第２表に示す。尚物性の測定は以
下に示す方法にて行つた。 霞度（Haze）：ASTM Ｄ 1003−52（％） インパクト強度：東洋精機製作所製フイルムイン
パクトテスターを用いて、23℃、衝撃球直径１
インチを用いて測定 ヤング率：JIS Ｋ 6781に準じ、初期勾配より算
出した縦、横方向の平均値
【表】
比較例 １
実施例１のヘキサデシルスルホン酸マグネシウ
ムを用いないほかは実施例１と同様に行つた。結
果を第２表に示す。 比較例 ２ 実施例１のエチレン・デセン−１共重合体を用
いないほかは実施例１と同様に行つた。結果を第
２表に示す。 比較例 ３ 実施例１の高密度ポリエチレンのかわりに
MI0.5ｇ／10min、密度0.962ｇ／cm3、HLMI／
MI60の高密度ポリエチレンを用いたほかは同様
に行つた。結果を第２表に示す。
ムを用いないほかは実施例１と同様に行つた。結
果を第２表に示す。 比較例 ２ 実施例１のエチレン・デセン−１共重合体を用
いないほかは実施例１と同様に行つた。結果を第
２表に示す。 比較例 ３ 実施例１の高密度ポリエチレンのかわりに
MI0.5ｇ／10min、密度0.962ｇ／cm3、HLMI／
MI60の高密度ポリエチレンを用いたほかは同様
に行つた。結果を第２表に示す。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ [] 次の(A)〜(C)の性質を有するエチレン重
合体またはエチレン・α−オレフイン共重合体
70ないし95重量部、 (A) ASTM Ｄ 1505の測定方法に基づく密度
が0.94ｇ／cm3以上、 (B) ASTM Ｄ 1238Eの測定方法に基づくメ
ルトフローインデツクスが１ｇ／10min以
下、 (C) ASTM Ｄ 1238Eの測定方法に基づくメ
ルトフローインデツクスとASTM Ｄ
1238Fの測定方法に基づくメルトフローイン
デツクスの比HLMI／MIが40以下、 [] 高圧法低密度ポリエチレン、酢酸ビニル含
量が20重量％以下のエチレン・酢酸ビニル共重
合体、アイオノマーおよび密度が0.935ｇ／cm3
以下のエチレン・α−オレフイン共重合体から
なる群より選ばれた少なくとも１種を５ないし
30重量部（但し＋は100重量部である）、 [] アルキルスルホン酸またはアルキルベンゼ
ンスルホン酸から選ばれるスルホン酸のマグネ
シウム塩またはカルシウム塩の少なくとも１種
を0.01ないし５重量部、 さらに必要に応じてジベンジリデンソルビトー
ルまたはその核置換体から選ばれる少なくとも１
種が0.05ないし0.5重量部からなることを特徴と
するポリエチレン組成物。 ２ ［］成分がエチレンと炭素数６ないし16の
α−オレフインとの共重合体で、エチレン含量が
75ないし95モル％、密度が0.85ないし0.91ｇ／
cm3、MIが4.0ｇ／10min以下、Ｘ線による結晶化
度が20％以下のエチレン・α−オレフイン共重合
体である特許請求の範囲第１項記載のポリエチレ
ン組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58212429A JPS60106846A (ja) | 1983-11-14 | 1983-11-14 | ポリエチレン組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58212429A JPS60106846A (ja) | 1983-11-14 | 1983-11-14 | ポリエチレン組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60106846A JPS60106846A (ja) | 1985-06-12 |
| JPH0352781B2 true JPH0352781B2 (ja) | 1991-08-13 |
Family
ID=16622444
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58212429A Granted JPS60106846A (ja) | 1983-11-14 | 1983-11-14 | ポリエチレン組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60106846A (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0788447B2 (ja) * | 1985-08-14 | 1995-09-27 | 旭化成工業株式会社 | ポリエチレン系フイルム |
| US6297301B1 (en) * | 1996-08-06 | 2001-10-02 | Exxonmobil Chemical Patents Inc. | Thermoplastic elastomer compositions having improved processing properties |
| EP0917551B1 (en) * | 1996-08-06 | 2004-10-20 | ExxonMobil Chemical Patents Inc. | Method of processing polyethylene |
| DE69722441T2 (de) | 1996-12-19 | 2004-08-19 | Exxonmobil Chemical Patents Inc., Baytown | Verfahren zur schmelverarbeitung von amin enthaltendem polyethylen |
| GB0005992D0 (en) * | 2000-03-14 | 2000-05-03 | Amtico Co | Olefinic polymers with enhanced anti-static properties |
| BRPI1016114B1 (pt) * | 2009-07-27 | 2020-05-19 | Dsm Ip Assets Bv | uso de um agente antiespumante na fabricação de um membro de poliolefina, processo para produção de um membro de poliolefina e membro de poliolefina geltrudido |
-
1983
- 1983-11-14 JP JP58212429A patent/JPS60106846A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60106846A (ja) | 1985-06-12 |
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