JPH0377601B2 - - Google Patents

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JPH0377601B2
JPH0377601B2 JP1002145A JP214589A JPH0377601B2 JP H0377601 B2 JPH0377601 B2 JP H0377601B2 JP 1002145 A JP1002145 A JP 1002145A JP 214589 A JP214589 A JP 214589A JP H0377601 B2 JPH0377601 B2 JP H0377601B2
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JP
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ionic
alkali metal
compound
formula
ionic compound
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JP1002145A
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Arumando Mitsusheru
Eru Kajiri Sherukaoi Eru Muurusurii Fuujia
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ANBAARU AJANSU NASHIONARU DO BARORIZASHION DO RA RUSHERUSHU
NASHIONARU ERUFU AKITEENU PURODEYUKUSHION SOC
Original Assignee
ANBAARU AJANSU NASHIONARU DO BARORIZASHION DO RA RUSHERUSHU
NASHIONARU ERUFU AKITEENU PURODEYUKUSHION SOC
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Publication date
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Publication of JPH0377601B2 publication Critical patent/JPH0377601B2/ja
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    • H01M10/05—Accumulators with non-aqueous electrolyte
    • H01M10/052—Li-accumulators
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C07—ORGANIC CHEMISTRY
    • C07F—ACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F1/00—Compounds containing elements of Groups 1 or 11 of the Periodic Table
    • C07F1/005—Compounds containing elements of Groups 1 or 11 of the Periodic Table without C-Metal linkages
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  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
本発明は、式M+Z-を有するイオン性化合物を
用いたイオン導電性を有する新規な材料に関し、
式中、M+はアルカリ金属から導かれるカチオン
又はアンモニウムイオンであり、Z-は強酸の挙
動に類似した性質を有するアニオンである。本発
明は更に詳しくは、このイオン性化合物のカチオ
ンと供与体−受容体型結合を形成するのに適した
少なくとも１つのヘテロ原子、特に、酸素又は窒
素を含む１又は数種の単量体単位から導かれる１
又は数種のホモポリマー及び／又はコポリマーよ
り少なくとも部分的に形成されている高分子物質
中に溶解されうるイオン性化合物を用いたイオン
導電性を有する材料に関する。なお更に詳しく
は、「電流発生用の電池及びその製造のための新
規な材料」（“Electrochemical generators for
the production of current and novel
materials for their manufacture.”）と題され
たヨーロツパ特許出願番号0013199号に記載され
ている材料のような、少なくともある種の高分子
物質に溶解されうる型のイオン性化合物を用いた
イオン導電性を有する材料に関する。 本発明は又、このようにして得られ、かつ、上
述のヨーロツパ特許出願に更に詳しく記載されて
いるもののように、好ましくは再充電可能な電池
の構成用の固体電解質の製造のために有用な、十
分にカチオン性導電性を付与されたイオン性化合
物の固溶体自体に関する。これらの固溶体は又、
電池の電極を構成するのにも有用であり、この場
合、これらの電極は、一方は、電極活性材料の集
合生成物、必要な場合は、電子導電性に対し不活
性な化合物であり、また他方は上記固溶体からな
る複数個の材料の集合生成物により構成される。 本発明による固溶体は、その相互溶解度特性
が、好ましくは130℃を超えない温度で
10-5ohm-1／cm-1のカチオン性導電率を有する固
溶体を十分に得られる限りにおいて、他のいかな
る型のプラスチツク材を用いてもよいことは自明
である。 本発明に用いるイオン性化合物は、式： （CoX2o+1Ｙ）2N-、M+ ｛式中、Ｘはハロゲンであり、ｎは１から４まで
のいずれかの数であり、ＹはCO基又はSO2基で
あり、Ｍはアルカリ金属である｝ により示されている。 基Ｘは塩素、臭素及びヨウ素であつてよく、又
は好ましくはフツ素である。 Ｍは、好ましくはリチウム又はナトリウムによ
り構成される。カリウムにより構成されてもよ
い。 得られる化合物は次のように命名される； ＹがCO基より構成される場合は、ビス（過ハ
ロゲン化アシル）イミド類及び基ＹがSO2基より
構成される場合は、ビス（過ハロゲン化スルホニ
ル）イミド類。 本発明に用いる化合物、特に、ビス（過ハロゲ
ン化アシル）イミド類を生成するためには、式：
（CoX2o+1Ｙ）2O｛式中、Ｘ、ｎ及びＹは上述の意
味を有する｝の無水物を、重アルカリ金属、好ま
しくはカリウムのシアン化物と反応させることよ
り成る反応によりのが有利であり、この反応は、
リチウム又はナトリウムのビス（過ハロゲン化ア
シル）イミド類（もしくはビス（過ハロゲン化ス
ルホニル）イミド類）を得ることを所望する場合
には、リチウム塩又はナトリウム塩を含む溶液中
でイオン交換反応により達成され、リチウム塩又
はナトリウム塩のアニオンが、カリウム塩と、反
応媒体に不溶な塩を生成するのに適しており、リ
チウムカチオン又はナトリウムカチオンを含有す
るイオン化合物が反応媒体より分離されうるもの
である。 ビス（過ハロゲン化スルホニル）イミド類を生
成するためには、式：（CoX2o+1SO2）2O｛式中、Ｘ
及びｎは上述の意味を有する｝の無水物を、好ま
しくは無溶媒で、相当する酸又は尿素と反応させ
ることにより成る方法によるのが有利であり、混
合物は水溶液中に採集される。後者を次にテトラ
アルキルアンモニウムハロゲン化物、特に、テト
ラブチルアンモニウム臭化物で処理すると、相当
するテトラアルキルアンモニウムビス（過ハロゲ
ン化スルホニル）イミドが沈殿する。先に得られ
た化合物及びアルカリ金属誘導体より成る試薬と
の間のイオン交換反応により、本発明による化合
物が最終的に得られる。イオン交換は、特に、後
に示す実施態様に説明するように、互いに不溶な
溶媒系に、一方ではアルカリ金属のビス（過ハロ
ゲン化スルホニル）イミドの、及び他方では上記
のアルカリ金属試薬中で、上記アルカリ−アンモ
ニウム基で置換することより生ずる誘導体の溶解
度の差を利用することにより行つてもよい。 本発明に用いるイオン性化合物は、ポリプロピ
レンオキシドと極めて満足すべき相互溶解性を有
し、Ｒ基が短い炭化水素鎖より成る化合物でさえ
もポリエチレンオキシドと極めて満足すべき相互
溶解性を有する。得られた固溶体は、好ましくは
再充電性のある電池用の電解質材料として用いる
ことができるカチオン性導電性を有するが、この
好ましい性質については後に述べる。 従つて、本発明はイオン性導電性、特にこのよ
うにして得られたカチオン性導電性を有する新規
材料に関し、更に詳しくは、その（１又は数種
の）単量体単位が、イオン性化合物のカチオンと
供与体−受容体型結合を形成するのに適した少な
くとも１つのヘテロ原子、特に、酸素又は窒素を
含有するポリマーにより少なくとも部分的に形成
されている巨大分子材に完全に溶解する、少なく
とも部分的に、１又は数種の、前記イオン性化合
物を上記高分子物質に溶解して成る固溶体により
構成される新規なポリマー性固体電解質に関す
る。 該ポリマーの、１又はそれ以上の単量体単位か
ら導かれるヘテロ原子数の、該イオン性化合物の
アルカリ金属原子数に対する比は、好ましくは、
４ないし30の間であり、特に、４ないし16の間で
ある。溶解したイオン性化合物の割合が、選択さ
れたポリマー中でその溶解度濃度と両立しなけれ
ばならないことは自明である。 アルカリ金属は好ましくはリチウム又はナトリ
ウムである。 本発明に用いるイオン性化合物を固溶体化す
る、好ましい高分子物質は、次に示される単量体
単位より導かれるホモポリマー及び／又はコポリ
マーである：すなわち、この単量体単位は、次式 ｛式中、R′は水素原子もしくは原子団Ra、−CH2
−Ｏ−Ra、−CH2−Ｏ−Re−Ra、−CH2−Ｎ＝
（CH3）2［Raは、アルキル基もしくはシクロアル
キル基を表わし、具体的には炭素原子数１〜16、
好ましくは炭素原子数１〜５から成るアルキル基
もしくはシクロアルキル基を表わし、Reは一般
式が−（CH2−CH2−Ｏ）−pのポリエーテル残基で
あつて、ｐが１〜100の値、具体的には１〜２の
値を有するものを表わす］のうちのいずれか一つ
の原子団を表わす。｝ もしくは、次式 ｛式中、R″はRaもしくは−Re−Ra（Ra及びRe
はそれぞれ前記と同義である）を表わす。｝ もしくは、次式 （式中、RaとReはそれぞれ前記と同義である） もしくは、次式 ｛式中、R1とR2は、それぞれ同一もしくは異な
つていてもよく、各々は前記と同義のRa基もし
くはRe−Ra基を表わす。またReは式
【式】のポリエーテルを表わすも のであつてもよい。｝ のいずれかによつて示される。 ポリマー性固体電解質は、アセトニトリルもし
くはメタノール中に該重合体及びイオン性化合物
を溶解させ、次いで、溶媒を除去することにより
調製される。その際、イオン性化合物は、当然そ
の含有率が溶解度の限界値より少なくなるような
割合となるようにする。 また、上記方法に代えて、溶媒を用いない公知
のいかなる方法を使用してもよい。例えば、溶融
された重合体中にイオン性化合物を溶解せしめて
もよい。 本発明によつて得られた固体電解質は一次電池
及び二次電池の製造に特に有用であることが見い
出されている。 特に、固溶体中の前記タイプのイオン性化合物
から成る固体電解質は、用いるイオン性化合物の
金属に対応する金属イオンを与えるのに適した物
質から成る負極、及び該金属原子を取り込むのに
適した正極と組み合わされる。例えば、負極に
は、合金、金属間化合物、侵入型化合物その他の
化合物の形で、（イオン性化合物中の金属と）同
一の金属を含有せしめることが出来る。正極とし
ては、アルカリ金属が侵入することができる結晶
構造を有する物質であるならば、いかなる物質で
も用いることが出来る。例えば、アルカリ金属が
該構造中に拡散することが出来るカルコゲナイト
を挙げることが出来る。また、正極として適する
材料の別の例として、上記ヨーロツパ特許出願を
引用することが出来る。 また、正極もしくは負極を次のようにして得る
ことも出来る。例えば、正極は、同一の高分子物
質中に、正極の活物質とこれらのイオン性化合物
の固溶体との複合体を形成することによつて得る
ことが出来る。また、この複合体には、電子伝導
に不活性な化合物が含有されていてもよい。ま
た、用いるカチオン性化合物の選択を除けばヨー
ロツパ特許出願第0013199号に記載されている方
法と同様の構成方法によつて上記電極を構成せし
めることが出来る。 これら固体電解質を用いて電池を構成した場
合、本発明に係る新規な固体電解質は、塩すなわ
ちイオン性化合物のアニオンは用いられる電極材
料のほとんどの成分に対して不活性であるという
利点が見い出される。こうした特性を有するた
め、繰返し使用サイクルが増大し、貯蔵安定性が
増すことになる。また、化学的に不活性なため、
このように構成された電池は極めて優れた耐熱衝
撃性を示すことになる。 本発明に係るポリマー性固体電解質の他の特徴
及び利点は下記の実施例から明らかになるであろ
う。これら実施例は本発明を限定するものと解し
てはならない。 これら実施例は、具体的には、本発明の特定の
イオン性化合物の化学的及び／又は物理的性質を
例示する。更に詳しくは、或る特定のイオン性化
合物を用いて得られた、特定のプラスチツク電解
質について、その導電率が約10-5Ω-1cm-1となる
温度（℃）（この温度をTσ10-5と表わす）及び約
10-4Ω-1cm-1となる温度（℃）（この温度を
Tσ10-4と表わす）の値を求め、本発明に係るプ
ラスチツク電解質の特性を評価した。 尚、これらの測定は、水分及び／又は溶媒の痕
跡を除去するように、真空下で行つた。 すべてのこれらの実施例において、高分子物質
としては、場合に応じて分子量が900000以上のポ
リエチレンオキシド（POE）もしくはポリプロ
ピレンオキシド（PPO）を用いた。このポリエ
チレンオキシドもしくはポリプロピレンオキシド
の１ｇを、先ずアセトニトリル15ml中に溶解し、
次に、後述するイオン性化合物を添加して次表に
示すＯ／Ｍ（Ｏは巨大分子材中の酸素原子数、Ｍ
はイオン性化合物中のアルカリ金属原子数を表わ
す。）の原子比に調整することによつて、電解質
溶液を得た。 次に、得られた溶液をポリテトラフルオロエチ
レン支持体の上に、厚さが５mmとなるようにキヤ
ステイングし、60℃で３時間加熱した。 導電率の測定は、シユーラー（E.
SCHOULER）によるJ.Chim.Phys.９、1309/16
（1973）及びラベインら（D.RAVAINE）による
J.Chim.Phys.５、93−70（1974）に記載されてい
る方法に従つて行つた。 (1) ビス（トリフルオロアセチル）イミド類の製
造 この誘導体化合物を製造するために用いられ
る反応は次のようである： （CF3CO）2O＋KOCN→2 ＋K+-N（CF3CO）2 溶媒：アセトニトリル 温度：室温 カリウム塩のリチウム塩への転換は、水溶液
中で、LiClとのイオン交換により行う。 この化合物は、赤外線スペクトルにより特性
を調べて同定されており、第１図に示されてい
る：波長（ミクロン）又は波数（cm-1）のいず
れかの関数としての透光率の変化。800〜600cm
-1範囲には、不純物又はKOCNの残存（図中
ではＫ−Ｎと印されている）が観察される。 (2) ビス（トリフルオロメチルスルホニル）イミ
ド類の製造 所望の化合物（CF3SO2）2Nを得るのに２つ
の反応が可能である。 第１の反応 （CF3SO2）2O＋CF3SO3H＋CO（NH2）2→ （CF3SO2）2NH＋2＋NH4CF3SO3 溶媒：なし 温度：室温 反応後得られた２つの生成物を、次に、水に
溶解する；この溶液にテトラブチルアンモニウ
ム臭化物を添加すると化合物（Bu）4N+-N
（CF3SO2）2を沈殿させることができる。 第２の反応 NH4Cl＋２（CF3SO2）2O＋4C5H5N→ C5H5NH+-N（CF3SO2）2＋C5H5NHCl ＋2C5H5NHCF3SO3 溶媒：ジクロロメタン 温度：室温 溶媒（CH2Cl2）を除去後、反応生成物を水
に溶解する。この溶液にテトラブチルアンモニ
ウム臭化物を添加すると（Bu）4N+-N
（CF3SO2）2を沈殿させる結果となる。： 次のイオン交換により、相当するナトリウム
塩を得る： （Bu）4NN（CF3SO2）2＋NaB（C6H5）4→ （Bu）4NB（C6H5）4＋NaN（CF3SO2）2 溶媒：水（H2O）及びジクロロメタン
（CH2Cl2 Na+及び（CF3SO2）2N-の親水性特性によ
り、水相中での移動が可能となる。一方、親水
性の（Bu）4N+及びＢ（C6H5）4 -は有機溶液
（CH2Cl2）により除去される。 第２図はナトリウムビス（トリフルオロメチ
ルスルホニル）イミドの赤外線スペクトルを示
す。800cm-1付近の吸収ピークは、痕跡のＢ
（C6H5）4 -によるものと思われる。 次の表には、次の化合物について、表から又
判明する相対原子比で、POEに溶解後得られ
た電気化学的データを示す。
【表】 (3) ビス（ペンタフルオロプロパノイル）イミド
（ｎ＝２）の製造 標記化合物を(1)の化合物と同様に市販のペン
タフルオロプロピオン酸無水物から次の反応に
従つて製造した。 （C2F5CO）2O＋KOCN→CO2 ＋K+-N（C2F5CO）2 反応条件：化学量論的 室温 溶媒−アセトニトリル 繰返し単位のカチオンEO／Ｋに対する比＝
12：１に対応するアセトニトリル20ml中の前記
塩347mg及び分子量４×105ダルトンのポリエチ
レンオキシド528mgからポリマー性固体電解質
を製造した。この溶液を、ガラス環ガードを付
けたポリ（テトラフルオロエチルン）のプレー
ト上に注ぎ、蒸発させた。このポリマー性コン
プレツクスは、48℃で10-4Ω-1cm-1、85℃で
10-3Ω-1cm-1のACインピーダンスによつて測定
されるイオン導電性を有していた。 (4) ビス（ヘプタフルオロブタノイル）イミド
（ｎ＝３）の製造 標記化合物を(1)の化合物と同様に市販のペル
フルオロ酪酸無水物から次の反応に従つて製造
した。 （C3F7CO）2O＋KOCN→CO2 ＋K+-N（C3F7CO）2 反応条件：化学量論的 室温 溶媒−アセトニトリル 前記塩及びポリプロピレンオキシド（分子量
1.3×104ダルトン及びPO／Ｋ＝12：(1)から製
造されたポリマー性固体電解質は、35℃で
10-5Ω-1cm-1、71℃で10-4Ω-1cm-1のACインピ
ーダンスによつて測定されるイオン導電性を有
していた。 (5) ビス（ノナフルオロブタンスルホニル）イミ
ド（ｎ＝４）の製造 市販のノナフルオロブタンスルホニルフルオ
リドを水酸化カルシウムの水性懸濁液で加水分
解しカルシウム塩に変換し、不溶性のフツ化カ
ルシウムを分離した。このカルシウム塩を過剰
の無水硫酸で処理して酸であるC4F9SO3Hを減
圧下に蒸留した。このようにして得られる前記
酸のフラクシヨンを五酸化リンで処理し、蒸留
して無水物である（C4F9SO2）2Oを得た。 標記化合物を(2)の化合物と同様に次の反応に
従つて製造した。 （C4F9SO2）2O＋C4F9SO3H＋CO（NH2）2→ （C4F9SO2）2NH＋CO2＋NH4C4F9SO3 反応条件：化学量論的 還流温度 無溶媒 該化合物を蒸留し、炭酸カリウム水溶液で処
理すると、溶解性の低いKN（C4F9SO2）2が沈殿
し、これを分離した。 アセトン中の前記塩に化学量論量の塩化リチ
ウムを加えることにより、塩化カリウムの沈殿
と共にリチウム塩を製造した。(3)と同様に、繰
返し単位のカチオンEO／Liに対する比＝８：
１に対応する前記リチウム塩及び分子量４×
105ダルトンのポリエチレンオキシドからポリ
マー性固体電解質を製造した。ACインピーダ
ンスによつて測定されるイオン導電性は、30℃
で10-5Ω-1cm-1、85℃で10-4Ω-1cm-1であつた。 全ての固体電池は、リチウムアノード、厚さ
50μｍのポリマー性電解質及び複合陽極から構
成され、複合材料中に二硫化チタン（50V／Ｖ
％）、ポリマー性電解質（43V／Ｖ％）、100μｍ
の層に形成されたアセチレンブラツク（7V／
Ｖ％）を含む。このシステムは、100μA／cm2の
持続電流を放つことができる。 (6) ビス（ノナフルオロブタンスルホニル）イミ
ド（ｎ＝４）の製造 (5)と同様にしてノナフルオロブタンスルホン
酸無水物（（C4F9SO2）2O）を製造し、硫酸及
び酸であるC4F9SO3Hを減圧下に蒸留した。こ
のようにして得られる前記酸のフラクシヨンを
五酸化リンで処理し、蒸留して無水物である
（C4F9SO2）2Oを得た。 標記化合物を(2)の化合物と同様に第三級塩基
の存在下アンモニウム塩との反応によつて製造
した。 NH4Cl＋２（C4F9SO2）2O＋4C5H5N→ C5H5NH+-N（C4F9SO2）2＋C5H5NHCl ＋2C5H5NHC4F9SO3 反応条件：化学量論的 −30℃〜室温 溶媒−アセトニトリル 反応混合物を濾過後蒸発させ、炭酸カリウム
水溶液で処理すると、溶解性の低いKH
（C4F9SO2）2が沈殿し、これを分離した。 電気化学的データについては、同一化合物に
ついての(5)を参照。 (7) ビス（トリクロロアセチル）イミド（ｎ＝
１；Ｘ＝Cl）の製造 標記化合物を(1)の化合物と同様に市販のトリ
クロロ酢酸無水物から次の反応に従つて製造し
た。 （CCl3CO）2O＋KOCN→CO2 ＋K+-N（CCl3CO）2 反応条件：化学量論的 室温 溶媒−アセトニトリル 前記塩及び分子量４×105ダルトンのポリエ
チレンオキシドからアセトニトリル中でポリマ
ー性固体電解質を製造し、算出したところ繰返
し単位のカチオンEO／Ｋ対する比＝12：１に
対応していた。このポリマー性コンプレツクス
は、52℃で10-4Ω-1cm-1、95℃で10-5Ω-1cm-1の
イオン導電性を有していた。 これらの結果は、得られた固溶体の、極めて満
足すべき導電性を証明しており、この固溶体を、
上に定義した型の電池の製造に有利に用いること
ができる。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明に用いるイオン性化合物の１つ
であるリチウムビス（トリフルオロアセチル）イ
ミドの赤外線吸収スペクトル図である。第２図
は、本発明に用いるイオン性化合物の一つである
ナトリウムビス（トリフルオロメチルスルホニ
ル）イミドの赤外線吸収スペクトル図である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 単量体がイオン性化合物のカチオンと供与体
    −受容体型の結合を形成するのに適した、少なく
    とも１つのヘテロ原子を含有するポリマーから少
    なくとも部分的に形成される高分子物質中に、完
    全に溶解する 式： （CoX2o+1Ｙ）2N-、M+ ｛式中、Ｘはハロゲンであり、ｎは１から４まで
    のいずれかの数であり、ＹはCO基又はSO2基で
    あり、Ｍはアルカリ金属である｝ により示される１又は数種のイオン性化合物が上
    記高分子物質に溶解して成る固溶体から、少なく
    とも部分的に構成される、電池の製造のためのイ
    オン導電性を有する材料。 ２ 前記式中のＸがフツ素である特許請求の範囲
    第１項記載のイオン導電性を有する材料。 ３ イオン性化合物がアルカリ金属のビス（トリ
    フルオロアセチル）イミドである特許請求の範囲
    第１項記載のイオン導電性を有する材料。 ４ イオン性化合物がアルカリ金属のビス（トリ
    フルオロメチルスルホニル）イミドである特許請
    求の範囲第１項記載のイオン導電性を有する材
    料。 ５ 前記式中のＭがリチウム又はナトリウムであ
    る特許請求の範囲第１項記載のイオン導電性を有
    する材料。 ６ 前記式中のＭがカリウムである特許請求の範
    囲第１項記載のイオン導電性を有する材料。 ７ ヘテロ原子が酸素又は窒素である特許請求の
    範囲第１項〜第６項のいずれか１項記載のイオン
    導電性を有する材料。 ８ 該高分子物質がポリエチレンオキシド又はポ
    リプロピレンオキシドである特許請求の範囲第１
    項〜第６項のいずれか１項記載のイオン導電性を
    有する材料。 ９ 該高分子物質の単量体単位に由来するヘテロ
    原子数の、該イオン性化合物のアルカリ金属原子
    数に対する比が、４ないし30の間から成る特許請
    求の範囲第１項〜第６項のいずれか１項記載のイ
    オン導電性を有する材料。 １０ 該高分子物質の単量体単位に由来するヘテ
    ロ原子数の、該イオン性化合物のアルカリ金属原
    子数に対する比が、４ないし16の間から成る特許
    請求の範囲第１項〜第６項のいずれか１項記載の
    イオン導電性を有する材料。 １１ ポリエチレンオキシド又はポリプロピレン
    オキシドの単量体単位に由来するヘテロ原子数
    の、該イオン性化合物のアルカリ金属原子数に対
    する比が、４ないし30の間から成る特許請求の範
    囲第１項〜第６項のいずれか１項記載のイオン導
    電性を有する材料。 １２ ポリエチレンオキシド又はポリプロピレン
    オキシドの単量体単位に由来するヘテロ原子数
    の、該イオン性化合物のアルカリ金属原子数に対
    する比が、４ないし16の間から成る特許請求の範
    囲第１項〜第６項のいずれか１項記載のイオン導
    電性を有する材料。
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