JPH0410505A - 希土類永久磁石の熱処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野］ 本発明はＳｇｅＣｏｓ系異方性希土類永久磁石の製造方
法に関するものであり、より詳しくは、ウィグラ、アン
デュレータ等の加速機関連部材、ＶＣＭ及びリニヤアク
チュエータ等の駆動源、自動車及び航空機用電装品、コ
ンピュータ及びＯＡ関連機器の回転機並びにスピーカ等
の音響機器に用いられる大型形状のものを含む異方性Ｓ
ｎ＋Ｃｏ　５系永久磁石の製造法に係るものである。

〔従来の技術］ 異方性希土類永久磁石はＳａ＋　−Ｃｏ系のものが発表
されて以来、物性的研究の進展と相俟って磁気的特性が
年々向上し、近年発表されたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系のものも
含めてこれらが適用される機器、装置の小型化、高性能
化に貢献すると共に、更に新分野の開拓に寄与している
。この異方性希土類永久磁石を製造する場合には、粉末
冶金的手段によるのが通常であり、ＳｍＣｏ５型の希土
類コバルト磁石を例にとると、まず化学量論組成である
Ｓｍ３３．７９重量％Ｃｏ６６．２１重量％よりも若干
Ｓｌｌ量の多い５Ｉ１１３４重量％残部ＣＯから成る合
金を、例えばＡｒ雰囲気中で高周波溶解し、鋳造手段を
経て得プこインゴットを保護雰囲気中において、ボール
ミル、振動ミル等の手段により微粉砕を行う。このよう
にして得た数μｍの微粉末を磁場中に配設した成型金型
により加圧成形し、この成形体を１１００°Ｃ以上の保
護雰囲気下で焼結する。次いで焼結体には、５ｏｌｉｄ
　５ｔａｔｅ　Ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ、　　８
　ｐｐ　１３９−１４１（１９７０）に公知の如く熱処
理を施す。熱処理は、焼結温度ないしは焼結温度よりも
略３００℃以内の低温下で一般には一定時間保持したの
ち、焼結温度よりも略５００°Ｃ以内の低温度にまで炉
冷を行ったのち、略３００°Ｃ以下にまで急冷を行う必
要がある。ＳｍＣｏ、系希土類永久磁石では、前記急冷
処理を施さない場合には、上記の学術論文に明記されて
いるように、いわゆるーｅｓ　ｔｅｎｄｏｒｐ効果によ
って保磁力ｉＨｃが著しく低下し、ＳｍＣｏ５系磁石の
特長である高保磁力を有する永久磁石とはなり得す実用
に供することが困難となる。

従って、ＳｍＣｏ　Ｓ系磁石の熱処理には、油中急冷、
流動床急冷、気体による衝風急冷、著しく小型形状のも
のでは水冷などの急冷処理によりＷｅｓ　ｔｅｎｄｏｒ
ｐ効果によるｉＨｃの低下を回避することによって高保
磁力の永久磁石を得てきたのである。ところが、一方で
は、Ｓ＋ｗＣｏ系永久磁石は、これを構成する結晶粒子
のＣ軸方向に対して、６．６　Ｘ　１０−ｈ／”Ｃ８Ｃ
軸に垂直な方向に対して１２．６　ｘ　ｌ　Ｏ−”／”
ｃの熱膨張係数を有しているため、急冷時において永久
磁石の内部と表面とに著しい温度差が生じる場合には速
く冷却される磁石表面に引っ張り応力が誘起され、これ
によって、磁石に亀裂や割れが発生する。従って亀裂等
の発生しない磁石を得るには寸法、形状に制限があり、
大型のＳａ＋ＣｏＢ系磁石を得るためには、複数個の磁
石小片を接着等の手段により接合する必要があった。

〔発明が解決しようとする課題〕

前記のように、ＳｍＣｏ５型の異方性希土類コバルト磁
石は粉末冶金法でその殆どが製造されており、かつこの
種の永久磁石に存する高磁気特性に起因して、永久磁石
の単位体積当りの磁束量が大であるため、従来の音響機
器、自動車用電装部品、コンピュータ及びＯＡ関連部品
に使用する場合には、永久磁石を極力小型化するように
志向されてきた。

しかしながら、近年になってウィグラ、アンデュレータ
、高真空ポンプ等の加速器関連部品、サーボモータ等の
駆動源を含めて大型の希土類磁石についての要求が徐々
に高まっている。

特に、ＳｍＣｏ、系永久磁石は、保磁力が大であり、キ
ュリー点も７１０°Ｃと高く、耐熱性及び耐蝕性に優れ
ているため、熱安定性に優れた特性が必須である自動車
及び航空機用電装部品及び加速器関連の分野において大
型で一体のＳｍＣｏ　、系永久磁石が要求されている。

これらの要求に対処するため、熱処理に急冷を２５Ｘ２
５Ｘ２５及び３０Ｘ３０Ｘ３０ｍｍ（＝は異方性方向を
示す）の立方体の焼結体を作製し、油中急冷による熱処
理を行い、亀裂発生の有無について確認を行った。各寸
法の試料数はいずれも１０個であったが、２０Ｘ２０Ｘ
２０ｍｍ以下の試料では亀裂の発生はゼロであったが、
２５Ｘ２５Ｘ２５ｎｍの試料では１０個中２個に亀裂が
発生し、３０×３０×３０１１ＩＩｎでは全数にキレツ
が発生した。

以上の検討結果から、接着剤を介さないで大型１体の５
ＩＩＣＯ５磁石を作製するためには、従来のＷｅｓ　ｔ
ｅｎｄｏｒｐ効果が顕著な現行の組成では製作不可能で
あることが明らかとなった。したがって、解決しなけれ
ばならない課題は、Ｗｅｓｔｅｎｄｏｒｐ効果が生ずる
にしても、その反応速度が比較的層やかな組成領域の探
索と、該組成領域に合致する熱処理条件を確立すること
によってのみ大型一体のＳ＋ａＣｏ５磁石を提供するこ
とができることから、これらの組成領域並びに熱処理条
件を見い出すことにある。

特にＳｍＣｏ５系磁石を前記の各分野に適用するために
は、保磁力ｉＨｃが１３０００”以上、より好ましくは
１５０００°１１以上を出現させ、且つ亀裂の発生を防
止せしめる程度の徐冷処理を含む熱処理条件を、目標と
する組成領域に対応して確立することが最も重要な解決
すべき課題である。

〔課題を解決するための手段〕

本発明において解決されるべき課題は、上記Ｗｅｓ　ｔ
ｅｎｄｏｒｐ効果を抑制し、比較的冷却速度の緩やかな
条件下で大きな保磁力を有する大型のＳｍＣｏ。

系磁石の熱処理方法を提供することにある。

上記の従来技術に存在する問題点を解決するために、組
成領域として、Ｒで示される少く共１種類の希土類元素
とＭで示されるＣｏ又はＣｏとＦｅ、　Ｎｉ。

Ｃｕ群の少く共１種類の元素の組み合せとから、ＲＭ、
及びＲｚ　Ｍ　？相を焼結生成物内に生じさせるような
組成を有するＲ及びＭから成る焼結生成物において、Ｒ
ｔ　Ｍ　を相の比率が重量部で１４〜３８％であり、焼
結及び熱処理後において容易磁化方向への磁性結晶粒子
の配向度が９０％以上である希土類磁石の製造法におい
て、焼結温度よりも３００℃以内の低温度にまで再昇温
を行い、前記温度で１０分以上保持した後、ｏ、０３〜
３°Ｃ／ｓｉｎの冷却速度で焼結温度よりも５００″Ｃ
以内の低温度にまで炉冷を行い、該温度で１時間以上保
持した後、平均冷却速度５℃以下−ｅｓ　ｔｅｎｄｏｒ
ｐ効果でｉＨｃ低下する又５０℃／ｓｉｎ以上割れ発生
するため、５〜ｂ ることが本発明の熱処理方法の特徴である。

また、上記の磁性粒子の配向度について、例えばウィグ
ラ、アンデュレータ用磁石などでは、着磁後の全磁気モ
ーメントの機械軸に対する方向までが規定される。本発
明の方法はこの問題点にも対処するため、Ｒｚ　Ｍ　を
相の比率が１４〜３８重量磁気モーメントＭの容易磁化
方向の成分をＭｚ、これに垂直な方向の成分をＭｘ及び
Ｍｙとするとき｜Ｍｘ＋Ｍｙｌに対する１｜Ｍｚ｜の比
率が２８以上である希土類磁石の製造方法において上記
の熱処理方法を適用することを特徴とするものである。

更に、Ｒｔ　Ｍ’を相の比率が１４〜３８重量％の範囲
内の組成を有する焼結生成物を上記に記載の方法で熱処
理を施すにあたり、焼結温度よりも５００℃以内の低温
度にまで炉冷を行い、該温度で１時間以上保持した後、
油冷却、流動床冷却もしくは衝風冷却等の方法により急
冷することを特徴とするものである。

本発明の熱処理方法で得られる上記組成範囲の永久磁石
は特に重量２００ｇ以上の大型形状の磁石に適用して亀
裂１割れの発生を伴うことなく一体の形状で製造できる
という優れた特徴を有する。

また、上記の組成及び形状を有する磁石を製造する手段
として、Ｒ、Ｍ、相の比率が１４〜３８重量％の範囲に
ある原料粉末を異方性を付与するために設けられた金型
内を通過する外部磁界に対して平行又は垂直方向に加圧
成形して一体の角又は円板状、リング状ないしは円筒状
成形体とすることを特徴とするものである。

また、用途によっては、異方性を付与するために設けら
れた金型内を通過する平行な外部磁界方向に対して、垂
直方向に加圧成形して一体の直方体ないしは板状成形体
となし、以降の工程において円板状、リング状ないしは
円筒状に加工を施してもよい。

本発明の熱処理方法において、Ｒ２Ｍ、相の比率を１４
〜３８重量％に限定した理由は次の通りである。すなわ
ち、本発明の磁石は、焼結温度においてＲＭ、金属間化
合物の単一固体相がらＲＭ、よりもＲ含有率の大なる固
体である第２のＲ−Ｍに至る範囲に亘る相で存在する。

この状態から、後述する本発明の時効処理すなわち熱処
理において、上記の固溶体相からＲＭ、の保磁力ｉＨｃ
を増加せしむる方向にＲ、Ｍ、となる第２相が析出する
。第１図は５Ｉｌ−Ｃｏ系の状態図であるが、この図か
ら明らかなように、焼結温度においてＳｍＣｏ５相で代
表される固溶体相から、本発明の熱処理によって析出を
生じさせるためには、その組成はＲＭ、金属間化合物単
一固相域を規定するＲ側の境界線に近い組成でなければ
ならない。Ｒ側に近い境界線の組成においては、本発明
の熱処理法を施すことによって、Ｗｅｓ　ｔｅｎｄｏｒ
ｐ効果の影響が小となり、緩やかな冷却処理によっても
大なるｉＨｃを出現せしめることができる。しかしなが
ら、熱処理時において、析出相が多過ぎる場合には強磁
性を担う１１５相の比率が減少するためｉＨｃは大であ
っても残留磁束密度Ｂｒが低下することから析出量を好
ましい程度に制御する必要があり、これがＲｚ　Ｍ　７
相の比率を上記の範囲に限定した理由である。

次に本発明で用いる熱処理条件について詳細に述べる。

従来技術では、前記のように焼結温度よりも略５００°
Ｃ以内の低温度にまで炉冷を行い、急冷開始温度に到達
した時点でただちに急冷処理を施すのが通常である。本
発明の熱処理法では、焼結温度よりも略３００°Ｃ以内
の所望する低温度にまで磁石焼結体を到達せしめ一定時
間保持した後、０．０３〜３’Ｃ／ｗｉｎ程度の極めて
緩やかな冷却速度で、焼結温度よりも略５００°Ｃ以内
の低温度にまで保護雰囲気下において炉中冷却を行う。

焼結温度よりも略５００°Ｃ以内の低温度にまで到達し
た時点で１時間以上、より好ましくは４時間以上到達温
度での保持を行う。その後保護雰囲気下に取り出し略３
００°Ｃ以下になるまで静置する。

本熱処理方法により、１０００　ｇ以上の角又は円板状
、リング状ないしは円筒状のＲＭ　ｓ系磁石を亀裂の発
生を伴うことなく、しかも、前記磁気モーメンＭｘ及び
Ｍｙに対して　Ｍｚ　　／　　Ｍｘ＋Ｍｙの比率が２８
以上であり、また磁性結晶粒子の配向度が９０％以上で
ある永久磁石を製造することができる。

勿論、小型形状の磁石では、従来技術と同様に、上記の
１時間以上、より好ましくは４時間以上の保持の後、油
中急冷等の急冷処理を施しても上記と同様の磁気特性を
有する永久磁石を得ることができる。

しかしながら、本発明の熱処理は、本発明の組成範囲に
対して好適な結果を得るものであり、従来のＣｏ量が６
５．８〜６６．０重量％のＳｍＣｏ、系磁石に本熱処理
を適用した場合には、著しい残留磁束密度Ｂｒの低下を
来たすことを付言しておく。

次に本発明の熱処理方法において、特に　Ｍｚ／Ｍｘ＋
Ｍｙ　　の比率が２８以上とした理由についてアンデュ
レータを例にとり詳述する。第２図は、反対称の磁化を
有する一対の永久磁石をパーメンダ又はパーメンジュー
ル等の磁極内に組み込んだときの磁束分布を求す。図で
２方向は電子ビームの進行方向、Ｘはアンデュレータ内
での電子ビームの振幅方向、ｙは磁石及び磁極の空隙方
向である。図の実線による矢印の線は、容品方向の磁化
Ｍｚによる磁束の流れ、破線による矢印は、Ｍｚに垂直
なＭｙによる磁束の流れである。図から、Ｍｚによる磁
束は隣接する磁極からのみ磁束が流出入しているが、Ｍ
ｙによるそれは遠くの磁極からも磁束の流出入があり、
これが磁場の分布を不均一にする原因となる。第２図に
示す関係を、Ｓ　ｍ　Ｃ，ｏ５永久磁石を用いて実際に
２次元のコンピュータシミュレーションを行った結果を
第３図及び第４図に示す。第３図は、５ｒＣｏ５磁石を
中心軸から離れた位置（ａ）及び近接した位置（ｂ）に
それぞれ設置した場合のＭｚによる磁束の流れであるが
、実際には隣接する磁極以外からも磁束の流出入が生じ
ているが、磁束の流れのパターンは中心軸上で略同様で
あり、強度すなわち磁束を表わす線の本数が異るのみで
ある。これに対して、第４図の（ａ）（ｂ）から明らか
なように、Ｍｙによる磁束の流れは、中心軸からの永久
磁石の設置位置により大きく変化し、特に図の（ａ）に
見られるように、中心軸から永久磁石が離れている場合
には遠方の磁極にまで影響を及ぼし、その変化が大であ
るため、電子ビームを正確に制御する磁場調整が困難と
なる。同様な問題は回転機等の駆動源にも発生する。例
えばステッパモータでは、磁化方向の乱れにより正確な
位置決めが困難となり、サーボモータ等では、因となる
。以上がｌ　Ｍｚ　ｌ／ｌ　Ｍｘ＋Ｍｙ　ｌの比率を２
８以上に設定した理由であり、２８以上であれば全磁気
モーメントの容易軸からの傾角は２ｄｅｇ以下となり、
最も厳しい仕様が要求されるウィグラ及びアンデュレー
タに用いても、組み立て後に十分な電子ビームの制御が
可能となる。

以下実施例により本発明を具体的に述べる。

実施例Ｉ Ｓｍ、Ｃｏ７相が４．９〜４４．３重量％残部５ｓＣｏ
３相、ＳｍｌＣｏ２相の重量間隔が２．９〜３．６重量
％となるように配合された永久磁石合金をアルゴン雰囲
気下において高周波溶解により作製し、インゴットに鋳
造した。得られたインゴットをジヨウクラッシャーによ
って略３０メツシュ通過にまで粗粉砕し、Ｎ２ガスを流
体としたジェットミルにより平均粒径５μｍ程度にまで
微粉砕を行った。粒度はフィッシャーのサブシーブサイ
ザにより測定した。得られた粉末を横断面１５３．５Ｘ
３７．４ｓｕ＋の成形空間を有する成形型内に充填し、
水平方向に１３ｋＯｅの平行磁場を印加した状態でリフ
ティングフローコントロール付油圧プレスにより磁場に
垂直方向に０．８　ｔ　／ｃｉｉの圧力を印加して、１
５３．５Ｘ１３１．３Ｘ３７．４＋ｍｍ（＝は異方性化
方向）の予備成形体を得た。次いで、予備成形体をラテ
ックス製のゴム型に入れ３ｔ／ｄで静水圧プレス（ＣＩ
Ｐ）成形を行った。このとき成形体の寸法は１４１．５
Ｘ１２６．０Ｘ３４．３＋ｕａに収縮した。これらの直
方体（板）形状の成形体１個当りの重量は略３３００　
ｇであった。また、これらの成形体の一部を組成毎にＮ
、雰囲気下で１個当りの重量略１６６０　ｇのリング状
に加工を施した。これらの板状及びリング状成形体を組
成に応じて１１５０〜１２１０°Ｃの温度範囲でアルゴ
ン雰囲気下で焼結を行った。得られた板状及×３０ＩＩ
ＩＩ及びφ１００×φ４０×φ３０１１１１程度であっ
た。−は磁化方向を示す。次いでこれらの板状及びリン
グ状焼結体を組成に応じて、アルゴン雰囲気下で９５０
〜１１００℃の温度範囲で２ｈ保持した後、冷却速度０
．１〜ｂ 組成に応じて６９０〜８７０°Ｃの温度で１２〜２４時
間の保持を経た後、Ａｒ保護雰囲気下で容積２０２の鉄
製容器内に静置放冷を行った。室温にまで冷却した後、
合計１４組成の磁石について手研を行って外皮を除去し
亀裂の観察を行った結果亀裂の発生は認められなかった
。

これらの板状及びリング状磁石について磁気特性を評価
するため、１０１０Ｘ９Ｘ８のテストピースを切り出し
、測定した結果を第１表に示す。

第１表 表から明らかなようにＳ町Ｃｏ７相の増加に伴なって析
出相が多くなる程バラツキはあるとは言えｉＨｃは大と
なる傾向を示すが、残留磁束密度６ｒは低下する。自動
車用電装機器他で用いられる磁気特性はＢｒで８０００
’以上、より好ましくは８５００’以上である。また、
保磁力１）１ｃは高い程望ましいわけであるが、実用面
から見て１３０００”以上、より好ましくは１５０００
°１１以上である。表に示す組成の内、より好ましい磁
気特性Ｂｒ≧８５００’　、　ｉＨｃ≧１５０００°″
を満足する組成範囲は、第１表から５ｌｌｌＩＣＯ７相
が略１４〜３８重量％の範囲内にあり、各分野での仕様
を十分に満足するものである。また、Ｃｏ量６５．８０
重量％に相当する５１１１２ＣＯ７相４．９重量％の磁
石はｉＨｃが３８００°″にまで低下しており、本発明
の熱処理方法を従来組成の磁石に適用することは不適当
であることを示している。

なお、板状磁石とリング状に加工した磁石の双方から切
り出したテストピースにより磁気特性の測定を行ったが
、形状及び重量からの本発明の熱処理方法に対する影響
は極めて少な（Ｂｒに有意差は無く、ｉＨｃが略３３０
０　ｇの大型板状磁石で１００〜２００′程度の低下が
第１表に示す略１６６０ｇのリング形状の磁石から切り
出したテストピースに対して見い出されているに過ぎず
、本発明の熱処理方法が亀裂の発生を伴うことなく磁気
特性に傍れた大型一体のＲＭ５希土類磁石の製造に極め
て有効であることがわかる。

第１表に示すＢｒ／／は通常の磁化容易方向に測定した
一般のＢｒ値であるが、Ｂｒ工はＢｒ７に対して直角の
２方向で測定したＢｒについての大なる値を示す。表か
らＳｍｚＣｏ７析出相の多い４４．３ｔｍｔ％の組成で
は、Ｂｒ／／／　（Ｂｒｚｚ　＋Ｂｒ上）で示す容易磁
化方向への配向度は９０％未満である。また、容易磁化
方向をＺ方向として、互いに垂直なｘ、ｙ及び２方向に
サーチコイルを設置して振動試料法により振動数８０）
１ｚで測定した　Ｍｘ＋Ｍｙ　　及びＭｚ　　の値を示
す。測定用試料は、上記３３００　ｇの大型板状から５
０×２０×２５１１ＩＩＩ＋の直方体のブロック磁石を
切断及び平紐によって作製した。第１表から、５１１２
Ｃ０７相が４４．３及び４１．３重量％の２５．４及び
２６．９であり、ウィグラ及びアンデュレータ用として
は不適当であり、本発明の熱処理が適用できるＳ＋＋＋
２Ｃｏ７相が１４〜３８重量％の範囲で優れた磁気特性
を示すことがわかる。

実施例２ ＳｍｚＣｏ７相が２．５重量％に相当するＣｏ量が６６
．０重量％残部Ｓｍより成る従来組成の永久磁石合金を
実施例１と同様に処理して、φ１００Ｘφ４０×３０ｔ
ＩＩＩＩ１１のリング状焼結体を得た。次いで本発明の
熱処理方法により、１０００°Ｃで１時間保持したのち
、１″（／ａｋｉｎで８００°Ｃまで炉冷し、８００″
Ｃで２４時間の保持を行った後、実施例１と同様の冷却
箱中に静置した。手研後の亀裂の発生は認められなかっ
たが、実施例１と同様にして評価した磁気特性は、Ｂｒ
　＝　９３６０’、ｂＨｃ　＝　１６５０°′！、１Ｈ
ｃ＝３１６０°＠（ＢＨ）、、、＝　８．７　””であ
り、Ｂｒは高い値テアルニもかかわらず、ｉＨｃは著し
く低下しており、第１表のＳｍｚＣｏ７相４．９重量％
の結果と併せて−ｅｓｔｅｎｄｏｒｐ効果によるｉＨｃ
の低下が著しく大であり実用に供し難いことがわがる。

また、上記のＳｍｚＣｏｖ相２．５重量％の形状１０１
０Ｘ９Ｘ８のテストピース焼結体及び第１表に示すＳｍ
２Ｃｏｙ相２６．４重量％で形状φ１００×φ４０Ｘ３
０ｍｍのリング状焼結体とを１０５０″Ｃで１時間保持
後、１．　Ｏ″Ｃ／ｌｌ１ｎの冷却速度で８００°Ｃま
で炉冷し、８００°Ｃに到達した時点で油中急冷を施す
従来の熱処理を行った結果、前者のテストピースでは、
Ｂｒ＝９２５０’、　ｂ）ｌｃ　＝８８０００Ｑ、　１
）１ｃ＝２０００００＠（Ｂ）Ｉ）。、　＝　２０．４
””の優れた磁気特性が得られたが、後者の大型リング
磁石は亀裂の発生を伴うだけでなく、割れが発生してし
まった。この破片から、１０１０Ｘ９Ｘ８のテストピー
スを切り出して磁気特性を測定した結果、Ｂｒ　−７６
００’、ｂＨｃ　＝６４４０°’、　１Ｈｃ＝１６３０
０”、（Ｂ）ｌ）、、、＝　１３．４　”ＯＬ′であり
、特にＢｒの低下が著しいことが明らかとなった。

本実施例から、従来組成のＳｍＣｏ５系磁石では、従来
の熱処理方法が必要であり、本発明組成のＳｍＣＯ５系
磁石では、本発明の熱処理方法でなげでば高い磁気特性
を得ることができないこと、また、従来の組成及び熱処
理技術では、大型のＳｍＣｏ５磁石を亀裂及び／又は割
れの発生なしには作製できないことがわかる。

実施例３ Ｓｍ、Ｃｏ、、相が２０．４．２３．４及び３２．３重
量％、残部ＳｍＣｏ和から成る永久磁石合金を実施例１
と同様にして、インゴットとなし、実施例１と同様の手
法により１２６Ｘ５３Ｘ３０ｍｍ、重量路２０００　ｇ
の焼結体を得た。次いで本発明の熱処理方法による最初
の保持温度Ｔ２、炉冷速度Ｖｔ及び低温側での静置温度
Ｔ２の条件を種々変化させて処理を行い実施例１と同様
にしてＡｒ雰囲気下で静置徐冷した。結果の１部を第２
表に示す。表からＴ＋が焼結温度よりも３００°Ｃ以上
低下した試料Ｎｏ、　９では保持力の低下が著しいが、
この理由は第１図に示す相図で析出が生じる均−固溶体
域の下限ないしはそれ以下の温度になるためｉＨｃを増
加させる２／７相の析出が十分に生じないためであると
言える。また炉冷速度Ｖｔが４°（：／ｍｉｎ程度に大
である試料Ｎｏ、　６では、Ｂｒ、　ｂＨｃ共に低下し
ており、炉冷中の各温度における析出が追随できないた
めと考えられる。一方、Ｔ２が焼結温度よりも５００　
’Ｃ以上低下した試料Ｎα５でも保磁力の低下が生じて
いるが、この原因は緩やかであるとは言えＷｅｓ　ｔｅ
ｎｄｏｒｐ効果が生しているためと解釈される。Ｖｔが
０．０３°Ｃ以下と極めて遅い速度であっても充分な保
磁力ｉＨｃを出現させることは充分に可能であるが、工
業的に見て熱処理に余りにも多大の時間を費やすことは
得策ではない。第２表に示す以上の結果から本発明の熱
処理方法に適用できる温度範囲として、高温側の保持温
度Ｔ１は焼結温度よりも３００°Ｃ以内の低温に、炉冷
速度Ｖｔは０．０３〜３°Ｃに、また低温側保持温度Ｔ
！は焼結温度よりも５００°Ｃ以内の低温にそれぞれ限
定した。また、Ｃｏ量が６３、　ＯＯ〜６５．００重量
％の組成範囲内では、上記の限定範囲内で磁気特性的に
優れた永久磁石を製造することができる。なお、第２表
に示すＴ。

及びＴ２の保持時間は、大型の磁石であるため、磁石表
面と内部との均熱化を図る目的でそれぞれ２時間及び１
５時間に設定して評価を行った。

実施例４ ＲとしてＣｅＭＭ　（ミツシュメタル）及びＭとしてＦ
ｅ、　Ｎｉ、　ＣｕＯ内の１種１重量％を含むＣｏを成
分として、Ｒｚ　Ｍ　７相３２．３重量％、残部ＲＣｏ
５相から成る永久磁石合金を実施例１と同様に処理して
、それぞれＣｅＭＭ−Ｃｏ−Ｆｅ、　ＣｅＭＭ−Ｃｏ−
Ｎｉ及びＣｅＭＭ　−Ｃ。

Ｃｕ系の組成を有する永久磁石合金を溶製し、インゴッ
トに鋳造した。次いで、実施例１と同様に粉砕して得た
微粉末を、それぞれ、円板状及びリング状の成形空間を
有する金型内に充填し、１０ｋＯｅの印加磁場と平行方
向に１．２　ｔ　／ｃｄの圧力を印加して、それぞれ、
円板形状で略３３０ｇ／個及びリング形状で略２８０ｇ
／個の成形体を得た。次いで、組成に応じ１１００〜１
２００℃の温度範囲でアルゴン中での焼結を行い、それ
ぞれ円板状で略φ５０Ｘ　２０　’ｒａｍ及びリング状
でφ５０×φ２０Ｘ２０”ｍｍの焼結体を得た。形状は
組成によって略ｌｌｌｌ１１程度のばらつきがある。こ
れらのリング磁石を実施例１とほぼ同様の条件下でＡｒ
中静置放冷を含む熱処理を行った。第２表に磁気特性の
測定結果を示す。

第３表の磁気特性は、第１表のそれに比較して低い値で
あるが、この理由は希土類元素が磁気特性も高いが価格
的にも高価であるＳｎ＋の代りに、安価なＣｅを主体と
する数種の希土類元素から成る合金ＣｅＭＭを原料とし
ているためであり、本実施例で述べているように厚さｔ
が２０ｍｒａと比較的厚みのある円板状、リング状ない
しは円筒状とすることでパーミアンス係数を高くすると
共に全磁束量を増加させることにより工業的に利用する
ことができる。また、本実施例での成形法は、外部磁界
の方向に対して平行に圧力を印加しているため実施例１
で述べた外部磁界に対して垂直方向に加圧成形する場合
に比較してＢｒ値が略ｌＯ％程度低下することになる。

得られた磁石は、実施例１と同様に手研後に外観検査を
行ったが亀裂及び割れの発生は認められなかった。

一方、実施例１と同様にして、急冷処理を含む従来の熱
処理を行った結果すべての試料に亀裂が発生した。

実施例５ 実施例１〜３では本発明の組成及び熱処理法を用いて、
大型の希土類磁石について具体的に述べてきた。しかし
ながら、本発明の組成系は、従来の小型形状の磁石にも
十分に適用が可能であり、熱処理についても、焼結温度
よりも５００℃以内の低温度で１時間以上、好ましくは
４時間以上保持した後、油中急冷等の急冷処理を施すこ
とによっても磁気特性に優れた磁石を得ることがすなわ
ち、Ｓｍ２Ｃｏ、相が１４．４〜３８．３重量％、残部
ＳｍＣｏ　ｓ相から成る永久磁石合金を実施例１と同様
に処理して１２０Ｘ６０Ｘ１２ｍｍの焼結体を得た。次
いで、超音波による打抜き加工により、該焼結体からφ
ｌＯ×φ５Ｘ１２ｔｍｍのいわゆる経方向２極の円筒状
磁石とした。磁石１個当りの重量は略５ｇであった。

得られた該円筒状磁石を実施例１と同様にして、焼結温
度よりも３００℃以内の低温すなわち９５０〜１１００
°Ｃで１ｈ保持した後、０．１〜２°Ｃ／ｍｉｎで炉冷
を行い、焼結温度よりも略５００°Ｃ以内の低温すなわ
ち６９０〜８７０°Ｃで４時間以上保持した後油中急冷
を行った。冷却後、テストピースを切り出して測定した
磁気特性の測定結果を第４表に示す。表から明らかなよ
うに、本発明の磁石は、小型形状の場合には、焼結温度
よりも略５００°Ｃ以内の低温で一定時間以上保持した
後、急冷処理を行った場合にも高い磁気特性を得ること
がわかる。しかしながら、本実施例で得た円筒状磁石を
、実施例２に述べた従来の急冷を含む熱処理を施した結
果、実施例２の結果と同様にＢｒが７４００〜７８００
’レベルの低い特性であった。

〔発明の効果〕

本発明の熱処理方法は、以上記述のような構成及び作用
であるため、従来不可能であった２００ｇ以上更には１
０００　ｇ以上の大型で高い磁気特性を有するＲＭ、系
希土類永久磁石を亀裂の発生を伴うことなく角及び円板
状、リング状ないしは円筒状などの各種形状で提供でき
、更に従来の小型形状の磁石も同様に得ることができる
という効果がある。

【図面の簡単な説明】

第１図はＳｎ　−Ｃｏ系の状態図、第２図はアンデュレ
ータに用いる永久磁石の全磁気モーメントのｙ及び２成
分による磁束の流れを示す模式図、第３図は磁化の２成
分による磁束の流れを示すコンピュータシミュレーショ
ン結果の図、第４図は磁化のｙ成分による磁束の流れを
示すシミュレーション結果の図である。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｒで示される少く共１種類の希土類元素とＭで示
   されるＣｏ又はＣｏとＦｅ，Ｎｉ，Ｃｕ群の少く共１種
   の元素の組合せとからＲＭ＿５及びＲ＿２Ｍ＿７相を焼
   結生成物内に生じさせるような組成を有するＲ及びＭか
   ら成る焼結生成物において、Ｒ＿２Ｍ＿７相の比率が重
   量部で１４〜３８％であり、焼結及び熱処理後において
   容易磁化方向への磁性結晶粒子の配向度が９０％以上で
   ある希土類磁石の製造法において、焼結温度よりも３０
   ０℃以内の低温度にまで再昇温を行い、前記温度で１０
   分以上保持した後、０．０３〜３℃／ｍｉｎの冷却速度
   で焼結温度よりも５００℃以内の低温度にまで炉冷を行
   い、該温度で１時間以上保持した後、平均冷却速度５〜
   ５０℃／ｍｉｎで略４００℃以下にまで徐冷することを
   特徴とする希土類磁石の熱処理方法。
2. （２）請求項（１）に記載の組成を有する焼結生成物の
   内、着磁後の全磁気モーメントＭの容易磁化方向の成分
   をＭｚ、これに垂直な方向の成分をＭｘ及びＭｙとする
   とき、｜Ｍｘ＋Ｍｙ｜に対する｜Ｍｚ｜の比率が２８以
   上である希土類磁石の製造法において、請求項（１）に
   記載の熱処理を施すことを特徴とする希土類磁石の熱処
   理方法。
3. （３）請求項（１）及び請求項（２）に記載の焼結生成
   物を請求項（１）及び（２）に記載の方法で熱処理を施
   すに当り、焼結温度よりも５００℃以内の低温度にまで
   炉冷を行い、該温度で１時間以上保持した後、油冷却、
   流動床冷却もしくは衝風冷却等の方法により急冷するこ
   とを特徴とする希土類磁石の熱処理方法。