JPH0412060A - 窒化珪素焼結体の製造法 - Google Patents

窒化珪素焼結体の製造法

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JPH0412060A
JPH0412060A JP2114011A JP11401190A JPH0412060A JP H0412060 A JPH0412060 A JP H0412060A JP 2114011 A JP2114011 A JP 2114011A JP 11401190 A JP11401190 A JP 11401190A JP H0412060 A JPH0412060 A JP H0412060A
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Hiroaki Sakai
博明 阪井
Manabu Isomura
学 磯村
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は高強度な窒化珪素焼結体の製造状に関するもの
である。
[従来の技術] 従来から、窒化珪素の強度向上、破壊靭性の向上のため
、あるいは粒界相の制御等の目的で窒化珪素にSiCを
添加して焼結することが行なわれている。(特開昭61
−261268号公報および’Journal  of
  The  American  Ceramic 
 5ociety」(F、F、LANGE) vol、
56.No、9.p44s−450参照〕すなわち特開
昭61−261268号公報には、窒化珪素とSiCか
らなる耐熱性を有する高靭性セラミックス焼結体が開示
されており、また’Journal of The A
merican Ceramic 5ociety」で
は、窒化珪素−SiC複合体が高温強度などの各種特性
に優れていることが報告されている。
[発明か解決しようとする課題] しかしなから、本発明者か種々検討したところ上記した
従来技術のように窒化珪素原料にただ単にSiCを添加
するたけては、使用するSiC原料の種類によって、得
られる焼結体の表面や内部に粒界相か局所的に結晶化し
た斑点か発生したり、分散性か悪いために焼結体内にS
iCの凝集体か残存することがあった。これらは何れも
窒化珪素焼結体の強度低下の原因となることが判明した
[課題を解決するための手段] そして、本発明者は上記した問題か、SiC原料中にS
iC以外のフリーカーボン量が一定量以上台まれた場合
に発生することを突き止め、本発明に到達した。
即ち、本発明によれば、窒化珪素原料に、SiC以外の
フリーカーボン量が1.1重量%以下のSiC原料を添
加し、焼成することを熱処理する窒化珪素焼結体の製造
法、が提供される。
また本発明においては、SiC原料を熱処理してフリー
カーボンを除去することが好ましい。この場合、窒化珪
素原料とSiC原料からなる成形体を作製した後適当な
温度て熱処理してフリーカーボンを除去してもよいが、
予めSiC原料を熱処理した方か効果か大きい。
[作用] SiC原料中のフリーカーボン量を一定量以下にするこ
とにより、得られる窒化珪素焼結体における斑点の発生
やSiCの凝集かなくなり、強度低下を起こさなくなる
理由として次のことか考えられる。
SiC粒子の表面に薄いフリーカーボンが存在すると、
窒化珪素との混合中においてSiC粒子の分散か悪くな
る。その結果SiCは不均質に凝集して存在することに
なり、強度を低下させる。
また、凝集体の周ってはフリーカーボンによる還元効果
て局所的に粒界相の組成か変化し、さらにフリーカーボ
ンが核となって粒界相の結晶化か著しく進行してしまう
こともある。これか斑点となって焼結体内に残り焼結体
の強度を低下させる。
また、フリーカーボンか単独粒子で存在しても上述の還
元効果により斑点か生成し、強度を低下させることが考
えられる。
そこて、フリーカーボンの含有量が一定量以下のSiC
原料を用いることにより、強度低下のない窒化珪素焼結
体を得ることがてきる。
なお、本発明において用いるSiC原料としては、α型
、β型、非晶質の何れの種類であってもよい。
本発明では、SiC原料の熱処理は、SiC原料中のフ
リーカーボンを飛散、除去してSiC原料中のフリーカ
ーボン量を極力減少させることを目的として行なうもの
てあり、その目的か達成てきれるものてあれば熱処理条
件は限定されないか、好ましくは酸化性の雰囲気下、6
50〜1200°Cの温度範囲て1〜20時間行なう。
さらに好ましくは、酸化性の雰囲気下1000〜120
0℃の温度で1〜3時間行なう。1000〜1200℃
ではSiC粒子の表面に酸化膜か形成され、これによっ
てさらに分散性をよくするものである。
次に本発明の製造法の概略を説明する。
まず窒化珪素原料粉末とSiC以外のフリーカーボン量
が1.1重量%以下であるSiC原料および希土類酸化
物などの焼結助剤とからなる混合物を調製する。次に得
られた混合物を所定の形状に成形して成形体を得る。次
いで、得られた成形体を常圧あるいは加圧窒素雰囲気下
において焼成することにより、SiCの凝集、又は斑点
の発生のない強度の大きな窒化珪素焼結体を製造するこ
とができる。
[実施例] 以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するか、本
発明はこれらの実施例に限られるものてはない。
(実施例1) 純度97重量%、酸素含有量2.2重量%、炭素含有量
0.05重量%、モ均粒子径0,6沖層、 BET比表
面積17m2/gの窒化珪素原料粉末と、純度99.9
重量%、平均粒子径0.3〜2.5延1の第1表記載の
焼結助剤と、純度99重量%平均粒子径0.3〜(1フ
ルl、比表面積l。
〜20m2/gのSiCを第1表記載の割合で調合し、
窒化珪素質磁器製玉石と内容積1.2又のナイロン樹脂
製容器を用いて、原料調合物200gに対して玉石1.
8kg、水300m1を加え、振動数1200回/分の
振動ミルて3時間粉砕した。その後、水を蒸発させ粒径
150ル膓に造粒し、成形用粉末とした。次に、7 t
on/cm2の圧力て静水圧プレスし、50x40x6
mmの成形体を作製し、第1表記載の焼成条件て焼成し
、No、 ]〜15の焼結体を得た。また、原料中のフ
リーカーボン量が未発明の範囲外のSiCを使用して、
比較例N。
、16〜20の焼結体を作製した。尚、No、9.10
,18.19の焼結体はホットプレスにより作製した。
得られた窒化珪素焼結体の相対嵩密度(%)および室温
における四点曲げ強度(M P a )を測定し、その
結果を第1表に示す。
なお、第1表中の相対嵩密度は、焼結体の嵩密度をアル
キメデス法により測定し、理論密度に対する相対値とし
て記載した。ただし、理論密度は調合粉末組成と調合物
の密度より計算した。調合物の密度は、Si:+N< 
:3.2g/cm’、Y20+:5.Og/cm:I、
Yb2O3: 9 、2g/cm3.Ti2O3:8 
、8g/ CIm” 、、L1120:l : 9 、
4g/cta3. E r20.、 : 8.6g/a
m’ 、 MgO: 3.65g/cm3. ZrO□
: 5.86g/cm’、SiC::1.2g/cm:
′を用いた。また、四点曲げ強度は、JIS R−1,
601rファインセラミックスの曲げ強さ試験法」に従
って測定した。
第1表より明らかな通り、SiC以外のフリーカーボン
量が1.1重量%以下のSiC原料を用いた本発明の実
施例N081〜15は、相対嵩密度か98%以上と高く
、しかも室温強度が高いことかわかる。これに対して、
SiC以外のフリーカーボン量が1.1重量%を超える
SiC原料を用いた比較例No−16〜20は相対嵩密
度が98%以上と高いものの、室温強度が低い。
(実施例2) フリーカーボン量が0.51重量%のSiC原料を、第
2表に示すように、大気中650〜1200℃て1〜2
0時間熱処理したものをSiC原料として使用し、実施
例1と同一の原料及び方法を用い、第2表記載の焼成条
件で焼結体を作製した。尚、No、25.26の焼結体
はホットプレス法により作製した。
得られた窒化珪素焼結体の相対嵩密度(%)および室温
強度(MPa)を第2表に示す。
第2表の結果から明らかなように、SiC原料を予め熱
処理してその中のフリーカーボン量を0.10重量%以
下に減少させると、室温強度かより高くなることがわか
る。
「発明の効果コ 以上説明したように、本発明の製造法によれば、窒化珪
素原料にSiC以外のフリーカーボン量が1.1重量%
以下のSiC原料を添加し焼成しているのて、斑点の発
生やSiCの凝集かなく、強度の高い窒化珪素焼結体を
得ることかできる。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)窒化珪素原料に、SiC以外のフリーカーボン量
    が1.1重量%以下のSiC原料を添加し、焼成するこ
    とを特徴とする窒化珪素焼結体の製造法。
  2. (2)前記SiC原料を熱処理する請求項1記載の窒化
    珪素焼結体の製造法。
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Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5874570A (ja) * 1981-10-23 1983-05-06 エレクトロシユメルツヴエルク・ケンプテン・ゲゼルシヤフト・ミツト・ベシユレンクテル・ハフツング 多結晶窒化ケイ素と炭化ケイ素から成る実際に孔の無い成形体、および同成形体の均衡熱間圧縮による製造法
JPH03131571A (ja) * 1989-10-17 1991-06-05 Mitsubishi Heavy Ind Ltd 高強度窒化珪素質セラミックスの製造方法

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5874570A (ja) * 1981-10-23 1983-05-06 エレクトロシユメルツヴエルク・ケンプテン・ゲゼルシヤフト・ミツト・ベシユレンクテル・ハフツング 多結晶窒化ケイ素と炭化ケイ素から成る実際に孔の無い成形体、および同成形体の均衡熱間圧縮による製造法
JPH03131571A (ja) * 1989-10-17 1991-06-05 Mitsubishi Heavy Ind Ltd 高強度窒化珪素質セラミックスの製造方法

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