JPH04175209A - 窒化アルミニウム及びその製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は、セラミック゛材料として賞用される窒化ア
ルミニウム及びその製法に関する。

［従来の技術］ 半導体素子の高集積化や大電力化が進むにつれ、半導体
素子を搭載する絶縁基板には、高い熱伝導性が要求され
、これらの要求に応えるセラミックとして、窒化アルミ
ニウムが注目されている。

ところが、絶縁基板に焼成される原料の粉状の窒化アル
ミニウムは、水に対して極めて不安定である０例えば、
大気中の水蒸気と容易に反応して、アンモニアを発生し
、窒化アルミニウムの粉体の表面に、水酸化アルミニウ
ムを生成する。従って、粉状の窒化アルミニウムを大気
中に長期保存した場合、或いは焼結体の製造時に水系ス
ラリーにした場合には水酸化アルミニウムの生成にとも
ない窒化アルミニウム粉体中の酸素含有量が増大し、そ
の結果、これを焼結して得られる焼結体の熱伝導性を著
しく阻害する。　また、アルミナとカーボンの混合物を
窒素雰囲気中で熱処理して窒化アルミニウムを合成する
いわゆる還元窒化法による窒化アルミニウムの製法によ
ると、合成後残留したカーボンを除去するために大気中
で７００℃前後で熱処理しているが、カーボンを除去す
るこの工程において、粉状の窒化アルミニウムの表面が
酸化され、アルミナの皮膜が形成される。このアルミナ
は非晶質状、Ｔ−アルミナまたはδ−アルミナ等であっ
て、これらは水に対して安定性が乏しく、その結果酸素
含有量の増大に起因する前述の熱伝導性が阻害されるも
のであった。

［発明が解決しようとする課！！１１ 従って、この発明は耐水性に優れた窒化アルミニウムを
提供することとその製法を提供することを目的とする。

［課題を解決するための手段］ この発明に係る耐水性に優れた窒化アルミニウムは、表
面にα−アルミナの皮膜を形成したことを特徴とするも
のであり、その第１の製法は、窒化アルミニウムの粉体
を不活性ガス中で、かつ９００℃以上で熱処理すること
を特徴とするものであり、第２の製法は、窒化アルミニ
ウムの粉体を真空中で、、かつ９００℃以上で熱処理す
ることを特徴とするものであり、第３の製法は、窒化ア
ルミニウムの粉体を酸素を含有する不活性ガス中で、か
つ９００　’Ｃ以上で熱処理することを特徴とするもの
である。

以下にこの発明を具体的に説明する。

まず、粉状の窒化アルミニウムの表面に形成される皮膜
は、α−アルミナに限定される。このα−アルミナは、
窒化アルミニウムとは異なり、水に対しても化学的安定
性を有する。したがって、窒化アルミニウムは、α−ア
ルミナの皮膜によって水分から保護されるのである。α
−アルミナの膜厚は、窒化アルミニウムの粒径に対して
過大に厚すぎると、窒化アルミニウム粉体としての酸素
量が増大し、その結果、焼成によって得られる絶縁基板
の如き焼結体の熱伝導性の阻害的要因となる、このα−
アルミナの膜厚は、原料となる窒化アルミニウム粉体の
酸素含有量により、雰囲気を調整することによって行う
ことができる。具体的には酸素含有量の多い窒化アルミ
ニウム粉体の場合は、窒化アルミニウム表面にすでに存
在する酸素をα−アルミナの酸素源として用いてα−ア
ルミナ層を形成すればよい、したがって熱処理は、酸素
フリーの不活性ガスあるいは真空中で行うことができる
。また酸素含有量の少ない窒化アルミニウム粉体の場合
は、雰囲気中の酸素をα−アルミナの酸素源として窒化
アルミニウムの表面を酸化して行うことができる。

熱処理温度に関しては、９００℃以上が必要である。す
なわち、９００℃に達しない温度領域での熱処理は、非
晶質状、γ−アルミナまたはδ−アルミナ相が析出し、
耐水性に欠け、窒化アルミニウムの改質は達成されない
、化学的に安定なα−アルミナの皮膜を強固に形成する
には、α−アルミナの結晶化度を上げることが望ましく
、そのためには１２００℃以上の熱処理が望ましい。

［作用］ α−アルミナは、水に安定であり、水とは殆ど反応しな
い、従って、α−アルミナの保護膜を表面に有する窒化
アルミニウムは、水によって窒化アルミニウムが分解し
、アンモニアガスを発性し、水酸化アルミニウムを形成
することにより酸素量がさらに増加するといった問題が
ない。

ソシて９００℃以上の温度で窒化アルミニウムを熱処理
すると、α−アルミナの皮膜で保護された耐水性を有す
る上記の窒化アルミニウムを製造することができるので
ある。

［実施例］ 以下、この発明をさらに具体的に説明するために実施例
と比較例を挙げる。

（実施例１） 平均粒径１．Ｏａｍ、＃素含有率１．　２重量％の窒化
アルミニウムの粉を窒素雰囲気中にて１２００℃で３０
分間熱処理した。熱処理後の粉についてＸ線回折分析を
行い、窒化アルミニウムとα−アルミナのピークから、
α−アルミナと窒化アルミニウムの存在を確認した。

（実施例２） 実施例１で用いた窒化アルミニウムの粉を窒素雰囲気中
にて９００℃で１時間熱処理し、この熱処理後の粉のＸ
線回折分析により、α−アルミナと窒化アルミニウムの
存在を確認した。

（実施例３） 無水三塩化アルミとアンモニアガスを管状の反応器に入
れ、これを１２００℃に加熱して常圧熱ＣＶＤ法により
、窒化アルミニウムの粉を得た。

一方、この反応器に窒素ガスを流しながら室温まで冷却
した後、ガス導入口と排出口を閉じ、空気が混入しない
ようにしてから反応器を取外し、これをグローブボック
ス内に移し、充分に窒素ガスで置換した後、窒化アルミ
ニウムの粉を取り、粉の粒径と粉中に含まれる酸素量を
求めた結果、平均粒径は０．　２μｍ、＃素含有率０．
３％であった。再び反応器を閉じ、グローブボックスか
ら取り出して電気炉内に入れ、熱処理した。熱処理条件
は、酸素１０ｐｐｍを含む窒素雰囲気中で、１２００℃
１３０分に設定した。これにより得た粉のＸ線回折分析
により、α−アルミナと窒化アルミニウムの存在を確認
した。

（実施例４） 実施例３における熱処理条件の中の窒素雰囲気中に含ま
れる酸素濃度を１１００ｐｐに変えた他は全て実施例３
と同一に行って、熱処理後の粉をＸ線回折分析し、α−
アルミナと窒化アルミニウムの存在を確認した。

（実施例５） 実施例１で用いた窒化アルミニウムの粉を真空中で、９
００℃で１時間熱処理した。この熱処理後の粉のＸ線回
折分析により、α−アルミナと窒化アルミニウムの存在
を確認した。

（比較例１） 実施例１における熱処理条件の中の温度を８００℃に設
定した他は全て実施例１と同一に行い、熱処理後の粉を
Ｘ線回折分析した。その結果、α−アルミナのピークは
なかった。

（比較例２） 実施例１で用いた窒化アルミニウムの熱処理前の粉を未
処理でＸ線回折分析に供し、評価した。

分析の結果は、当然のことなからα−アルミナのピーク
はなかった。

以上の実施例、比較例に於ける熱処理前と熱処理後の粉
の酸素量を測定し、さらに長期にわたる耐水性を評価す
る目的で、３０℃で相対湿度９５％の雰囲気中に１００
日間保管し、それぞれの粉中に含まれる酸素量を求めた
結果、次頁の表のとおりであった。ここで酸素量の増加
は、焼結後の絶縁基板の如き焼結体の熱伝導性の低下要
因となるもので、実施例による窒化アルミニウムは、比
較例に比べ大幅に耐水性が改善されていることを認める
ことができた。

（以下空白） ［発明の効果］ 上述の如く、この発明に係る窒化アルミニウムは、耐水
性を有するα−アルミナの皮膜で保護されているので、
水酸化アルミニウムの生成による酸素量の増加がなく、
焼結体製造時に水系スラリーを用いることができ、製造
コストの低減を図ることができる。また従来耐水性に欠
けるために用いることができなかったＩＣ等の封止材料
のフィラーとしての応用も可能となる。そして、このよ
うな物性を有する窒化アルミニウムは、酸素存在下での
９００℃以上の熱処理により製造することができるので
ある。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）表面にα−アルミナの皮膜を形成したことを特徴
   とする粉状の窒化アルミニウム。（２）窒化アルミニウ
   ムの粉体を不活性ガス中で、かつ９００℃以上で熱処理
   することを特徴とするα−アルミナの皮膜を有する粉状
   の窒化アルミニウムの製法。 （３）窒化アルミニウムの粉体を真空中で、、かつ９０
   ０℃以上で熱処理することを特徴とするα−アルミナの
   皮膜を有する粉状の窒化アルミニウムの製法。 （４）窒化アルミニウムの粉体を酸素を含有する不活性
   ガス中で、かつ９００℃以上で熱処理することを特徴と
   するα−アルミナの皮膜を有する粉状の窒化アルミニウ
   ムの製法。